操文祥，沈 帆，全繼宏，陳 楠，田一平

湖北省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，湖北 武漢 430072

隨著中國改革開放的不斷推進(jìn)和經(jīng)濟(jì)高速向前發(fā)展，環(huán)境保護(hù)已成為國家的一項(xiàng)基本國策，大氣污染治理與大氣環(huán)境保護(hù)則是其中需要重點(diǎn)關(guān)注的對(duì)象。大氣中的氣態(tài)污染物、氣溶膠顆粒物、沙塵物質(zhì)、溫室氣體、有機(jī)物質(zhì)、陰陽離子態(tài)物質(zhì)、大氣重金屬物質(zhì)等共同影響著我們每時(shí)每刻賴以生存的地球大氣。近年來，沙塵、霧霾天氣逐漸成為大氣環(huán)境的新現(xiàn)象和問題［1-3］。

中國位于中北亞沙塵區(qū)(世界四大沙塵發(fā)源區(qū)之一)的東南方位。受地質(zhì)地理、大氣環(huán)流的影響，中國北方很多區(qū)域分布著大片的沙漠、戈壁灘，他們?yōu)樯硥m天氣提供了豐富的沙塵物質(zhì)來源［4-5］。各種不同程度的沙塵天氣對(duì)中國中南大部分地區(qū)的影響也越來越大［6］，武漢市也不例外。目前，人們對(duì)沙塵天氣的研究重點(diǎn)較多關(guān)注在不同區(qū)域沙塵天氣的特點(diǎn)分析［7-9］，少部分研究涉及到沙塵天氣的輸運(yùn)過程［10］、酸性物質(zhì)的演變過程［11］、金屬元素成分分析［12-13］、沙塵天氣大氣光學(xué)特性的衛(wèi)星遙感研究［5］、大粒徑的沙塵顆粒在沙塵天氣中起到的作用［14］等。而對(duì)于沙塵天氣中的細(xì)顆粒則關(guān)注較少［15］。針對(duì)沙塵天氣過程中多種不同粒徑顆粒物變化的研究，目前還未發(fā)現(xiàn)。

中北亞地區(qū)、中國北方沙漠戈壁地區(qū)是影響中國沙塵物質(zhì)的主要來源。揚(yáng)沙、浮塵、沙塵暴、強(qiáng)沙塵暴天氣的影響范圍主要是中國的西北、華北、東北地區(qū)［1］，北方地區(qū)對(duì)沙塵的理化特性研究較多，而涉及粒徑分布的研究較少，其研究結(jié)論都是沙塵暴期間的氣溶膠不僅含有大量粗顆粒，而且其中的細(xì)粒子含量也大大增加［16-17］。

除了北方地區(qū)以外，沙塵時(shí)常也影響華中地區(qū)，華東、華南地區(qū)也未能幸免［1］。相比北方地區(qū)，南方地區(qū)對(duì)沙塵的研究雖然較少，但也各有其特點(diǎn)。2003年，與武漢市相鄰的黃石市就在沙塵暴天氣對(duì)API的影響展開研究，并提出沙塵暴的應(yīng)對(duì)與預(yù)報(bào)措施［18］。2006年3—4月在江西廬山大氣成分觀測(cè)站觀測(cè)到的3次沙塵天氣過程中，粗顆粒與細(xì)顆粒的日均濃度比值出現(xiàn)了顯著增大［6］，該特點(diǎn)與武漢地區(qū)沙塵天氣過程顆粒物粒徑的變化有著極其相似之處。2008年5月，廈門受到來自內(nèi)蒙古地區(qū)的沙塵暴襲擊，其特點(diǎn)是PM10與二氧化硫濃度顯著增大而氮氧化物濃度減小，其成分特征變化也值得深入研究［19］。2009年4月，廣州受到一次北方強(qiáng)沙塵暴天氣的影響，研究表明，部分重金屬成分大幅增多，而水溶性離子成分變化微?。?0-21］。2010年3月，杭州受到一次浮塵天氣的影響，研究揭示了沙塵氣象場(chǎng)的特點(diǎn)和沙塵侵襲的物理過程［22］。

上述研究雖然并未直接針對(duì)顆粒物的粒徑，但也從其他領(lǐng)域揭示了沙塵過程的理化特征和地域特點(diǎn)。

通過利用湖北省大氣復(fù)合污染自動(dòng)監(jiān)控預(yù)警中心的儀器記錄的武漢地區(qū)一次沙塵天氣全過程的數(shù)據(jù)，揭示沙塵天氣不同粒徑顆粒物產(chǎn)生的影響，其中包括粗顆粒、細(xì)顆粒的不同變化，并推斷武漢地區(qū)沙塵天氣顆粒物粒徑可能的分布特征，填補(bǔ)了目前南方地區(qū)沙塵天氣過程中氣溶膠粒徑分布研究的空白。

1 儀器數(shù)據(jù)與研究方法

1.1 研究區(qū)域簡(jiǎn)介

武漢地區(qū)位于長江中下游平原中西部，江漢平原東部，地理位置跨越東經(jīng) 113°41'～115°05'，北緯 29°58'～31°22'，雨量充沛、日照充足、夏季酷熱、冬季寒冷，屬于亞熱帶季風(fēng)性濕潤氣候。該城市圈工業(yè)發(fā)達(dá)，鋼鐵、水泥、機(jī)械機(jī)床、石油化工、紡織等行業(yè)分布眾多，他們是大氣污染物的主要來源。沙塵天氣在武漢市發(fā)生的頻率遠(yuǎn)低于西北、華北地區(qū)。華中、華東地區(qū)的沙塵天氣主要也是東亞沙塵源地的沙塵輸送導(dǎo)致的［10］，武漢地區(qū)也不例外。2013年3月9日晚至3月10日白天，武漢全市受到了一次明顯的沙塵天氣襲擊。建成并投入環(huán)境監(jiān)測(cè)工作一年的湖北大氣復(fù)合污染自動(dòng)監(jiān)控預(yù)警中心記錄下了這次沙塵天氣的全過程。

1.2 儀器介紹

湖北省環(huán)境保護(hù)廳大氣復(fù)合污染自動(dòng)監(jiān)控預(yù)警中心(以下簡(jiǎn)稱“中心”)設(shè)置的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位，位于武漢市中心的湖北省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站大樓樓頂，周邊為生活居民區(qū)，周圍建有東湖、珞珈山，鄰近住宅區(qū)、大專院校、中小學(xué)、企事業(yè)單位等，“中心”利用TEOM系列1405D型顆粒物監(jiān)測(cè)儀(美國)監(jiān)測(cè)大氣中的 PM10、PM2.5，使用1405型顆粒物監(jiān)測(cè)儀監(jiān)測(cè)大氣中的PM1。兩種型號(hào)的儀器原理基本相同，均為基于石英微量振蕩天平(TEOM)的工作原理，1405D、1405的不同在于1405D利用雙通道同時(shí)測(cè)量 PM10、PM2.5的濃度，而1405是一個(gè)通道測(cè)量PM1濃度。當(dāng)大氣氣溶膠顆粒連續(xù)聚集在濾膜上時(shí)，濾膜質(zhì)量增加，其振蕩頻率同時(shí)相應(yīng)減小，根據(jù)質(zhì)量與頻率的相關(guān)變化，結(jié)合自動(dòng)記錄的大氣采樣流量數(shù)據(jù)、溫度數(shù)據(jù)，1405、1405D內(nèi)部的處理系統(tǒng)會(huì)計(jì)算出濾膜上所累積的氣溶膠顆?？傎|(zhì)量和質(zhì)量濃度。顆粒物質(zhì)量與天平振蕩頻率見式(1)：

式中：dm為質(zhì)量變化量，K0為質(zhì)量校準(zhǔn)常數(shù)，f0為初始時(shí)刻頻率，ft為t時(shí)刻頻率。

“中心”同時(shí)利用Grimm EDM 180型粒徑譜儀(德國)監(jiān)測(cè)大氣環(huán)境中粒徑為0.25～32 μm氣溶膠顆粒的數(shù)量濃度。Grimm EDM 180利用流量控制泵連續(xù)不斷抽進(jìn)包含氣溶膠的空氣樣品，使之通過儀器測(cè)量腔內(nèi)的一束激光，氣溶膠顆粒物的測(cè)量基于垂直于90度的光散射原理。當(dāng)測(cè)量腔的空氣中沒有氣溶膠顆粒物時(shí)，則激光全部通過測(cè)量腔到達(dá)吸收井。當(dāng)測(cè)量腔的空氣中有氣溶膠顆粒物時(shí)，激光照在上面發(fā)生散射，散射光經(jīng)反射鏡聚焦后到達(dá)檢測(cè)器，根據(jù)檢測(cè)器接收到的脈沖信號(hào)頻率和強(qiáng)弱計(jì)算出氣溶膠顆粒物的粒徑和數(shù)量，進(jìn)而得到不同粒徑氣溶膠顆粒物的數(shù)量濃度。粒徑譜儀監(jiān)測(cè)大氣中31個(gè)粒徑通道的氣溶膠顆粒物數(shù)量濃度，具體31個(gè)粒徑分布見表1。

表1 Grimm EDM 180型粒徑譜儀監(jiān)測(cè)31通道氣溶膠顆粒物的粒徑分布 μm

1.3 數(shù)據(jù)描述

湖北省環(huán)境保護(hù)廳大氣復(fù)合污染自動(dòng)監(jiān)控預(yù)警中心一期于2012年7月建成并投入使用，“中心”有多種采樣監(jiān)測(cè)儀器，其中包括氣態(tài)污染物監(jiān)測(cè)儀、大氣顆粒物監(jiān)測(cè)儀、氣象參數(shù)監(jiān)測(cè)儀、大氣光學(xué)特性監(jiān)測(cè)儀、溫室氣體監(jiān)測(cè)儀、揮發(fā)性有機(jī)物質(zhì)監(jiān)測(cè)儀、大氣重金屬物質(zhì)監(jiān)測(cè)儀、大氣陰陽離子監(jiān)測(cè)儀等。考慮到各種設(shè)備不同的時(shí)間分辨率，直接進(jìn)行分析研究存在數(shù)據(jù)不同時(shí)、不同步的問題，“中心”專門建設(shè)了國內(nèi)領(lǐng)先的系統(tǒng)集成平臺(tái)和數(shù)據(jù)庫系統(tǒng)，將不同時(shí)間分辨率的儀器數(shù)據(jù)平均成統(tǒng)一的一小時(shí)時(shí)間分辨率的數(shù)據(jù)，并集成在同一個(gè)系統(tǒng)平臺(tái)，保存在服務(wù)器數(shù)據(jù)庫中，便于直接、同步地查看和比對(duì)研究。同時(shí)，也單獨(dú)保存每臺(tái)儀器的原始數(shù)據(jù)供單臺(tái)儀器研究。

采用2013年3月9—10日武漢地區(qū)沙塵天氣發(fā)生期間，“中心”利用TEOM 1405、1405D監(jiān)測(cè)所得的PM10、PM2.5、PM1質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)與EDM 180粒徑譜儀監(jiān)測(cè)的0.25～32 μm多通道氣溶膠數(shù)量濃度1 h平均的數(shù)據(jù)，為了便于比較，同時(shí)選取了沙塵天氣前后各8個(gè)小時(shí)的數(shù)據(jù)?？紤]到EDM 180粒徑譜儀的原理是對(duì)單個(gè)顆粒進(jìn)行粒徑和數(shù)量的監(jiān)測(cè)。因此，將其數(shù)量濃度進(jìn)行簡(jiǎn)單的轉(zhuǎn)換，成為相對(duì)的質(zhì)量濃度進(jìn)行研究，在后文中會(huì)具體說明。

2 沙塵天氣過程

根據(jù)湖北省氣象服務(wù)中心的報(bào)道，此次沙塵天氣過程于3月9日晚00：00前后出現(xiàn)，3月10日晚19：00空氣質(zhì)量已經(jīng)恢復(fù)到“良”的級(jí)別。因此，選取從2013年3月9日16：00至3月10日 20：00逐小時(shí)測(cè)得的 PM10、PM2.5、PM1與Grimm 180光散射法監(jiān)測(cè)所得的0.25～32 μm多通道的氣溶膠顆粒物粒徑譜分布進(jìn)行分析。TEOM 1405、1405D振蕩天平法測(cè)定的3種顆粒物質(zhì)量濃度如圖1所示。

從圖1可以看出，PM10濃度在沙塵發(fā)生前為200 μg/m3左右，3月9日晚20：00出現(xiàn)小幅增長至約為350 μg/m3后略微回落。在3月10日凌晨00：00后，PM10濃度呈現(xiàn)爆發(fā)式增長，小時(shí)值迅速增長到近900 μg/m3，PM10的高濃度持續(xù)到凌晨06：00，隨后開始緩慢下降，14：00回落至沙塵發(fā)生前的 200 μg/m3左右，晚 20：00回落至100 μg/m3，沙塵過程基本結(jié)束。

圖1 2013年3月9日16：00至3月10日20：00PM10、PM2.5、PM1 小時(shí)濃度

反觀PM2.5、PM1數(shù)據(jù)，其變化趨勢(shì)與PM10有較大不同，但也有各自的特點(diǎn)。PM2.5、PM1濃度在沙塵發(fā)生前的變化趨勢(shì)與PM10比較相似，都在緩慢增長并在3月9日22：00出現(xiàn)了一個(gè)較小的峰值，PM2.5、PM1達(dá)到了約 160 μg/m3。在 3 月10日00：00—01：00沙塵開始明顯影響的時(shí)間段，PM2.5的小時(shí)值仍在緩慢降低，00：00—06：00從140 μg/m3緩慢降低到 80 μg/m3，到 20：00 沙塵天氣結(jié)束時(shí)，PM2.5下降至 25μg/m3。3月10日00：00—01：00，PM1濃度開始顯著降低，迅速從135 μg/m3下降至 35 μg/m3，隨后進(jìn)一步降低到10 μg/m3以下，并持續(xù)到07：00后，濃度隨后也基本保持在20 μg/m3左右。

從上述結(jié)果可以看出，不同粒徑的顆粒在沙塵過程中變化趨勢(shì)也不同，且差異較大。為細(xì)致分析不同粒徑顆粒在沙塵天氣中的具體變化，選用粒徑譜儀記錄的不同粒徑顆粒物隨時(shí)間變化的數(shù)濃度分布。31通道氣溶膠顆粒物數(shù)量濃度變化的等值線圖，見圖2。橫坐標(biāo)為時(shí)間變化，縱坐標(biāo)刻度表示不同的通道，自下而上代表了表1中列舉的31個(gè)通道粒徑分布(大于0.25～32 μm)。圖中的顏色表示了顆粒的數(shù)量濃度，直徑為0.25～32 μm的氣溶膠顆粒物小時(shí)平均數(shù)量濃度分布為10－2～107。

圖2 2013年3月9日16：00—10日20：00 0.25～32 μm氣溶膠顆粒物數(shù)量小時(shí)濃度(單位：顆/L)

從圖2可以看出，不同粒徑的顆粒在沙塵開始的3月10日00：00—01：00期間開始顯著變化。其中大于5.0 μm的顆粒數(shù)量濃度在沙塵天氣發(fā)生前為10－2～100，在沙塵天氣開始的時(shí)間段內(nèi)則顯著增長到102以上。小于0.5 μm的顆粒，在沙塵天氣發(fā)生之前的數(shù)量濃度為106～107，在沙塵天氣時(shí)間段則顯著減少到 105。0.5～1.0 μm的顆粒物數(shù)量濃度在104～105，僅有小幅增長，而1.0～5.0 μm的顆粒物濃度則從102～103增長到104，也有顯著增長。細(xì)顆粒的數(shù)量濃度大幅減少，粗顆粒則顯著增多。沙塵天氣過后，各種粒徑的顆粒物數(shù)量濃度逐漸恢復(fù)到沙塵天氣之前的水平。

圖2是不同粒徑顆粒物的數(shù)量濃度，如與質(zhì)量濃度進(jìn)行比較，需根據(jù)顆粒物的粒徑和數(shù)量濃度將其轉(zhuǎn)換成質(zhì)量濃度才能進(jìn)行比較。不同粒徑的顆粒物數(shù)量濃度與質(zhì)量濃度有著一定的轉(zhuǎn)換關(guān)系，但這個(gè)轉(zhuǎn)換關(guān)系是在一定的假設(shè)條件和經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｊ较碌?，需要較長時(shí)間的經(jīng)驗(yàn)積累過程?？紤]到粒徑譜儀監(jiān)測(cè)的是不同直徑的氣溶膠顆粒物，顆粒物的體積與直徑呈三次方的關(guān)系，而質(zhì)量等于密度乘以體積。因此，選取了基于某些假設(shè)的最簡(jiǎn)單的轉(zhuǎn)換方法：1)假設(shè)密度為恒定常數(shù);2)體積直接與粒徑三次方成正比。質(zhì)量濃度算法見式(2)：

式中：m為顆粒物質(zhì)量濃度，k為比例常數(shù)，n為氣溶膠顆粒物的數(shù)量，ρ為顆粒物密度常數(shù)，d為顆粒物粒徑。假設(shè)比例常數(shù)和顆粒物密度都是固定常數(shù)，該公式可簡(jiǎn)化為

根據(jù)式(3)可知，一個(gè)PM0.25顆粒的相對(duì)質(zhì)量是0.25×0.25×0.25=0.015 625，而一個(gè)PM32顆粒的相對(duì)質(zhì)量是32×32×32=32 768，一個(gè)PM32顆粒的相對(duì)質(zhì)量是一個(gè) PM0.25相對(duì)質(zhì)量的2 097 152倍，可見，較大的顆粒物雖然數(shù)量少，但質(zhì)量上卻占據(jù)主導(dǎo)。

根據(jù)式(3)轉(zhuǎn)換后得到的相對(duì)質(zhì)量濃度繪制三維分布圖，如圖3所示。圖3的結(jié)果與圖2數(shù)量濃度的結(jié)果相似，粒徑大于5 μm的粗顆粒相對(duì)質(zhì)量濃度在3月10日00：00后出現(xiàn)了一次爆發(fā)式的增長，沙塵出現(xiàn)之前的相對(duì)質(zhì)量濃度為102～104，沙塵天氣過程中，相對(duì)質(zhì)量濃度上升到105以上，當(dāng)沙塵結(jié)束后，粗顆粒濃度迅速減小到與沙塵之前相當(dāng)?shù)?02～104。而小于0.5 μm的細(xì)顆粒相對(duì)質(zhì)量濃度在沙塵出現(xiàn)之前為104～105，而在沙塵天氣過程中下降為103～104，并穩(wěn)定較長時(shí)間，在沙塵天氣之后的一段時(shí)間內(nèi)仍然持續(xù)著比之前低一個(gè)數(shù)量級(jí)的相對(duì)質(zhì)量濃度。與數(shù)量濃度不同的是，從PM1～PM5的質(zhì)量濃度也出現(xiàn)了一定程度的增長，而在TEOM顆粒物監(jiān)測(cè)儀(美國)的監(jiān)測(cè)結(jié)果里，PM1濃度是迅速降低的，而PM2.5濃度是緩慢降低的。這個(gè)區(qū)別可能在于PM2.5的概念是直徑小于2.5 μm的顆粒。而在Grimm 180粒徑譜儀中，監(jiān)測(cè)的是大于某個(gè)粒徑顆粒數(shù)(如大于2.5 μm)，這兩者的區(qū)別使得在監(jiān)測(cè)結(jié)果中有著小的差異，在明顯的粗細(xì)顆粒分類上兩者監(jiān)測(cè)的結(jié)果是相似的。

圖3 2013年3月9日16：00—10日20：00相對(duì)質(zhì)量濃度三維分布

根據(jù)上述結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)沙塵過程開始的時(shí)候，兩種不同的監(jiān)測(cè)儀器都監(jiān)測(cè)到粗顆粒顯著增多、細(xì)顆粒顯著減少，在沙塵過程中，粗顆粒濃度增大使得空氣質(zhì)量下降非常明顯，當(dāng)沙塵天氣結(jié)束時(shí)，粗顆粒逐漸恢復(fù)到沙塵天氣之前的濃度，而細(xì)顆粒濃度比沙塵過程前顯著偏低。沙塵天氣過后一段時(shí)間，細(xì)顆粒仍然維持了低濃度，是這次武漢地區(qū)沙塵天氣過程的又一顯著特點(diǎn)。

3 總結(jié)

1)聯(lián)合應(yīng)用粒徑譜儀、環(huán)境空氣顆粒物監(jiān)測(cè)儀，針對(duì)沙塵天氣過程中31種粒徑分布(0.25～32 μm)的氣溶膠進(jìn)行了數(shù)量濃度、質(zhì)量濃度的研究，對(duì)中國南方地區(qū)沙塵過程中顆粒物粒徑研究進(jìn)行了補(bǔ)充。

2)武漢地區(qū)沙塵天氣過程中，粗顆粒出現(xiàn)了明顯增多，細(xì)顆粒卻明顯減少，粗顆粒變化的監(jiān)測(cè)結(jié)果與國內(nèi)北方沙塵天氣普遍一致，而細(xì)顆粒變化則與粗顆粒相反。細(xì)顆粒物濃度的降低和持續(xù)可能是武漢地區(qū)沙塵天氣下顆粒物變化的顯著特點(diǎn)。

3)根據(jù)粒徑譜儀的監(jiān)測(cè)結(jié)果可知，無論是數(shù)量濃度還是相對(duì)質(zhì)量濃度的結(jié)果，在沙塵天氣過程中粗顆粒的增加主要體現(xiàn)在PM5以上的顆粒，而細(xì)顆粒的減少主要體現(xiàn)在PM0.5以下的顆粒。

沙塵暴的發(fā)生和研究雖在中國北方較為普遍，而在華中、華東、華南地區(qū)，沙塵暴的理化特征也各有特點(diǎn)。沙塵暴襲擊的范圍較廣，對(duì)不同地區(qū)的影響之大，亟待開展更全面、更細(xì)致的研究，從而揭示其本質(zhì)變化和地域特征，有效開展沙塵暴的預(yù)警預(yù)報(bào)工作，守護(hù)共有的藍(lán)天。

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