操文祥，沈 帆，全繼宏，陳 楠，田一平

湖北省環(huán)境監(jiān)測中心站，湖北 武漢 430072

隨著中國改革開放的不斷推進和經(jīng)濟高速向前發(fā)展，環(huán)境保護已成為國家的一項基本國策，大氣污染治理與大氣環(huán)境保護則是其中需要重點關(guān)注的對象。大氣中的氣態(tài)污染物、氣溶膠顆粒物、沙塵物質(zhì)、溫室氣體、有機物質(zhì)、陰陽離子態(tài)物質(zhì)、大氣重金屬物質(zhì)等共同影響著我們每時每刻賴以生存的地球大氣。近年來，沙塵、霧霾天氣逐漸成為大氣環(huán)境的新現(xiàn)象和問題［1-3］。

中國位于中北亞沙塵區(qū)(世界四大沙塵發(fā)源區(qū)之一)的東南方位。受地質(zhì)地理、大氣環(huán)流的影響，中國北方很多區(qū)域分布著大片的沙漠、戈壁灘，他們?yōu)樯硥m天氣提供了豐富的沙塵物質(zhì)來源［4-5］。各種不同程度的沙塵天氣對中國中南大部分地區(qū)的影響也越來越大［6］，武漢市也不例外。目前，人們對沙塵天氣的研究重點較多關(guān)注在不同區(qū)域沙塵天氣的特點分析［7-9］，少部分研究涉及到沙塵天氣的輸運過程［10］、酸性物質(zhì)的演變過程［11］、金屬元素成分分析［12-13］、沙塵天氣大氣光學(xué)特性的衛(wèi)星遙感研究［5］、大粒徑的沙塵顆粒在沙塵天氣中起到的作用［14］等。而對于沙塵天氣中的細(xì)顆粒則關(guān)注較少［15］。針對沙塵天氣過程中多種不同粒徑顆粒物變化的研究，目前還未發(fā)現(xiàn)。

中北亞地區(qū)、中國北方沙漠戈壁地區(qū)是影響中國沙塵物質(zhì)的主要來源。揚沙、浮塵、沙塵暴、強沙塵暴天氣的影響范圍主要是中國的西北、華北、東北地區(qū)［1］，北方地區(qū)對沙塵的理化特性研究較多，而涉及粒徑分布的研究較少，其研究結(jié)論都是沙塵暴期間的氣溶膠不僅含有大量粗顆粒，而且其中的細(xì)粒子含量也大大增加［16-17］。

除了北方地區(qū)以外，沙塵時常也影響華中地區(qū)，華東、華南地區(qū)也未能幸免［1］。相比北方地區(qū)，南方地區(qū)對沙塵的研究雖然較少，但也各有其特點。2003年，與武漢市相鄰的黃石市就在沙塵暴天氣對API的影響展開研究，并提出沙塵暴的應(yīng)對與預(yù)報措施［18］。2006年3—4月在江西廬山大氣成分觀測站觀測到的3次沙塵天氣過程中，粗顆粒與細(xì)顆粒的日均濃度比值出現(xiàn)了顯著增大［6］，該特點與武漢地區(qū)沙塵天氣過程顆粒物粒徑的變化有著極其相似之處。2008年5月，廈門受到來自內(nèi)蒙古地區(qū)的沙塵暴襲擊，其特點是PM10與二氧化硫濃度顯著增大而氮氧化物濃度減小，其成分特征變化也值得深入研究［19］。2009年4月，廣州受到一次北方強沙塵暴天氣的影響，研究表明，部分重金屬成分大幅增多，而水溶性離子成分變化微?。?0-21］。2010年3月，杭州受到一次浮塵天氣的影響，研究揭示了沙塵氣象場的特點和沙塵侵襲的物理過程［22］。

上述研究雖然并未直接針對顆粒物的粒徑，但也從其他領(lǐng)域揭示了沙塵過程的理化特征和地域特點。

通過利用湖北省大氣復(fù)合污染自動監(jiān)控預(yù)警中心的儀器記錄的武漢地區(qū)一次沙塵天氣全過程的數(shù)據(jù)，揭示沙塵天氣不同粒徑顆粒物產(chǎn)生的影響，其中包括粗顆粒、細(xì)顆粒的不同變化，并推斷武漢地區(qū)沙塵天氣顆粒物粒徑可能的分布特征，填補了目前南方地區(qū)沙塵天氣過程中氣溶膠粒徑分布研究的空白。

1 儀器數(shù)據(jù)與研究方法

1.1 研究區(qū)域簡介

武漢地區(qū)位于長江中下游平原中西部，江漢平原東部，地理位置跨越東經(jīng) 113°41'～115°05'，北緯 29°58'～31°22'，雨量充沛、日照充足、夏季酷熱、冬季寒冷，屬于亞熱帶季風(fēng)性濕潤氣候。該城市圈工業(yè)發(fā)達，鋼鐵、水泥、機械機床、石油化工、紡織等行業(yè)分布眾多，他們是大氣污染物的主要來源。沙塵天氣在武漢市發(fā)生的頻率遠低于西北、華北地區(qū)。華中、華東地區(qū)的沙塵天氣主要也是東亞沙塵源地的沙塵輸送導(dǎo)致的［10］，武漢地區(qū)也不例外。2013年3月9日晚至3月10日白天，武漢全市受到了一次明顯的沙塵天氣襲擊。建成并投入環(huán)境監(jiān)測工作一年的湖北大氣復(fù)合污染自動監(jiān)控預(yù)警中心記錄下了這次沙塵天氣的全過程。

1.2 儀器介紹

湖北省環(huán)境保護廳大氣復(fù)合污染自動監(jiān)控預(yù)警中心(以下簡稱“中心”)設(shè)置的監(jiān)測點位，位于武漢市中心的湖北省環(huán)境監(jiān)測中心站大樓樓頂，周邊為生活居民區(qū)，周圍建有東湖、珞珈山，鄰近住宅區(qū)、大專院校、中小學(xué)、企事業(yè)單位等，“中心”利用TEOM系列1405D型顆粒物監(jiān)測儀(美國)監(jiān)測大氣中的 PM10、PM2.5，使用1405型顆粒物監(jiān)測儀監(jiān)測大氣中的PM1。兩種型號的儀器原理基本相同，均為基于石英微量振蕩天平(TEOM)的工作原理，1405D、1405的不同在于1405D利用雙通道同時測量 PM10、PM2.5的濃度，而1405是一個通道測量PM1濃度。當(dāng)大氣氣溶膠顆粒連續(xù)聚集在濾膜上時，濾膜質(zhì)量增加，其振蕩頻率同時相應(yīng)減小，根據(jù)質(zhì)量與頻率的相關(guān)變化，結(jié)合自動記錄的大氣采樣流量數(shù)據(jù)、溫度數(shù)據(jù)，1405、1405D內(nèi)部的處理系統(tǒng)會計算出濾膜上所累積的氣溶膠顆?？傎|(zhì)量和質(zhì)量濃度。顆粒物質(zhì)量與天平振蕩頻率見式(1)：

式中：dm為質(zhì)量變化量，K0為質(zhì)量校準(zhǔn)常數(shù)，f0為初始時刻頻率，ft為t時刻頻率。

“中心”同時利用Grimm EDM 180型粒徑譜儀(德國)監(jiān)測大氣環(huán)境中粒徑為0.25～32 μm氣溶膠顆粒的數(shù)量濃度。Grimm EDM 180利用流量控制泵連續(xù)不斷抽進包含氣溶膠的空氣樣品，使之通過儀器測量腔內(nèi)的一束激光，氣溶膠顆粒物的測量基于垂直于90度的光散射原理。當(dāng)測量腔的空氣中沒有氣溶膠顆粒物時，則激光全部通過測量腔到達吸收井。當(dāng)測量腔的空氣中有氣溶膠顆粒物時，激光照在上面發(fā)生散射，散射光經(jīng)反射鏡聚焦后到達檢測器，根據(jù)檢測器接收到的脈沖信號頻率和強弱計算出氣溶膠顆粒物的粒徑和數(shù)量，進而得到不同粒徑氣溶膠顆粒物的數(shù)量濃度。粒徑譜儀監(jiān)測大氣中31個粒徑通道的氣溶膠顆粒物數(shù)量濃度，具體31個粒徑分布見表1。

表1 Grimm EDM 180型粒徑譜儀監(jiān)測31通道氣溶膠顆粒物的粒徑分布 μm

1.3 數(shù)據(jù)描述

湖北省環(huán)境保護廳大氣復(fù)合污染自動監(jiān)控預(yù)警中心一期于2012年7月建成并投入使用，“中心”有多種采樣監(jiān)測儀器，其中包括氣態(tài)污染物監(jiān)測儀、大氣顆粒物監(jiān)測儀、氣象參數(shù)監(jiān)測儀、大氣光學(xué)特性監(jiān)測儀、溫室氣體監(jiān)測儀、揮發(fā)性有機物質(zhì)監(jiān)測儀、大氣重金屬物質(zhì)監(jiān)測儀、大氣陰陽離子監(jiān)測儀等?？紤]到各種設(shè)備不同的時間分辨率，直接進行分析研究存在數(shù)據(jù)不同時、不同步的問題，“中心”專門建設(shè)了國內(nèi)領(lǐng)先的系統(tǒng)集成平臺和數(shù)據(jù)庫系統(tǒng)，將不同時間分辨率的儀器數(shù)據(jù)平均成統(tǒng)一的一小時時間分辨率的數(shù)據(jù)，并集成在同一個系統(tǒng)平臺，保存在服務(wù)器數(shù)據(jù)庫中，便于直接、同步地查看和比對研究。同時，也單獨保存每臺儀器的原始數(shù)據(jù)供單臺儀器研究。

采用2013年3月9—10日武漢地區(qū)沙塵天氣發(fā)生期間，“中心”利用TEOM 1405、1405D監(jiān)測所得的PM10、PM2.5、PM1質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)與EDM 180粒徑譜儀監(jiān)測的0.25～32 μm多通道氣溶膠數(shù)量濃度1 h平均的數(shù)據(jù)，為了便于比較，同時選取了沙塵天氣前后各8個小時的數(shù)據(jù)?？紤]到EDM 180粒徑譜儀的原理是對單個顆粒進行粒徑和數(shù)量的監(jiān)測。因此，將其數(shù)量濃度進行簡單的轉(zhuǎn)換，成為相對的質(zhì)量濃度進行研究，在后文中會具體說明。

2 沙塵天氣過程

根據(jù)湖北省氣象服務(wù)中心的報道，此次沙塵天氣過程于3月9日晚00：00前后出現(xiàn)，3月10日晚19：00空氣質(zhì)量已經(jīng)恢復(fù)到“良”的級別。因此，選取從2013年3月9日16：00至3月10日 20：00逐小時測得的 PM10、PM2.5、PM1與Grimm 180光散射法監(jiān)測所得的0.25～32 μm多通道的氣溶膠顆粒物粒徑譜分布進行分析。TEOM 1405、1405D振蕩天平法測定的3種顆粒物質(zhì)量濃度如圖1所示。

從圖1可以看出，PM10濃度在沙塵發(fā)生前為200 μg/m3左右，3月9日晚20：00出現(xiàn)小幅增長至約為350 μg/m3后略微回落。在3月10日凌晨00：00后，PM10濃度呈現(xiàn)爆發(fā)式增長，小時值迅速增長到近900 μg/m3，PM10的高濃度持續(xù)到凌晨06：00，隨后開始緩慢下降，14：00回落至沙塵發(fā)生前的 200 μg/m3左右，晚 20：00回落至100 μg/m3，沙塵過程基本結(jié)束。

圖1 2013年3月9日16：00至3月10日20：00PM10、PM2.5、PM1 小時濃度

反觀PM2.5、PM1數(shù)據(jù)，其變化趨勢與PM10有較大不同，但也有各自的特點。PM2.5、PM1濃度在沙塵發(fā)生前的變化趨勢與PM10比較相似，都在緩慢增長并在3月9日22：00出現(xiàn)了一個較小的峰值，PM2.5、PM1達到了約 160 μg/m3。在 3 月10日00：00—01：00沙塵開始明顯影響的時間段，PM2.5的小時值仍在緩慢降低，00：00—06：00從140 μg/m3緩慢降低到 80 μg/m3，到 20：00 沙塵天氣結(jié)束時，PM2.5下降至 25μg/m3。3月10日00：00—01：00，PM1濃度開始顯著降低，迅速從135 μg/m3下降至 35 μg/m3，隨后進一步降低到10 μg/m3以下，并持續(xù)到07：00后，濃度隨后也基本保持在20 μg/m3左右。

從上述結(jié)果可以看出，不同粒徑的顆粒在沙塵過程中變化趨勢也不同，且差異較大。為細(xì)致分析不同粒徑顆粒在沙塵天氣中的具體變化，選用粒徑譜儀記錄的不同粒徑顆粒物隨時間變化的數(shù)濃度分布。31通道氣溶膠顆粒物數(shù)量濃度變化的等值線圖，見圖2。橫坐標(biāo)為時間變化，縱坐標(biāo)刻度表示不同的通道，自下而上代表了表1中列舉的31個通道粒徑分布(大于0.25～32 μm)。圖中的顏色表示了顆粒的數(shù)量濃度，直徑為0.25～32 μm的氣溶膠顆粒物小時平均數(shù)量濃度分布為10－2～107。

圖2 2013年3月9日16：00—10日20：00 0.25～32 μm氣溶膠顆粒物數(shù)量小時濃度(單位：顆/L)

從圖2可以看出，不同粒徑的顆粒在沙塵開始的3月10日00：00—01：00期間開始顯著變化。其中大于5.0 μm的顆粒數(shù)量濃度在沙塵天氣發(fā)生前為10－2～100，在沙塵天氣開始的時間段內(nèi)則顯著增長到102以上。小于0.5 μm的顆粒，在沙塵天氣發(fā)生之前的數(shù)量濃度為106～107，在沙塵天氣時間段則顯著減少到 105。0.5～1.0 μm的顆粒物數(shù)量濃度在104～105，僅有小幅增長，而1.0～5.0 μm的顆粒物濃度則從102～103增長到104，也有顯著增長。細(xì)顆粒的數(shù)量濃度大幅減少，粗顆粒則顯著增多。沙塵天氣過后，各種粒徑的顆粒物數(shù)量濃度逐漸恢復(fù)到沙塵天氣之前的水平。

圖2是不同粒徑顆粒物的數(shù)量濃度，如與質(zhì)量濃度進行比較，需根據(jù)顆粒物的粒徑和數(shù)量濃度將其轉(zhuǎn)換成質(zhì)量濃度才能進行比較。不同粒徑的顆粒物數(shù)量濃度與質(zhì)量濃度有著一定的轉(zhuǎn)換關(guān)系，但這個轉(zhuǎn)換關(guān)系是在一定的假設(shè)條件和經(jīng)驗?zāi)Ｊ较碌?，需要較長時間的經(jīng)驗積累過程?？紤]到粒徑譜儀監(jiān)測的是不同直徑的氣溶膠顆粒物，顆粒物的體積與直徑呈三次方的關(guān)系，而質(zhì)量等于密度乘以體積。因此，選取了基于某些假設(shè)的最簡單的轉(zhuǎn)換方法：1)假設(shè)密度為恒定常數(shù);2)體積直接與粒徑三次方成正比。質(zhì)量濃度算法見式(2)：

式中：m為顆粒物質(zhì)量濃度，k為比例常數(shù)，n為氣溶膠顆粒物的數(shù)量，ρ為顆粒物密度常數(shù)，d為顆粒物粒徑。假設(shè)比例常數(shù)和顆粒物密度都是固定常數(shù)，該公式可簡化為

根據(jù)式(3)可知，一個PM0.25顆粒的相對質(zhì)量是0.25×0.25×0.25=0.015 625，而一個PM32顆粒的相對質(zhì)量是32×32×32=32 768，一個PM32顆粒的相對質(zhì)量是一個 PM0.25相對質(zhì)量的2 097 152倍，可見，較大的顆粒物雖然數(shù)量少，但質(zhì)量上卻占據(jù)主導(dǎo)。

根據(jù)式(3)轉(zhuǎn)換后得到的相對質(zhì)量濃度繪制三維分布圖，如圖3所示。圖3的結(jié)果與圖2數(shù)量濃度的結(jié)果相似，粒徑大于5 μm的粗顆粒相對質(zhì)量濃度在3月10日00：00后出現(xiàn)了一次爆發(fā)式的增長，沙塵出現(xiàn)之前的相對質(zhì)量濃度為102～104，沙塵天氣過程中，相對質(zhì)量濃度上升到105以上，當(dāng)沙塵結(jié)束后，粗顆粒濃度迅速減小到與沙塵之前相當(dāng)?shù)?02～104。而小于0.5 μm的細(xì)顆粒相對質(zhì)量濃度在沙塵出現(xiàn)之前為104～105，而在沙塵天氣過程中下降為103～104，并穩(wěn)定較長時間，在沙塵天氣之后的一段時間內(nèi)仍然持續(xù)著比之前低一個數(shù)量級的相對質(zhì)量濃度。與數(shù)量濃度不同的是，從PM1～PM5的質(zhì)量濃度也出現(xiàn)了一定程度的增長，而在TEOM顆粒物監(jiān)測儀(美國)的監(jiān)測結(jié)果里，PM1濃度是迅速降低的，而PM2.5濃度是緩慢降低的。這個區(qū)別可能在于PM2.5的概念是直徑小于2.5 μm的顆粒。而在Grimm 180粒徑譜儀中，監(jiān)測的是大于某個粒徑顆粒數(shù)(如大于2.5 μm)，這兩者的區(qū)別使得在監(jiān)測結(jié)果中有著小的差異，在明顯的粗細(xì)顆粒分類上兩者監(jiān)測的結(jié)果是相似的。

圖3 2013年3月9日16：00—10日20：00相對質(zhì)量濃度三維分布

根據(jù)上述結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)沙塵過程開始的時候，兩種不同的監(jiān)測儀器都監(jiān)測到粗顆粒顯著增多、細(xì)顆粒顯著減少，在沙塵過程中，粗顆粒濃度增大使得空氣質(zhì)量下降非常明顯，當(dāng)沙塵天氣結(jié)束時，粗顆粒逐漸恢復(fù)到沙塵天氣之前的濃度，而細(xì)顆粒濃度比沙塵過程前顯著偏低。沙塵天氣過后一段時間，細(xì)顆粒仍然維持了低濃度，是這次武漢地區(qū)沙塵天氣過程的又一顯著特點。

3 總結(jié)

1)聯(lián)合應(yīng)用粒徑譜儀、環(huán)境空氣顆粒物監(jiān)測儀，針對沙塵天氣過程中31種粒徑分布(0.25～32 μm)的氣溶膠進行了數(shù)量濃度、質(zhì)量濃度的研究，對中國南方地區(qū)沙塵過程中顆粒物粒徑研究進行了補充。

2)武漢地區(qū)沙塵天氣過程中，粗顆粒出現(xiàn)了明顯增多，細(xì)顆粒卻明顯減少，粗顆粒變化的監(jiān)測結(jié)果與國內(nèi)北方沙塵天氣普遍一致，而細(xì)顆粒變化則與粗顆粒相反。細(xì)顆粒物濃度的降低和持續(xù)可能是武漢地區(qū)沙塵天氣下顆粒物變化的顯著特點。

3)根據(jù)粒徑譜儀的監(jiān)測結(jié)果可知，無論是數(shù)量濃度還是相對質(zhì)量濃度的結(jié)果，在沙塵天氣過程中粗顆粒的增加主要體現(xiàn)在PM5以上的顆粒，而細(xì)顆粒的減少主要體現(xiàn)在PM0.5以下的顆粒。

沙塵暴的發(fā)生和研究雖在中國北方較為普遍，而在華中、華東、華南地區(qū)，沙塵暴的理化特征也各有特點。沙塵暴襲擊的范圍較廣，對不同地區(qū)的影響之大，亟待開展更全面、更細(xì)致的研究，從而揭示其本質(zhì)變化和地域特征，有效開展沙塵暴的預(yù)警預(yù)報工作，守護共有的藍天。

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