劉 冰，趙熠琳，Yu Fangqun，李健軍，王曉彥，焦聰穎，汪 巍，牛航宇

1．中國環(huán)境監(jiān)測總站國家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100012

2．Atmospheric Science Research Center(ASRC)，State University of New York at Albany，USA

改革開放30多年來，中國經(jīng)濟(jì)社會(huì)高速發(fā)展，取得了舉世矚目的成就，同時(shí)也付出了巨大的資源環(huán)境代價(jià)，空氣污染形勢日益嚴(yán)重，重污染過程頻次增多、影響范圍增大，霧霾等空氣污染問題造成的損失也越來越大。2013年1月、12月和2014年2月，中東部地區(qū)發(fā)生多次大范圍、長時(shí)間的霧霾天氣和空氣重污染過程，導(dǎo)致高速公路關(guān)閉，航班被取消，嚴(yán)重影響了人民群眾的生產(chǎn)生活和交通出行，引起全社會(huì)的極大關(guān)注［1-5］。直接排放的氣態(tài)污染物通過成核、長大、聚集、非均相化學(xué)反應(yīng)等物理化學(xué)過程形成二次顆粒物，連同一次排放的顆粒物(主要包括黑碳、有機(jī)碳)，在不利的大氣條件作用下，形成低能見度現(xiàn)象和灰霾過程。

有研究顯示，在1954—2006年期間，細(xì)顆粒物重污染過程頻次的增多很大程度上增加了肺癌的發(fā)生概率［6］。這是因?yàn)榧?xì)顆粒物體積較小，能夠通過鼻腔穿過氣管直接到達(dá)人體的肺部，更小的顆粒物甚至可以通過肺部進(jìn)入血液循環(huán)，對人體健康造成傷害。因此，受頻繁的霧霾天氣和連續(xù)重污染過程影響，醫(yī)院呼吸道病人劇增，對環(huán)境和公眾健康造成重大影響。

歐美等發(fā)達(dá)國家和地區(qū)，很早就開展了空氣質(zhì)量數(shù)值模式預(yù)報(bào)工作，在預(yù)報(bào)臭氧、PM2.5等空氣污染物的濃度及污染物跨區(qū)傳輸方面取得了較好的經(jīng)驗(yàn)和效果，其采用的空氣質(zhì)量模擬與預(yù)報(bào)模式也較為完善，可預(yù)報(bào)多種尺度下的多種污染物。在中國的中科院大氣物理所、南京大學(xué)、北京大學(xué)等高校院所通過多年的研究和應(yīng)用，發(fā)展了各具特點(diǎn)的空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報(bào)模式，可對城市及區(qū)域尺度一次、二次污染物的演變規(guī)律進(jìn)行數(shù)值模擬。

通常的空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報(bào)模式包括氣象預(yù)報(bào)場、模式源清單、化學(xué)反應(yīng)機(jī)制、物理化學(xué)過程等幾個(gè)模塊［7］，這些模塊對預(yù)報(bào)結(jié)果的準(zhǔn)確性等都具有關(guān)鍵作用，每個(gè)數(shù)值預(yù)報(bào)模式都自帶有相關(guān)的默認(rèn)模塊。目前，中國由細(xì)顆粒物(PM2.5)導(dǎo)致的空氣污染和霧霾天氣問題尤為突出，因此，對顆粒物物理化學(xué)轉(zhuǎn)化過程的研究具有重要意義，其轉(zhuǎn)化過程對空氣質(zhì)量模式模擬和預(yù)報(bào)的準(zhǔn)確性有重要影響。美國紐約州立大學(xué)奧爾巴尼分校大氣科學(xué)研究中心經(jīng)過多年研究，發(fā)展了一個(gè)專門針對氣溶膠微物理過程模擬的高效率顆粒物微物理模型(簡稱APM模型)。本文主要介紹了APM模型的基本原理以及在全球化學(xué)傳輸模式(GEOS-Chem)、區(qū)域性氣象和化學(xué)預(yù)報(bào)模式(WRF-Chem)、通用地球系統(tǒng)模式(CESM-CAM5)等氣象及環(huán)境空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式中的應(yīng)用，并利用GEOS-Chem-APM模式對2014年2月京津冀區(qū)域的重污染過程進(jìn)行模擬和分析。

1 APM模型簡介

硫酸氣(H2SO4)被廣泛認(rèn)為參與超細(xì)粒子的成核過程，通過凝結(jié)的方式對顆粒物的長大有所貢獻(xiàn)。氨氣(NH3)、硝酸氣(HNO3)能夠通過熱動(dòng)力平衡的方式被硫酸鹽顆粒物吸收，從而對氣溶膠的體積增長和質(zhì)量增重作出貢獻(xiàn)。大量的野外實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，成核的超細(xì)粒子成長速率通常要比被非有機(jī)氣體吸收的量要多很多(可達(dá)到2～10倍)，目前觀測到的超細(xì)粒子高成長速率均同有機(jī)物有關(guān)，但是，如何準(zhǔn)確地模擬大氣顆粒物中有機(jī)化合物的凝聚過程，尤其是成核顆粒物，是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

APM模型是一種先進(jìn)的多類型、多組分、可分辨大小的微物理模型，是獨(dú)立的箱式模型，當(dāng)前版本高度模塊化和格式化。當(dāng)前的APM模型是在過去的模式開發(fā)以及旨在解釋大氣顆粒物觀測結(jié)果驗(yàn)證工作的基礎(chǔ)上，不斷更新和發(fā)展起來的［8-15］，該模型考慮的基本物理過程包括成核、冷凝/蒸發(fā)、凝結(jié)、與當(dāng)?shù)貪穸冉Y(jié)合的熱動(dòng)力平衡和干沉降，具體包括顆粒物微物理過程中的離子調(diào)節(jié)成核、NH3/HNO3/H2O平衡吸收、持續(xù)氧化老化形成、混合態(tài)模擬等過程。其中，離子調(diào)節(jié)成核過程源自一個(gè)動(dòng)力學(xué)成核模型，在多種實(shí)驗(yàn)室的熱動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)的限制下，同野外觀測結(jié)果吻合性較好;NH3/HNO3/H2O平衡吸收過程采用的是ISORROPIA II熱力學(xué)平衡模型;持續(xù)氧化老化的形成過程包括持續(xù)氧化老化和動(dòng)力學(xué)凝結(jié)，由于在一個(gè)特定的揮發(fā)性有機(jī)化合物氧化反應(yīng)中會(huì)有很多產(chǎn)物形成，單獨(dú)測量半揮發(fā)化合物十分困難，因此該模型中擴(kuò)展了兩種替代產(chǎn)物以表示氧化產(chǎn)物的波動(dòng)分布;混合態(tài)模擬過程包括半包裹的混合方式，可示蹤包裹在一次顆粒物外的二次物種種類和數(shù)量。APM模型能夠靈活區(qū)分所需模擬氣溶膠的各部分、各成分、各類型的數(shù)量，應(yīng)用時(shí)如無計(jì)算成本限制，可定制地處理較為復(fù)雜、精細(xì)和高分辨率的氣溶膠系統(tǒng)。

APM模型中，針對二次顆粒物(SP)分為40個(gè)粒徑分割(bin);對疏水黑碳(BC)提供2種對數(shù)正態(tài)形態(tài)(一種是化石燃料，另一種是生物質(zhì)燃燒)，為親水BC提供2種類似的對數(shù)正態(tài)形態(tài);針對一次有機(jī)碳(POC)，同 BC類似，采用4種對數(shù)正態(tài)形態(tài);海鹽顆粒分為20個(gè)bin，沙塵分為15個(gè) bin;同時(shí)針對一次顆粒物的每一種類都包括2個(gè)半包裹的示蹤劑(圖 1)。

圖1 APM模型中不同類型顆粒物粒徑分割圖

2 APM模型的部分模擬應(yīng)用

2.1 APM模型在全球化學(xué)傳輸模式中的應(yīng)用

APM模型在發(fā)展過程中，嘗試同全球化學(xué)傳輸模式結(jié)合，開展大氣顆粒物屬性(大小、成分、包裹在一次顆粒物外的可揮發(fā)性物種)研究，模擬分析顆粒物凝結(jié)核濃度、氣溶膠光學(xué)特性(氣溶膠光學(xué)厚度)、直接輻射強(qiáng)迫等特征。其中選取的GEOS-Chem是全球化學(xué)模式的典型代表，增加APM模塊的GEOS-Chem模式能夠模擬氣態(tài)污染物(包括 NOx、SOx、VOCs等)、顆粒物粒徑分割等微物理過程，在原有GEOS-Chem模式相關(guān)模塊的基礎(chǔ)上增加了88種示蹤者(tracer)，利用離線的同化氣象場，取得了較好的模擬效果，適合進(jìn)行開展全球長期的過程研究。

Yu和Luo應(yīng)用GEOS-Chem-APM模式對通過硫酸氣凝結(jié)以及硝酸、胺和二次有機(jī)氣溶膠平衡吸收方式成核的顆粒物成長過程、二次顆粒物被一次顆粒物(沙塵、黑碳、有機(jī)碳、海鹽)清除的過程進(jìn)行了模擬［16］，計(jì)算了基于離子調(diào)節(jié)成核(IMN，Ion-mediated Nucleation)機(jī)制的二次顆粒物形成速率，利用多種觀測結(jié)果對一次顆粒物的排放參數(shù)進(jìn)行了修正。模擬結(jié)果顯示，通過IMN形成的二次顆粒物能夠很好地解釋對流層很多地方觀測到的顆粒物數(shù)濃度;同全球22個(gè)具有至少1年以上的大于10 nm凝結(jié)核(Condensation Nuclei，CN10)觀測資料進(jìn)行比較，年均 CN10濃度模擬值同實(shí)測值吻合程度較好(2倍偏差以內(nèi));對流層大部分地區(qū)的二次顆粒物在數(shù)量上占絕對優(yōu)勢;0.4%過飽和度的云凝結(jié)核(Cloud Condensation NucleiC，CN0.4)以及二次 CCN0.4存在較大的空間差異。

包裹在BC、POC顆粒物外的二次物種能夠顯著地增加顆粒物的大小和吸濕性，從而影響它們的光學(xué)特性。Yu等人利用GEOS-Chem-APM模式對全球氣溶膠光學(xué)厚度(AOD，Aerosol Optical Depth)的空間分布進(jìn)行了模擬［17］，模擬結(jié)果同AERONET(AErosol RObotic NETwork)、MODIS、MISR觀測到AOD的全球空間分布基本一致，偏差均在2倍以內(nèi)。同時(shí)分析結(jié)果顯示，在所有天和晴朗天的狀況下模擬全球平均的年均AOD有20%的偏差，部分區(qū)域偏差甚至大于50%。

氣溶膠的直接輻射強(qiáng)迫(Direct Radiative ForceDRF)在全球氣候變化中起重要作用，但模擬具有較大的不確定性。Ma等人利用GEOSChem-APM模式對氣溶膠DRF進(jìn)行了模擬研究，擴(kuò)展應(yīng)用了一個(gè)輻射傳輸模型［18］。其中，地表反射率數(shù)據(jù)是從MODIS衛(wèi)星反演獲得，該數(shù)據(jù)集為8天平均值，包括水平分辨率為5 600 m的7個(gè)波段。該研究中模擬了總的和人為產(chǎn)生的氣溶膠直接輻射強(qiáng)迫，重點(diǎn)放在人為產(chǎn)生的氣溶膠結(jié)果上，并同以往的研究報(bào)告進(jìn)行了比較。研究結(jié)果顯示，控制人為氣溶膠DRF的關(guān)鍵因素主要為BC、POC，其中包括BC的密度和混合狀態(tài)。

2.2 APM模型在區(qū)域氣象和化學(xué)預(yù)報(bào)模式中的應(yīng)用

APM模型在全球化學(xué)傳輸模式應(yīng)用經(jīng)驗(yàn)的基礎(chǔ)上，選取了國際上應(yīng)用較廣的區(qū)域氣象化學(xué)研究與預(yù)報(bào)模式(WRF-Chem，Weather Research and Forecast model coupled with Chemistry)，利用在線的預(yù)報(bào)氣象場，開展區(qū)域短周期模擬和預(yù)報(bào)研究。APM模型同WRF-Chem模式自帶的MOSAIC模塊相比，示蹤者略有減少，但是計(jì)算時(shí)間卻僅為原來的三分之一，同時(shí)模擬效果也較好。

以往觀測資料顯示，氣溶膠成核事件是CCN的重要來源，并在氣溶膠間接輻射強(qiáng)迫中起關(guān)鍵作用。Luo和Yu利用WRF-Chem-APM模式同2004夏天INTEX-A野外活動(dòng)中獲得的相關(guān)觀測結(jié)果進(jìn)行分析評估［19］。結(jié)果顯示，在地表和源區(qū)能夠捕捉到較高濃度水平的 SO2、CN10。利用WRF-Chem-APM模擬的美國東部顆粒物形成和數(shù)濃度，總的來說與GEOS-Chem-APM模擬結(jié)果一致，但前者具有更高的空間分辨率，可以揭示城市甚至羽煙規(guī)模的過程。此外，較高成核速率主要集中于SO2高排放區(qū)，同時(shí)氣溶膠的成核在時(shí)空上主要分布在CN10;CCN0.4濃度高值通常也主要集中在SO2源區(qū);二次顆粒物成核和成長是CCN0.4的重要來源，在美國東部大部分地區(qū)所占比例超過80%。

Yu等人利用WRF-Chem-APM模式預(yù)報(bào)了美國東北部2008年6月的AOD的時(shí)間序列模擬結(jié)果，并同AERONET的7個(gè)觀測站點(diǎn)資料進(jìn)行了比較［17］?？偟膩碚f，模擬結(jié)果基本捕捉到AERONET站點(diǎn)AOD的絕對值和變化范圍(包括經(jīng)過的高AOD煙團(tuán)的較大變化)，表明美國東北部的AOD主要為二次顆粒物并且具有較大的時(shí)空變化。

2.3 APM模型在通用地球系統(tǒng)模式中的應(yīng)用

APM模型在總結(jié)全球化學(xué)傳輸模式和區(qū)域氣象化學(xué)預(yù)報(bào)模式的應(yīng)用經(jīng)驗(yàn)后，又在通用地球系統(tǒng)模式的通用大氣模式(CESM-CAM5，Community Atmosphere Model Version 5，CAM5)中開展應(yīng)用。CAM5-APM模式除了具備以往模擬優(yōu)勢外，還能夠追蹤包裹在一次顆粒物外的二次顆粒物，既能夠選擇簡單的離線氧化過程，也能選擇全面的在線化學(xué)反應(yīng)過程，適合于開展化學(xué)－氣溶膠－云－沉降－氣候研究。

成核是大氣顆粒物的重要來源，其通過氣溶膠－云－沉降－氣候之間的相互作用對地球氣候起到重要作用，厘清顆粒物的形成機(jī)制是評估氣溶膠間接輻射強(qiáng)迫和相關(guān)氣候反饋過程的關(guān)鍵因素。Yu等人將IMN機(jī)制應(yīng)用到CAM5-APM模式模擬中［20］，其中電離影響是基于均相和離子調(diào)節(jié)的雙向H2SO4-H2O成核過程。結(jié)果顯示，電離在全球氣溶膠特性和云強(qiáng)迫改變中具有重要作用，可能提供與影響氣候變化相關(guān)的大氣電離各種過程的重要物理機(jī)制，電離能夠顯著影響硫酸氣的濃度、成核速率、氣溶膠和CCN濃度、云特性、沉降和云強(qiáng)迫等，而云強(qiáng)迫對成核過程的敏感性大大降低了成核機(jī)制的不確定度，提高了氣候模式在氣溶膠－云－氣候相互作用過程中的代表性。

3 應(yīng)用GEOS-APM模式的京津冀區(qū)域重污染過程模擬分析

2014年2月，京津冀區(qū)域出現(xiàn)連續(xù)多日的重污染天氣過程。如圖2所示，細(xì)顆粒物濃度連續(xù)多日嚴(yán)重超標(biāo)，能見度低，嚴(yán)重影響人民群眾的生產(chǎn)生活，引起各方媒體和人民群眾的廣泛關(guān)注。利用嵌套(nested)的GEOS-APM模式，對2014年2月京津冀區(qū)域連續(xù)近一周的一次重污染過程進(jìn)行模擬。其中模擬的水平空間分辨率為2°×2.5°，垂直方向分為47層。

圖2 2014年2月京津冀區(qū)域各城市細(xì)顆粒物日均濃度時(shí)間序列圖

圖3是GEOS-APM模式針對2014年2月的模擬結(jié)果，模擬內(nèi)容自上而下分別為氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)、PM2.5濃度、相對濕度(RH)、能見度(Visibility)。

可以看出，2014年2月20—26日的重污染過程(過程一)期間，該模式在各項(xiàng)模擬結(jié)果同實(shí)際觀察結(jié)果吻合程度相對較好，而此次污染過程之前的2月13—16日重污染過程(過程二)模擬結(jié)果偏差較大。主要原因是過程二的濕度模擬結(jié)果(50% ～70%)顯著低于實(shí)際觀測結(jié)果(80% ～90%)，其模擬的能見度(約5 km)高于實(shí)際觀測結(jié)果(1 ～3 km)，PM2.5濃度的模擬結(jié)果(200 μg/m3左右)顯著偏低(觀測值200～400 μg/m3)。由此可見，相對濕度模擬對其他大氣條件以及顆粒物濃度模擬有重要關(guān)系，相對濕度模擬較好時(shí)，其他模擬結(jié)果相對較好。

在模擬結(jié)果較好的情況下，對2月20—26日重污染過程的污染特點(diǎn)進(jìn)行了分析研究。結(jié)果顯示，此次重污染過程的大部分時(shí)間內(nèi)，相對濕度持續(xù)較大(90%以上)，同時(shí)能見度極低(1～3 km)，總AOD相對較高，AOD中的沙塵和海鹽粒子所占比例較低，BC、OC所代表的一次顆粒物、二次顆粒物對AOD貢獻(xiàn)相對較高，包裹了二次顆粒物的一次顆粒物(BC/OC coating with secondary particulate)所占比例相對較大，對污染的貢獻(xiàn)略高于二次生成顆粒物。

圖4是利用GEOS-APM模式對2014年2月京津冀區(qū)域顆粒物粒徑的模擬結(jié)果。結(jié)果顯示，空氣質(zhì)量相對較好的時(shí)間是超細(xì)粒子中的小粒子成長時(shí)期，而當(dāng)出現(xiàn)重污染過程時(shí)，在超細(xì)PM1粒徑范圍內(nèi)相對較大粒徑的粒子占據(jù)了主導(dǎo)地位(400～700 nm)，而這些粒徑的粒子在可見光波段內(nèi)，能夠造成顯著的散射效應(yīng)，是能見度降低、灰霾形成的主要原因。

4 結(jié)果與討論

在中國的低層對流層中，很多地方都有顯著的二次顆粒物生成過程的發(fā)生。硫酸、硝酸、胺和二次有機(jī)化合物都對二次顆粒物的成長有重要貢獻(xiàn)(在邊界層內(nèi)，硫酸占干重的20% ～50%)，通過包裹，二次物種能夠顯著增加一次排放的BC和OC顆粒物的大小(50% ～80%)。二次顆粒物和包裹了二次物種的一次顆粒物對顆粒物數(shù)濃度增加和灰霾形成有顯著貢獻(xiàn)。除氣溶膠外，對于相對濕度模擬的準(zhǔn)確性，很大程度上影響了模式對灰霾事件的捕捉能力。研究和發(fā)展一個(gè)涵蓋強(qiáng)大的物理和化學(xué)機(jī)制、并得到觀測結(jié)果很好驗(yàn)證的灰霾模式，能夠有效地用于灰霾及重污染過程預(yù)報(bào)和污染控制策略研究。

APM模型經(jīng)過20多年的研究和發(fā)展，在全球化學(xué)傳輸模型、區(qū)域性氣象和化學(xué)預(yù)報(bào)模型、通用地球系統(tǒng)模型等氣象及環(huán)境空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模型中取得了很好的應(yīng)用驗(yàn)證，得到國際學(xué)術(shù)界的認(rèn)可。嘗試將APM模型應(yīng)用于京津冀區(qū)域重污染過程的模擬分析中，取得了較好的模擬分析效果。

利用APM模型開展空氣污染過程的連續(xù)模擬分析以及比較研究，能夠加強(qiáng)對灰霾形成關(guān)鍵過程控制的科學(xué)理解，提高顆粒物微物理過程在預(yù)報(bào)模式中的代表性，在更好地解釋中國灰霾的生成和物理化學(xué)轉(zhuǎn)化過程，研究和控制PM2.5、提高環(huán)境空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)準(zhǔn)確性，開展污染物情景模擬分析以及環(huán)境管理與控制等方面發(fā)揮作用。

致謝:該研究得到環(huán)境保護(hù)部公益性行業(yè)專項(xiàng)《京津冀城市大氣邊界層對重污染形成的影響研究》、《京津冀地區(qū)典型重污染天氣過程空氣質(zhì)量特征研究》以及中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)《大氣灰霾追因》的資助。

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