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        有機(jī)反應(yīng)機(jī)理研究綜述發(fā)表

        2015-04-17 05:34:51
        分析測試學(xué)報(bào) 2015年3期
        關(guān)鍵詞:課題組機(jī)理綜述

        有機(jī)反應(yīng)機(jī)理研究,尤其是催化反應(yīng)的機(jī)理研究已經(jīng)成為計(jì)算有機(jī)化學(xué)最重要和活躍的領(lǐng)域之一。北京大學(xué)深圳研究生院化學(xué)生物學(xué)與生物技術(shù)學(xué)院吳云東課題組利用理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)合的優(yōu)勢,在有機(jī)反應(yīng)機(jī)理研究以及預(yù)測領(lǐng)域取得了一系列的前沿研究成果。他們對organcatalyst,hydrofunctionalization 和C-H activation等進(jìn)行了深入的機(jī)理研究,并成功預(yù)測了一些反應(yīng),促進(jìn)了這些反應(yīng)的優(yōu)化和發(fā)展。

        基于他們在理論有機(jī)化學(xué)領(lǐng)域的國際聲譽(yù),吳云東課題組受美國化學(xué)會(huì)志主編邀請撰寫了“Computational Organic Chemistry:Bridging Theory and Experiment in Establishing the Mechanisms of Chemical Reactions”展望型綜述,并于近日發(fā)表(Cheng,G.-J.; Zhang,X.; Chung,L.W.; Xu,L.; Wu,Y.-D.J.Am.Chem.Soc.,2015.DOI:10.1021/ja5112749.Invited Perspective)。在此之前,北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院的劉忠范和來魯華小組也分別被邀請為JACS撰寫展望型綜述。

        該展望型綜述以課題組與其他實(shí)驗(yàn)組的合作研究脯氨酸衍生物催化Aldol反應(yīng)和釕催化的Hydrofunctionalization反應(yīng)為例,展示了理論和實(shí)驗(yàn)合作在理解有機(jī)反應(yīng)機(jī)理以及預(yù)測方面取得的優(yōu)秀成果;列舉了結(jié)合計(jì)算和動(dòng)力學(xué)同位素效應(yīng)、質(zhì)譜、原位紅外光譜等實(shí)驗(yàn)技術(shù)研究反應(yīng)機(jī)理的例子,及其理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)合在機(jī)理研究中的重要性;總結(jié)了最新計(jì)算方法(DFT-D,QM/MM,automated pathway search,reaction force field等)的發(fā)展及其應(yīng)用;該展望以碳?xì)滏I活化,有機(jī)催化劑和單電子轉(zhuǎn)移等為例,展示了計(jì)算有機(jī)化學(xué)在反應(yīng)機(jī)理方面取得的最新進(jìn)展。最后該展望探討了計(jì)算有機(jī)化學(xué)在反應(yīng)機(jī)理研究和預(yù)測方面存在的問題和挑戰(zhàn),包括更深入的理解反應(yīng)中配體、酸、堿以及其他添加劑的作用,發(fā)展更好的方法處理溶劑效應(yīng)和研究光催化反應(yīng)、蛋白酶設(shè)計(jì)等。解決這些問題將會(huì)大大加深我們對反應(yīng)機(jī)理的認(rèn)識(shí),幫助設(shè)計(jì)和實(shí)現(xiàn)更多的反應(yīng)和催化劑,同時(shí)也將大大推動(dòng)理論和計(jì)算化學(xué)的進(jìn)一步發(fā)展。相關(guān)工作受到國家自然科學(xué)基金委員會(huì)和深圳市科技創(chuàng)新委員會(huì)的資助。

        (信息來源:北京大學(xué)深圳研究生院)

        研究報(bào)告

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