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        有機反應(yīng)機理研究綜述發(fā)表

        2015-04-17 05:34:51
        分析測試學報 2015年3期
        關(guān)鍵詞:課題組機理綜述

        有機反應(yīng)機理研究,尤其是催化反應(yīng)的機理研究已經(jīng)成為計算有機化學最重要和活躍的領(lǐng)域之一。北京大學深圳研究生院化學生物學與生物技術(shù)學院吳云東課題組利用理論和實驗結(jié)合的優(yōu)勢,在有機反應(yīng)機理研究以及預(yù)測領(lǐng)域取得了一系列的前沿研究成果。他們對organcatalyst,hydrofunctionalization 和C-H activation等進行了深入的機理研究,并成功預(yù)測了一些反應(yīng),促進了這些反應(yīng)的優(yōu)化和發(fā)展。

        基于他們在理論有機化學領(lǐng)域的國際聲譽,吳云東課題組受美國化學會志主編邀請撰寫了“Computational Organic Chemistry:Bridging Theory and Experiment in Establishing the Mechanisms of Chemical Reactions”展望型綜述,并于近日發(fā)表(Cheng,G.-J.; Zhang,X.; Chung,L.W.; Xu,L.; Wu,Y.-D.J.Am.Chem.Soc.,2015.DOI:10.1021/ja5112749.Invited Perspective)。在此之前,北京大學化學與分子工程學院的劉忠范和來魯華小組也分別被邀請為JACS撰寫展望型綜述。

        該展望型綜述以課題組與其他實驗組的合作研究脯氨酸衍生物催化Aldol反應(yīng)和釕催化的Hydrofunctionalization反應(yīng)為例,展示了理論和實驗合作在理解有機反應(yīng)機理以及預(yù)測方面取得的優(yōu)秀成果;列舉了結(jié)合計算和動力學同位素效應(yīng)、質(zhì)譜、原位紅外光譜等實驗技術(shù)研究反應(yīng)機理的例子,及其理論與實驗結(jié)合在機理研究中的重要性;總結(jié)了最新計算方法(DFT-D,QM/MM,automated pathway search,reaction force field等)的發(fā)展及其應(yīng)用;該展望以碳氫鍵活化,有機催化劑和單電子轉(zhuǎn)移等為例,展示了計算有機化學在反應(yīng)機理方面取得的最新進展。最后該展望探討了計算有機化學在反應(yīng)機理研究和預(yù)測方面存在的問題和挑戰(zhàn),包括更深入的理解反應(yīng)中配體、酸、堿以及其他添加劑的作用,發(fā)展更好的方法處理溶劑效應(yīng)和研究光催化反應(yīng)、蛋白酶設(shè)計等。解決這些問題將會大大加深我們對反應(yīng)機理的認識,幫助設(shè)計和實現(xiàn)更多的反應(yīng)和催化劑,同時也將大大推動理論和計算化學的進一步發(fā)展。相關(guān)工作受到國家自然科學基金委員會和深圳市科技創(chuàng)新委員會的資助。

        (信息來源:北京大學深圳研究生院)

        研究報告

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