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        考慮約束爆炸后產(chǎn)物發(fā)生化學反應的約束空間內(nèi)準靜態(tài)溫度計算*

        2015-04-12 07:41:52巍,田宙,趙
        爆炸與沖擊 2015年6期
        關鍵詞:藥量靜態(tài)容器

        鐘 巍,田 宙,趙 陽

        (1.西北核技術研究所,陜西 西安 710024; 2.中國核電工程有限公司,北京 100840)

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        考慮約束爆炸后產(chǎn)物發(fā)生化學反應的約束空間內(nèi)準靜態(tài)溫度計算*

        鐘 巍1,田 宙1,趙 陽2

        (1.西北核技術研究所,陜西 西安 710024; 2.中國核電工程有限公司,北京 100840)

        考慮爆炸產(chǎn)物發(fā)生化學反應產(chǎn)生的影響,對約束爆炸后約束空間內(nèi)準靜態(tài)溫度的計算進行了研究。以能量守恒定律為基礎,考慮爆炸產(chǎn)物的化學反應動力學過程,推導得到約束空間準靜態(tài)溫度的計算公式和方法,使用C++語言編寫了計算程序,并對TNT炸藥約束爆炸的情況進行了計算。計算結果表明,對于約束爆炸,爆炸產(chǎn)物發(fā)生的化學反應對約束空間內(nèi)溫度的變化有明顯影響,且不同的藥量體積比條件下,準靜態(tài)溫度的變化趨勢不同。研究結果可為更準確的計算約束爆炸后的準靜態(tài)溫度及其他爆炸參數(shù)提供有效的方法。

        爆炸力學;準靜態(tài)溫度;約束爆炸;TNT炸藥; 化學反應動力學;藥量體積比

        約束爆炸[1]是指爆炸裝藥或易爆氣體、材料在有約束的條件下發(fā)生的爆炸。在密封空間內(nèi)發(fā)生的爆炸屬于約束爆炸,由于約束的作用,爆炸后密封空間內(nèi)形成高溫高壓環(huán)境,在該環(huán)境下,爆炸后的產(chǎn)物和空氣中的氧氣會發(fā)生化學反應。化學反應將形成新的反應產(chǎn)物,并導致容器內(nèi)能量的改變,從而使容器內(nèi)溫度發(fā)生改變,進一步導致容器內(nèi)壓力的變化,這部分變化的壓力稱為附加壓力。溫度變化及附加壓力會影響容器的結構響應,因此在容器設計的時候,很有必要考慮約束爆炸后產(chǎn)物發(fā)生化學反應對約束空間內(nèi)準靜態(tài)溫度的影響[2]。國外學者對約束爆炸后考慮爆炸產(chǎn)物化學反應的問題進行了比較系統(tǒng)的研究,其中以美國Livemore國家實驗室的A.L.Kuhl等為代表,取得了大量的研究成果[3-8]。他們認為,約束爆炸產(chǎn)生的氣體產(chǎn)物中富含碳和一氧化碳等易燃物,這些易燃物與空氣混合后,將會與空氣中的氧氣發(fā)生燃燒反應,導致約束系統(tǒng)內(nèi)溫度變化和明顯的壓力上升。他們采用逆向研究的方法,通過實驗研究測得的壓力,來推測炸藥爆炸產(chǎn)物的消耗情況,從而對爆炸過程進行更詳細的研究。國內(nèi)學者對約束爆炸中考慮化學反應動力學過程的研究很少,尚未發(fā)現(xiàn)這方面的研究文獻,對此筆者曾作過綜述分析[9]。

        本文中,結合筆者自己的研究工作,從能量守恒的角度出發(fā),以約束空間內(nèi)最終的溫度狀態(tài)為對象,研究約束爆炸后準靜態(tài)溫度的計算問題,并將給出不同藥量體積比的TNT炸藥發(fā)生約束爆炸后準靜態(tài)溫度的計算結果和分析。

        1 約束爆炸后準靜態(tài)溫度計算公式推導

        假設爆炸前約束空間內(nèi)溫度為T0,爆炸產(chǎn)物和約束空間內(nèi)氣體混合均勻,化學反應開始后某時刻容器內(nèi)溫度為T(t),T(t)即為要計算的溫度。

        根據(jù)能量守恒及比熱容的定義,得:

        (1)

        兩邊同時除以約束空間的體積:

        (2)

        式中:

        (3)

        當不考慮爆炸產(chǎn)物化學反應釋放的熱量時,

        (4)

        式中:E表示爆炸釋放的熱量,Q爆為爆熱,m為爆炸裝藥的質量。此時式(2)化為:

        (5)

        當考慮爆炸產(chǎn)物化學反應釋放的熱量時:

        (6)

        式中:Qi(t)為第i個化學反應在t時刻釋放的熱量,N為發(fā)生的化學反應的總數(shù)目。此時式(2)化為:

        (7)

        將式(3)代入式(7),積分可得:

        (8)

        (9)

        考慮化學反應釋放的熱量對溫度的影響時,設此時溫度為T(t),令:

        (10)

        根據(jù)式(9)~(10),由Newton迭代法[10]:

        (11)

        計算得到t時刻的溫度值Te(t)、T(t)。

        使用Newton迭代法計算溫度的流程如圖1所示,圖中ε為誤差控制限。

        圖1 使用Newton迭代法計算溫度流程圖Fig.1 Procedure of temperature calculation by Newton iteration

        2 爆炸產(chǎn)物化學反應釋放熱量的計算

        2.1 爆炸釋放的熱量

        假設炸藥質量為m,爆熱為Q爆,則爆炸釋放的總熱量

        (12)

        2.2 化學反應釋放的熱量

        約束爆炸時約束空間體積是固定不變的,即ΔV=0,根據(jù)熱力學定律,定壓反應熱等于定容反應熱[11],即ΔrH=ΔrU。

        反應進行到t時刻時,化學反應熱為:

        (13)

        式中:ξ(t)是t時刻的化學反應進度,其值根據(jù)化學反應動力學計算得到,ΔrH為化學反應焓。

        例如,對約束爆炸中常見的爆炸產(chǎn)物C,其與空氣中的O2反應生成CO2的方程式如下:

        (14)

        令反應式(14)的化學反應速率為常數(shù)k,化學反應級數(shù)分別為nC、nO2,反應物初始濃度為cC(0)、cO2(0),化學反應體積為V,反應完全進行時的化學反應焓為ΔrH,則其化學反應動力學控制方程為:

        (15)

        求解上述化學反應動力學控制方程[12],得到任意時刻t對應的濃度值cC(t),則化學反應進度為:

        (16)

        因此反應(14)進行到t時刻時釋放的熱量為:

        (17)

        化學反應焓ΔrH有2種求解方法,一種方法是直接查詢化學反應手冊,另一種是根據(jù)基爾霍夫方程求解。

        根據(jù)基爾霍夫(G.R.Kirchhoff)方程[11],在溫度為T2時,化學反應焓的計算公式為:

        (18)

        式中:ΔH(T1)為溫度取T1時的化學反應焓,T1=298 K時ΔH(T1)的值通過化學手冊可以查到。系數(shù)Δa、Δb、Δc、Δc′是與物質比熱容有關的參數(shù),計算方法如下:

        對于某一化學反應,

        (19)

        (20)

        則:

        (21)

        vi為物質i的化學計量系數(shù),當物質i為反應物時,系數(shù)ζi=-1,當物質i為產(chǎn)物時,系數(shù)ζi=1。根據(jù)式(17)~(18)、(21)可以計算出各個時刻各化學反應釋放的熱量大小。當所有化學反應都反應完全時,約束空間內(nèi)溫度為準靜態(tài)溫度。因此,在計算準靜態(tài)溫度時,假設各化學反應都反應完全,即取ξ(t)=ξ(∞)。其他爆炸產(chǎn)物化學反應分析方法與上述方法類似,不再贅述。

        3 TNT炸藥約束爆炸準靜態(tài)溫度計算

        TNT炸藥爆炸的方程式為[13]:

        (22)

        由式(22)可見,爆炸產(chǎn)物為H2O、CO、C和N2,此外,發(fā)生化學反應前,密封容器中還有O2。假設TNT炸藥在密封容器內(nèi)發(fā)生約束爆炸,容器內(nèi)的原始氣體為空氣,主要成分為:O2(約21%)、N2(約78%)、惰性氣體(約0.96%)、CO2(約0.03%)、水蒸氣及其他(約0.03%)。其中O2可以與爆炸產(chǎn)物C、CO發(fā)生反應,同時,在爆炸后容器內(nèi)為高溫高壓環(huán)境,過量的C、CO可以與H2O發(fā)生化學反應,并放出H2,而過量的C可以與H2反應生成CH4,各化學反應的反應熱可以查找化學手冊得到,所以,爆炸發(fā)生后密封容器內(nèi)可能的化學反應如表1所示。

        表1 298 K時TNT炸藥爆炸產(chǎn)物發(fā)生的化學反應的反應熱

        理論上,所有化學反應既可以正向進行,也可以逆向進行。大多數(shù)情況下,逆向反應進行的程度很小,可以略去不計。作為一種估算,本文中將爆炸產(chǎn)物發(fā)生的化學反應均假定為不可逆反應,大部分學者在爆炸研究中考慮化學反應問題時,通常都采用這樣的假定[14-16]。為了確定幾個可能同時發(fā)生的化學反應的先后順序,根據(jù)蓋斯定理[11]及相關化學反應基本知識,作如下假設:

        (1)由于無機物合成有機物的反應,反應條件都比較苛刻,因此假設其比無機物之間的反應更難以發(fā)生;

        (2)由于吸熱反應往往需要外界環(huán)境提供較高的反應條件,因此,假設吸熱反應比放熱反應更難以發(fā)生;

        (3)如上所述,所有反應其實都可以看作可逆反應,對于放熱反應,其化學反應焓越大,證明其逆向反應要進行的話,需要吸收的熱量越多,則該逆向反應更難進行,根據(jù)化學平衡原理,正向反應更容易發(fā)生,因此,假設化學反應焓絕對值越大,則反應越容易發(fā)生。

        根據(jù)上面3個假設,式(22)中反應發(fā)生的先后順序為:反應(1)、反應(2)、反應(3)、反應(4)、反應(5)、反應(6)。具體會發(fā)生哪幾種反應,需要根據(jù)C與O2的比例關系來確定。此處C全部來自炸藥TNT的產(chǎn)物,O2全部來自容器中的空氣。因此,取常溫常壓下空氣中O2的體積分數(shù)為0.21,m為爆炸裝藥的質量,V為密封容器的體積,V′為空氣所占體積,Vm為常溫常壓下的氣體摩爾體積,ρ裝藥為炸藥的裝藥密度。根據(jù)上述反應發(fā)生的先后順序,可以確定可能發(fā)生的化學反應,如表2所示,其中m/V表示藥量體積比。

        表2 爆炸后約束空間內(nèi)發(fā)生化學反應的情況

        根據(jù)式(20)計算任意溫度下的比定壓熱容cp,m時,需要知道各反應中相關物質的摩爾比定壓熱容計算參數(shù),查找物理化學相關教材可得其值如表3所示,表中Tu表示適用的溫度范圍。

        表3 式(20)中的摩爾熱容計算參數(shù)

        對于TNT炸藥,取裝藥密度ρ0=1.64 g/cm3,則其爆熱為4.19MJ/kg。

        圖2 TNT炸藥約束爆炸準靜態(tài)溫度隨藥量體積比變化曲線Fig.2 Variation curves of temperatures with small explosive charge volume ratios

        根據(jù)NIST化學動力學數(shù)據(jù)庫中查詢的動力學參數(shù),使用Arrhenius定理可以計算得到化學反應速率常數(shù),詳細的化學反應動力學過程及動力學參數(shù)參考文獻[2]。

        根據(jù)表2給出的化學反應動力學分析,結合表1、3和文獻[2]中的化學反應動力學過程及動力學參數(shù),根據(jù)式(15)~(21)可以計算出不同藥量體積比下任意時刻爆炸產(chǎn)物發(fā)生化學反應釋放的熱量大小[2]。由式(12)可以計算出爆炸釋放熱量的大小,再根據(jù)式(8)~(11)計算出溫度Te(t)、T(t)。取所有反應完全結束的時刻為反應終點,則計算得到的溫度值為約束空間內(nèi)的準靜態(tài)溫度,計算結果如圖2所示。

        從圖2可見,當約束爆炸的藥量體積比較小時,考慮化學反應對熱量影響計算得到的溫度值比不考慮化學反應影響時要大;藥量體積比較大時,考慮化學反應對熱量影響計算得到的溫度值比不考慮化學反應影響時要小。產(chǎn)生這一結果的原因是藥量體積比較小時,化學反應以放熱反應為主,且可以吸收熱量的物質也比藥量體積比較大時要少;藥量體積比增大到一定的值后,會產(chǎn)生吸熱化學反應,且物質組分也更多,吸熱能力更強,從而導致溫度降低。

        圖3 準靜態(tài)壓力隨藥量體積比的變化曲線Fig.3 Variation curves of quasi-static pressures with charge volume ratios

        考慮化學反應時,曲線在藥量體積比為約0.4和3~4之間存在比較明顯的變化。從化學反應動力學角度解釋如下:根據(jù)表2分析的不同藥量體積比下發(fā)生的化學反應可知,藥量體積比為0.371時,化學反應由2個增加到3個,由表1可知,增加的反應釋放的熱量比前2個反應要小,由表3可知,增加反應的產(chǎn)物(主要是CO2)比熱容比反應物(主要是CO和O2)要大,因此,在化學反應釋放熱量增加減小,產(chǎn)物比熱容增大的情況下,出現(xiàn)了溫度明顯變小的現(xiàn)象。此后,隨著藥量體積比的增加,一直存在3個化學反應,同時,釋放熱量小而產(chǎn)物比熱容大于反應物比熱容的化學反應所占的比重越來越大,且當藥量體積比增大到1.113時,有吸熱反應出現(xiàn),導致此間溫度逐漸降低。隨著藥量體積比的進一步增加,當其值大于3.890時,化學反應的情況不再變化,且由于O2的相對含量減少,化學反應釋放熱量及組分變化趨于穩(wěn)定,溫度值也逐漸趨于穩(wěn)定,其值在2 000K左右。

        由于缺少直接的準靜態(tài)溫度實驗數(shù)據(jù),下面對考慮爆炸產(chǎn)物化學反應影響和不考慮該影響時的溫度計算得到的準靜態(tài)壓力與實驗結果及ConWep結果進行對比,如圖3所示。圖中結果表明,在計算準靜態(tài)壓力時,采用不考慮爆炸產(chǎn)物化學反應影響的溫度時,計算結果與實驗結果及ConWep計算結果之間的誤差較大;采用考慮爆炸產(chǎn)物化學反應影響的溫度時,計算結果與實驗結果及ConWep計算結果基本一致。

        4 結 論

        (1)由于存在約束,爆炸釋放的熱量聚集在有限的空間內(nèi),形成高溫高壓環(huán)境,爆炸產(chǎn)物與約束空間內(nèi)的氧氣在高溫高壓環(huán)境下,發(fā)生復雜的化學反應,化學反應釋放或吸收熱量,從而改變約束空間內(nèi)的準靜態(tài)溫度大?。?/p>

        (2)化學反應的類型和進行程度跟爆炸產(chǎn)物和氧氣的含量有關,而不同類型的化學反應釋放或吸收的熱量也不同,因此,隨著藥量體積比的變化,計算得到的準靜態(tài)溫度存在變化,且在某一藥量體積比范圍內(nèi)達到最大值,然后隨著藥量體積比的繼續(xù)增大而減小,這是不考慮爆炸產(chǎn)物化學反應無法計算得到的現(xiàn)象;

        (3)對于其他類型的炸藥,在分析其爆炸特點和爆炸產(chǎn)物組成后,依據(jù)本文提供的方法,同樣可以計算其考慮爆炸產(chǎn)物化學反應的準靜態(tài)溫度;

        (4)考慮爆炸產(chǎn)物化學反應的影響后,可以更準確的計算約束爆炸的準靜態(tài)溫度,為后續(xù)進行約束爆照準靜態(tài)壓力等爆炸參數(shù)的研究提供重要參考依據(jù)和有效參數(shù)。

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        (責任編輯 曾月蓉)

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        爆炸與沖擊

        2015年11月25日

        Calculation of the quasi-static temperature of confined explosions in consideration of the effect of the chemical reactions with detonation products

        Zhong Wei1, Tian Zhou1, Zhao Yang2

        (1.NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’an710024,Shaanxi,China; 2.ChinaNuclearPowerEngineeringCo.Ltd.,Beijing100840,China)

        By focusing our concern on the effect of chemical reactions with detonation products, we have done research on the calculation of the quasi-static temperature of confined explosion. On the basis of the energy conservation, considering the chemical kinetic reaction process of the detonation products, the formula and calculating method of quasi-static temperature were proposed. A computation program was designed using C++ language, which was used to calculate the quasi-static temperature of the TNT confined explosion. Calculation results show that chemical reactions of the detonation products play a very important role in the calculation of the quasi-static temperature in confined explosions, and obviously the temperature varies with the charge volume ratios. Ours is an efficient technique to obtain a more accurate quasi-static temperature and calculate some other parameters of confined explosions.

        mechanics of explosion; quasi-static temperature; confined explosion; TNT explosive charge; chemical reaction kinetics; charge volume ratio

        10.11883/1001-1455(2015)06-0777-08

        2014-05-07;

        2014-08-01

        國家自然科學基金重大研究計劃(91330205)

        鐘 巍(1986— ),男,碩士,助理研究員,lengshui222@163.com。

        O389 國標學科代碼: 13035

        A

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