李金玉，沙苗苗，冉治霖，吳啟保

（1.廣東輕工職業(yè)技術(shù)學(xué)院環(huán)境工程系，廣東 廣州 510300；2.深圳信息職業(yè)技術(shù)學(xué)院計(jì)算機(jī)學(xué)院，廣東 深圳 518172；3.深圳信息職業(yè)技術(shù)學(xué)院交通與環(huán)境學(xué)院，廣東 深圳 518172；4.深圳信息職業(yè)技術(shù)學(xué)院機(jī)電工程學(xué)院，廣東 深圳 518172）

紫外發(fā)光二極管技術(shù)在水處理方面的應(yīng)用

李金玉1，沙苗苗2，冉治霖3，吳啟保4

（1.廣東輕工職業(yè)技術(shù)學(xué)院環(huán)境工程系，廣東 廣州 510300；2.深圳信息職業(yè)技術(shù)學(xué)院計(jì)算機(jī)學(xué)院，廣東 深圳 518172；3.深圳信息職業(yè)技術(shù)學(xué)院交通與環(huán)境學(xué)院，廣東 深圳 518172；4.深圳信息職業(yè)技術(shù)學(xué)院機(jī)電工程學(xué)院，廣東 深圳 518172）

本文對(duì)一種新技術(shù)-紫外發(fā)光二極管（UV-LED）在水處理領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)行了歸納，并進(jìn)行相應(yīng)的評(píng)述，有助于推動(dòng)LED技術(shù)在水處理中的應(yīng)用，降低傳統(tǒng)UV汞燈用于水消毒的能耗，開(kāi)發(fā)一種低耗，穩(wěn)定和綠色的飲用水或污水消毒的新技術(shù)。

紫外發(fā)光二極管；水處理；應(yīng)用

水是生命之源，是城市生存發(fā)展的前提，因此城市供水的質(zhì)量，也直接影響著城市的健康發(fā)展。隨著人口的激增、城鎮(zhèn)化的興起、工業(yè)的迅速發(fā)展，水資源緊缺的危機(jī)是眾多的國(guó)家和地區(qū)面臨的緊迫問(wèn)題。飲用水安全是國(guó)家公共衛(wèi)生安全體系的重要組成部分，與人民身體健康和社會(huì)穩(wěn)定氣息相關(guān)[1]。2006年我國(guó)頒布了生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)（GB5749-2006），與1985年的舊標(biāo)準(zhǔn)相比，水質(zhì)指標(biāo)由35項(xiàng)增加至106項(xiàng)，特別是微生物指標(biāo)由2項(xiàng)增至6項(xiàng)（總大腸菌群、耐熱大腸菌群、大腸埃希菌、菌落總數(shù)、賈第鞭毛蟲(chóng)和隱孢子蟲(chóng)等微生物）。目前常用的消毒方法包括：氯氣、二氧化氯、臭氧、超聲波等，但均存在或多或少的弊端；因此，如何滿足新的生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)、優(yōu)化供水工藝、加快技術(shù)革新也是眾多供水企業(yè)所面臨的現(xiàn)實(shí)問(wèn)題。

1 常規(guī)消毒工藝及不足

目前常用的消毒方法包括：氯氣、二氧化氯、臭氧、紫外線（Ultraviolet，UV）和光催化劑等[2-4]。

1.1 氯消毒

氯氣（Cl2）消毒是一種歷史悠久的消毒技術(shù)，雖然近年來(lái)涌現(xiàn)了多種新興技術(shù)，但加氯消毒仍然在水廠廣泛使用，且Cl2滅活致病性原生動(dòng)物的探究也報(bào)道較早[5]。雖然Cl2對(duì)水中細(xì)菌、病毒等微生物有較好的殺滅作用，但對(duì)水中隱孢子蟲(chóng)和賈第蟲(chóng)的消毒效果不佳（CT值必須高達(dá)7200mg·min/ L以上，才能獲得較好的滅活效果，但同時(shí)又會(huì)產(chǎn)生消毒副產(chǎn)物濃度高的弊端）。另外，Cl2在飲用水消毒過(guò)程中存在著諸多安全隱患和健康風(fēng)險(xiǎn)，比如Cl2極易和水中的微量有機(jī)物反應(yīng)，產(chǎn)生三氯甲烷、鹵乙酸、四氯化碳等致癌物質(zhì)。因此，Cl2滅活水中隱孢子蟲(chóng)和賈第蟲(chóng)等致病性寄生蟲(chóng)的研究逐漸淡出人們的視野。

1.2 二氧化氯消毒

二氧化氯（ClO2）具有：水中難分解、在較寬的pH值范圍消毒效果穩(wěn)定，且消毒效果遠(yuǎn)優(yōu)于加氯消毒等優(yōu)勢(shì)；因此，近年來(lái)越來(lái)越多的國(guó)家和地區(qū)逐漸認(rèn)識(shí)、接受并實(shí)際使用ClO2消毒技術(shù)[6]。Ruffell等人[7]利用動(dòng)物感染和試管脫囊技術(shù)評(píng)價(jià)了ClO2對(duì)隱孢子蟲(chóng)卵囊的Iowa變種的滅活效果，結(jié)果顯示，在pH值為8.0，要達(dá)到99%的滅活率。

1.3 臭氧消毒

臭氧作為一種新型消毒劑，已經(jīng)在水處理領(lǐng)域中開(kāi)始被廣泛使用。高級(jí)氧化過(guò)程能夠產(chǎn)生大量的高活性羥基自由基，能夠?qū)⒂袡C(jī)物氧化或碳化為水、二氧化碳和無(wú)機(jī)酸；除此之外，臭氧對(duì)水中的微生物（細(xì)菌、病毒和原生動(dòng)物等）也有極好的消毒效果；冉治霖等利用熒光活體染色法研究了臭氧滅活水中隱孢子蟲(chóng)和賈第蟲(chóng)的滅活效能，并對(duì)機(jī)理進(jìn)行了探討，pH值為中性條件，投加初始濃度為3.0mg/L的臭氧，反應(yīng)時(shí)間7min，滅活率可達(dá)到99.9%；究其原因可能是高級(jí)氧化產(chǎn)生的羥基自由基可破壞的細(xì)胞結(jié)構(gòu)、引起細(xì)胞膜通透性畸變、裂解，致使細(xì)胞器外泄，引起細(xì)胞凋亡[8]；Facile報(bào)道了pH值6-8 范圍內(nèi)、CT值為11.8-12.4（mg·min）/ L之間，水中致病性寄生蟲(chóng)的滅活率可達(dá)到99%[9]。雖然臭氧技術(shù)對(duì)去除水中難降解有機(jī)物和致病性微生物非常有效，但運(yùn)行成本昂貴，且其本身特有的高自降解性，也決定了其無(wú)法成為水廠消毒的主流工藝[10]。

1.4 超聲消毒

目前，超聲波也是一種流行的水處理技術(shù)。李紹峰等[11]在（頻率19.8kHz，超聲功率151W，溫度為20℃）范圍內(nèi)，對(duì)水中隱孢子蟲(chóng)的滅活效果和機(jī)理進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)濁度的影響較大，1.13NTU時(shí)滅活率可達(dá)94.7%；而空化作用產(chǎn)生的機(jī)械剪切力可破壞細(xì)胞膜，引起細(xì)胞質(zhì)外流，達(dá)到滅活效果。冉治霖等[12]探討了有機(jī)物、無(wú)機(jī)離子濃度等因素對(duì)超聲滅活賈第蟲(chóng)的影響，也證實(shí)了濁度為影響超聲滅活效果的主要因素。雖然超聲消毒具有其高效、無(wú)消毒副產(chǎn)物二次污染等優(yōu)勢(shì)，但同樣高耗能、成本高，無(wú)法大規(guī)模使用。

1.5 紫外消毒

紫外線（UV）對(duì)于水中病原微生物（比如：隱孢子蟲(chóng)和賈第蟲(chóng)）的消毒十分有效，UV在水中的消毒方式有：水中浸沒(méi)式和平行懸浮式；波長(zhǎng)、功率、懸浮距離、照射時(shí)間等是影響消毒效果的主要因素；作用機(jī)理主要是核酸（DNA）的最大吸收波長(zhǎng)（254nm），DNA能夠吸收高能量紫外輻射，引起相鄰的堿基錯(cuò)位，形成嘧啶二聚體（pyrimidine dimer）；抑制或阻礙核酸復(fù)制和蛋白表達(dá)，導(dǎo)致細(xì)胞凋亡[13]。Bukhari[14]等人探討了中壓汞燈對(duì)水中隱孢子蟲(chóng)的滅活效果進(jìn)行了研究，結(jié)果顯示紫外光的劑量為19mJ/cm2時(shí)，隱孢子蟲(chóng)的滅活率可達(dá)到99.99%；但由于顆粒的庇護(hù)作用，“兩蟲(chóng)”的滅活效率會(huì)受到影響，石英套管的結(jié)垢問(wèn)題，光復(fù)活現(xiàn)象一定程度上限制了UV消毒的使用范圍?？煽闯鲎贤庀揪哂校合舅俣瓤?、效率高，不影響水的物理性質(zhì)和化學(xué)成分、不增加水的臭和味，操作簡(jiǎn)單、便于管理、易于實(shí)現(xiàn)自動(dòng)化等優(yōu)勢(shì)；但常規(guī)汞燈紫外消毒電耗較大，壽命短，浸水式構(gòu)造復(fù)雜，汞二次污染等不足，迫切需要一種新型的替代技術(shù)。

2 UV-LED技術(shù)的提出

發(fā)光二極管（LED）一般是先在藍(lán)寶石（Al2O3）襯底上利用金屬有機(jī)物化學(xué)氣相沉積（MOCVD）設(shè)備外延生長(zhǎng)氮化鎵（GaN）材料，然后在GaN材料上外延生長(zhǎng)鋁銦鎵氮（AlInGaN）材料，再依次分別外延生長(zhǎng)GaN和AlInGaN，形成GaN和AlInGaN交錯(cuò)的多量子阱結(jié)構(gòu)（MQW），此即為L(zhǎng)ED發(fā)光區(qū)的有源層。通過(guò)改變MOCVD外延生長(zhǎng)條件，可以改變AlInGaN中Al組分、In組分和Ga組分的配比，以此來(lái)調(diào)節(jié)LED的發(fā)光波長(zhǎng)。

經(jīng)過(guò)技術(shù)攻關(guān)，解決表面裂紋、晶體質(zhì)量差、鋁組分低、無(wú)法實(shí)現(xiàn)短波長(zhǎng)發(fā)光和結(jié)構(gòu)材料設(shè)計(jì)等問(wèn)題，關(guān)鍵技術(shù)取得突破后，將可研究開(kāi)發(fā)與獲得高結(jié)晶質(zhì)量無(wú)裂紋的高鋁組分的AlInGaN材料，使其發(fā)射出來(lái)的是中心波長(zhǎng)小于400nm的紫外光，從而制備得到實(shí)用的紫外發(fā)光二極管（UV-LED）。短波長(zhǎng)的UV-LED半導(dǎo)體照明光源具有其它傳統(tǒng)紫外光源無(wú)法比擬的優(yōu)勢(shì)，將其用來(lái)殺菌，在此基礎(chǔ)上開(kāi)發(fā)的紫外LED殺菌模塊應(yīng)用于水凈化處理技術(shù)領(lǐng)域，具有殺菌效果好、使用價(jià)值高的潛能，其市場(chǎng)應(yīng)用前景十分廣闊。

由于藍(lán)寶石襯底與GaN、InGaN材料不匹配，造成LED外延層中存在很高的位錯(cuò)密度，降低了LED外延片的質(zhì)量。這種位錯(cuò)對(duì)藍(lán)光LED的影響有限，但對(duì)于紫外LED的影響非常大。目前學(xué)術(shù)界公認(rèn)的解釋是在量子阱中存在點(diǎn)狀的局域態(tài)，載流子（電子、空穴）一旦被注入到量子阱中，會(huì)被這些局域態(tài)捕獲，并被牢牢的限制在其中，而無(wú)法移動(dòng)到位錯(cuò)處被消耗，如圖1 所示。而紫外LED中InGaN的In組分很低，難以形成點(diǎn)狀局域態(tài)，位錯(cuò)對(duì)載流子的影響很大，從而限制了紫外LED器件效率的提高。

正是由于紫外LED材料外延難度比藍(lán)光LED大，所以行業(yè)內(nèi)對(duì)紫外LED的研發(fā)投入較少，這也導(dǎo)致在這個(gè)領(lǐng)域，國(guó)外大公司的專利較少，沒(méi)有形成像可見(jiàn)光LED那樣嚴(yán)密的專利壁壘。而且，隨著紫外LED的用途得到推廣，近年來(lái)在系統(tǒng)及封裝領(lǐng)域有大量企業(yè)加入市場(chǎng)競(jìng)爭(zhēng)。但是上游外延企業(yè)發(fā)展卻相對(duì)緩慢，對(duì)紫外LED市場(chǎng)的重視不夠。因此對(duì)高效紫外LED外延技術(shù)進(jìn)行研發(fā)，對(duì)實(shí)現(xiàn)具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的高效 GaN 基LED 產(chǎn)業(yè)化具有十分重要的意義。

3 UV-LED技術(shù)在水環(huán)境中的應(yīng)用

近年來(lái)，在UV-LED消毒方面，也逐漸開(kāi)展了一些研究。Bowker等[17]利用UV-LED技術(shù)研究了光通量與幾種非致病微生物之間的關(guān)系?；赨V-LED的數(shù)量和樣品間隔距離，運(yùn)用COMSOL Multiphysics創(chuàng)建最佳的UV-LED準(zhǔn)直光束，降低了整體成本。運(yùn)用優(yōu)化的UV-LED準(zhǔn)直光束和低壓汞燈準(zhǔn)直光束的裝置分別檢測(cè)了三種微生物（大腸桿菌，乙型肝炎病毒株，T7）的滅活效果，比較了UV能量密度與滅活效果的關(guān)系，UV波長(zhǎng)分別為：UV-LED（255nm和275nm）低壓汞燈254nm。低壓汞燈滅活大腸桿菌和MS-2的效果相較于UV-LED更佳；UVLED在波長(zhǎng)為275nm時(shí)，T7噬菌體和大腸桿菌優(yōu)于UV-LED（275nm）時(shí)的滅活效果。時(shí)間-劑量的差異可能是由于微生物自身的修復(fù)機(jī)制造成的。

Wurtele等研究了基于GaN的UV-LED技術(shù)在水消毒過(guò)程的適用性，結(jié)果表明UV-LED是分散和移動(dòng)水處理系統(tǒng)的替代技術(shù)。評(píng)估了不同水處理?xiàng)l件下UV-LED技術(shù)的性能特點(diǎn)，設(shè)計(jì)了在269nm和282nm波長(zhǎng)對(duì)枯草芽孢的生物分析實(shí)驗(yàn)。結(jié)果顯示：在動(dòng)態(tài)和靜態(tài)條件下UV-LED均能有效滅活實(shí)驗(yàn)對(duì)象；動(dòng)態(tài)實(shí)驗(yàn)表明滅活效果與光通量呈線形關(guān)系[18]。

Chevremont等研究了在波長(zhǎng)UV-A和UV-C條件下，UV-LED滅活污水中生物指示菌（糞大腸桿菌）的滅活效果。通過(guò)簡(jiǎn)單細(xì)菌培養(yǎng)，檢測(cè)了細(xì)菌濃度、暴露時(shí)間、pH值和波長(zhǎng)等四項(xiàng)指標(biāo)，發(fā)現(xiàn)波長(zhǎng)和暴露時(shí)間與滅活效果相關(guān)性更強(qiáng)。另外，檢測(cè)了混合兩種波長(zhǎng)（280/365和280/405nm）光后的滅菌效果，發(fā)現(xiàn)暴露60s后，沒(méi)有細(xì)菌存活[19]。

4 UV-LED消毒的機(jī)理

紫外線是一種具有高能量的、肉眼無(wú)法識(shí)別的光波，其波長(zhǎng)小于400nm，存在于可見(jiàn)光譜紫外線端的外側(cè)，因此稱為紫外線。按波長(zhǎng)范圍分為UV-A（320nm～400nm）、UV-B（275nm～320nm）、UV-C（200nm～275nm）、UV-D（100nm～200nm）四個(gè)波段，其中 A、 B、 C三個(gè)波段又稱為消毒紫外線。A、B、C三個(gè)波段均具有一定的消毒作用，尤以C波段消毒效果最佳。光量子理論認(rèn)為，光是物質(zhì)運(yùn)動(dòng)的一種特殊形式，是一粒粒不連接的粒子流。每一粒波長(zhǎng)253.7nm的紫外線光子具有4.9eV 的能量。

UV線對(duì)水的消毒滅菌主要是核酸（DNA）的最大吸收波長(zhǎng)（254nm），DNA能夠吸收高能量紫外輻射，引起相鄰的堿基錯(cuò)位，形成嘧啶二聚體（pyrimidine dimer）；抑制或阻礙核酸復(fù)制和蛋白表達(dá)，導(dǎo)致細(xì)胞凋亡[13]。

目前研究?jī)H限傳統(tǒng)紫外線滅活的機(jī)理研究，而UV-LED作為一種新型的消毒工藝可能與傳統(tǒng)消毒機(jī)理之間存在或多或少的差別，因此UV-LED消毒的機(jī)理研究有待進(jìn)一步加強(qiáng)。

5 UV-LED消毒研究的必要性

國(guó)外已在UV-LED滅活水中微生物和原生動(dòng)物等方面開(kāi)展了一些研究，而國(guó)內(nèi)在此方面的研究尚屬空白，研究也局限在氯氣、二氧化氯、臭氧、汞燈UV光源等常規(guī)的水處理消毒方法。而從目前已有的文獻(xiàn)來(lái)看，以上研究尚存在很多不足，例如對(duì)水處理中濁度、有機(jī)物和無(wú)機(jī)離子的影響未作深入探討，也未進(jìn)行滅活動(dòng)力學(xué)研究，因此將該技術(shù)用于水中微生物和原生動(dòng)物滅活的效能和工藝參數(shù)還有待進(jìn)一步給出；其次對(duì)低光通量滅活“兩蟲(chóng)”的效果沒(méi)有充分探究，低光通量對(duì)該技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用成本影響巨大。研究成果對(duì)完善廣東省LED 產(chǎn)業(yè)鏈，掌握核心專利，提升UV-LED 國(guó)產(chǎn)芯片的核心技術(shù)含量，縮小與國(guó)外先進(jìn)技術(shù)水平的差距，打破國(guó)外專利壁壘，推動(dòng)LED創(chuàng)新應(yīng)用，擴(kuò)大LED應(yīng)用領(lǐng)域和使用規(guī)模，實(shí)現(xiàn)廣東省乃至中國(guó)半導(dǎo)體照明產(chǎn)業(yè)跨越式發(fā)展具有重要意義。

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Applications of ultraviolet light emitting diode technology in water treatment

LI Jinyu1,SHA Miaomiao2,RAN Zhilin3,WU Qibao4
(1.Department of Environmental Engineering,Guangdong Industry Technical College,Guangzhou 510300 P.R.China;2.Department of Computer,Shenzhen Institute of Information Technology,Shenzhen 518172 P.R.China;3.Department of Transportation and Environment,Shenzhen Institute of Information Technology,Shenzhen 518172 P.R.China;4.Department of Electrical and Mechanical,Shenzhen Institute of Information Technology,Shenzhen 518172 P.R.China)

Ultraviolet light emitting diode (UV-LED) was a kind of new technology.Which was application in the field of water treatment had been reviewed and made a comment.Application of the new LED technology could promote effects of water treatment,and reduce the energy consumption compared with the traditional UV mercury lamp used for disinfection of water.Eventually,to develop a low consumption,stable and green water or wastewater disinfection technology.

ultraviolet light emitting diode;water treatment;application

TU991.2

A

1672-6332（2015）01-0038-05

【責(zé)任編輯：高潮】

2015-01-20

廣東省自然科學(xué)基金（S2012040007855）；深圳市基礎(chǔ)研究計(jì)劃重點(diǎn)項(xiàng)目（JCYJ2012061500830389）；深圳信息職業(yè)技術(shù)學(xué)院校級(jí)項(xiàng)目（lg201427）

李金玉（1971-），女（漢），江西吉安人，講師，碩士，主要研究方向：生物化學(xué)及檢測(cè)技術(shù)。E-mail:lijinyu101@163.com