陳長水，趙向陽，徐 磊，胡 輝，劉頌豪

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中紅外光源研究進(jìn)展

陳長水，趙向陽，徐 磊，胡 輝，劉頌豪

（華南師范大學(xué) 信息光電子科技學(xué)院，廣東 廣州 510006）

3～5mm中紅外激光處于大氣的窗口波段，在光譜學(xué)、遙感、醫(yī)療、環(huán)保及軍事等諸多領(lǐng)域都有重要的應(yīng)用價值和前景。因此對該波段激光器的研究是目前國際上的熱門課題。簡要介紹了3種產(chǎn)生中紅外激光的方法，分別為：基于非線性理論技術(shù)、量子級聯(lián)技術(shù)以及晶體摻雜離子技術(shù)，并分別指出了它們的發(fā)展趨勢。

中紅外光源；光參量振蕩器；量子級聯(lián)激光器；激光陶瓷

0 引言

目前，產(chǎn)生中紅外激光的方法主要有非線性技術(shù)、半導(dǎo)體技術(shù)以及晶體摻雜離子技術(shù)。固體激光器輸出波長受到摻雜離子的限制，多數(shù)在1～2mm范圍內(nèi)，而最有效的波段為1～1.54mm，因此常用光參量振蕩器（OPO）產(chǎn)生1.5mm以上波段激光。要獲得全固體化高效可調(diào)諧中紅外激光輸出，除了開發(fā)非線性好、高功率的中紅外非線性晶體（如ZGP）以外，還應(yīng)積極開展有效泵浦源的開發(fā)；在中紅外激光發(fā)展中，半導(dǎo)體激光器由于體積小、效率高等優(yōu)點(diǎn)一直受到研究人員的高度重視，過去，中紅外半導(dǎo)體激光器電光效率低，室溫下通常約為百分之幾，妨礙了許多潛在應(yīng)用。隨著量子級聯(lián)激光器（QCL）的全新設(shè)計(jì)和革新技術(shù)開發(fā)，使中紅外波段的軍用系統(tǒng)尺寸、質(zhì)量、性能以及成本方面得到極大的改善；晶體中摻雜離子的方法是在增益介質(zhì)中摻雜不同的雜質(zhì)，利用雜質(zhì)離子相應(yīng)的能級躍遷來實(shí)現(xiàn)中紅外波段的激光輸出，從而產(chǎn)生中紅外光源。其中，尤其是隨著激光透明陶瓷技術(shù)的不斷突破，使得摻雜離子方法受到越來越多的關(guān)注。

1 非線性方法產(chǎn)生中紅外激光

自1961年P(guān). A. Franken及其同事觀測到紅寶石激光在石英晶體內(nèi)的光倍頻現(xiàn)象以來[1]，各種非線性光學(xué)現(xiàn)象被大量地發(fā)現(xiàn)，非線性光學(xué)已成為現(xiàn)代量子電子學(xué)領(lǐng)域中不斷發(fā)展著的一個重要分支，同時非線性光學(xué)器件也成為擴(kuò)展已有激光波長范圍的重要手段，尤其是在中紅外波段。在非線性領(lǐng)域中獲得中紅外波段激光的主要方法有：CO2激光倍頻技術(shù)和光學(xué)參量振蕩器（OPO）技術(shù)。但兩者的技術(shù)難題都是轉(zhuǎn)化效率不高。2008年Haim Suchowski等人把絕熱理論引入非線性頻率變化后頻率轉(zhuǎn)換效率和頻譜寬度得到很大的提高和增大[2-3]。

1.1 CO2激光倍頻技術(shù)和光學(xué)參量振蕩器（OPO）技術(shù)

激光倍頻技術(shù)在激光問世第2年被發(fā)現(xiàn)，理論基礎(chǔ)是激光在非線性晶體中傳播產(chǎn)生的頻率變換效應(yīng)。1970年W. B. Gandrud和R. L. Abrams利用Te晶體首次實(shí)現(xiàn)了CO2激光倍頻，但由于材料的限制，其有倍頻效率低、損傷閾值低的缺點(diǎn)。然而對于高質(zhì)量的倍頻晶體，需要滿足非線性光學(xué)系數(shù)大，對基波和諧波的光學(xué)吸收系數(shù)小，相位匹配允許角大，熱導(dǎo)率大等條件。CO2激光倍頻國內(nèi)外的進(jìn)展如表1所示。

光學(xué)參量振蕩（OPO）與CO2激光倍頻類似也是利用晶體的非線性光學(xué)效應(yīng)。泵浦光入射到非線性晶體上，由于晶體的非線性極化場，在滿足相位匹配下，將產(chǎn)生閑頻光和信號光。OPO同樣對晶體的要求很高，目前適應(yīng)OPO的中紅外非線性晶體要考慮下面幾個要素，較寬的中紅外透明區(qū)，大的非線性系數(shù)，較好的相位匹配。最常用的中紅外非線性晶體為KTA晶體，LiNbO3晶體，周期極化鈮酸鋰晶體，ZGP晶體。光學(xué)參量振蕩（OPO）國內(nèi)外的進(jìn)展如表2所示。

表1 CO2激光倍頻技術(shù)進(jìn)展

表2 光學(xué)參量振蕩（OPO）國內(nèi)外進(jìn)展

1.2 絕熱過程非線性頻率轉(zhuǎn)換技術(shù)

光學(xué)參量振蕩（OPO）與CO2激光倍頻主要的缺點(diǎn)還是轉(zhuǎn)換效率不高，為了提高效率，2008年Haim Suchowski等人第一次在理論上提出了絕熱過程非線性頻率轉(zhuǎn)換，該過程很大地提高了轉(zhuǎn)換效率[2]。緊接著2009年他們在試驗(yàn)上證實(shí)了絕熱理論的可能性，2010年，該實(shí)驗(yàn)室等人利用絕熱頻率轉(zhuǎn)換技術(shù)，在實(shí)驗(yàn)上第一次實(shí)現(xiàn)了利用溫度調(diào)制激光上絕熱頻率轉(zhuǎn)換過程[5]。絕熱過程的非線性頻率轉(zhuǎn)換理論源于類比量子力學(xué)中的原子布局中快速絕熱通道機(jī)制。在三波混頻中類比二能級原子快速絕熱布局理論，在絕熱條件下理論上實(shí)現(xiàn)了100%的轉(zhuǎn)化[6]。

絕熱頻率轉(zhuǎn)換理論研究經(jīng)歷了以下幾個發(fā)展階段：

2008年以色列Tel Aviv大學(xué)Haim Suchowski等人在文獻(xiàn)[3]中提出了用幾何形式表示和頻的產(chǎn)生過程，又類比原子布局中快速絕熱通道技術(shù)機(jī)制提出了獲得高效能量轉(zhuǎn)化以及大的寬帶響應(yīng)的絕熱轉(zhuǎn)化方案。而且提出了絕熱約束條件，在實(shí)驗(yàn)上得到寬帶響應(yīng)范圍為140nm的高效和頻轉(zhuǎn)換。這是首次提出了用絕熱方案解決頻率轉(zhuǎn)化。之后他們做出了進(jìn)一步研究在實(shí)驗(yàn)上證明了絕熱頻率轉(zhuǎn)換方案的優(yōu)越性，該方案在和頻產(chǎn)生過程中能得到幾乎完全的頻率轉(zhuǎn)換，且響應(yīng)帶寬比傳統(tǒng)的轉(zhuǎn)換方案大兩個數(shù)量級。文中具體研究了晶體溫度，泵浦強(qiáng)度，晶體長度，入射光場的頻率，以及入射角等參量對絕熱和頻轉(zhuǎn)換過程的影響[7]。2012年以后由于絕熱的發(fā)展，絕熱級聯(lián)三波混頻過程得以提出[8]。上述實(shí)驗(yàn)室等人在理論上類比受激拉曼絕熱通道技術(shù)提出來暗態(tài)消除下兩個級聯(lián)情況下的頻率高效轉(zhuǎn)化，在數(shù)值模擬上得到了證實(shí)[9]。

2010年，該大學(xué)利用絕熱頻率轉(zhuǎn)換技術(shù)[5]，在實(shí)驗(yàn)上第一次實(shí)現(xiàn)了利用溫度調(diào)制激光上轉(zhuǎn)換過程。他們在55mm長的線性腔中放置了一塊預(yù)先設(shè)計(jì)好的KTiOPO4晶體，并利用脈寬為5.5ns重復(fù)頻率為10kHz的Nd:YAG激光器作為光參量振蕩器的泵浦光源，產(chǎn)生信號光和閑頻光分別為s＝1543～1596nm和i＝3197～3433nm。與此同時，利用泵浦光與產(chǎn)生的信號光進(jìn)一步和頻，并產(chǎn)生了SFW＝629.92～638.58nm的光波。在整個調(diào)諧過程中，泵浦光到和頻光轉(zhuǎn)換效率為2.7%～3.9%，紅光調(diào)諧范圍超過了6.22nm（630.9nm～637.1nm）。第2年在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了由近紅外超短脈沖（～790nm）向藍(lán)光區(qū)域（～450nm）和中紅外（～3.15mm）光譜區(qū)域的轉(zhuǎn)化，轉(zhuǎn)化帶寬上升到15THz，轉(zhuǎn)化效率約為50%，但是實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理想情況下的完全轉(zhuǎn)換還有一定的差距，但比傳統(tǒng)的方法有很大的提高[10]。

2012年，美國Jeffrey Moses等人重新設(shè)計(jì)了啁啾光柵，在2mm的啁啾KTP光柵中，利用絕熱差頻技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了由信號光（600～760nm）到閑頻光（1405～2800nm）的高效絕熱轉(zhuǎn)化，其轉(zhuǎn)化效率接近100%[11]。圖1為該實(shí)驗(yàn)的實(shí)驗(yàn)裝置圖。

國內(nèi)絕熱方法起步于2010年，Ren Liqing等人對絕熱和頻過程做出了進(jìn)一步研究，用疊加場的形式得到了嚴(yán)格的絕熱評判標(biāo)準(zhǔn)而不是簡單的類比二能級原子布局系統(tǒng)。得到了當(dāng)絕熱條件不滿足的情況下絕熱過程在疊加場中是怎么樣發(fā)生的，和頻率轉(zhuǎn)換寬度與晶體長度之間的關(guān)系[12]。

2013年華南師范大學(xué)的陳長水小組用絕熱差頻的方法使用摻雜MgO的LiNbO3的晶體模擬出近紅外（～1064nm）到中紅外（～3.53mm）近100%的轉(zhuǎn)化[13]。在上面的基礎(chǔ)上該小組接著在理論上通過受激拉曼絕熱原理演示了兩個級聯(lián)過程中不含有效的中間頻率的波長轉(zhuǎn)化。并詳細(xì)地討論了相位失配下光學(xué)受激拉曼絕熱通道的轉(zhuǎn)化效率問題[14]。2014年他們用3個級聯(lián)差頻方法，數(shù)值模擬產(chǎn)生了3800nm的激光，并且在理論上實(shí)現(xiàn)了近100%的轉(zhuǎn)化[15]。

2 量子級聯(lián)產(chǎn)生中紅外光

與其他激光器相比較，半導(dǎo)體激光二極管由于體積小、重量輕、壽命長等特點(diǎn)，一直以來都是研究的熱點(diǎn)。量子級聯(lián)激光器是基于導(dǎo)帶子帶間電子躍遷和聲子共振輔助隧穿實(shí)現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。利用分子束外延（MBE）技術(shù)生長超薄層半導(dǎo)體材料而對其電子能級、波函數(shù)及能帶結(jié)構(gòu)實(shí)施的量子工程，使人們能夠在遠(yuǎn)大于原子尺度的介觀尺度（1～100nm）上觀察到量子現(xiàn)象，其發(fā)明是超晶格、量子阱波函數(shù)能帶工程與單原子層分子束外延及界面質(zhì)量控制相結(jié)合的成功典范。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置：DM：分光鏡，SF10：8cm長SF10棱鏡，CM：準(zhǔn)直鏡，Si:1cm長Si棱鏡，LPF:長通濾波器，APD：PbSe放大光電二極管

Fig.1 Experimental setup: DM:dichroicmirror, SF10:8cm SF10 prism, CM collimating mirror, Si:1cm Si prism, LPF:long pass filter, APD: PbSe amplified photodiode.

自1971年，Kazarinov和Suris提出通過強(qiáng)電場下多量子阱中量子化的電子態(tài)之間實(shí)現(xiàn)光放大的原創(chuàng)概念[16]，1994年第一臺量子級聯(lián)激光器發(fā)明[17]，之后各大研究機(jī)構(gòu)開展了該項(xiàng)目的研究，其中具有代表性的包括美國貝爾實(shí)驗(yàn)室[17-18]、美國哈佛大學(xué)[19]、美國西北大學(xué)[20-21]、瑞士蘇黎世大學(xué)[22-23]等，中國的有中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所[24]，中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所[25]等。

量子級聯(lián)激光器的理論研究經(jīng)歷了以下幾個發(fā)展階段：

1994年，貝爾實(shí)驗(yàn)室發(fā)明的第一臺量子級聯(lián)激光器有源區(qū)采用耦合三阱單聲子共振隧穿斜躍遷機(jī)制，注入?yún)^(qū)采用遞變超晶格，工作在10K溫度下輸出功率8mW[17]，第二年，該實(shí)驗(yàn)室又提出了耦合三阱垂直躍遷有源區(qū)結(jié)構(gòu)，注入?yún)^(qū)采用遞變超晶格，提高了躍遷幾率從而獲得更大的增益[18]，在1996年，貝爾實(shí)驗(yàn)室又把漏斗注入機(jī)制引入到量子級聯(lián)激光器中，使得電子被驅(qū)趕到有源區(qū)的激發(fā)態(tài)上，首次采用熱阻更低的材料作為波導(dǎo)層、包覆層和等離子增強(qiáng)層[23]，1997年，貝爾實(shí)驗(yàn)室提出了超晶格有源區(qū)結(jié)構(gòu)，利用電子在微帶內(nèi)快速弛豫實(shí)現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)[26]。

2002年，F(xiàn)aist小組提出了耦合四阱、束縛態(tài)到連續(xù)態(tài)子能級躍遷、雙聲子共振隧穿有源區(qū)的新結(jié)構(gòu)。采用該結(jié)構(gòu)研制出第一個室溫連續(xù)工作中紅外量子級聯(lián)激光器，是量子級聯(lián)激光器從實(shí)驗(yàn)室到實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵性跨越[22]，圖2所示為1994年-2002年相對應(yīng)的居于代表性的導(dǎo)帶結(jié)構(gòu)示意圖。

2007年，F(xiàn)aist小組首次報(bào)道了室溫連續(xù)工作、外腔寬調(diào)諧量子級聯(lián)激光器，激射波長可以從7.96mm調(diào)節(jié)到8.84mm，峰值功率為20mW[27]。

2009年，J. P. Commin等實(shí)現(xiàn)了應(yīng)變補(bǔ)償?shù)腎n0.7Ga0.3As/AlAs0.8Sb0.2QCL，波長3.7mm，300K溫度時功率2.6W，400K功率1W，閾值電流密度分別為3.3kA/cm2和8.2kA/cm2[28]。同年，哈佛大學(xué)工程和應(yīng)力科學(xué)學(xué)院研究人員報(bào)道了InP基的In0.67Ga0.33As/Al0.64In0.36As QCLs結(jié)構(gòu)，利用金屬有機(jī)物化學(xué)氣相沉積法，其導(dǎo)帶能帶如圖3，室溫下（300K）連續(xù)波激發(fā)出單面激發(fā)功率3W的4.6mm激光，采用了五阱結(jié)構(gòu)有源區(qū)掩埋異質(zhì)結(jié)構(gòu)，非共振腔提取方法，轉(zhuǎn)換效率12.7%，th＝0.86kA/cm2[29]。

(c) 25 級超晶格有源區(qū)QCL 的導(dǎo)帶能帶圖 (d) 四阱耦合垂直躍遷、束縛態(tài)到連續(xù)態(tài)、雙聲子輔助共振 QCL 隧穿的導(dǎo)帶能帶結(jié)構(gòu)

在2011年美國西北大學(xué)Razeghi小組報(bào)道了激射波長為4.9mm的法布里-珀羅量子級聯(lián)激光器，氣源分子束外延法生長的QCL晶體，室溫工作閾值電流密度1.43 kA/cm2，脈沖電光效率27%，連續(xù)波電光效率21%，連續(xù)波單面輸出功率最高為5.1W[20]。

2014年6月，美國西北大學(xué)報(bào)道了基于應(yīng)力平衡的復(fù)合量子阱Al0.63In0.37As/ Ga0.35In0.65As/ Ga0.47In0.53As材料的量子級聯(lián)激光器，激射波長為5.2mm，6.7mm，8.2mm，9.1mm和11mm，實(shí)現(xiàn)了同一個設(shè)計(jì)模板改變波長的目的，如圖4，而且轉(zhuǎn)換效率和輸出功率對應(yīng)5.2mm，6.7mm，8.2mm，9.1mm，11mm分別為18.4%，15.7%，15.4%，13.2%，4.8%和11.47W，7.12W，7.03W，5.76W，2.25W。該項(xiàng)目得到美國國土安全科學(xué)與技術(shù)理事會支持[21]。

我國中遠(yuǎn)紅外量子級聯(lián)激光器的研究工作幾乎和國際同步，開始于1995年，主要的研究小組是中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所的劉峰奇、王占國小組[24]以及中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)和信息研究所張永剛、李愛珍小組[25]。

中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所于2000年采用應(yīng)變補(bǔ)償結(jié)構(gòu)量子級聯(lián)激光器實(shí)現(xiàn)了3.5mm的激射，從2004年開始，陸續(xù)實(shí)現(xiàn)了5.5mm，7.8mm，9.75mm，10mm和11.2mm的法布里—珀羅量子級聯(lián)激光器，還制備出了5.5mm，7.8mm的分布反饋量子級聯(lián)激光器；中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)和信息研究所于1998年報(bào)道了國內(nèi)第一個量子級聯(lián)激光器，并與2004年報(bào)道了我國第一個中紅外分布反饋量子級聯(lián)激光器，近幾年還分別成功研制出了低閾值電流密度的室溫脈沖分布反饋量子級聯(lián)激光器[30]。

3 晶體摻雜方法產(chǎn)生中紅外激光

在增益介質(zhì)中摻雜不同的雜質(zhì)，利用雜質(zhì)相應(yīng)的能級躍遷來實(shí)現(xiàn)中紅外波段的激光輸出是實(shí)現(xiàn)中紅外光源的另一個重要方法。摻雜離子技術(shù)一開始使用的增益介質(zhì)都是單晶或者玻璃，然而由于它們具有熱導(dǎo)率低、摻雜濃度低等缺點(diǎn)，嚴(yán)重限制了其光束質(zhì)量和輸出功率。因此，近年來人們逐漸將目光轉(zhuǎn)向了多晶材料的透明激光陶瓷。本章主要介紹兩種摻雜：稀土離子（Tm，Ho，Er）摻雜和過渡金屬（Cr，F(xiàn)e）摻雜。同時增益介質(zhì)也會從單晶介紹到激光陶瓷。

3.1 摻雜稀土離子（Tm，Ho，Er）

摻Tm的中紅外光源主要波段在2mm左右，是由粒子從3H4躍遷到3H6激發(fā)輻射產(chǎn)生。其能級躍遷示意圖和近年來的研究進(jìn)展如圖5和表3所示[31-35]。

摻Ho的中紅外光源主要波段在2.1mm左右，由粒子從5I7躍遷到5I8激發(fā)輻射產(chǎn)生。能級躍遷示意圖和近年來的研究進(jìn)展如圖6和表4所示[36-40]。

摻Er的中紅外光源主要波段在2.8mm左右，由粒子從4I11/2躍遷到4I13/2激發(fā)輻射產(chǎn)生。能級躍遷示意圖和近年來的研究進(jìn)展如圖7和表5所示[41-44]。

圖3 基于非共振提取原理設(shè)計(jì)的激射波長4.6mm QCLs結(jié)構(gòu)能帶圖，插圖為與雙聲子共振設(shè)計(jì)相應(yīng)的能帶圖

圖4 多波長輸出QCL室溫各激發(fā)波長對應(yīng)的電壓- 電流特性和電流-輸出能量曲線

圖5 Tm3＋離子能級躍遷示意圖

圖6 Ho3＋離子能級躍遷示意圖

表3 摻Tm激光近年來的研究進(jìn)展

Table 3 The research progress of Tm laser

表4 摻Ho3＋激光近年來的研究進(jìn)展

Table 4 The research progress of lasers doped Ho3+

通過表1、表2、表3可以看出，用于摻雜稀土離子的增益介質(zhì)種類越來越豐富，并且由最初的單一離子摻雜發(fā)展到了多種離子共同摻雜的摻雜技術(shù)。同時，隨著光纖摻雜技術(shù)的不斷突破，光纖作為增益介質(zhì)的應(yīng)用也會越來越廣。

表5 摻Er3＋激光近年來的研究進(jìn)展

3.2 摻雜過渡金屬（Cr，F(xiàn)e）

近些年來，摻過渡金屬激光器因增益帶寬寬（可達(dá)中心波長50%），并且在中紅外波段具有強(qiáng)而寬的吸收和發(fā)射帶寬（如圖8、圖9所示），逐漸成為中紅外激光技術(shù)研究的一個熱點(diǎn)[45]。

摻Cr3＋和Fe2＋近年來的進(jìn)展如表6[46-51]和表7[52-57]所示。

通過表6、表7可以看出，摻Cr3＋激光的波段主要在2.4mm左右，摻Fe2＋激光的波段可實(shí)現(xiàn)4mm左右的激光輸出。

圖8 摻Cr3＋晶體常溫下的吸收和發(fā)射曲線（右上角嵌入的是Cr3＋離子在ZnS（圓）ZnSe（三角）和CdSe晶體內(nèi)的壽命曲線）

圖9 摻Fe2＋晶體常溫下的吸收和發(fā)射曲線（右上角嵌入的是Fe2＋離子在ZnSe（三角））和CdMeTe晶體內(nèi)的壽命曲線

表6 摻Cr3＋激光器進(jìn)展

Table 6 The progress of the lasers doped Cr3＋

表7 摻Fe2＋激光器進(jìn)展

Table 7 The progress of the lasers doped Fe2＋

3.3 激光陶瓷

上述介紹的固體激光器增益介質(zhì)通常是單晶或玻璃。然而隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展，對高功率固體激光器的需求越來越迫切。但單晶和玻璃具有熱導(dǎo)率低、摻雜濃度低等缺點(diǎn)，嚴(yán)重限制了其光束質(zhì)量和輸出功率。因此人們逐漸將目光轉(zhuǎn)向了多晶材料的透明激光陶瓷。透明激光陶瓷具有很多玻璃和單晶所不具備的優(yōu)點(diǎn)：和玻璃相比，透明激光陶瓷單色性好、結(jié)構(gòu)組成更為理想、熱導(dǎo)率高而且可承受更高的輻射功率；和單晶相比，透明激光陶瓷不僅有與單晶相似的物理化學(xué)性質(zhì)和光譜特性，并且還具有摻雜濃度高、摻雜均勻性好、燒結(jié)溫度低、周期短、成本低、質(zhì)量可控性強(qiáng)、形狀自由度大而且可以實(shí)現(xiàn)多層多功能等鮮明的優(yōu)點(diǎn)，成為了最有發(fā)展前景的固體激光增益介質(zhì)[58]。

激光陶瓷的研究經(jīng)歷了以下幾個發(fā)展階段：

1959年美國通用電氣公司首先打破了陶瓷不透光的概念，制備出了透光性的氧化鋁陶瓷。透明陶瓷最早應(yīng)用在制備高壓鈉燈上，鈉蒸汽在高溫下具有很強(qiáng)的腐蝕性，普通的玻璃燈管無法承受，但是透明陶瓷具有很好的抗高溫，抗腐蝕性可以很好地滿足制備高壓鈉燈的需要[59]。

1964年，Hatch等人通過真空熱壓燒結(jié)法制備出Dy:CaF2透明陶瓷，在液氮條件下首次實(shí)現(xiàn)了激光震蕩，并且其震蕩閾值與單晶相似，開創(chuàng)了應(yīng)用透明陶瓷產(chǎn)生激光的先河[60]。

20世紀(jì)七八十年代透明陶瓷的發(fā)展相對來說比較緩慢，這主要因?yàn)楫?dāng)時沒有高透明陶瓷制備出來。其中1972-1973年Greskovich等人用化學(xué)共沉淀法制備出了半透明的陶瓷材料[61]；1984年荷蘭飛利浦實(shí)驗(yàn)室的Dewith等人提出應(yīng)用透明陶瓷多晶體代替激光單晶[62]，開啟了透明陶瓷挑戰(zhàn)激光單晶地位的序幕；1990年Sekitea和Haneda報(bào)道了摻雜不同稀土離子的YAG透明陶瓷的發(fā)光光譜[63]。

1995年，I. Kesue首次制備出高透明的Nd:YAG透明陶瓷，并獲得了斜率效率為28%的激光輸出[64]，其后，日本Krosaki和大阪理工大學(xué)組成的聯(lián)合小組通過改進(jìn)燒結(jié)工藝制備出了機(jī)械強(qiáng)度、熱導(dǎo)率都要比釹玻璃好的多的Nd:YAG透明陶瓷且二極管泵浦閾值比YAG單晶大不到一倍，開啟了透明陶瓷作為激光材料高速發(fā)展的新階段。

1998年，Konoshima公司利用納米技術(shù)制備出直徑約10nm的摻釹YAG粉體，采用真空無壓燒結(jié)法制備出高透明Nd:YAG陶瓷。其吸收光譜、發(fā)射光譜、熒光壽命幾乎與Nd:YAG單晶相同，某些性能還由于單晶[65]。

2000年到2011年間，Nd:YAG陶瓷激光器的輸出功率不斷提高。從88W提高到110W，最終實(shí)現(xiàn)了最高功率為幾萬瓦的輸出[66]。

陶瓷激光器在中紅外激光方面近年來的發(fā)展如表8[67-77]所示。

由表8可以看出，激光陶瓷在中紅外的應(yīng)用越來越廣泛。在單晶和玻璃中可以摻雜的離子幾乎都可以在激光陶瓷中實(shí)現(xiàn)摻雜。這為實(shí)現(xiàn)更高功率的中紅外光源提供了一個很好的改進(jìn)方向。

4 總結(jié)和展望

由于用光學(xué)倍頻和OPO產(chǎn)生中紅外光源要求嚴(yán)格的相位匹配且轉(zhuǎn)化效率低，所以實(shí)驗(yàn)上難以得到高功率的中紅外光源。但是絕熱頻率變換的出現(xiàn)使得轉(zhuǎn)化效率大大提高，且不需要精確的相位匹配。不僅如此，實(shí)驗(yàn)參量的微小改變，例如，溫度的波動，入射光角度不能精確匹配，以及晶體極化周期的誤差都不會對輸出光效率產(chǎn)生較大影響。絕熱頻率變換還打破了超短脈沖轉(zhuǎn)化帶寬與高轉(zhuǎn)化效率不能同時得到滿足的限制，為高效寬帶脈沖轉(zhuǎn)化帶來了極大希望。

量子級聯(lián)激光器雖然應(yīng)用廣泛，但由于其罕見的復(fù)雜結(jié)構(gòu)和浩繁的生長層次是對分子束外延生長技術(shù)極限的挑戰(zhàn)；其較大的閾值電流密度還影響著實(shí)用化進(jìn)程，其致命的弱點(diǎn)是散熱性能較差，但是該類激光器向微型化發(fā)展其前景看好。人工微結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和加工制作技術(shù)的提高孕育出新型光電子器件，又衍生出深層次的物理問題，新型半導(dǎo)體激光器的發(fā)展趨勢是更小的尺寸、更低的功耗和更高的集成度，電光轉(zhuǎn)換效率和輸出功率不斷提高到達(dá)數(shù)瓦級或更高功率，同一個模板上連續(xù)多波段可調(diào)諧輸出等。

在單晶或玻璃中摻雜稀土離子和金屬元素雖然可以產(chǎn)生中紅外光源，但由于其本身的熱導(dǎo)率低、摻雜濃度低等特點(diǎn)，限制了其輸出功率和光束質(zhì)量。隨著激光陶瓷技術(shù)的不斷進(jìn)步，激光陶瓷在產(chǎn)生中紅外波段光源方面的應(yīng)用也會越來越廣，并且有望取代單晶實(shí)現(xiàn)高功率全固態(tài)中紅外激光器。

致謝

本實(shí)驗(yàn)室的研究課題受到廣州市科技攻關(guān)項(xiàng)目（2014J4100028），廣東省科技計(jì)劃項(xiàng)目（2014A 010103023），中國科學(xué)院環(huán)境光學(xué)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金（2005DP173065-2013-04）的支持。

表8 陶瓷中紅外激光近年來進(jìn)展

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Evolution of Mid-infrared Optical Source

CHEN Chang-shui，ZHAO Xiang-yang，XU Lei，HU Hui，LIU Song-hao

(,,510006,)

3-5mm mid-infrared wave band is in the atmosphere window, which has lots of promising applications on the spectroscopy, remote sensing, medical treatment, environmental protection and military affairs. So, it has been a hot topic around the world to research the lasers at this wave band. In this paper, we describe three ways to get the mid-infrared lasers: technology based on nonlinear theory, quantum cascade technology and doping ions in crystal technology. At last, we point out the trends of their developments respectively.

mid-infrared source，OPO，quantum cascade lasers，laser ceramics

TN212

A

1001-8891(2015)08-0625-10

2015-06-23；

2015-07-17.

陳長水（1969-），男，博士、研究員，博士生導(dǎo)師，主要研究方向：中紅外光源技術(shù)與應(yīng)用、激光醫(yī)學(xué)、納米光學(xué)等。E-mail：cschen@aiofm.ac.cn。

劉頌豪，男，中國科學(xué)院院士，主要從事光學(xué)與光學(xué)應(yīng)用研究。E-mail：liush@scnu.edu.cn。

廣州市科技攻關(guān)項(xiàng)目，編號：2014J4100028；廣東省科技計(jì)劃項(xiàng)目，編號：2014A010103023；中國科學(xué)院環(huán)境光學(xué)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金，編號：2005DP173065-2013-04。