藍邦，丘林燕，幸志偉

［1.廣東省梅州市質(zhì)量計量監(jiān)督檢測所，廣州梅州514200；2.廣東省質(zhì)量監(jiān)督水泥檢驗站（梅州）］

硅酸鹽水泥強度增強添加劑的研究進展

藍邦1，2，丘林燕1，幸志偉1

［1.廣東省梅州市質(zhì)量計量監(jiān)督檢測所，廣州梅州514200；2.廣東省質(zhì)量監(jiān)督水泥檢驗站（梅州）］

硅酸鹽水泥由于具有高的穩(wěn)定性和生產(chǎn)成本較低等特點，廣泛應(yīng)用于民用和工業(yè)建筑。但是，由于其化學(xué)組成的固有特性導(dǎo)致其絕對強度并不高，甚至還會出現(xiàn)強度衰退的現(xiàn)象，從而限制了硅酸鹽水泥的發(fā)展。研究發(fā)現(xiàn)，化學(xué)添加劑是增強硅酸鹽水泥強度的一個有效策略。從無機、有機和新型功能材料這3方面對硅酸鹽改性增強添加劑做了綜述，并分析了其增強機理，為日后進一步優(yōu)化硅酸鹽水泥強度提供參考。

硅酸鹽水泥；添加劑；強度

1　發(fā)展現(xiàn)狀

硅酸鹽水泥是民用和工業(yè)建筑中基本的土木材料，并且廣泛應(yīng)用于水利、橋梁、海港以及國防工程中。而隨著硅酸鹽水泥應(yīng)用的多樣化，各行各業(yè)對硅酸鹽水泥的性能特別是絕對強度提出了更高的要求。硅酸鹽水泥的主要化學(xué)成分為硅酸三鈣（C3S）、硅酸二鈣（C2S）、鋁酸三鈣（C3A）、鐵鋁酸四鈣（C4AF）。由于C3A水化速度快、凝結(jié)時間短，因此其絕對強度并不高，甚至后期會出現(xiàn)一定程度的衰退。這一固有的缺點極大限制了硅酸鹽水泥的廣泛運用，無法完全滿足目前國民生產(chǎn)的要求。針對這一缺陷，材料學(xué)家們做了大量研究以期提高硅酸鹽水泥的強度。

由于化學(xué)添加劑與C3A之間的化學(xué)物理的耦合效應(yīng)能夠影響其水化過程中的動力學(xué)過程，因此添加劑被認為是一種提高硅酸鹽水泥化學(xué)物理力學(xué)性能的有效策略。目前，對化學(xué)添加劑的研究一直是國內(nèi)外學(xué)者研究的熱點，同時也發(fā)展出多種類型化學(xué)添加劑，如：無機物添加劑（無機離子、無機礦物等）、有機添加劑（小分子表面活性劑、高分子聚合物等）和一些新型功能材料（碳納米管、石墨烯、氮化硼等）。可以說，外加添加劑已成為促進硅酸鹽水泥工業(yè)發(fā)展的一個關(guān)鍵因素。筆者詳細介紹了目前國內(nèi)外學(xué)者對硅酸鹽水泥強度增強添加劑的研究進展及其增強機理，特別是一些新型的化學(xué)添加劑，以期促進該行業(yè)的發(fā)展。

2　研究進展

2.1無機物添加劑

2.1.1無機離子

水泥與水結(jié)合后立即會形成一種多離子體系，比如Ca2+、SO42-、OH-、Al（OH）4-等，這些離子的濃度、水化性直接影響著水泥的水化動力學(xué)，進而影響水泥的各項機械性能。在水泥中添加一些無機離子能夠有效調(diào)控水泥體系中離子的狀態(tài)、濃度、擴散速率等，同時也是一種調(diào)控水泥強度的有效的途徑。

S.Aggoun等［1］研究了硝酸鈣對水泥水化過程和力學(xué)性能的影響，發(fā)現(xiàn)添加硝酸鈣后能夠顯著縮短水泥的凝結(jié)時間，即對水泥早期強度的提高有顯著促進作用，而對水泥后期強度的影響則不明顯。A.K.Swyavanshi等［2］將氯化物作為添加劑，研究了氯離子對硅酸鹽水泥孔結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明，氯化物可使水泥水化結(jié)構(gòu)C—S—H中的空隙明顯減少，從而可以得到一種密實度高的水泥體系來增強水泥的強度。楊文萃等［3］研究了不同無機鹽外加劑對水泥強度的影響，發(fā)現(xiàn)CaCl2、NaNO3、Ca（NO3）2、Na2SO4等無機鹽能夠影響水泥水化的動力學(xué)，從而有利于水泥早期強度的提高。

目前，對無機鹽離子添加劑增強水泥強度的研究機理始終存在著單一性的問題，無法進行全面探討。從硅酸鹽水泥液相離子濃度、水化動力學(xué)、水化產(chǎn)物、微觀結(jié)構(gòu)等方面綜合研究它們之間的相互關(guān)系，在此基礎(chǔ)上提出無機鹽離子對硅酸鹽水泥強度形成的作用機理，并建立硅酸鹽水泥強度模型將是日后各國學(xué)者研究的重點。

2.1.2無機礦物

目前，對于硅酸鹽水泥工業(yè)化生產(chǎn)的研究方向除了要提高其強度外，還有一個非常重要的方面就是實現(xiàn)可持續(xù)化綠色生產(chǎn)。如果能夠?qū)⒍呓Y(jié)合起來，將會為硅酸鹽水泥的發(fā)展提供堅實的基礎(chǔ)。當(dāng)前各國學(xué)者嘗試將工業(yè)用的礦物或者殘渣作為添加劑。已知研究成果表明，經(jīng)過一定的添加量和工藝的優(yōu)化，能夠顯著克服硅酸鹽水泥一些自身結(jié)構(gòu)上的缺點，如劣化的界面區(qū)、強度衰減的晶體結(jié)構(gòu)以及高水化熱造成的微裂紋等。傳統(tǒng)的無機添加劑如粉煤灰、礦渣以及石灰石等礦物在硅酸鹽水泥工業(yè)應(yīng)用廣泛［4-5］，近年來還出現(xiàn)了新型的無機礦物添加物。

N.V.Tuan等［6］利用生活中常見的谷殼灰作為添加劑，系統(tǒng)研究了谷殼灰對水泥的微觀結(jié)構(gòu)（如微孔）的影響，并從微結(jié)構(gòu)等方面解釋了其對水泥強度的增強作用。研究表明，谷殼灰具有獨特的孔結(jié)構(gòu)，這些孔結(jié)構(gòu)在硅酸鹽水泥混合階段能夠吸附自由水，而在水泥水化的過程中被吸附的水又會被釋放，從而影響水泥的水化過程，使得水泥綜合強度在91 d時達到183 MPa。N.Farzadnia等［7］利用絹云母礦石作為硅酸鹽水泥的添加劑。實驗發(fā)現(xiàn)，當(dāng)絹云母添加量（質(zhì)量分數(shù)）為3%時，其綜合力學(xué)性能提高了24%。通過XRD、SEM和DSC等結(jié)構(gòu)表征發(fā)現(xiàn)絹云母具有較高的比表面積、空心管微結(jié)構(gòu)以及高的長徑比，有利于形成高密度的C—S—H以及高密集的微觀結(jié)構(gòu)。Duan Ping等［8］采用高嶺土、硅粉以及爐渣作為硅酸鹽水泥的添加劑，發(fā)現(xiàn)這些礦物的添加能夠優(yōu)化水泥的密實度，具有合適的孔大小和孔徑分布，從而使水泥的綜合機械性能得到了一定的提高。由于高嶺土具有高的比表面積和凝結(jié)活性，其對水泥內(nèi)部結(jié)構(gòu)的優(yōu)化效果最佳，其力學(xué)性能的增強效果也最為顯著。

通過工業(yè)礦渣和無機礦物作為水泥添加劑帶來的經(jīng)濟效益和環(huán)境效益，使得其在硅酸鹽水泥工業(yè)的應(yīng)用日益廣泛。目前，這類添加劑的增強機理基本上是物理增強，其增強效果并不十分顯著，因此在后續(xù)的研究中應(yīng)該探索無機礦物添加劑的化學(xué)活性，從水泥水化動力學(xué)的方面顯著提高硅酸鹽水泥的強度。

2.2有機物添加劑

2.2.1小分子表面活性劑

表面活性劑一端含有親油基，另一端含有親水基，因此這些表面活性劑基團會定向地吸附在水泥-水和空氣-水的界面上，能夠影響硅酸鹽水泥的水化過程，從而影響水泥的強度［9-11］。

例如，西電捷通案中，北京高院法官就采這一理論。他們認為合法售出的“實施專利方法的專用設(shè)備”、“制造專利產(chǎn)品的專用設(shè)備、元件或部件”并不會導(dǎo)致權(quán)利用盡。

P.K.Mehta等［12］認為表面活性劑的親水鏈會以橫臥的形式吸附在水泥顆粒上，在這種情況下，表面活性劑的親水端伸向水中，降低水的表面張力，使水泥顆粒呈親水性，進而在水泥顆粒周圍形成一層水偶級子，從而阻止絮凝結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生，使水泥保持良好的分散狀態(tài)，使其強度增強?；谇叭说睦碚摚琇i Yinwen等［13］用二乙醇胺改性后的木質(zhì)素表面活性劑作為水泥的添加劑，發(fā)現(xiàn)由于表面活性劑的表面基團的位阻效應(yīng)以及其吸附性能夠有效地減緩水泥的水化過程，從而增強水泥的綜合機械性能。

小分子表面活性劑通過分子間的弱相互作用調(diào)控水泥分子的水化動力學(xué)以增強硅酸鹽水泥的機械性能，并且得到了廣泛的應(yīng)用。但是表面活性劑提高的只是硅酸鹽水泥的早期的水化程度，即僅僅增強了水泥的早期強度，而對水泥后期耐久性的增強效果極其有限。

2.2.2小分子助磨劑

三乙醇胺（ATE）作為常見的助磨劑被廣泛應(yīng)用于硅酸鹽水泥中。V.S.Ramachandran［14］研究發(fā)現(xiàn)，ATE能夠促進C3S在水化過程中形成復(fù)雜的表界面從而延長C3S的水化誘導(dǎo)期，同時ATE能夠促進C—S—H的生成，以提高水泥的強度。V.S.Ramachandran［15］還對ATE體系做了深入的探討。結(jié)果表明，當(dāng)ATE的添加量較少時，ATE能夠加速C3A的水化，形成更多的六方鋁酸物并且促進其向立方相轉(zhuǎn)變，與此同時ATE也加速了水泥系統(tǒng)中鈣釩石的形成。但是當(dāng)ATE的添加量增大時，ATE反而延長了硅酸鹽的誘導(dǎo)期，導(dǎo)致其強度下降［16］。

三異丙醇胺（TIPA）與ATE有著相似的結(jié)構(gòu)［17］。E.M.Gartner等［18］研究發(fā)現(xiàn)，TIPA在水泥水化的初期（1 d）強度會顯著增強，而ATE則沒有表現(xiàn)出明顯的效果。該差異是由于二者之間化學(xué)反應(yīng)不同所致，TIPA能夠形成絡(luò)合物促進C4AF的水化。J.P.Perez等［19］針對TIPA對硅酸鹽水泥后期強度的研究做了探索。結(jié)果表明，TIPA能夠提高水泥7 d和28 d的強度。這是由于在水化后期，TIPA的親和力不足以吸附到CH表面，從而有利于強度的增強。史才軍等［20］也發(fā)現(xiàn)加入TIPA能夠促進C4AF水化成鈣礬石，使硅酸鹽水泥的強度得到了顯著的提高。

目前，ATE和TIPA等小分子有機助磨劑成為硅酸鹽水泥工業(yè)中增強其綜合機械強度的常用手段。今后對于助磨劑的研究將主要圍繞環(huán)保、可持續(xù)發(fā)展的多功能型復(fù)合助磨劑以及高分子合成助磨劑等方面展開。

2.2.3高分子聚合物

聚二烯丙基二甲基氯化銨（PDADMA）作為一種典型的大分子聚合物，能夠很好地復(fù)合水泥基材料的黏結(jié)劑。D.Jansen等［21］利用PDADMA作為硅酸鹽水泥的添加劑，得到了高強度的水泥基材料。表征結(jié)果表明，PDADMA中離子交換作用能夠延遲C3A的水解作用，從而增強了水泥強度。T.Poinot等［22］利用羥丙基纖維素（HPG）作為水泥添加劑。研究發(fā)現(xiàn)，由于HPG分子的強極性會吸附在水泥基材料的表面，從而能夠極大影響水泥的水化過程，進而增強硅酸鹽水泥的強度。

針對高分子聚合物的增強機理，還可利用高分子纖維去影響水泥的微組織結(jié)構(gòu)以增強強度［23］。F. U.A.Shaikh［24］采用一系列高分子聚合物［如聚丙烯（PP）、聚氯乙烯（PVC）等］的短纖維作為添加劑以增強水泥強度。研究發(fā)現(xiàn)，這類高分子聚合物擁有特殊的纖維結(jié)構(gòu)，能夠有效地影響水泥的微觀結(jié)構(gòu)從而增強水泥的彎曲強度、斷裂能等，還能夠有效調(diào)控水泥的裂紋擴散。

上述廉價的高分子聚合物能夠在一定程度上增強水泥的機械性能，目前也得到了廣泛的應(yīng)用。但是由于高分子聚合物具有易老化、易燃燒以及不耐高溫等缺陷，使其在增強水泥的應(yīng)用上受到了限制。

2.3新型功能材料添加劑

碳納米管自從被發(fā)現(xiàn)后即被大量應(yīng)用于高精尖的電學(xué)器件中，由于其具有高彈性模量、高張力以及大的長徑比等特性，因此被認為是一種增強水泥的有效手段。K.J.D.Mackenzie等［25］將單壁碳納米管作為添加劑，研究了其對水泥機械性能的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)納米管添加量為0.25%（質(zhì)量分數(shù)）時，其張力強度相對于沒有添加的水泥增加了將近30%；而繼續(xù)增加單壁碳納米管的添加量，其強度則有所衰退。M.Saafi等［26］系統(tǒng)研究了添加多壁碳納米管的水泥的多項機械性能。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)多壁碳納米管的添加量為0.5%（質(zhì)量分數(shù)）時，水泥的抗彎強度、楊氏模量、彎曲韌性和劈裂能都得到了增強。其增強機理：隨著碳納米管的添加，碳納米管和水泥基原料之間產(chǎn)生強烈的耦合，而碳納米管起到了“裂紋橋”的作用，能夠有效地抑制裂紋的擴散和滑移。另一方面，由于碳納米管較高的長徑比和彈性模量，使得其能夠有效地將載荷由水泥基體向碳納米管轉(zhuǎn)移。在“裂紋橋”和載荷轉(zhuǎn)移機制的協(xié)同作用下，使得復(fù)合水泥結(jié)構(gòu)具有高斷裂能。但是需特別注意的是，對于碳納米管添加劑，只有當(dāng)碳納米管與水之間擁有相當(dāng)優(yōu)異的分散性時這種增強效應(yīng)才會產(chǎn)生，否則會出現(xiàn)強度的減弱［27-28］。

石墨烯與碳納米管一樣，由于具有較高的比表面積和表面能，使得其在水中的分散濃度很低，這種易于團聚的特性能夠極大地影響其對水泥的增強效果。大量研究發(fā)現(xiàn)，通過氧化石墨烯可在其表面氧化出一些官能團（如—COOH、—OH等），使其在極性溶劑如水中產(chǎn)生較好的分散效果［29］。經(jīng)上述改性的石墨烯能夠有效化解石墨烯團聚對水泥強度的削弱效應(yīng)?；诖耍琈.Saafi等［30］將還原氧化石墨烯（rGO）作為添加劑研究了其對水泥機械性能的影響。結(jié)果表明，rGO的添加能夠有效增強水泥的彎曲硬度、楊氏模量和韌性。當(dāng)rGO的添加量為0.5%（質(zhì)量分數(shù)）時，增強效果最為顯著，此時彎曲硬度、楊氏模量和韌性的增強性能分別為134%、376%和56%。研究者認為rGO表面豐富的化學(xué)鍵和特殊的二維結(jié)構(gòu)是增強性能的關(guān)鍵。

除了上述的一些新型功能碳材料外，類石墨烯結(jié)構(gòu)的氮化硼（BN）二維材料也顯示出了卓越的機械性能，它具有較高的熱導(dǎo)率和彈性模量，被認為是提高復(fù)合材料力學(xué)性能的一種理想的復(fù)合材料填充物。M.A.Rafiee等［31］利用BN納米片作為水泥的添加劑，結(jié)果表明，當(dāng)BN的添加量為1%（質(zhì)量分數(shù)）時，硅酸鹽水泥的韌性增強了200%，綜合強度增強了將近64%。SEM表征發(fā)現(xiàn)，BN在水泥體系中表現(xiàn)出扎釘效應(yīng)，即BN與水泥基材料之間存在強烈的耦合效應(yīng)，從而促成了機械性能的大幅提高。

上述這些新型功能材料添加劑的強度增強效果十分顯著，但相對于無機礦物、無機鹽離子、有機物等添加劑，其昂貴的價格則限制其進一步推廣與應(yīng)用。因此，在盡量減少新型功能材料添加劑用量的同時，確保水泥強度的提升將是后續(xù)研究的重點。

3　結(jié)論與展望

1）各類添加劑都存在著一定的優(yōu)缺點，比如機械性能增強效果顯著的新型功能材料價格昂貴，而其他價格低廉甚至廢物利用的礦物添加劑恰好能夠彌補這些不足。目前對于添加劑研究往往專注于單一添加劑的使用，不過已經(jīng)有學(xué)者集中研究多個添加劑對硅酸鹽水泥強度的增強效果［32-35］。多種添加劑之間相互耦合并發(fā)揮各自的優(yōu)勢，從而進一步提升水泥的強度，這是今后各國學(xué)者研究的一個重點。2）采用多組分添加劑，由于多個添加劑之前組分的復(fù)雜，使得多組分添加劑的增強機理很難得到合理的解釋，這也是限制設(shè)計多組分高效硅酸鹽水泥的一個瓶頸。3）伴隨當(dāng)今工業(yè)的快速發(fā)展，環(huán)境則持續(xù)惡化，使得對硅酸鹽水泥的強度要求也逐漸變高。同時行業(yè)發(fā)展要求水泥賦予一定的功能特性，如抗酸堿腐蝕、熱脹冷縮性鈍化等。這些都將是研究者的研究方向和亟待解決的課題。

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聯(lián)系方式：gdutlb@126.com

Research progress in additives for strength reinforcement of Portland cement

Lan Bang1，2，Qiu Linyan1，Xing Zhiwei1
［1.Guangdong Meizhou Institute of Quality and Mentrology Supervision Testing，Meizhou 514200，China；2.Guangdong Cement Quality Supervision and Detection Station（Meizhou）］

Portland cement is the most widely used in civil and industrial architectures fields，owing to its high stability and relatively low cost.However，its absolute strength is inferior even declines due to the intrinsic chemical composition.Then，the development of Portland cement was restricted.The chemical additive is an effective strategy to optimize mechanical properties of Portland cement according to relative studies.The strength reinforce additives of Portland cement were reviewed from three aspects of inorganic，organic，and new functional materials，and their mechanisms were also analyzed，so as to provide a reference for the further improvement of Portland cement′s strength in the future.

Portland cement；additive；strength

TQ127.2

A

1006-4990（2015）11-0015-05

2015-05-21

藍邦（1986—），男，碩士，主要從事混泥土開發(fā)與檢測研究工作，已公開發(fā)表文章10多篇。