郭治鵬，霍小東

（中國核電工程有限公司 反應(yīng)堆工藝研究所，北京 100840）

混合氧化物（MOX）燃料的生產(chǎn)與使用是核燃料閉式循環(huán)中的重要環(huán)節(jié)，通過在快堆和壓水堆中使用MOX 燃料，可實(shí)現(xiàn)鈾資源的循環(huán)利用，提高利用率。MOX 燃料根據(jù)其中钚基體的不同可分為可增殖MOX 燃料與非增殖MOX燃料，其中可增殖MOX 燃料的基體為天然鈾、貧鈾和后處理鈾，而非增殖MOX 燃料的基體為釷和其他惰性基體（陶瓷燃料）［1］。本文研究的是以貧鈾為基體的MOX 燃料。

我國采用的是閉式核燃料循環(huán)，對乏燃料進(jìn)行后處理的策略。我國200t后處理廠正在立項(xiàng)，從法國引進(jìn)的800t的后處理大廠也在談判當(dāng)中，預(yù)計(jì)到2030年建成運(yùn)行。后處理廠運(yùn)行后會生產(chǎn)出大量的反應(yīng)堆級的二氧化钚，可生產(chǎn)MOX燃料以便再回堆利用。在國外，特別是法國、美國、德國有很多壓水堆堆芯裝載部分MOX組件的設(shè)計(jì)和運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)，證明了在壓水堆中使用MOX燃料是安全可行的，而國內(nèi)還沒有MOX燃料在商業(yè)壓水堆中的使用經(jīng)驗(yàn)。

本文對先進(jìn)壓水堆裝載100%MOX 燃料的可能性及MOX 燃料在壓水堆中應(yīng)用的若干問題進(jìn)行研究。

1 分析方法

本文采用法國的SCIENCE程序包［2］，該程序包主要由組件計(jì)算程序APOLLO2-F、堆芯模型化和分析程序SMART、堆芯測量數(shù)據(jù)處理和功率恢復(fù)程序SQUALE以及人機(jī)接口的界面程序COPILOTE 組成。本文使用了APOLLO2-F、SMART和COPILOTE程序，其中，燃料組件的參數(shù)由APOLLO2-F程序計(jì)算得到，換料和堆芯特性參數(shù)由SMART程序計(jì)算得到。

2 堆芯設(shè)計(jì)準(zhǔn)則

本文對百萬千瓦級的157堆芯100%MOX堆芯燃料管理進(jìn)行研究。為保證核電廠的安全性，須滿足堆芯核設(shè)計(jì)的初步設(shè)計(jì)準(zhǔn)則和目標(biāo)：1）焓升因子FΔH≤1.65；2）熱通道因子FQ≤2.60；3）壽期初、熱態(tài)零功率、零氙、控制棒全部提出堆芯時(shí)的慢化劑溫度系數(shù)≤0pcm／℃；4）壽期末的停堆裕度≥2 000pcm；5）組件的最大燃耗≤52 000MW·d／tU；6）燃料棒最大平均燃耗為60 000 MW·d／tU。

3 MOX燃料在壓水堆中應(yīng)用研究

3.1 UOX乏燃料最佳后處理時(shí)間及钚的同位素組成

乏燃料從堆芯卸到乏燃料池中，隨著存儲時(shí)間的延長，乏燃料中短半衰期的裂變產(chǎn)物和錒系元素以指數(shù)衰減的速度減少，造成乏燃料的放射性強(qiáng)度和衰變熱功率逐步降低。另一方面，由于241Pu的半衰期為14.7a，在存儲過程中會大量衰變?yōu)?41Am，這對后處理后的產(chǎn)品Pu的品質(zhì)有很大影響。根據(jù)乏燃料的衰變規(guī)律，綜合考慮各方面因素，確定了乏燃料的最佳后處理時(shí)間及Pu的同位素組成。

本文采用ORIGENS程序計(jì)算了不同初始富集度與卸料燃耗的UOX 乏燃料卸料之后在乏燃料池中的衰變規(guī)律，計(jì)算結(jié)果列于表1。

對于初始富集度為4.45%、平均卸料燃耗為45 000 MW·d／tU 的UOX 乏 燃 料，241Pu及Pu的品質(zhì)（易裂變Pu）的變化示于圖1。由圖1可見，由于半衰期較短，241Pu 隨著冷卻時(shí)間衰變得較快，同時(shí)產(chǎn)生241Am，241Am 具有很強(qiáng)的γ放射性，不利于MOX 燃料的制造，需在后處理過程中去除。另外，241Pu的衰變使得易裂變Pu的含量降低，即Pu的品質(zhì)降低。

表1 乏燃料的衰變計(jì)算結(jié)果Table 1 Decay calculation results of spent fuel

圖1 241Pu及Pu的品質(zhì)隨冷卻時(shí)間的變化Fig.1 Variation of 241Pu and quality of Pu with cooling time

圖2示出每噸乏燃料的放射性強(qiáng)度隨冷卻時(shí)間的變化，衰變熱功率的變化規(guī)律與之相似，從后處理的角度考慮，放射性強(qiáng)度和衰變熱功率越低對后處理越有利。

圖2 放射性強(qiáng)度隨冷卻時(shí)間的變化Fig.2 Variation of radioactivity intensity with cooling time

衰變熱功率隨冷卻時(shí)間的變化對MOX 燃料的制造會有影響。在保證MOX 燃料的反應(yīng)性等同（即平均卸料燃耗內(nèi)的平均無限增殖因數(shù)kinf相同）的情況下，不同冷卻時(shí)間的乏燃料的Pu的品質(zhì)是不同的，冷卻時(shí)間越長，Pu的品質(zhì)越低，則MOX 燃料中所需的Pu的總量就越大。新的MOX 燃料的衰變熱功率主要是由Pu的衰變貢獻(xiàn)的，隨著乏燃料的冷卻時(shí)間變長，制造MOX 燃料所需的Pu的總量增加，但單位質(zhì)量的Pu的衰變熱功率下降，因此會造成用某一冷卻時(shí)間的乏燃料制造出的MOX 燃料的衰變熱功率最大，這不利于MOX 燃料的制造和運(yùn)輸。通過計(jì)算，這一衰變熱功率最大的冷卻時(shí)間為15～20a。

綜合考慮Pu 的品質(zhì)、乏燃料的放射性強(qiáng)度與衰變熱功率及MOX 燃料的衰變熱功率對后處理和MOX 燃料制造的影響，確定乏燃料后處理的最佳時(shí)間為：如果冷卻時(shí)間為10～15a，則應(yīng)盡早處理乏燃料；如果冷卻時(shí)間為15～25a，則盡量在25a之后處理。

根據(jù)我國乏燃料存儲現(xiàn)狀，乏燃料的冷卻時(shí)間基本在20a以上。根據(jù)實(shí)際情況，假設(shè)后處理過程中將冷卻25a的初始富集度為3.2%和3.7%的乏燃料進(jìn)行混合后處理（高低初始富集度的乏燃料混合處理能減少后處理過程中的放射性強(qiáng)度），由此得到Pu和Am的同位素組成，結(jié)果列于表2。考慮到MOX燃料在使用之前241Pu會繼續(xù)衰變，并參考國外MOX燃料的同位素組成，因此假設(shè)新制造的MOX 燃料中仍含有1.3%的241Am，以使組件和堆芯計(jì)算更符合實(shí)際。

表2 Pu及Am 的同位素組成Table 2 Isotope component of Pu and Am

3.2 MOX燃料特性對堆芯和組件設(shè)計(jì)的影響

由于MOX 燃料中的主要易裂變核素為Pu的同位素，其核特性與235U 差別較大，包括中子吸收截面、有效裂變中子數(shù)、緩發(fā)中子份額等，從而會對使用MOX 燃料的堆芯及其組件設(shè)計(jì)產(chǎn)生很大影響。

239Pu和241Pu的熱中子吸收截面約是235U 的兩倍，這使得MOX燃料的能譜硬化嚴(yán)重，導(dǎo)致可溶硼和控制棒的價(jià)值顯著變小，也使得堆芯初始臨界硼濃度增大。為解決這一問題，在堆芯設(shè)計(jì)時(shí)采取如下措施：提高10B的富集度來提高可溶硼的價(jià)值；控制棒黑棒采用B4C，并提高10B的富集度，同時(shí)適當(dāng)減少灰棒和調(diào)節(jié)棒的數(shù)量。

239Pu和241Pu的熱中子吸收截面大，在MOX燃料與UO2燃料混合的堆芯中，MOX 燃料與UO2燃料的交界面處會產(chǎn)生很大的功率峰，主要原因是UO2燃料成為MOX燃料的熱中子源，使得MOX燃料的功率明顯大于UO2燃料的功率。目前，在混合堆芯中解決這一問題的主要方法是對MOX燃料組件進(jìn)行分區(qū)設(shè)計(jì)。

由于239Pu和241Pu在快群下的有效裂變中子數(shù)較在熱群下的大，且在快譜條件下240Pu和242Pu的有效裂變中子數(shù)顯著大于238U 的，因此對于全MOX 燃料堆芯，當(dāng)MOX 燃料中Pu的含量達(dá)到一定限值時(shí)，會出現(xiàn)正的空泡系數(shù)。為避免出現(xiàn)正的空泡系數(shù)，需限制MOX燃料中的Pu含量，目前初步采用的限值為13%［3-4］。

對于裂變氣體釋放的問題，由于MOX 燃料的裂變氣體釋放量更大，為使燃料棒內(nèi)能容納更多的氣體，國外的經(jīng)驗(yàn)是適當(dāng)減少燃料芯塊的數(shù)量。

3.3 水／MOX比對循環(huán)長度的影響

由于MOX 燃料的核特性，其堆芯能譜硬化嚴(yán)重，欠慢化程度較大，同時(shí)因?yàn)镸OX 燃料在燃耗 過 程 中238U 會 不 斷 轉(zhuǎn) 變 為239Pu，使 得MOX 燃料的無限增殖因數(shù)kinf隨燃耗的增加下降速度較慢。因此，提高水／MOX 比，加強(qiáng)慢化，則會增大MOX 燃料的kinf，從而可提高循環(huán)長度和燃料的利用率。本文在保證堆芯欠慢化和負(fù)的溫度系數(shù)的前提下，研究提高水／MOX 比對循環(huán)長度的影響。提高水／MOX 比采用的方法是增大柵距。通過組件計(jì)算初步得到水／MOX 比對kinf的影響，結(jié)果示于圖3。

由圖3可見，在燃耗小于50 000 MW·d／tU 的區(qū)域內(nèi)，隨著柵距的增大，MOX 燃料的kinf均增大，即MOX 燃料始終處于欠慢化的狀態(tài)，能保證堆芯有負(fù)的溫度系數(shù)，同時(shí)由于kinf的增大，增大柵距可提高循環(huán)長度。柵距對循環(huán)長度的影響列于表3。

圖3 柵距對kinf的影響Fig.3 Effect of grid length on kinf

表3 柵距對循環(huán)長度的影響Table 3 Effect of grid length on cycle length

由表3可看出，在MOX 燃料的裝置量不變的情況下，增大柵距對提高循環(huán)長度的作用非常顯著，同時(shí)也保證了堆芯負(fù)的溫度系數(shù)，只是慢化劑溫度系數(shù)的絕對值略有減小。

4 100%MOX堆芯燃料管理

4.1 組件設(shè)計(jì)

由于不用考慮MOX 組件與UOX 組件間的干涉，全堆MOX 組件徑向無需分區(qū)，但為減小軸向功率偏移，軸向需分區(qū)布置。組件的軸向布置如圖4所示：組件活性區(qū)（冷態(tài)）高度為365.76cm，從上到下三區(qū)的高度分別為160.02、160.02和45.72cm，Pu的含量分別為9.8%、9.0%和9.8%。

4.2 堆芯燃料管理

本文對裝載157個(gè)組件的壓水堆堆芯進(jìn)行12個(gè)月的100%MOX 燃料管理方案計(jì)算。

對于100%MOX 燃料的堆芯，控制棒價(jià)值的降低非常嚴(yán)重，通常使用的銀銦鎘控制棒已不能滿足停堆裕度的要求，因此，在157堆芯中，將所有黑棒均替換為B4C控制棒，并提高10B的富集度，將8根價(jià)值高的溫度調(diào)節(jié)棒改為停堆棒，以保證反應(yīng)堆有足夠的停堆裕度。表4列出不同控制棒的控制棒價(jià)值及停堆裕度。

圖4 組件的軸向布置Fig.4 Axial disposal of assembly

表4 不同控制棒的控制棒價(jià)值及停堆裕度Table 4 Control rod worth and shut down margin of different control rods

由表4 可見，通過改變控制棒的成分，提高10B的富集度，并減少調(diào)節(jié)棒組的數(shù)量，提高停堆棒組的數(shù)量，滿足了首循環(huán)壽期初熱態(tài)零功率下停堆裕度大于1 000pcm 的要求。以下?lián)Q料方案中采用40%10B的B4C作為控制棒。

對于12個(gè)月?lián)Q料方案，從首循環(huán)開始全部裝載MOX 燃料，到第4循環(huán)開始進(jìn)入平衡循環(huán)。平衡循環(huán)采用的MOX 燃料中Pu含量為9.45%，采取部分低泄漏裝載策略。第6循環(huán)時(shí)循環(huán)長度約為343EFPD，F(xiàn)ΔH的最大值為1.398 7，F(xiàn)Q的最大值為1.755 1，慢化劑溫度系數(shù)最大值為-25.35pcm／℃，壽期末的停堆裕度為2 332pcm，組件的最大燃耗為46 677MW·d／tU，燃料棒最大燃耗為54 656MW·d／tU。計(jì)算結(jié)果表明，焓升因子、熱通道因子、慢化劑溫度系數(shù)、停堆裕度、組件最大燃耗、棒燃耗等參數(shù)均滿足設(shè)計(jì)要求。

100%MOX 燃料堆芯平衡循環(huán)裝載圖如圖5所示。各循環(huán)的計(jì)算結(jié)果列于表5。

圖5 100%MOX 燃料堆芯平衡循環(huán)裝載圖Fig.5 Scheme of 100%MOX fuel core equilibrium cycle reloading

由表5可見，各循環(huán)主要計(jì)算結(jié)果滿足12個(gè)月燃料管理的設(shè)計(jì)要求，功率軸向偏移通過組件軸向布置而顯著改善，但動(dòng)力學(xué)參數(shù)與UO2堆芯相比減小幅度較大，這對各種反應(yīng)性引入事故有較大的影響，還需下一步進(jìn)行研究。

5 總結(jié)

本文對100%MOX燃料管理進(jìn)行了初步設(shè)計(jì)，為保證有足夠的停堆裕度，對原有控制棒的布置和設(shè)計(jì)進(jìn)行了修改：將黑棒的成分改為富集硼的B4C，并減少8根調(diào)節(jié)棒改為停堆棒組。由計(jì)算結(jié)果可看出，堆芯主要物理參數(shù)滿足UO2堆芯的設(shè)計(jì)準(zhǔn)則，也初步證明了在適當(dāng)修改堆芯設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)上100%MOX燃料的管理方案是可行的。本文的研究為MOX 燃料在壓水堆中的實(shí)際工程應(yīng)用提供了有益的支持和探索。另外，100%MOX燃料的堆芯較混合堆芯的緩發(fā)中子份額更小，這對彈棒事故會有較大影響，但更負(fù)的溫度系數(shù)和多普勒系數(shù)能起到一定的緩解作用，這一問題是下一步研究的內(nèi)容之一。

表5 100%MOX燃料管理的計(jì)算結(jié)果Table 5 Calculation results of 100%MOX fuel management

［1］ Status and advances in MOX fuel technology［R］.Vienna：International Atomic Energy Agency，2003.

［2］ 徐敏，程和平.MOX燃料新式組件以及在AP1000中的應(yīng)用［C］∥第十三屆反應(yīng)堆數(shù)值計(jì)算與粒子輸運(yùn)學(xué)術(shù)會議.西安：［出版者不詳］，2010.

［3］ 蔡德昌.壓水堆MOX 燃料空泡效應(yīng)研究［C］∥第十三屆反應(yīng)堆數(shù)值計(jì)算與粒子輸運(yùn)學(xué)術(shù)會議.西安：［出版者不詳］，2010.

［4］ 劉嬋云，畢光文，楊波.大型先進(jìn)壓水堆裝載50%MOX 燃料方案初步研究［C］∥第15屆反應(yīng)堆數(shù)值計(jì)算與粒子輸運(yùn)學(xué)術(shù)會議暨2014年反應(yīng)堆物理會議.成都：［出版者不詳］，2014.