韓文靜，陳義學(xué)，張競宇，彭 奕

（1.華北電力大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院，北京 102206；2.國家核電技術(shù)有限公司 北京軟件技術(shù)中心，北京 100029）

核反應(yīng)堆運(yùn)行中會產(chǎn)生大量中子，這些中子對結(jié)構(gòu)部件、冷卻回路中的腐蝕產(chǎn)物有很強(qiáng)的活化作用，所形成的活化產(chǎn)物是核反應(yīng)堆運(yùn)行和檢修人員職業(yè)照射的主要來源，因此材料的中子活化計(jì)算對于核反應(yīng)堆屏蔽設(shè)計(jì)、輻射防護(hù)具有重要意義。

燃料元件包殼材料是核反應(yīng)堆的核心材料之一，燃料元件的使用壽命和安全可靠性與包殼材料的性能密切相關(guān)［1］。包殼材料是核反應(yīng)堆安全的第一道屏障，主要用于包容裂變產(chǎn)物、阻止裂變產(chǎn)物外泄，同時(shí)為燃料和冷卻劑提供隔離屏障，避免燃料與冷卻劑發(fā)生反應(yīng)。包殼材料應(yīng)綜合考慮中子吸收截面、抗輻照損傷能力、抗腐蝕性能、強(qiáng)度、塑性及蠕變性能等方面進(jìn)行選取。鋯合金由于具有中子吸收截面低、抗腐蝕性能和力學(xué)性能優(yōu)良等被廣泛用作燃料元件包殼以及其他堆內(nèi)部件的結(jié)構(gòu)材料。隨著核反應(yīng)堆向高燃耗和長循環(huán)燃料周期方向的發(fā)展，對燃料元件包殼材料的性能不斷提出更高的要求［2］。為適應(yīng)這些要求，各國在第二代低錫Zr-4合金的基礎(chǔ)上研究開發(fā)新型鋯合金，包括已得到工程應(yīng)用的ZIRLO、M5 和E635，以及我國研制的具有應(yīng)用前景的Zr-Sn-Nb系列的N18新鋯合金。

本文主要基于歐拉指數(shù)方法自主開發(fā)核反應(yīng)堆材料的中子活化計(jì)算程序EuACT，計(jì)算Zr-4、ZIRLO、M5和N18等4種主要燃料元件包殼材料在不同輻照歷史下的放射性比活度以及衰變余熱隨停堆時(shí)間的變化，并與歐洲先進(jìn)活化程序FISPACT 的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對比。

1 理論模型

1.1 活化模型

活化問題主要研究在核反應(yīng)堆堆芯區(qū)域的材料活化。當(dāng)材料處于強(qiáng)中子場環(huán)境，會帶來諸如材料活化、輻照損傷等問題，這些問題大部分都直接或間接與中子有關(guān)，本文著重關(guān)注中子對材料的活化計(jì)算?；罨?jì)算的關(guān)鍵是活化材料的核子密度隨輻照歷史的變化，進(jìn)而求得相應(yīng)的比活度變化和衰變余熱變化情況。對于材料中的任一核素，都可建立核素的核子密度隨時(shí)間變化的方程，即：

其中：Ni為第i種核素的核子密度，m-3；λj→i為第j種核素衰變?yōu)榈趇種核素的衰變分支比；λi為第i種核素的衰變常量，s-1；σi為第i種核素的微觀反應(yīng)截面，cm2；σj→i為第j 種核素活化為第i種核素的微觀反應(yīng)截面，cm2；φ為中子注量率，cm-2·s-1。

通常，求解活化方程的方法分為解析方法和數(shù)值方法兩類。解析方法整體計(jì)算精度較高，但需對核素的反應(yīng)鏈進(jìn)行線性化處理，在線性化過程中不可避免會引入截?cái)嗾`差，且當(dāng)核素?cái)?shù)量、反應(yīng)類型較多時(shí)，將核素的反應(yīng)鏈線性化處理的過程較復(fù)雜。數(shù)值方法不需對核素的反應(yīng)鏈進(jìn)行提前處理，大幅降低了研究人員的工作量，且在時(shí)間步選取恰當(dāng)?shù)那闆r下，可接近解析方法的計(jì)算精度，所以本文選取數(shù)值方法進(jìn)行計(jì)算。常用的數(shù)值方法包括歐拉指數(shù)方法、龍格-庫塔法、矩陣指數(shù)法、帕德近似法［3］、切比雪夫有理近似方法［4］等。

1.2 歐拉指數(shù)方法

歐拉指數(shù)方法是基于有限差分的數(shù)值方法，在歐拉方法的基礎(chǔ)上對時(shí)間項(xiàng)進(jìn)行指數(shù)形式的展開，以增加歐拉方法的求解穩(wěn)定性，如式（2）所示。歐拉指數(shù)方法已在材料活化計(jì)算領(lǐng)域得到應(yīng)用，實(shí)踐表明其具有較高的計(jì)算精度和計(jì)算速度［5］，因此本文選取該方法求解活化方程。

其中：t為當(dāng)前計(jì)算的活化時(shí)間；Δt為單步計(jì)算步長；Λi＝λi＋σiφ。

歐拉指數(shù)方法在對時(shí)間項(xiàng)進(jìn)行指數(shù)形式的展開時(shí)，需將時(shí)間步長與最大特征值的倒數(shù)相關(guān)聯(lián)，因此，需考慮最大特征值的限制，這在物理上意味著所計(jì)算的核素必須具有足夠大的半衰期。其他的短壽命核素則被認(rèn)為處于平衡狀態(tài)，可用式（3）來近似求解短壽命核素的核子密度。

1.3 活化計(jì)算程序開發(fā)

EuACT 程序在開發(fā)過程中，除了采用歐拉指數(shù)方法求解活化方程，還使用了歐洲先進(jìn)活化程序FISPACT-2007配套的數(shù)據(jù)庫EAF-2007。該數(shù)據(jù)庫包括了活化計(jì)算所需的全部核數(shù)據(jù)，即中子誘發(fā)反應(yīng)的截面、氘核誘發(fā)反應(yīng)的截面、質(zhì)子誘發(fā)反應(yīng)的截面以及衰變數(shù)據(jù)等。EuACT 程序結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 EuACT 程序結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of EuACT code

程序首先對核素進(jìn)行核子密度計(jì)算，其次檢驗(yàn)所有核素的收斂性，程序中默認(rèn)設(shè)置收斂精度為2.0×10-3。如果有核素未收斂，則將時(shí)間步長數(shù)目加倍，重復(fù)上述步驟，直至達(dá)到預(yù)設(shè)的精度。為保證計(jì)算效率，程序會設(shè)置最大循環(huán)的時(shí)間步數(shù)（step），如果當(dāng)前循環(huán)步數(shù)（Nstep）達(dá)到最大循環(huán)的時(shí)間步數(shù)仍未達(dá)到預(yù)設(shè)的計(jì)算精度，則強(qiáng)制進(jìn)行計(jì)算。

2 計(jì)算結(jié)果分析

在燃料元件包殼材料的選取標(biāo)準(zhǔn)中，除對其氫化特性、腐蝕特性、蠕變特性以及輻照性能等提出要求外，包殼材料及其雜質(zhì)成分的活化水平分析在反應(yīng)堆設(shè)計(jì)與評價(jià)中是非常必要的［2］。本文選取常用于包殼材料的4種鋯合金進(jìn)行活化計(jì)算，其元素成分列于表1。

表1 4種包殼材料的元素組成Table 1 Elements in four kinds of cladding materials

2.1 比活度

圖2為不同輻照歷史下Zr-4比活度隨停堆時(shí)間的變化?？梢?，EuACT 程序與FISPACT 程序的計(jì)算結(jié)果吻合較好。在3種輻照歷史下，Zr-4比活度隨停堆時(shí)間的變化趨勢基本一致，區(qū)別在于輻照時(shí)間增加后，比活度也略有增加。其余3種包殼材料的計(jì)算結(jié)果也呈現(xiàn)出相似的規(guī)律。

圖2 Zr-4包殼材料的比活度Fig.2 Specific activity of cladding material Zr-4

圖3為4種包殼材料輻照1.5a后比活度隨停堆時(shí)間的變化?？梢姡琙r-4、ZIRLO、M5、N18等4 種包殼材料在停堆初期比活度約為1015Bq／kg，變化較平緩，在停堆200d后，比活度下降1 個(gè)量級。Zr-4 比活度在停堆初期主要受核素95Nb、95Zr影響，60Co、125Sb和121Sn分別在后續(xù)不同時(shí)間段內(nèi)占主導(dǎo)地位。停堆1a后，Zr-4比活度開始快速下降，明顯低于其余3種包殼材料，這種優(yōu)勢將一直保持到停堆100a左右。在停堆104a后，其余3種材料的比活度才會下降到與Zr-4相同量級。由此可知，選用Zr-4作為包殼材料在降低比活度方面有較明顯的優(yōu)勢。

圖3 4種包殼材料輻照1.5a后的比活度Fig.3 Specific activity of four kinds of cladding materials after 1.5years of irradiation

2.2 余熱

圖4 Zr-4包殼材料余熱Fig.4 Decay heat of cladding material Zr-4

圖4為Zr-4在不同輻照歷史下反應(yīng)余熱隨停堆時(shí)間的變化?？梢?，EuACT 程序與FISPACT 程序的計(jì)算結(jié)果吻合較好。在3種輻照歷史下，Zr-4余熱隨停堆時(shí)間的變化趨勢基本一致。其余3種包殼材料的計(jì)算結(jié)果也呈現(xiàn)出相似的規(guī)律。

圖5為4種包殼材料輻照1.5a后其余熱隨停堆時(shí)間的變化。4種包殼材料在停堆初期余熱約為0.60～0.75kW／kg，變化較平緩，此后余熱開始迅速下降，從開始停堆到停堆1a左右，余熱主要由核素95Nb 和95Zr產(chǎn)生，在 停堆1～10a期間，95Nb和95Zr快速衰變，不再是產(chǎn)生余熱的主要核素，而核素125Sb對余熱的貢獻(xiàn)則越來越大。在停堆10a后，影響Zr-4余熱的核素主要是125Sb（T1／2＝2.75a），其余3種包殼材料因含有94Nb（T1／2＝2.0×104a），所以余熱下降緩慢。在停堆105a后，其余3種包殼材料的余熱才會下降到與Zr-4相同量級。由此可知，選用Zr-4作為包殼材料在降低余熱方面有較明顯的優(yōu)勢。

圖5 4種材料輻照1.5a后的余熱隨停堆時(shí)間的變化Fig.5 Decay heat of four kinds of cladding materials after 1.5years of irradiation

3 結(jié)論

本文基于歐拉指數(shù)方法和EAF數(shù)據(jù)庫，自主開發(fā)了活化計(jì)算程序EuACT，計(jì)算了Zr-4、ZIRLO、M5 和N18 等4 種 主 要 包 殼 材 料 在0.5、1.0和1.5a輻照歷史下放射性比活度以及衰變余熱隨停堆時(shí)間的變化，并與歐洲先進(jìn)活化程序FISPACT 的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了對比，無論是從具體數(shù)值還是從變化趨勢上，兩程序計(jì)算結(jié)果吻合都非常好，初步驗(yàn)證了EuACT程序的可用性，后續(xù)還將采用更多例題對Eu-ACT 程序進(jìn)行驗(yàn)證。此外，通過對4種包殼材料的活化計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對比可發(fā)現(xiàn)，無論在比活度還是余熱方面，傳統(tǒng)材料Zr-4都具有較為明顯的優(yōu)勢，在短期內(nèi)還無法被其他新型材料取代。當(dāng)然，根據(jù)包殼材料的評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，還需對停堆劑量率、抗腐蝕性以及吸氫脆化等方面進(jìn)行綜合考慮和選擇，以滿足高燃耗和長循環(huán)燃料周期的要求。

［1］ 邱軍，趙文金.3 種鋯合金的高溫氧化行為［J］.金屬學(xué)報(bào)，2011，47（9）：1 216-1 220.QIU Jun，ZHAO Wenjin.High temperature oxidation behaviour of three zirconium alloys［J］.Acta Metallurgica Sinica，2011，47（9）：1 216-1 220（in Chinese）.

［2］ 韓靜茹，陳義學(xué)，袁龍軍，等.C276鎳基合金中子輻照活化計(jì)算分析［J］.華北電力大學(xué)學(xué)報(bào)，2012，39（6）：105-108.HAN Jingru，CHEN Yixue，YUAN Longjun，et al. Neutron irradiation activation calculation analysis of the C276nickel alloy［J］.Journal of North China Electric Power University，2012，39（6）：105-108（in Chinese）.

［3］ Nuclear Engineering Fundamentals.Handbook of nuclear engineering［M］.USA：Springer Science Business Media，2010.

［4］ PUSA M，LEPPANEN J.Solving linear systems with sparse Gaussian elimination in the Chebyshev rational approximation method［J］.Nuclear Science and Engineering，2013，175：250-258.

［5］ FORREST R A.FISPACT-2007：User manual［M］.UK：EURATOM／UKAEA Fusion Association，Culham Science Centre，2007.