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        鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料成分配比優(yōu)化設(shè)計(jì)

        2015-03-12 03:39:48李曉玲余方偉吳榮俊左亮周
        艦船科學(xué)技術(shù) 2015年12期
        關(guān)鍵詞:中子當(dāng)量聚乙烯

        李曉玲,余方偉,孫 霖,吳榮俊,陳 艷,左亮周

        (1.武漢第二船舶設(shè)計(jì)研究所,湖北武漢430205;2.海軍武漢局駐第七一九研究所代表室,湖北武漢430205)

        0 引言

        屏蔽材料主要用于阻擋和減弱對(duì)人體造成危害的γ射線及中子輻射等,是保障人員、設(shè)備及環(huán)境輻射安全的有效手段,廣泛應(yīng)用于核電站、加速器、放射治療以及核動(dòng)力艦船等領(lǐng)域。

        對(duì)于核動(dòng)力艦船的輻射防護(hù),屏蔽材料受體積和重量限制,應(yīng)具有高效的中子、γ射線慢化吸收能力;另外,屏蔽材料長(zhǎng)期工作在工況較為復(fù)雜的船上環(huán)境,還應(yīng)具有穩(wěn)定的耐輻照性能、熱性能以及力學(xué)性能等。對(duì)此,國(guó)內(nèi)外開(kāi)展過(guò)大量的工作[1-5],研制出多種復(fù)合屏蔽材料,主要包括混凝土、聚乙烯基類、聚合物基類、陶瓷類、金屬氫化物等。但目前這些復(fù)合屏蔽材料的設(shè)計(jì)基本以經(jīng)驗(yàn)判斷以及試驗(yàn)為主,設(shè)計(jì)效率低,且并沒(méi)有針對(duì)特定的輻射場(chǎng)、特定的性能要求等進(jìn)行理論上的設(shè)計(jì),導(dǎo)致所研發(fā)的復(fù)合屏蔽材料組分配比并不是最優(yōu)的,各方面性能沒(méi)有得到充分保障。

        因此,復(fù)合屏蔽材料的配比設(shè)計(jì)是一種帶有約束條件的多目標(biāo)尋優(yōu)問(wèn)題。遺傳算法[6]作為一種有效的隨機(jī)搜索方法,具有全局最優(yōu)性、一致性好、收斂性好等特點(diǎn),對(duì)于解決帶有約束條件的多目標(biāo)尋優(yōu)問(wèn)題具有良好的適應(yīng)性,已在多個(gè)領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用、取得了良好的效果。本工作中介紹一種鉛硼聚乙烯新型復(fù)合屏蔽材料成分配比優(yōu)化設(shè)計(jì)工作。主要針對(duì)艦船核動(dòng)力裝置輻射源特點(diǎn),通過(guò)采用基于遺傳算法的GENOCOPⅢ (Genetic Algorithm for Numerical Optimization Problem for Constrained Problems)和基于蒙特卡羅方法的MCNP 5(Monte Carlo N - Particle Transport Code)[7-9],設(shè)計(jì)出經(jīng)過(guò)優(yōu)化的鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的成分配比,并進(jìn)行屏蔽性能的理論模擬驗(yàn)證,最終完成樣品試制和屏蔽性能、力學(xué)性能、熱性能、耐輻照性等試驗(yàn)考核。

        1 優(yōu)化設(shè)計(jì)方法

        1.1 優(yōu)化設(shè)計(jì)原理

        針對(duì)鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的成分配比進(jìn)行一種基于遺傳算法的優(yōu)化設(shè)計(jì)。遺傳算法是模仿自然界生物進(jìn)化機(jī)制發(fā)展起來(lái)的計(jì)算機(jī)隨機(jī)全局搜索和優(yōu)化方法,最早由J.H.Holland教授提出[6]。它借鑒了達(dá)爾文的進(jìn)化論和孟德?tīng)柕倪z傳學(xué)說(shuō),能在搜索過(guò)程中自動(dòng)獲取和積累有關(guān)搜索空間的知識(shí),并自適應(yīng)地控制搜索過(guò)程以求得最優(yōu)解。遺傳算法的實(shí)施過(guò)程包括編碼、產(chǎn)生群體、計(jì)算適應(yīng)度、復(fù)制、交換、突變等操作,具體如圖1所示,主要執(zhí)行以下 4 步驟[10-12]:

        1)隨機(jī)產(chǎn)生初始群體。

        2)計(jì)算各個(gè)體的適應(yīng)度,并判斷是否符合優(yōu)化準(zhǔn)則,若符合,輸出最佳個(gè)體及其代表的最優(yōu)解,并結(jié)束計(jì)算;否則轉(zhuǎn)入步驟3。

        3)根據(jù)遺傳概率,利用下述操作產(chǎn)生新群體:

        ①?gòu)?fù)制:將已有的優(yōu)良個(gè)體復(fù)制后添入新群體中,刪除劣質(zhì)個(gè)體;

        ②交換:將選出的2個(gè)個(gè)體進(jìn)行交換,所產(chǎn)生的新個(gè)體添入新群體中;

        ③變異:隨機(jī)地改變某一個(gè)體的某個(gè)字符后添入新群體中;

        ④反復(fù)執(zhí)行步驟2和步驟3后,一旦達(dá)到終止條件,選擇最佳個(gè)體作為遺傳算法的結(jié)果。

        以上所述,反映了基于遺傳算法的優(yōu)化設(shè)計(jì)基本原理。

        圖1 遺傳算法流程示意圖Fig.1 Genetic algorithm flow chart

        1.2 設(shè)計(jì)計(jì)算工具

        1.2.1 GENOCOPⅢ程序

        由Michalewicz和Janikow設(shè)計(jì)的GENOCOP程序是一個(gè)多種群的遺傳算法,從代表問(wèn)題可能潛在解集的一個(gè)種群開(kāi)始,按照適者生存和優(yōu)勝劣汰的原則,逐步演化產(chǎn)生出越來(lái)越好的近似解。本工作中使用GENOCOPⅢ,它將可行解搜索方法與遺傳算法相結(jié)合,基于不可行解的修復(fù)解決帶約束的復(fù)合屏蔽材料成分配比優(yōu)化問(wèn)題,提高了遺傳算法的計(jì)算效率和計(jì)算結(jié)果精度。

        1.2.2 MCNP程序

        MCNP程序是美國(guó)洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室研制的用于計(jì)算復(fù)雜三維幾何結(jié)構(gòu)中粒子輸運(yùn)的大型多功能蒙特卡羅程序,能夠解決中子、光子、電子,或者耦合中子/光子/電子的輸運(yùn)問(wèn)題,以及計(jì)算臨界系統(tǒng)的特征值。本工作中使用MCNP 5,用于計(jì)算中子、γ射線通過(guò)鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料后的當(dāng)量劑量率。

        1.3 設(shè)計(jì)步驟

        鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料成分配比優(yōu)化設(shè)計(jì)主要包括以下3個(gè)步驟:

        1)確定優(yōu)化目標(biāo)及約束條件,通過(guò)GENOCOPⅢ程序計(jì)算出鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料在屏蔽性能最好時(shí)的主要成分配比;

        2)采用MCNP 5程序?qū)?yōu)化結(jié)果進(jìn)行屏蔽性能的計(jì)算驗(yàn)證;

        3)完成樣品試制,并進(jìn)行屏蔽性能、力學(xué)性能、熱性能及耐輻照性能的試驗(yàn)檢測(cè),以考核優(yōu)化設(shè)計(jì)出的鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的綜合理化性能。

        2 優(yōu)化設(shè)計(jì)過(guò)程

        2.1 屏蔽材料主要成分及性能要求

        在聚乙烯基材中添加鉛、碳化硼及加工助劑等即為鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料。根據(jù)中子、γ射線與物質(zhì)的相互作用[13]可知,鉛等重元素通過(guò)光電效應(yīng)、康普頓效應(yīng)和電子對(duì)效應(yīng)等吸收和散射γ射線,同時(shí)通過(guò)非彈性散射將快中子慢化為中能中子;聚乙烯含氫量大,通過(guò)彈性散射將中能中子慢化為熱中子;最后,碳化硼中的B對(duì)熱中子進(jìn)行吸收10。鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料屏蔽原理如圖2所示。

        圖2 鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料屏蔽原理示意圖Fig.2 Schematic diagram for lead-boron polyethylene shielding principle

        對(duì)于核動(dòng)力艦船類移動(dòng)式的核動(dòng)力裝置,復(fù)合生物屏蔽材料應(yīng)具有如下性能特點(diǎn):良好的中子、γ屏蔽性能;化學(xué)性能穩(wěn)定、無(wú)毒、無(wú)特殊氣味;具有良好的機(jī)械加工性能、焊接性能和力學(xué)性能;引起材料蠕變的最低溫度高于使用溫度要求;良好的輻照穩(wěn)定性,輻照后產(chǎn)生的次級(jí)效應(yīng)要盡可能的低;良好的經(jīng)濟(jì)性。

        因此,本研究以屏蔽性能為主要優(yōu)化目標(biāo),同時(shí)兼顧材料的力學(xué)性能、熱性能以及耐輻照性能等因素。

        2.2 優(yōu)化設(shè)計(jì)目標(biāo)

        本研究?jī)?yōu)化的目標(biāo)函數(shù)是中子、γ總當(dāng)量劑量率[14-15],即

        式中:fn(X)為中子當(dāng)量劑量率子目標(biāo);fg(X)為γ射線當(dāng)量劑量率子目標(biāo);X為各成分的質(zhì)量含量組成的向量,X=[x1,x2,…xp],其中xi(i=1,2,…,p)為屏蔽材料中各成分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

        對(duì)于多種成分配比的材料,滿足下列約束條件:

        式(2)為等式約束,即屏蔽材料中各成分的歸一化條件;式(3)為不等式約束,主要為減少尋優(yōu)的范圍,增加遺傳算法尋優(yōu)的成功率,ρ(X)為鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的密度函數(shù),D為屏蔽材料滿足的密度區(qū)間;式(4)為區(qū)間約束,L,U分別為屏蔽材料各成分的上下限。

        以235U誘發(fā)裂變能譜[16-17]為輻射源項(xiàng)時(shí),考慮其輻射特點(diǎn),即每次裂變釋放2.407個(gè)中子+7.77個(gè)γ光子,根據(jù)屏蔽理論可知較高的中子份額給中子屏蔽帶來(lái)了較大壓力,因此在成分設(shè)計(jì)中保持聚乙烯含量在0.5~0.9范圍內(nèi);同時(shí)為了保障γ屏蔽性能及熱中子吸收問(wèn)題,考慮材料力學(xué)性能、熱性能和耐輻照性能等要求,在以往設(shè)計(jì)生產(chǎn)經(jīng)驗(yàn)基礎(chǔ)上限定鉛的質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍為0.1~0.5,碳化硼質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍0.01~0.1。因而,本優(yōu)化設(shè)計(jì)中鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料密度區(qū)間為1.07~1.84 g/cm3。

        2.3 優(yōu)化設(shè)計(jì)過(guò)程及初步結(jié)果

        鉛硼聚乙烯復(fù)合材料成分配比優(yōu)化設(shè)計(jì)過(guò)程如圖3所示。

        圖3 鉛硼聚乙烯成分配比優(yōu)化設(shè)計(jì)流程圖Fig.3 The lead-boron polyethylene optimization design flow chart

        首先對(duì)材料進(jìn)行初始化配比,并以材料密度區(qū)間、元素成分區(qū)間為諸約束條件,選取適當(dāng)遺傳參數(shù),然后運(yùn)行GENOCOP II程序。其中,屏蔽優(yōu)化過(guò)程中遺傳參數(shù)的選取對(duì)計(jì)算性能有直接影響,包括:1)種群數(shù)目。種群太小在尋找全局優(yōu)化解的時(shí)候容易進(jìn)入局部?jī)?yōu)化跳不出來(lái),而種群太大則會(huì)產(chǎn)生無(wú)謂的計(jì)算,浪費(fèi)時(shí)間。在這里選用300~500,最后的優(yōu)化結(jié)果表明該種群的選區(qū)時(shí)合適的;2)遺傳-突變比。高的遺傳-突變比代表更強(qiáng)的選擇壓力,在種群大小為500情況下0.2是比較合理的取值。

        根據(jù)初步計(jì)算出的各成分配比結(jié)果,將密度、計(jì)算模型 (如圖4所示)等信息編輯成MCNP輸入文件,用于計(jì)算穿過(guò)屏蔽材料后的中子、γ當(dāng)量劑量率,并求得總劑量當(dāng)量率。MCNP計(jì)算模型中,將核動(dòng)力裝置輻射源項(xiàng)描述為一個(gè)圓形面源,其半徑與能譜無(wú)關(guān),實(shí)際計(jì)算時(shí)取5 cm,能譜通過(guò)分立源描述卡片建立,方向垂直于待優(yōu)化復(fù)合屏蔽材料,在20 cm厚的屏蔽材料后采用點(diǎn)探測(cè)器進(jìn)行中心點(diǎn)處的注量率測(cè)量,乘以注量劑量轉(zhuǎn)換因子最后得到中子、γ的當(dāng)量劑量率。其中,源項(xiàng)采用235U誘發(fā)裂變能譜[16-17](即每次裂變釋放2.407個(gè)中子 +7.77個(gè)γ光子),中子能譜分布見(jiàn)式(5),γ光子能譜分布為:

        圖4 MCNP計(jì)算模型的幾何描述Fig.4 Geometric description for MCNP simulation model

        分別計(jì)算每個(gè)子目標(biāo)值,結(jié)合相應(yīng)的權(quán)重因子加權(quán)求和,將輸出結(jié)果反饋給GENOCOPⅡ,不滿足設(shè)計(jì)目標(biāo)則重新設(shè)計(jì)配比、計(jì)算、比較,直至達(dá)到滿足條件的優(yōu)化結(jié)果,復(fù)合生物屏蔽材料的成分配比設(shè)計(jì)初步完成 (見(jiàn)表1)。

        3 優(yōu)化設(shè)計(jì)結(jié)果模擬驗(yàn)證

        為了對(duì)優(yōu)化設(shè)計(jì)出的鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的屏蔽性能進(jìn)行驗(yàn)證,選取代表性的其他配比鉛硼聚乙烯及傳統(tǒng)組合屏蔽材料 (鉛+含硼聚乙烯的組合方式,等效密度與優(yōu)化結(jié)果密度相同)進(jìn)行模擬比對(duì),參與比較屏蔽材料見(jiàn)表2。

        表2 參與比較屏蔽材料列表 (質(zhì)量比)Tab.2 List of comparison shielding materials(weight ratio)

        具體采用MCNP 5模擬計(jì)算各屏蔽材料對(duì)235U誘發(fā)裂變?cè)吹闹凶?、γ射線 (包括次級(jí)γ射線)以及總當(dāng)量劑量的減弱系數(shù)。劑量減弱系數(shù)[18]定義為 fi=Hi/Hi0(式中,i=n,r,t,分別代表中子、γ射線以及總當(dāng)量劑量;Hi為穿過(guò)屏蔽材料后某點(diǎn)處當(dāng)量劑量,Hi0為沒(méi)有屏蔽材料同一位置處的當(dāng)量劑量)。參與比較屏蔽材料各項(xiàng)減弱系數(shù)的模擬結(jié)果如圖5所示。

        圖5 中子γ射線及總的當(dāng)量劑量減弱系數(shù)與屏蔽材料厚度關(guān)系曲線Fig.5 neutronγ -ray total equivalent dose weaken factor vs shielding materials thickness

        圖5屏蔽性能模擬結(jié)果顯示,各屏蔽材料的中子、γ射線以及總當(dāng)量劑量減弱系數(shù)隨屏蔽材料的厚度呈指數(shù)衰減,與其在物質(zhì)中的理論減弱規(guī)律是一致的,說(shuō)明計(jì)算結(jié)果的可靠性。圖5(a)中,在厚度0~40 cm計(jì)算范圍內(nèi)相同厚度下傳統(tǒng)組合中子減弱系數(shù)最小,即對(duì)235U誘發(fā)裂變?cè)吹闹凶悠帘文芰ψ顝?qiáng),然后依次是配比1、優(yōu)化設(shè)計(jì)結(jié)果、配比3和配比2。各屏蔽材料中子減弱能力基本與其氫含量成正相關(guān)。其中,傳統(tǒng)組合屏蔽方式前層的鉛首先將快中子慢化,因而促進(jìn)了后層含硼聚乙烯對(duì)中子的慢化和吸收。圖5(b)中,鉛含量最多的配比2對(duì)γ射線的屏蔽能力最好,相同厚度下隨著鉛含量的下降其γ射線減弱系數(shù)變大,即γ射線屏蔽能力變差。圖5(c)中,優(yōu)化設(shè)計(jì)結(jié)果的總當(dāng)量劑量減弱系數(shù)最小,即綜合屏蔽能力最好,這是由于其具有較為均衡的中子、γ射線屏蔽能力??傊?,通過(guò)對(duì)優(yōu)化設(shè)計(jì)結(jié)果及其它配比、組合方式屏蔽材料的屏蔽性能模擬對(duì)比,驗(yàn)證了在計(jì)算厚度0~40 cm范圍內(nèi)優(yōu)化設(shè)計(jì)的鉛硼聚乙烯具有最佳的中子、γ射線屏蔽性能,從而說(shuō)明了優(yōu)化設(shè)計(jì)方法的正確性與可靠性。

        4 樣品試制及性能試驗(yàn)考核

        4.1 樣品試制

        根據(jù)優(yōu)化設(shè)計(jì)結(jié)果進(jìn)行了鉛硼聚乙烯的樣品試制,制備工藝流程如圖6所示。

        圖6 鉛硼聚乙烯板制備工藝流程Fig.6 Molding-craft flow for lead-boron polyethylene

        第1步:將原材料高密度聚乙烯粉、碳化硼粉及鉛粉等按比例稱重;

        第2步:3種原材料分別為有機(jī)高分子、金屬及無(wú)機(jī)非金屬,其性質(zhì)懸殊,相容性差,因而需要采用偶聯(lián)劑進(jìn)行材料預(yù)處理,從而增加復(fù)合材料的粘結(jié)強(qiáng)度、提高成型質(zhì)量。

        第3步:將3種原材料依次置入密煉機(jī)中高溫混合,同時(shí)添加防霉劑、阻燃劑等加工助劑,充分?jǐn)嚢柚敝寥廴跔顟B(tài);

        第4步:將混合物置入液壓機(jī)中經(jīng)歷加熱、加壓、冷卻等過(guò)程后,最終成型。

        試制出的鉛硼聚乙烯板表面平整、無(wú)裂縫,里面各成分混合均勻、無(wú)氣泡。試制出的樣品如圖7所示。

        圖7 鉛硼聚乙烯板試制樣品Fig.7 The lead-boron polyethylene sample

        4.2 性能試驗(yàn)

        為驗(yàn)證優(yōu)化設(shè)計(jì)結(jié)果,對(duì)優(yōu)化設(shè)計(jì)出的鉛硼聚乙烯樣品分別進(jìn)行中子、γ屏蔽性能、力學(xué)拉伸強(qiáng)度、邵氏硬度,熔融溫度、氧指數(shù)、熱膨脹系數(shù)及耐輻照性能的試驗(yàn)考核。

        試驗(yàn)結(jié)果及執(zhí)行標(biāo)準(zhǔn)如表3所示。

        表3 優(yōu)化設(shè)計(jì)鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料各項(xiàng)性能檢測(cè)結(jié)果Tab.3 The test results for optimization design lead-boron polyethylene

        通過(guò)試驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),優(yōu)化設(shè)計(jì)鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的252Cf源 (與235U誘發(fā)裂變譜相近)快中子劑量減弱系數(shù)落在235U誘發(fā)裂變?cè)吹闹凶訙p弱系數(shù)MCNP理論模擬曲線上,(如圖7(a)),說(shuō)明在試驗(yàn)厚度以內(nèi),中子穿透屏蔽材料的理論模擬是正確的;γ射線屏蔽性能試驗(yàn)測(cè)試采用了60Co源,試驗(yàn)結(jié)果顯示其γ射線當(dāng)量劑量減弱系數(shù)小于235U誘發(fā)裂變?cè)吹摩蒙渚€減弱系數(shù)MCNP理論值 (如圖7(b)),說(shuō)明優(yōu)化設(shè)計(jì)的鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料對(duì)60Co源比對(duì)235U誘發(fā)裂變?cè)吹摩蒙渚€屏蔽效果好,而對(duì)235U誘發(fā)裂變?cè)吹摩蒙渚€屏蔽性能的試驗(yàn)考核有待進(jìn)一步檢測(cè)。

        另外,生產(chǎn)試制出的鉛硼聚乙烯使用溫度達(dá)100℃,具有一定的阻燃能力、較好的力學(xué)硬度和韌性,且輻照后樣品拉伸強(qiáng)度為輻照前的112%,說(shuō)明該屏蔽材料各項(xiàng)性能良好,能夠滿足艦船核動(dòng)力裝置等核設(shè)施的應(yīng)用。

        圖8 快中子屏蔽性能、γ屏蔽性能模擬值與試驗(yàn)值對(duì)比Fig.8 The comparison of simulation results and experimental result for(a)fast neutron(b)γ-ray equivalent dose weaken factor

        5 結(jié)語(yǔ)

        本文建立了基于遺傳算法和蒙特卡羅方法的復(fù)合屏蔽材料成分配比優(yōu)化設(shè)計(jì)理論,主要針對(duì)艦船核動(dòng)力輻射源項(xiàng)特點(diǎn),通過(guò)GENOCOP和MCNP程序的多輪迭代,獲得了約束范圍內(nèi)鉛硼聚乙烯的最佳設(shè)計(jì)配方,并與其他屏蔽材料進(jìn)行屏蔽性能的理論模擬和對(duì)比,驗(yàn)證了該優(yōu)化結(jié)果的可靠性與及設(shè)計(jì)的合理性。同時(shí),完成了樣品試制及試驗(yàn)室檢測(cè),進(jìn)一步證實(shí)優(yōu)化的鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料具有較好的中子、γ射線屏蔽能力,力學(xué)拉伸強(qiáng)度、熱穩(wěn)定性及耐輻照性能等,且生產(chǎn)工藝成熟穩(wěn)定,能夠滿足艦船核動(dòng)力裝置等核設(shè)施對(duì)輻射防護(hù)的設(shè)計(jì)要求。

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