李曉玲，余方偉，孫 霖，吳榮俊，陳 艷，左亮周

(1．武漢第二船舶設計研究所，湖北武漢430205;2．海軍武漢局駐第七一九研究所代表室，湖北武漢430205)

0 引言

屏蔽材料主要用于阻擋和減弱對人體造成危害的γ射線及中子輻射等，是保障人員、設備及環(huán)境輻射安全的有效手段，廣泛應用于核電站、加速器、放射治療以及核動力艦船等領域。

對于核動力艦船的輻射防護，屏蔽材料受體積和重量限制，應具有高效的中子、γ射線慢化吸收能力;另外，屏蔽材料長期工作在工況較為復雜的船上環(huán)境，還應具有穩(wěn)定的耐輻照性能、熱性能以及力學性能等。對此，國內(nèi)外開展過大量的工作［1－5］，研制出多種復合屏蔽材料，主要包括混凝土、聚乙烯基類、聚合物基類、陶瓷類、金屬氫化物等。但目前這些復合屏蔽材料的設計基本以經(jīng)驗判斷以及試驗為主，設計效率低，且并沒有針對特定的輻射場、特定的性能要求等進行理論上的設計，導致所研發(fā)的復合屏蔽材料組分配比并不是最優(yōu)的，各方面性能沒有得到充分保障。

因此，復合屏蔽材料的配比設計是一種帶有約束條件的多目標尋優(yōu)問題。遺傳算法［6］作為一種有效的隨機搜索方法，具有全局最優(yōu)性、一致性好、收斂性好等特點，對于解決帶有約束條件的多目標尋優(yōu)問題具有良好的適應性，已在多個領域被廣泛應用、取得了良好的效果。本工作中介紹一種鉛硼聚乙烯新型復合屏蔽材料成分配比優(yōu)化設計工作。主要針對艦船核動力裝置輻射源特點，通過采用基于遺傳算法的GENOCOPⅢ (Genetic Algorithm for Numerical Optimization Problem for Constrained Problems)和基于蒙特卡羅方法的MCNP 5(Monte Carlo N － Particle Transport Code)［7－9］，設計出經(jīng)過優(yōu)化的鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料的成分配比，并進行屏蔽性能的理論模擬驗證，最終完成樣品試制和屏蔽性能、力學性能、熱性能、耐輻照性等試驗考核。

1 優(yōu)化設計方法

1.1 優(yōu)化設計原理

針對鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料的成分配比進行一種基于遺傳算法的優(yōu)化設計。遺傳算法是模仿自然界生物進化機制發(fā)展起來的計算機隨機全局搜索和優(yōu)化方法，最早由J.H.Holland教授提出［6］。它借鑒了達爾文的進化論和孟德爾的遺傳學說，能在搜索過程中自動獲取和積累有關搜索空間的知識，并自適應地控制搜索過程以求得最優(yōu)解。遺傳算法的實施過程包括編碼、產(chǎn)生群體、計算適應度、復制、交換、突變等操作，具體如圖1所示，主要執(zhí)行以下 4 步驟［10－12］:

1)隨機產(chǎn)生初始群體。

2)計算各個體的適應度，并判斷是否符合優(yōu)化準則，若符合，輸出最佳個體及其代表的最優(yōu)解，并結(jié)束計算;否則轉(zhuǎn)入步驟3。

3)根據(jù)遺傳概率，利用下述操作產(chǎn)生新群體:

①復制:將已有的優(yōu)良個體復制后添入新群體中，刪除劣質(zhì)個體;

②交換:將選出的2個個體進行交換，所產(chǎn)生的新個體添入新群體中;

③變異:隨機地改變某一個體的某個字符后添入新群體中;

④反復執(zhí)行步驟2和步驟3后，一旦達到終止條件，選擇最佳個體作為遺傳算法的結(jié)果。

以上所述，反映了基于遺傳算法的優(yōu)化設計基本原理。

圖1 遺傳算法流程示意圖Fig.1 Genetic algorithm flow chart

1.2 設計計算工具

1.2.1 GENOCOPⅢ程序

由Michalewicz和Janikow設計的GENOCOP程序是一個多種群的遺傳算法，從代表問題可能潛在解集的一個種群開始，按照適者生存和優(yōu)勝劣汰的原則，逐步演化產(chǎn)生出越來越好的近似解。本工作中使用GENOCOPⅢ，它將可行解搜索方法與遺傳算法相結(jié)合，基于不可行解的修復解決帶約束的復合屏蔽材料成分配比優(yōu)化問題，提高了遺傳算法的計算效率和計算結(jié)果精度。

1.2.2 MCNP程序

MCNP程序是美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室研制的用于計算復雜三維幾何結(jié)構(gòu)中粒子輸運的大型多功能蒙特卡羅程序，能夠解決中子、光子、電子，或者耦合中子/光子/電子的輸運問題，以及計算臨界系統(tǒng)的特征值。本工作中使用MCNP 5，用于計算中子、γ射線通過鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料后的當量劑量率。

1.3 設計步驟

鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料成分配比優(yōu)化設計主要包括以下3個步驟:

1)確定優(yōu)化目標及約束條件，通過GENOCOPⅢ程序計算出鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料在屏蔽性能最好時的主要成分配比;

2)采用MCNP 5程序?qū)?yōu)化結(jié)果進行屏蔽性能的計算驗證;

3)完成樣品試制，并進行屏蔽性能、力學性能、熱性能及耐輻照性能的試驗檢測，以考核優(yōu)化設計出的鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料的綜合理化性能。

2 優(yōu)化設計過程

2.1 屏蔽材料主要成分及性能要求

在聚乙烯基材中添加鉛、碳化硼及加工助劑等即為鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料。根據(jù)中子、γ射線與物質(zhì)的相互作用［13］可知，鉛等重元素通過光電效應、康普頓效應和電子對效應等吸收和散射γ射線，同時通過非彈性散射將快中子慢化為中能中子;聚乙烯含氫量大，通過彈性散射將中能中子慢化為熱中子;最后，碳化硼中的B對熱中子進行吸收10。鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料屏蔽原理如圖2所示。

圖2 鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料屏蔽原理示意圖Fig.2 Schematic diagram for lead-boron polyethylene shielding principle

對于核動力艦船類移動式的核動力裝置，復合生物屏蔽材料應具有如下性能特點:良好的中子、γ屏蔽性能;化學性能穩(wěn)定、無毒、無特殊氣味;具有良好的機械加工性能、焊接性能和力學性能;引起材料蠕變的最低溫度高于使用溫度要求;良好的輻照穩(wěn)定性，輻照后產(chǎn)生的次級效應要盡可能的低;良好的經(jīng)濟性。

因此，本研究以屏蔽性能為主要優(yōu)化目標，同時兼顧材料的力學性能、熱性能以及耐輻照性能等因素。

2.2 優(yōu)化設計目標

本研究優(yōu)化的目標函數(shù)是中子、γ總當量劑量率［14－15］，即

式中:fn(X)為中子當量劑量率子目標;fg(X)為γ射線當量劑量率子目標;X為各成分的質(zhì)量含量組成的向量，X=［x1，x2，…xp］，其中xi(i=1，2，…，p)為屏蔽材料中各成分的質(zhì)量分數(shù)。

對于多種成分配比的材料，滿足下列約束條件:

式(2)為等式約束，即屏蔽材料中各成分的歸一化條件;式(3)為不等式約束，主要為減少尋優(yōu)的范圍，增加遺傳算法尋優(yōu)的成功率，ρ(X)為鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料的密度函數(shù)，D為屏蔽材料滿足的密度區(qū)間;式(4)為區(qū)間約束，L，U分別為屏蔽材料各成分的上下限。

以235U誘發(fā)裂變能譜［16－17］為輻射源項時，考慮其輻射特點，即每次裂變釋放2.407個中子+7.77個γ光子，根據(jù)屏蔽理論可知較高的中子份額給中子屏蔽帶來了較大壓力，因此在成分設計中保持聚乙烯含量在0.5～0.9范圍內(nèi);同時為了保障γ屏蔽性能及熱中子吸收問題，考慮材料力學性能、熱性能和耐輻照性能等要求，在以往設計生產(chǎn)經(jīng)驗基礎上限定鉛的質(zhì)量分數(shù)范圍為0.1～0.5，碳化硼質(zhì)量分數(shù)范圍0.01～0.1。因而，本優(yōu)化設計中鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料密度區(qū)間為1.07～1.84 g/cm3。

2.3 優(yōu)化設計過程及初步結(jié)果

鉛硼聚乙烯復合材料成分配比優(yōu)化設計過程如圖3所示。

圖3 鉛硼聚乙烯成分配比優(yōu)化設計流程圖Fig.3 The lead-boron polyethylene optimization design flow chart

首先對材料進行初始化配比，并以材料密度區(qū)間、元素成分區(qū)間為諸約束條件，選取適當遺傳參數(shù)，然后運行GENOCOP II程序。其中，屏蔽優(yōu)化過程中遺傳參數(shù)的選取對計算性能有直接影響，包括:1)種群數(shù)目。種群太小在尋找全局優(yōu)化解的時候容易進入局部優(yōu)化跳不出來，而種群太大則會產(chǎn)生無謂的計算，浪費時間。在這里選用300～500，最后的優(yōu)化結(jié)果表明該種群的選區(qū)時合適的;2)遺傳－突變比。高的遺傳－突變比代表更強的選擇壓力，在種群大小為500情況下0.2是比較合理的取值。

根據(jù)初步計算出的各成分配比結(jié)果，將密度、計算模型 (如圖4所示)等信息編輯成MCNP輸入文件，用于計算穿過屏蔽材料后的中子、γ當量劑量率，并求得總劑量當量率。MCNP計算模型中，將核動力裝置輻射源項描述為一個圓形面源，其半徑與能譜無關，實際計算時取5 cm，能譜通過分立源描述卡片建立，方向垂直于待優(yōu)化復合屏蔽材料，在20 cm厚的屏蔽材料后采用點探測器進行中心點處的注量率測量，乘以注量劑量轉(zhuǎn)換因子最后得到中子、γ的當量劑量率。其中，源項采用235U誘發(fā)裂變能譜［16－17］(即每次裂變釋放2.407個中子 +7.77個γ光子)，中子能譜分布見式(5)，γ光子能譜分布為:

圖4 MCNP計算模型的幾何描述Fig.4 Geometric description for MCNP simulation model

分別計算每個子目標值，結(jié)合相應的權重因子加權求和，將輸出結(jié)果反饋給GENOCOPⅡ，不滿足設計目標則重新設計配比、計算、比較，直至達到滿足條件的優(yōu)化結(jié)果，復合生物屏蔽材料的成分配比設計初步完成 (見表1)。

3 優(yōu)化設計結(jié)果模擬驗證

為了對優(yōu)化設計出的鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料的屏蔽性能進行驗證，選取代表性的其他配比鉛硼聚乙烯及傳統(tǒng)組合屏蔽材料 (鉛+含硼聚乙烯的組合方式，等效密度與優(yōu)化結(jié)果密度相同)進行模擬比對，參與比較屏蔽材料見表2。

表2 參與比較屏蔽材料列表 (質(zhì)量比)Tab.2 List of comparison shielding materials(weight ratio)

具體采用MCNP 5模擬計算各屏蔽材料對235U誘發(fā)裂變源的中子、γ射線 (包括次級γ射線)以及總當量劑量的減弱系數(shù)。劑量減弱系數(shù)［18］定義為 fi=Hi/Hi0(式中，i=n，r，t，分別代表中子、γ射線以及總當量劑量;Hi為穿過屏蔽材料后某點處當量劑量，Hi0為沒有屏蔽材料同一位置處的當量劑量)。參與比較屏蔽材料各項減弱系數(shù)的模擬結(jié)果如圖5所示。

圖5 中子γ射線及總的當量劑量減弱系數(shù)與屏蔽材料厚度關系曲線Fig.5 neutronγ －ray total equivalent dose weaken factor vs shielding materials thickness

圖5屏蔽性能模擬結(jié)果顯示，各屏蔽材料的中子、γ射線以及總當量劑量減弱系數(shù)隨屏蔽材料的厚度呈指數(shù)衰減，與其在物質(zhì)中的理論減弱規(guī)律是一致的，說明計算結(jié)果的可靠性。圖5(a)中，在厚度0～40 cm計算范圍內(nèi)相同厚度下傳統(tǒng)組合中子減弱系數(shù)最小，即對235U誘發(fā)裂變源的中子屏蔽能力最強，然后依次是配比1、優(yōu)化設計結(jié)果、配比3和配比2。各屏蔽材料中子減弱能力基本與其氫含量成正相關。其中，傳統(tǒng)組合屏蔽方式前層的鉛首先將快中子慢化，因而促進了后層含硼聚乙烯對中子的慢化和吸收。圖5(b)中，鉛含量最多的配比2對γ射線的屏蔽能力最好，相同厚度下隨著鉛含量的下降其γ射線減弱系數(shù)變大，即γ射線屏蔽能力變差。圖5(c)中，優(yōu)化設計結(jié)果的總當量劑量減弱系數(shù)最小，即綜合屏蔽能力最好，這是由于其具有較為均衡的中子、γ射線屏蔽能力?？傊?，通過對優(yōu)化設計結(jié)果及其它配比、組合方式屏蔽材料的屏蔽性能模擬對比，驗證了在計算厚度0～40 cm范圍內(nèi)優(yōu)化設計的鉛硼聚乙烯具有最佳的中子、γ射線屏蔽性能，從而說明了優(yōu)化設計方法的正確性與可靠性。

4 樣品試制及性能試驗考核

4.1 樣品試制

根據(jù)優(yōu)化設計結(jié)果進行了鉛硼聚乙烯的樣品試制，制備工藝流程如圖6所示。

圖6 鉛硼聚乙烯板制備工藝流程Fig.6 Molding-craft flow for lead-boron polyethylene

第1步:將原材料高密度聚乙烯粉、碳化硼粉及鉛粉等按比例稱重;

第2步:3種原材料分別為有機高分子、金屬及無機非金屬，其性質(zhì)懸殊，相容性差，因而需要采用偶聯(lián)劑進行材料預處理，從而增加復合材料的粘結(jié)強度、提高成型質(zhì)量。

第3步:將3種原材料依次置入密煉機中高溫混合，同時添加防霉劑、阻燃劑等加工助劑，充分攪拌直至熔融狀態(tài);

第4步:將混合物置入液壓機中經(jīng)歷加熱、加壓、冷卻等過程后，最終成型。

試制出的鉛硼聚乙烯板表面平整、無裂縫，里面各成分混合均勻、無氣泡。試制出的樣品如圖7所示。

圖7 鉛硼聚乙烯板試制樣品Fig.7 The lead-boron polyethylene sample

4.2 性能試驗

為驗證優(yōu)化設計結(jié)果，對優(yōu)化設計出的鉛硼聚乙烯樣品分別進行中子、γ屏蔽性能、力學拉伸強度、邵氏硬度，熔融溫度、氧指數(shù)、熱膨脹系數(shù)及耐輻照性能的試驗考核。

試驗結(jié)果及執(zhí)行標準如表3所示。

表3 優(yōu)化設計鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料各項性能檢測結(jié)果Tab.3 The test results for optimization design lead-boron polyethylene

通過試驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化設計鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料的252Cf源 (與235U誘發(fā)裂變譜相近)快中子劑量減弱系數(shù)落在235U誘發(fā)裂變源的中子減弱系數(shù)MCNP理論模擬曲線上，(如圖7(a))，說明在試驗厚度以內(nèi)，中子穿透屏蔽材料的理論模擬是正確的;γ射線屏蔽性能試驗測試采用了60Co源，試驗結(jié)果顯示其γ射線當量劑量減弱系數(shù)小于235U誘發(fā)裂變源的γ射線減弱系數(shù)MCNP理論值 (如圖7(b))，說明優(yōu)化設計的鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料對60Co源比對235U誘發(fā)裂變源的γ射線屏蔽效果好，而對235U誘發(fā)裂變源的γ射線屏蔽性能的試驗考核有待進一步檢測。

另外，生產(chǎn)試制出的鉛硼聚乙烯使用溫度達100℃，具有一定的阻燃能力、較好的力學硬度和韌性，且輻照后樣品拉伸強度為輻照前的112%，說明該屏蔽材料各項性能良好，能夠滿足艦船核動力裝置等核設施的應用。

圖8 快中子屏蔽性能、γ屏蔽性能模擬值與試驗值對比Fig.8 The comparison of simulation results and experimental result for(a)fast neutron(b)γ－ray equivalent dose weaken factor

5 結(jié)語

本文建立了基于遺傳算法和蒙特卡羅方法的復合屏蔽材料成分配比優(yōu)化設計理論，主要針對艦船核動力輻射源項特點，通過GENOCOP和MCNP程序的多輪迭代，獲得了約束范圍內(nèi)鉛硼聚乙烯的最佳設計配方，并與其他屏蔽材料進行屏蔽性能的理論模擬和對比，驗證了該優(yōu)化結(jié)果的可靠性與及設計的合理性。同時，完成了樣品試制及試驗室檢測，進一步證實優(yōu)化的鉛硼聚乙烯復合屏蔽材料具有較好的中子、γ射線屏蔽能力，力學拉伸強度、熱穩(wěn)定性及耐輻照性能等，且生產(chǎn)工藝成熟穩(wěn)定，能夠滿足艦船核動力裝置等核設施對輻射防護的設計要求。

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