李曉玲，余方偉，孫 霖，吳榮俊，陳 艷，左亮周

(1．武漢第二船舶設(shè)計研究所，湖北武漢430205;2．海軍武漢局駐第七一九研究所代表室，湖北武漢430205)

0 引言

屏蔽材料主要用于阻擋和減弱對人體造成危害的γ射線及中子輻射等，是保障人員、設(shè)備及環(huán)境輻射安全的有效手段，廣泛應(yīng)用于核電站、加速器、放射治療以及核動力艦船等領(lǐng)域。

對于核動力艦船的輻射防護(hù)，屏蔽材料受體積和重量限制，應(yīng)具有高效的中子、γ射線慢化吸收能力;另外，屏蔽材料長期工作在工況較為復(fù)雜的船上環(huán)境，還應(yīng)具有穩(wěn)定的耐輻照性能、熱性能以及力學(xué)性能等。對此，國內(nèi)外開展過大量的工作［1－5］，研制出多種復(fù)合屏蔽材料，主要包括混凝土、聚乙烯基類、聚合物基類、陶瓷類、金屬氫化物等。但目前這些復(fù)合屏蔽材料的設(shè)計基本以經(jīng)驗判斷以及試驗為主，設(shè)計效率低，且并沒有針對特定的輻射場、特定的性能要求等進(jìn)行理論上的設(shè)計，導(dǎo)致所研發(fā)的復(fù)合屏蔽材料組分配比并不是最優(yōu)的，各方面性能沒有得到充分保障。

因此，復(fù)合屏蔽材料的配比設(shè)計是一種帶有約束條件的多目標(biāo)尋優(yōu)問題。遺傳算法［6］作為一種有效的隨機(jī)搜索方法，具有全局最優(yōu)性、一致性好、收斂性好等特點，對于解決帶有約束條件的多目標(biāo)尋優(yōu)問題具有良好的適應(yīng)性，已在多個領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用、取得了良好的效果。本工作中介紹一種鉛硼聚乙烯新型復(fù)合屏蔽材料成分配比優(yōu)化設(shè)計工作。主要針對艦船核動力裝置輻射源特點，通過采用基于遺傳算法的GENOCOPⅢ (Genetic Algorithm for Numerical Optimization Problem for Constrained Problems)和基于蒙特卡羅方法的MCNP 5(Monte Carlo N － Particle Transport Code)［7－9］，設(shè)計出經(jīng)過優(yōu)化的鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的成分配比，并進(jìn)行屏蔽性能的理論模擬驗證，最終完成樣品試制和屏蔽性能、力學(xué)性能、熱性能、耐輻照性等試驗考核。

1 優(yōu)化設(shè)計方法

1.1 優(yōu)化設(shè)計原理

針對鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的成分配比進(jìn)行一種基于遺傳算法的優(yōu)化設(shè)計。遺傳算法是模仿自然界生物進(jìn)化機(jī)制發(fā)展起來的計算機(jī)隨機(jī)全局搜索和優(yōu)化方法，最早由J.H.Holland教授提出［6］。它借鑒了達(dá)爾文的進(jìn)化論和孟德爾的遺傳學(xué)說，能在搜索過程中自動獲取和積累有關(guān)搜索空間的知識，并自適應(yīng)地控制搜索過程以求得最優(yōu)解。遺傳算法的實施過程包括編碼、產(chǎn)生群體、計算適應(yīng)度、復(fù)制、交換、突變等操作，具體如圖1所示，主要執(zhí)行以下 4 步驟［10－12］:

1)隨機(jī)產(chǎn)生初始群體。

2)計算各個體的適應(yīng)度，并判斷是否符合優(yōu)化準(zhǔn)則，若符合，輸出最佳個體及其代表的最優(yōu)解，并結(jié)束計算;否則轉(zhuǎn)入步驟3。

3)根據(jù)遺傳概率，利用下述操作產(chǎn)生新群體:

①復(fù)制:將已有的優(yōu)良個體復(fù)制后添入新群體中，刪除劣質(zhì)個體;

②交換:將選出的2個個體進(jìn)行交換，所產(chǎn)生的新個體添入新群體中;

③變異:隨機(jī)地改變某一個體的某個字符后添入新群體中;

④反復(fù)執(zhí)行步驟2和步驟3后，一旦達(dá)到終止條件，選擇最佳個體作為遺傳算法的結(jié)果。

以上所述，反映了基于遺傳算法的優(yōu)化設(shè)計基本原理。

圖1 遺傳算法流程示意圖Fig.1 Genetic algorithm flow chart

1.2 設(shè)計計算工具

1.2.1 GENOCOPⅢ程序

由Michalewicz和Janikow設(shè)計的GENOCOP程序是一個多種群的遺傳算法，從代表問題可能潛在解集的一個種群開始，按照適者生存和優(yōu)勝劣汰的原則，逐步演化產(chǎn)生出越來越好的近似解。本工作中使用GENOCOPⅢ，它將可行解搜索方法與遺傳算法相結(jié)合，基于不可行解的修復(fù)解決帶約束的復(fù)合屏蔽材料成分配比優(yōu)化問題，提高了遺傳算法的計算效率和計算結(jié)果精度。

1.2.2 MCNP程序

MCNP程序是美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室研制的用于計算復(fù)雜三維幾何結(jié)構(gòu)中粒子輸運(yùn)的大型多功能蒙特卡羅程序，能夠解決中子、光子、電子，或者耦合中子/光子/電子的輸運(yùn)問題，以及計算臨界系統(tǒng)的特征值。本工作中使用MCNP 5，用于計算中子、γ射線通過鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料后的當(dāng)量劑量率。

1.3 設(shè)計步驟

鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料成分配比優(yōu)化設(shè)計主要包括以下3個步驟:

1)確定優(yōu)化目標(biāo)及約束條件，通過GENOCOPⅢ程序計算出鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料在屏蔽性能最好時的主要成分配比;

2)采用MCNP 5程序?qū)?yōu)化結(jié)果進(jìn)行屏蔽性能的計算驗證;

3)完成樣品試制，并進(jìn)行屏蔽性能、力學(xué)性能、熱性能及耐輻照性能的試驗檢測，以考核優(yōu)化設(shè)計出的鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的綜合理化性能。

2 優(yōu)化設(shè)計過程

2.1 屏蔽材料主要成分及性能要求

在聚乙烯基材中添加鉛、碳化硼及加工助劑等即為鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料。根據(jù)中子、γ射線與物質(zhì)的相互作用［13］可知，鉛等重元素通過光電效應(yīng)、康普頓效應(yīng)和電子對效應(yīng)等吸收和散射γ射線，同時通過非彈性散射將快中子慢化為中能中子;聚乙烯含氫量大，通過彈性散射將中能中子慢化為熱中子;最后，碳化硼中的B對熱中子進(jìn)行吸收10。鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料屏蔽原理如圖2所示。

圖2 鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料屏蔽原理示意圖Fig.2 Schematic diagram for lead-boron polyethylene shielding principle

對于核動力艦船類移動式的核動力裝置，復(fù)合生物屏蔽材料應(yīng)具有如下性能特點:良好的中子、γ屏蔽性能;化學(xué)性能穩(wěn)定、無毒、無特殊氣味;具有良好的機(jī)械加工性能、焊接性能和力學(xué)性能;引起材料蠕變的最低溫度高于使用溫度要求;良好的輻照穩(wěn)定性，輻照后產(chǎn)生的次級效應(yīng)要盡可能的低;良好的經(jīng)濟(jì)性。

因此，本研究以屏蔽性能為主要優(yōu)化目標(biāo)，同時兼顧材料的力學(xué)性能、熱性能以及耐輻照性能等因素。

2.2 優(yōu)化設(shè)計目標(biāo)

本研究優(yōu)化的目標(biāo)函數(shù)是中子、γ總當(dāng)量劑量率［14－15］，即

式中:fn(X)為中子當(dāng)量劑量率子目標(biāo);fg(X)為γ射線當(dāng)量劑量率子目標(biāo);X為各成分的質(zhì)量含量組成的向量，X=［x1，x2，…xp］，其中xi(i=1，2，…，p)為屏蔽材料中各成分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

對于多種成分配比的材料，滿足下列約束條件:

式(2)為等式約束，即屏蔽材料中各成分的歸一化條件;式(3)為不等式約束，主要為減少尋優(yōu)的范圍，增加遺傳算法尋優(yōu)的成功率，ρ(X)為鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的密度函數(shù)，D為屏蔽材料滿足的密度區(qū)間;式(4)為區(qū)間約束，L，U分別為屏蔽材料各成分的上下限。

以235U誘發(fā)裂變能譜［16－17］為輻射源項時，考慮其輻射特點，即每次裂變釋放2.407個中子+7.77個γ光子，根據(jù)屏蔽理論可知較高的中子份額給中子屏蔽帶來了較大壓力，因此在成分設(shè)計中保持聚乙烯含量在0.5～0.9范圍內(nèi);同時為了保障γ屏蔽性能及熱中子吸收問題，考慮材料力學(xué)性能、熱性能和耐輻照性能等要求，在以往設(shè)計生產(chǎn)經(jīng)驗基礎(chǔ)上限定鉛的質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍為0.1～0.5，碳化硼質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍0.01～0.1。因而，本優(yōu)化設(shè)計中鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料密度區(qū)間為1.07～1.84 g/cm3。

2.3 優(yōu)化設(shè)計過程及初步結(jié)果

鉛硼聚乙烯復(fù)合材料成分配比優(yōu)化設(shè)計過程如圖3所示。

圖3 鉛硼聚乙烯成分配比優(yōu)化設(shè)計流程圖Fig.3 The lead-boron polyethylene optimization design flow chart

首先對材料進(jìn)行初始化配比，并以材料密度區(qū)間、元素成分區(qū)間為諸約束條件，選取適當(dāng)遺傳參數(shù)，然后運(yùn)行GENOCOP II程序。其中，屏蔽優(yōu)化過程中遺傳參數(shù)的選取對計算性能有直接影響，包括:1)種群數(shù)目。種群太小在尋找全局優(yōu)化解的時候容易進(jìn)入局部優(yōu)化跳不出來，而種群太大則會產(chǎn)生無謂的計算，浪費(fèi)時間。在這里選用300～500，最后的優(yōu)化結(jié)果表明該種群的選區(qū)時合適的;2)遺傳－突變比。高的遺傳－突變比代表更強(qiáng)的選擇壓力，在種群大小為500情況下0.2是比較合理的取值。

根據(jù)初步計算出的各成分配比結(jié)果，將密度、計算模型 (如圖4所示)等信息編輯成MCNP輸入文件，用于計算穿過屏蔽材料后的中子、γ當(dāng)量劑量率，并求得總劑量當(dāng)量率。MCNP計算模型中，將核動力裝置輻射源項描述為一個圓形面源，其半徑與能譜無關(guān)，實際計算時取5 cm，能譜通過分立源描述卡片建立，方向垂直于待優(yōu)化復(fù)合屏蔽材料，在20 cm厚的屏蔽材料后采用點探測器進(jìn)行中心點處的注量率測量，乘以注量劑量轉(zhuǎn)換因子最后得到中子、γ的當(dāng)量劑量率。其中，源項采用235U誘發(fā)裂變能譜［16－17］(即每次裂變釋放2.407個中子 +7.77個γ光子)，中子能譜分布見式(5)，γ光子能譜分布為:

圖4 MCNP計算模型的幾何描述Fig.4 Geometric description for MCNP simulation model

分別計算每個子目標(biāo)值，結(jié)合相應(yīng)的權(quán)重因子加權(quán)求和，將輸出結(jié)果反饋給GENOCOPⅡ，不滿足設(shè)計目標(biāo)則重新設(shè)計配比、計算、比較，直至達(dá)到滿足條件的優(yōu)化結(jié)果，復(fù)合生物屏蔽材料的成分配比設(shè)計初步完成 (見表1)。

3 優(yōu)化設(shè)計結(jié)果模擬驗證

為了對優(yōu)化設(shè)計出的鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的屏蔽性能進(jìn)行驗證，選取代表性的其他配比鉛硼聚乙烯及傳統(tǒng)組合屏蔽材料 (鉛+含硼聚乙烯的組合方式，等效密度與優(yōu)化結(jié)果密度相同)進(jìn)行模擬比對，參與比較屏蔽材料見表2。

表2 參與比較屏蔽材料列表 (質(zhì)量比)Tab.2 List of comparison shielding materials(weight ratio)

具體采用MCNP 5模擬計算各屏蔽材料對235U誘發(fā)裂變源的中子、γ射線 (包括次級γ射線)以及總當(dāng)量劑量的減弱系數(shù)。劑量減弱系數(shù)［18］定義為 fi=Hi/Hi0(式中，i=n，r，t，分別代表中子、γ射線以及總當(dāng)量劑量;Hi為穿過屏蔽材料后某點處當(dāng)量劑量，Hi0為沒有屏蔽材料同一位置處的當(dāng)量劑量)。參與比較屏蔽材料各項減弱系數(shù)的模擬結(jié)果如圖5所示。

圖5 中子γ射線及總的當(dāng)量劑量減弱系數(shù)與屏蔽材料厚度關(guān)系曲線Fig.5 neutronγ －ray total equivalent dose weaken factor vs shielding materials thickness

圖5屏蔽性能模擬結(jié)果顯示，各屏蔽材料的中子、γ射線以及總當(dāng)量劑量減弱系數(shù)隨屏蔽材料的厚度呈指數(shù)衰減，與其在物質(zhì)中的理論減弱規(guī)律是一致的，說明計算結(jié)果的可靠性。圖5(a)中，在厚度0～40 cm計算范圍內(nèi)相同厚度下傳統(tǒng)組合中子減弱系數(shù)最小，即對235U誘發(fā)裂變源的中子屏蔽能力最強(qiáng)，然后依次是配比1、優(yōu)化設(shè)計結(jié)果、配比3和配比2。各屏蔽材料中子減弱能力基本與其氫含量成正相關(guān)。其中，傳統(tǒng)組合屏蔽方式前層的鉛首先將快中子慢化，因而促進(jìn)了后層含硼聚乙烯對中子的慢化和吸收。圖5(b)中，鉛含量最多的配比2對γ射線的屏蔽能力最好，相同厚度下隨著鉛含量的下降其γ射線減弱系數(shù)變大，即γ射線屏蔽能力變差。圖5(c)中，優(yōu)化設(shè)計結(jié)果的總當(dāng)量劑量減弱系數(shù)最小，即綜合屏蔽能力最好，這是由于其具有較為均衡的中子、γ射線屏蔽能力?？傊?，通過對優(yōu)化設(shè)計結(jié)果及其它配比、組合方式屏蔽材料的屏蔽性能模擬對比，驗證了在計算厚度0～40 cm范圍內(nèi)優(yōu)化設(shè)計的鉛硼聚乙烯具有最佳的中子、γ射線屏蔽性能，從而說明了優(yōu)化設(shè)計方法的正確性與可靠性。

4 樣品試制及性能試驗考核

4.1 樣品試制

根據(jù)優(yōu)化設(shè)計結(jié)果進(jìn)行了鉛硼聚乙烯的樣品試制，制備工藝流程如圖6所示。

圖6 鉛硼聚乙烯板制備工藝流程Fig.6 Molding-craft flow for lead-boron polyethylene

第1步:將原材料高密度聚乙烯粉、碳化硼粉及鉛粉等按比例稱重;

第2步:3種原材料分別為有機(jī)高分子、金屬及無機(jī)非金屬，其性質(zhì)懸殊，相容性差，因而需要采用偶聯(lián)劑進(jìn)行材料預(yù)處理，從而增加復(fù)合材料的粘結(jié)強(qiáng)度、提高成型質(zhì)量。

第3步:將3種原材料依次置入密煉機(jī)中高溫混合，同時添加防霉劑、阻燃劑等加工助劑，充分?jǐn)嚢柚敝寥廴跔顟B(tài);

第4步:將混合物置入液壓機(jī)中經(jīng)歷加熱、加壓、冷卻等過程后，最終成型。

試制出的鉛硼聚乙烯板表面平整、無裂縫，里面各成分混合均勻、無氣泡。試制出的樣品如圖7所示。

圖7 鉛硼聚乙烯板試制樣品Fig.7 The lead-boron polyethylene sample

4.2 性能試驗

為驗證優(yōu)化設(shè)計結(jié)果，對優(yōu)化設(shè)計出的鉛硼聚乙烯樣品分別進(jìn)行中子、γ屏蔽性能、力學(xué)拉伸強(qiáng)度、邵氏硬度，熔融溫度、氧指數(shù)、熱膨脹系數(shù)及耐輻照性能的試驗考核。

試驗結(jié)果及執(zhí)行標(biāo)準(zhǔn)如表3所示。

表3 優(yōu)化設(shè)計鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料各項性能檢測結(jié)果Tab.3 The test results for optimization design lead-boron polyethylene

通過試驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化設(shè)計鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料的252Cf源 (與235U誘發(fā)裂變譜相近)快中子劑量減弱系數(shù)落在235U誘發(fā)裂變源的中子減弱系數(shù)MCNP理論模擬曲線上，(如圖7(a))，說明在試驗厚度以內(nèi)，中子穿透屏蔽材料的理論模擬是正確的;γ射線屏蔽性能試驗測試采用了60Co源，試驗結(jié)果顯示其γ射線當(dāng)量劑量減弱系數(shù)小于235U誘發(fā)裂變源的γ射線減弱系數(shù)MCNP理論值 (如圖7(b))，說明優(yōu)化設(shè)計的鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料對60Co源比對235U誘發(fā)裂變源的γ射線屏蔽效果好，而對235U誘發(fā)裂變源的γ射線屏蔽性能的試驗考核有待進(jìn)一步檢測。

另外，生產(chǎn)試制出的鉛硼聚乙烯使用溫度達(dá)100℃，具有一定的阻燃能力、較好的力學(xué)硬度和韌性，且輻照后樣品拉伸強(qiáng)度為輻照前的112%，說明該屏蔽材料各項性能良好，能夠滿足艦船核動力裝置等核設(shè)施的應(yīng)用。

圖8 快中子屏蔽性能、γ屏蔽性能模擬值與試驗值對比Fig.8 The comparison of simulation results and experimental result for(a)fast neutron(b)γ－ray equivalent dose weaken factor

5 結(jié)語

本文建立了基于遺傳算法和蒙特卡羅方法的復(fù)合屏蔽材料成分配比優(yōu)化設(shè)計理論，主要針對艦船核動力輻射源項特點，通過GENOCOP和MCNP程序的多輪迭代，獲得了約束范圍內(nèi)鉛硼聚乙烯的最佳設(shè)計配方，并與其他屏蔽材料進(jìn)行屏蔽性能的理論模擬和對比，驗證了該優(yōu)化結(jié)果的可靠性與及設(shè)計的合理性。同時，完成了樣品試制及試驗室檢測，進(jìn)一步證實優(yōu)化的鉛硼聚乙烯復(fù)合屏蔽材料具有較好的中子、γ射線屏蔽能力，力學(xué)拉伸強(qiáng)度、熱穩(wěn)定性及耐輻照性能等，且生產(chǎn)工藝成熟穩(wěn)定，能夠滿足艦船核動力裝置等核設(shè)施對輻射防護(hù)的設(shè)計要求。

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