王加昇，溫漢捷

1.昆明理工大學(xué)國土資源工程學(xué)院/西南地質(zhì)調(diào)查所，昆明 650093 2.中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所/礦床地球化學(xué)國家重點實驗室，貴陽 550002

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貴州交犁
--拉峨汞礦床方解石Sm-Nd同位素年代學(xué)

王加昇1，溫漢捷2

1.昆明理工大學(xué)國土資源工程學(xué)院/西南地質(zhì)調(diào)查所，昆明 650093 2.中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所/礦床地球化學(xué)國家重點實驗室，貴陽 550002

三丹汞礦帶位于貴州省南部，是繼湘黔汞礦帶之外西南大面積低溫成礦域內(nèi)發(fā)現(xiàn)的又一重要汞礦帶。因此，闡明帶內(nèi)汞礦的成礦物質(zhì)來源、成礦時代及成礦動力學(xué)背景等問題，對深入探討西南大面積低溫成礦域的形成機理有著重要的作用。熱液方解石是帶內(nèi)汞礦床的主要脈石礦物之一，作者嘗試對三丹汞礦帶中段交犁--拉峨汞礦床中的熱液方解石進行Sm-Nd同位素測年，獲得等時線年齡為(129±20)Ma，MSWD=0.21，εNd=-12.9，說明成礦作用主要發(fā)生在燕山晚期。該年齡的報道為深入探討汞礦床以及西南大面積低溫成礦域的形成和演化提供了重要的信息和依據(jù)。結(jié)合前人研究認為，西南低溫成礦作用主要存在兩期，早期為145～155 Ma的Sb成礦作用，晚期為120～135 Ma的Sb、Au、Hg、As成礦作用。圍巖下奧陶統(tǒng)鍋塘組灰?guī)r樣品的εNd值為-12.6，與方解石εNd值極為接近，指示該礦床成礦物質(zhì)可能主要來自奧陶系賦礦海相碳酸鹽巖。

交犁--拉峨汞礦床；方解石；Sm-Nd定年；三丹汞礦帶; 碳酸鹽巖

0 引言

汞資源的分布極其不均衡，在世界范圍內(nèi)，汞礦主要沿深大斷裂分布在26條汞礦帶上，全球3/4的汞產(chǎn)量來自主要的5條汞礦帶[1]。其中西班牙中部的阿爾馬登汞礦帶就占世界汞產(chǎn)量的1/3[2]。汞作為低溫成礦元素，在全球兩大獨具特色的大面積低溫成礦域中都廣泛分布。如美國中西部低溫成礦域中的加利福尼亞海岸山脈和大盆地兩個重要的汞礦帶內(nèi)分布著世界上第四、第五大的汞礦床[3]。而在我國西南大面積低溫成礦域中，作為代表性元素之一，我國80%以上的汞礦床分布于該成礦域中。其中馳名中外的湘黔汞礦帶，其探明儲量約占全國汞礦總儲量的50%[4]。近年來，由于汞礦山對環(huán)境的影響，汞礦的經(jīng)濟價值越來越低；并且許多汞礦山已幾乎無礦可采，所以越來越多的汞礦床不得不被關(guān)閉。這些均間接導(dǎo)致對汞礦床的研究處于停滯狀態(tài)，但是關(guān)于汞礦床的理論研究價值卻難以被忽視。

硫化物型汞礦常以其沉積圍巖類型以及與巖漿作用的關(guān)系進行劃分。Rytuba[1]認為汞礦可以分為3種類型：阿爾馬登型、蛇綠巖型和熱泉型。Kuznetsov和Obolenskiy[5]根據(jù)汞礦與巖漿作用的關(guān)系也將汞礦劃分為：深成熱液礦床、遠溫?zé)嵋旱V床、熱泉及火山噴氣型礦床3種類型；并將中國湘黔地區(qū)的汞礦床劃分為遠溫?zé)嵋盒?，這種類型的特點是與巖漿作用或深大斷裂無關(guān)。事實上，中國湘黔地區(qū)的汞礦床作為一種獨特的成礦類型，有著自己鮮明的地球化學(xué)特點，包括主要賦礦圍巖是碳酸鹽巖、礦床具有顯著的層控(寒武、奧陶系)特點、成因與巖漿巖無關(guān)等區(qū)別于世界上其他類型的汞礦，因而有著較高的研究意義。此外，對西南大面積低溫成礦域的認識中，汞作為區(qū)內(nèi)最具特色的礦種之一，其理論研究地位難以被替代。而汞礦的物質(zhì)來源及成礦時代又是其中最為關(guān)鍵的兩個科學(xué)問題。

有關(guān)汞礦床的成礦年代學(xué)研究，由于缺乏合適的定年礦物及成熟的測試方法，一直是個薄弱的環(huán)節(jié)，特別是與巖漿無關(guān)的礦床，年代學(xué)研究幾乎是一片空白，只能憑借構(gòu)造活動的期次加以粗略限定，難以準確提供成礦時代信息。截至目前，整個西南大面積低溫成礦域中的汞礦床極少有可信的年齡數(shù)據(jù)報道?？v觀全球，也只有Hall 等[6]利用激光40Ar/39Ar法對與汞礦化有關(guān)的黏土、鉻云母等蝕變礦物進行定年測試，為西班牙阿爾馬登超大型汞礦提供了較可靠的年齡數(shù)據(jù)。因此，成礦年代學(xué)數(shù)據(jù)的缺乏嚴重限制對汞礦床成礦背景和成礦機制的認識。近年來，方解石的Sm-Nd定年法作為一種新興的定年技術(shù)已被逐步運用于銻礦[7-8]、卡林型金礦等低溫?zé)嵋旱V床中[9]。而交犁--拉峨汞礦床內(nèi)有較多的方解石，所以本文嘗試運用其進行Sm-Nd定年，以期獲得該區(qū)理想的年代學(xué)信息。

1 地質(zhì)概況

圖1 交犁--拉峨汞礦床高屯、大塘礦段地質(zhì)簡圖(a)和剖面圖(b)(據(jù)文獻[10-11]修編)Fig.1 Geological map (a) and a geological section map (b) of Gaotun and Datang ore-section of Jiaoli-Lae mercury deposit (modified after references[10-11])

交犁--拉峨汞礦床位于三(都)--丹(寨)汞礦帶中段，地處區(qū)域性F1、F2斷層之間的狹長構(gòu)造帶內(nèi)(圖1)，在區(qū)域構(gòu)造上屬新華夏系第三隆起帶的南端，與川黔經(jīng)向構(gòu)造帶接壤部位的三丹“S”型構(gòu)造的腰部。同一構(gòu)造帶內(nèi)還分布有軸向近南北的翁吉--拉峨背斜，天銀廠--王家寨向斜，此外，著名的三丹汞礦帶、三都苗龍金礦、三都牛場--壩橋鉛鋅礦等均賦存于此。該區(qū)出露地層為臺地前緣斜坡沉積相區(qū)，主要有中泥盆統(tǒng)獨山組、幫寨組灰?guī)r及石英砂巖；下奧陶統(tǒng)同高組(O1tn)、鍋塘組(O1g)黏土頁巖、條帶狀灰?guī)r、鈣質(zhì)頁巖；上寒武統(tǒng)三都組(∈3s)、楊家灣組泥灰?guī)r、角礫狀灰?guī)r及條帶狀灰?guī)r；中寒武統(tǒng)大發(fā)硐組、排成組白云巖、泥質(zhì)白云巖；下寒武統(tǒng)渣拉溝組灰?guī)r、泥灰?guī)r[10]。

2 樣品采集與測試

樣品均采自交犁--拉峨汞礦床高屯礦段一號平硐。方解石主要呈團塊狀、細脈狀和脈狀，廣泛分布在不同礦化類型的礦石中。從顯微鏡下對薄片的觀察發(fā)現(xiàn)，辰砂與方解石關(guān)系極為密切，兩者相互包裹共生(圖2d)。

a. 辰砂呈浸染狀產(chǎn)于灰?guī)r中；b. 浸染狀雌黃、雄黃礦石；c. 辰砂呈浸染狀產(chǎn)于方解石中; d. 顯微鏡下相互包裹的方解石與辰砂。Cal.方解石；Ci.辰砂；Lm. 灰?guī)r；Orp.雌黃；Rar.雄黃。圖2 交犁--拉峨汞礦床手標(biāo)本以及顯微鏡下辰砂與方解石特征照片F(xiàn)ig.2 Photographs of hand specimens and microphotographs of thinsections of the cinnabar and calcite from the Jiaoli-Lae mercury deposit

將方解石粉碎至40～60目，用超純水沖洗幾遍，在低溫(<60 ℃)下將其烘干，然后在雙目鏡下將雜質(zhì)剔除，使方解石的純度達到99%以上，最后將純凈的方解石用瑪瑙研缽研磨至200目以下。方解石的Sm、Nd同位素分析在天津地質(zhì)礦產(chǎn)研究所Triton熱電離質(zhì)譜上進行。方解石的Sm-Nd法采用雙流程的分析測試工藝。同位素稀釋(I.D.)流程的用樣量在0.15 g左右；同位素富集(I.C.)流程的用樣量以估計可取得1.0 μg以上的純Nd為標(biāo)準。樣品粉末用HF+HClO4溶解，在密閉的Teflon溶樣器中和高溫條件下，首先烘半天以上。Nd的純化采用HDEHP技術(shù)。I.C.流程及其子流程純化Nd的設(shè)置，從根本上排除了144Sm對144Nd的干擾，為得到高精度、高準確度的Nd同位素比值奠定了可靠的基礎(chǔ)。國家一級標(biāo)準Sm-Nd巖石樣GBS04419的結(jié)果是：w(Sm)=3.017×10-6、w(Nd)=10.066×10-6、143Nd/144Nd=0.512 739±0.000 005。國際標(biāo)準巖石樣BCR-1的結(jié)果是：w(Sm)=6.571×10-6、w(Nd)=28.753×10-6、143Nd/144Nd=0.512 644±0.000 005。全流程空白本底穩(wěn)定在w(Sm)=3.0×10-11；w(Nd)=5.4×10-11。Nd分餾的內(nèi)校正因子均采用146Nd/144Nd=0.721 9。質(zhì)量分數(shù)測定和同位素比值測定均由Triton熱電離質(zhì)譜承擔(dān)，用平行雙燈絲構(gòu)件的離子源測Sm、Nd。J.M.C Nd(the Johnson and Mattey?Nd)質(zhì)譜標(biāo)準樣的結(jié)果為143Nd/144Nd=0.511 132±0.000 005。等時線擬合計算均用Isoplot標(biāo)準程序。

3 結(jié)果

交犁--拉峨汞礦床6個方解石樣品的Sm、Nd質(zhì)量分數(shù)及同位素比值列于表1。其Sm、Nd質(zhì)量分數(shù)分別為(0.555 5～1.915 4)×10-6和(2.908 2～10.005 4)×10-6，147Sm/144Nd及143Nd/144Nd值分別為0.089 2～0.115 7和0.511 884～0.511 908；利用Isoplot軟件計算出交犁-拉峨汞礦床方解石等時線年齡t=(129±20)Ma，MSWD=0.21，初始εNd=-12.9(圖3)。下奧陶統(tǒng)鍋塘組第二段上部一個灰?guī)r樣品的143Nd/144Nd值為0.511 902±0.000 005，按 480 Ma計算獲得εNd值為-12.6。

表1 交犁--拉峨汞礦床方解石、圍巖Sm、Nd同位素組成

圖3 交犁--拉峨汞礦床方解石Sm-Nd等時線年齡圖解Fig.3 Sm-Nd isochron for the calcites from the Jiaoli-Lae mercury deposit

4 討論

4.1 定年方法的選擇及存在問題

由于區(qū)域內(nèi)無火成巖出露，汞礦僅賦存于沉積碳酸鹽巖中，礦物組分比較簡單，缺乏合適的定年礦物及手段。所以迄今為止，三丹汞礦帶沒有一個已發(fā)表的成礦年齡數(shù)據(jù)。Sm-Nd定年熱液礦物如電氣石、白鎢礦、螢石、方解石等，在金礦、鎢礦、鈾礦、銻礦等礦床研究中取得了巨大成功[7-9,13-24]。

三丹汞礦帶中的辰砂主要產(chǎn)于方解石脈中，且在顯微鏡下發(fā)現(xiàn)辰砂與方解石晶體相互包裹(圖2d)，說明兩者應(yīng)形成于同一時期。方解石的形成時間可以直接代表汞礦床的成礦年齡。Anglin等[17]認為Sm-Nd同位素定年技術(shù)能夠應(yīng)用于任何熱液成礦系統(tǒng)，只要該熱液系統(tǒng)滿足以下條件：①從該熱液體系沉淀的礦物容納有足夠量的稀土元素；② 對于Sm、Nd而言，礦物結(jié)晶后處于封閉狀態(tài)；③ 礦物中Sm、Nd發(fā)生了分餾，能夠構(gòu)筑等時線。從燕山運動以后，本區(qū)構(gòu)造相對比較穩(wěn)定。Cherniak[25]認為在方解石等含鈣礦物中，Sm、Nd等稀土元素的擴散速率低，暗示這些礦物從熱液體系結(jié)晶后，其Sm-Nd同位素體系易保持封閉。錫礦山和巴年銻礦床中的方解石都屬于中重稀土元素富集型[7-8]，水銀洞卡林型金礦床中的方解石屬于中稀土元素富集型[9]，所以，這些樣品間的147Sm/144Nd值差別都比較大。交犁--拉峨汞礦床內(nèi)的方解石屬于輕稀土元素富集型，Sm、Nd質(zhì)量分數(shù)偏低，與會澤鉛鋅礦床中的方解石相似[23]，Sm、Nd分餾相對較小，這也是導(dǎo)致本文Sm-Nd年齡誤差較大的原因所在。

4.2 成礦時代及成礦物質(zhì)來源探討

由于缺乏直接的年代學(xué)數(shù)據(jù)，汞礦床的形成時代僅依靠控礦構(gòu)造的生成時期來確定。但現(xiàn)已發(fā)現(xiàn)，真正能確定生成時代的構(gòu)造，如湘黔汞礦帶中北北東向的褶曲和斷裂與汞礦無明顯關(guān)系，而和汞礦有密切關(guān)系的北東向、北東東向斷裂，其生成時期不能確定[26]。前人多借助于與毗鄰的揚子成礦區(qū)的構(gòu)造活動時期類比，確定主要成礦時期為燕山期[26-29]。交犁-拉峨汞礦床屬于三丹汞礦帶的代表性礦床，其成礦年齡為129 Ma，屬于燕山晚期(早白堊世)，這與上述絕大多數(shù)學(xué)者關(guān)于燕山期成礦的推斷相符合。

在整個西南大面積低溫成礦域內(nèi)，巖漿活動總體不太發(fā)育，火山活動主要有兩個時期:一是古元古代，主要發(fā)育有細碧巖、角斑巖和火山碎屑巖；二是晚二疊世，在川、滇、黔接壤區(qū)發(fā)育峨眉山大火成巖省[30]。這兩次大的火山活動地區(qū)都與湘黔汞礦帶有著數(shù)百公里的距離，所以很難對湘黔汞礦的形成造成影響。而從本文的年代學(xué)數(shù)據(jù)也證實汞礦的形成與上述兩個時期的火山活動無關(guān)。

交犁--拉峨汞礦床方解石的εNd值為-12.9，下奧陶統(tǒng)鍋塘組第二段上部灰?guī)r樣品的εNd值為-12.6，與方解石εNd值極為接近。此外，陳江峰等[31]所測奧陶系湯山組灰?guī)rεNd值為-11.6，與本區(qū)方解石εNd值也較為接近。而其余各已知古老地層巖石的εNd值都與之有較大差別，包括二疊系、志留系、泥盆系中的砂巖、頁巖、灰?guī)rεNd值(-11.5～-11.2)[31]。李獻華[32]和Ling等[33]對揚子南緣寒武系沉積巖所測Nd同位素結(jié)果(清溪組頁巖與荷塘組頁巖εNd值分別為-9.60和-9.99)：震旦系頁巖、粉砂巖、千枚巖εNd值為-8.94～-0.20[32-33]，新元古界千枚巖、頁巖、粉砂巖εNd值為-5.3～0.6[31-33]，中元古界板巖、千枚巖、粉砂巖εNd值為-0.5～1.4[32]。上述Nd同位素特征指示該區(qū)成礦物質(zhì)可能主要來自奧陶系的賦礦海相碳酸鹽巖。

4.3 西南大面積低溫成礦域燕山期Sb、Au、Hg、As成礦年齡譜系

西南大面積低溫成礦域是我國Sb、Au、Hg、As等低溫?zé)嵋旱V床的重要礦集區(qū)，各種熱液礦床之間在時空上相伴出現(xiàn)，但又往往形成相對獨立的礦帶或礦集區(qū)，表現(xiàn)出既共生又分異的現(xiàn)象。其中該區(qū)著名的礦帶或礦集區(qū)有：湘黔汞礦帶、華南銻礦帶、滇黔桂卡林型金礦礦集區(qū)，以及湘西北砷礦礦集區(qū)。該成礦域各礦床之間的共生分異機制，與各元素之間的地球化學(xué)習(xí)性，以及不同元素成礦所需的特殊礦源層、賦礦層位、大地構(gòu)造背景環(huán)境等都是密切相關(guān)的[29,34-35]。而成礦先后問題則可能主要與各元素的成礦溫度及區(qū)域地?zé)釄鲇嘘P(guān)。在大地構(gòu)造背景上，銻礦床與卡林型金礦床主要分布于盆地邊緣，構(gòu)造活動較為強烈，而汞礦床和砷礦床則分布于陸內(nèi)，構(gòu)造環(huán)境相對穩(wěn)定，從盆地邊緣→陸內(nèi)，地溫梯度應(yīng)逐漸降低。馬東升[34]報道了華南中、低溫?zé)嵋旱V床的成礦溫度、流體鹽度、壓力、pH和流體溶液的成分等參數(shù)在大區(qū)域上的分布(從東到西、從南到北)具有一定的規(guī)律性。王國芝等[36]認為大規(guī)模的流體流動造成大面積低溫成礦作用。而燕山期Sb、Au、Hg、As等熱液礦床大規(guī)模成礦也是不爭的事實，但是在燕山期大規(guī)模成礦背景下，各元素之間的成礦年齡譜系問題卻很少討論。

鑒于燕山運動對西南大面積低溫成礦域的控制性作用，作者對該區(qū)已有的Sb、Au、Hg等主要礦床的年代學(xué)數(shù)據(jù)進行了統(tǒng)計(表2)，并結(jié)合本文的工作，對所有數(shù)據(jù)作統(tǒng)計直方圖進行了分析(圖4)，結(jié)果表明已有年齡數(shù)據(jù)主要集中在80～160 Ma。而近幾年通過方解石的Sm-Nd年代學(xué)研究發(fā)現(xiàn)，銻礦床的形成主要集中在兩個時期： 早期為145～155Ma[7,37,40]；晚期為120～130 Ma[7-8]?？中徒鸬V的形成時間約為135 Ma[9]。本文提供的汞礦成礦年齡數(shù)據(jù)與銻礦床晚成礦期以及卡林型金礦的形成時期近乎一致。砷礦床(雌黃、雄黃)目前還沒有年齡數(shù)據(jù)，但是As與Hg有著很多共性特征，包括兩者成礦溫度都很低、兩者形成的礦集區(qū)比較相近、大地構(gòu)造背景環(huán)境比較相似、都位于揚子陸塊內(nèi)部而有別于Sb、Au礦床位于揚子地塊邊緣等[35]，所以作者推測砷礦床的形成也發(fā)生在120～135 Ma。當(dāng)然更為準確的判斷還需要今后更多年代學(xué)工作的補充及其相關(guān)知識的積累。

圖4 西南大面積低溫成礦域Sb、Au、Hg礦已有年代數(shù)據(jù)統(tǒng)計圖Fig.4 Geochronology statistics histogram of Sb, Au and Hg deposit, in large-scale low-temperature epithermal metallogenic domain in Southwestern China

表2 西南大面積低溫成礦域已有年代學(xué)數(shù)據(jù)

5 結(jié)論

1)本文利用方解石的Sm-Nd等時線法首次給出交犁--拉峨汞礦床成礦年齡為(129±20)Ma，MSWD=0.21，εNd為-12.9，屬于燕山晚期，根據(jù)εNd值推測成礦物質(zhì)主要來自奧陶系的賦礦海相碳酸鹽巖。

2)西南低溫成礦域中，燕山期大規(guī)模Sb、Au、Hg、As等低溫成礦作用主要大體可分為兩期，早期為145～155 Ma的銻成礦作用，晚期為120～135 Ma的Sb、Au、Hg、As成礦作用。

成文過程中承蒙中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所裘愉卓研究員的關(guān)懷與指導(dǎo)，以及中國地質(zhì)大學(xué)(北京)期刊中心Geoscience Frontiers編輯部王麗麗同志的熱情幫助，在此一并致謝！

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Sm-Nd Dating of Hydrothermal Calcites from Jiaoli-Lae Mercury Deposit, Guizhou Province

Wang Jiasheng1， Wen Hanjie2

1.FaultyofLandResourceEngineering/SouthwestInstituteofGeologicalSurvey,KunmingUniversityofScienceandTechnology,Kunming650093,China2.InstituteofGeochemistry,ChineseAcademyofSciences/StateKeyLaboratoryofOreDepositGeochemistry,Guiyang550002,China

San-Dan mercury metallogenic belt is one of the most important parts of the large-scale low-temperature epithermal metallogenic region in Southwestern China, besides Guizhou-Hunan mercury metallogenic belt. To clarify the source of metallogenetic materials, mineralization ages, and geodynamical background is critical for understanding the mineralization mechanism of this region. Considering that the hydrothermal calcite is one of the main gangue minerals of this belt, Sm-Nd geochronology of hydrothermal calcites is used to date Jiaoli-Lae mercury deposit in the middle of the belt. An isochron age (129±20 Ma, MSWD= 0.21,εNd=-12.9) has been obtained. This age suggests that the Hg mineralization occurred in Late Yanshanian. This provides some important information and clues to discover the formation and evolution of the mercury deposits and other deposits of the large-scale low-temperature epithermal metallogenic region in Southwestern China. Referring to some other previous research, we conclude that this area underwent two main mineralizing stages, i. e., early stage of 145-155 Ma Sb mineralization, and late stage of 120-135 Ma Sb, Au, Hg, As mineralization. The limestoneεNdvalue of wall rocks of the Guotang Formation (Lower Ordovician Series) is -12.6, which is in good agreement with theεNdof the hydrothermal calcite. This indicates that the ore materials of this mercury deposit probably originated from the ore-bearing Ordovician carbonatite.

Jiaoli-Lae mercury deposit；hydrothermal calcite；Sm-Nd dating；San-Dan mercury metallogenic belt；carbonatite

10.13278/j.cnki.jjuese.201505111.

2014-12-12

國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項目(41303038)；昆明理工大學(xué)人才引進科研啟動基金項目(KKSY201321027)；國家自然科學(xué)基金聯(lián)合基金項目(U1133602)

王加昇(1985--)，男，博士，主要從事礦床地球化學(xué)方面的研究，E-mail:jiashengwang@126.com。

10.13278/j.cnki.jjuese.201505111

P597； P618.68

A

王加昇，溫漢捷.貴州交犁--拉峨汞礦床方解石Sm-Nd同位素年代學(xué).吉林大學(xué)學(xué)報:地球科學(xué)版,2015,45(5):1384-1393.

Wang Jiasheng，Wen Hanjie.Sm-Nd Dating of Hydrothermal Calcites from Jiaoli-Lae Mercury Deposit, Guizhou Province.Journal of Jilin University:Earth Science Edition,2015,45(5):1384-1393.doi:10.13278/j.cnki.jjuese.201505111.