黃永建，王成善

中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)地球科學(xué)與資源學(xué)院生物地質(zhì)與環(huán)境地質(zhì)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083

海陸相活性鐵埋藏研究進(jìn)展及其對(duì)松遼盆地?zé)N源巖成因的啟示*

黃永建?，王成善??

中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)地球科學(xué)與資源學(xué)院生物地質(zhì)與環(huán)境地質(zhì)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083

陸相烴源巖提供了中國(guó)主要的油氣資源，但是其成因機(jī)制的研究顯得尤為薄弱。近年來(lái)對(duì)海相烴源巖成因機(jī)制的研究表明，海洋沉積物中活性鐵的埋藏對(duì)海相烴源巖中有機(jī)碳的埋藏起到了重要的調(diào)節(jié)和控制作用。通過(guò)對(duì)湖泊中鐵循環(huán)及其生物地球化學(xué)效應(yīng)進(jìn)行回顧，指出湖泊沉積物中鐵埋藏過(guò)程與海洋中類似，同樣受到硫酸鹽還原作用的影響，并引起營(yíng)養(yǎng)鹽(主要是磷)的大規(guī)模釋放，從而使得湖泊處于富營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)，有利于湖泊有機(jī)碳的生產(chǎn)和埋藏。松遼盆地在其發(fā)展過(guò)程中受到海侵作用的影響，因此該過(guò)程可能對(duì)松遼優(yōu)質(zhì)烴源巖的形成發(fā)揮了重要作用。

活性鐵埋藏；松遼盆地；烴源巖成因

全球大部分油氣資源來(lái)源于海相沉積系統(tǒng)，但是在中國(guó)、東南亞、巴西、西非、澳大利亞等國(guó)家和地區(qū)，大部分的烴源巖及其相關(guān)的儲(chǔ)層都屬于陸相沉積[1]。陸相烴源巖的成因機(jī)制研究，也就成為這些地區(qū)石油地質(zhì)學(xué)家所面臨的重大學(xué)術(shù)問(wèn)題之一[1-3]。

雖然國(guó)內(nèi)外學(xué)者以及石油勘探工作者很早就發(fā)現(xiàn)陸相地層生油的現(xiàn)象，但是直到20世紀(jì)50年代末，隨著中國(guó)具有世界規(guī)模的陸相油田——大慶油田的發(fā)現(xiàn)，才極大地推動(dòng)陸相石油地質(zhì)理論的發(fā)展[4-5]。由中國(guó)學(xué)者倡導(dǎo)并建立的“陸相生油”理論，從此指導(dǎo)中國(guó)的石油地質(zhì)勘探工作，并取得了豐碩的勘探成果[5-7]。在國(guó)外，美國(guó)地質(zhì)學(xué)家Bradley[8-9]發(fā)表了有關(guān)美國(guó)綠河組巨型油頁(yè)巖的經(jīng)典專著，Hedberg[10]的文章則是西方國(guó)家學(xué)者最早對(duì)陸相生油理論的系統(tǒng)總結(jié)。近年來(lái)的研究更突出湖泊發(fā)育[2]、盆地充填歷史對(duì)陸相烴源巖的控制[11]，但是與海相烴源巖研究取得的巨大成就相比[12]，陸相烴源巖成因機(jī)制的研究顯得尤為薄弱，難以滿足當(dāng)前的理論研究和實(shí)際勘探工作的需要[1-2]。其中一個(gè)重要的原因，正如中國(guó)老一代著名石油地球化學(xué)家黃第藩所指出的那樣[13]：“目前對(duì)湖相黑色頁(yè)巖采用高分辨率(密集采樣)的分析手段，像研究寒武系海相黑頁(yè)巖那樣進(jìn)行精細(xì)的成因模式的研究，仍基本是一個(gè)空白……”也就是說(shuō)，目前雖然已經(jīng)基本解決了“陸相生油”的可能性問(wèn)題，但是對(duì)陸相烴源巖的形成過(guò)程、原因和結(jié)果還遠(yuǎn)未闡明[1,11,13]，需要在更多的典型地區(qū)進(jìn)行精細(xì)的研究工作。

陸相大規(guī)模烴源巖形成的首要步驟，就是陸相盆地大規(guī)模有機(jī)碳的堆積和埋藏。盡管湖泊與海洋體系存在諸多的差異[11]，但是兩種體系在有機(jī)碳埋藏的影響因素和過(guò)程上的相似性[14-16]，為借鑒海相烴源巖的研究思路和方法來(lái)開(kāi)展陸相烴源巖成因機(jī)制的研究奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)[1,13]。近年來(lái)的研究表明，海洋中活性鐵(下文將給出活性鐵的定義)的埋藏，對(duì)海相烴源巖中有機(jī)碳的埋藏起到了重要的控制和調(diào)節(jié)作用[17-19]。本文將著重回顧海陸相地層中活性鐵埋藏及其生物地球化學(xué)效應(yīng)，并在此基礎(chǔ)上探討其對(duì)松遼盆地陸相烴源巖成因研究的啟示，豐富和發(fā)展中國(guó)的“陸相生油”學(xué)說(shuō)，從而指導(dǎo)石油地質(zhì)勘探工作。

1 現(xiàn)代及古海洋活性鐵循環(huán)

鐵作為地殼中豐度最高的元素之一，廣泛參與到地球表層系統(tǒng)的一系列地球化學(xué)循環(huán)當(dāng)中。除了硅酸鹽形式的鐵之外，現(xiàn)代海洋中鐵的輸入主要來(lái)源于河流的鐵氧化物和溶解鐵的輸入[19-22]。進(jìn)入海洋的氧化鐵顆粒將隨著沉積物的堆積而進(jìn)入到受有機(jī)質(zhì)降解作用推動(dòng)的早期成巖作用過(guò)程[22]。鐵氧化物被有機(jī)質(zhì)還原之后所產(chǎn)生的二價(jià)鐵離子同時(shí)向上下遷移：向上遷移的鐵離子一般將被氧氣和硝酸根等重新氧化，形成新的三價(jià)鐵氧化物沉淀；向下遷移的鐵離子則往往被其下方的硫酸鹽還原帶所產(chǎn)生的硫化氫反應(yīng)而最終形成黃鐵礦等硫鐵化物而埋藏下來(lái)[22-23]。同時(shí)，較深部的硫酸鹽還原帶中產(chǎn)生的硫化氫也可能向上擴(kuò)散，與剩余的鐵氧化物反應(yīng)形成黃鐵礦[23]。近年來(lái)的研究還發(fā)現(xiàn)，如果底層水或者沉積物表層處于較為還原狀態(tài)的情況下，則鐵氧化物還原所產(chǎn)生的鐵離子將不會(huì)被原位氧化，而會(huì)被底層水洋流攜帶至海洋中的其他地方，并在條件合適的時(shí)候沉積下來(lái)。根據(jù)Elrod等人的研究[24]，由于全球大洋的邊緣海水柱中氧含量最小層(oxygen minimum zone, OMZ)的普遍存在，OMZ區(qū)域內(nèi)的沉積物向深水盆地輸送的溶解鐵通量(被稱之為iron shuttle)在1Tg/a左右。在現(xiàn)代著名的缺氧盆地——黑海，大陸邊緣沉積物向深水盆地輸送的溶解鐵通量非?？捎^，并在盆地的硫化帶主要以黃鐵礦的形式沉淀下來(lái)[25-26]。

Raiswell[20]將參與到海洋沉積物早期成巖作用的含鐵礦物統(tǒng)稱為活性鐵(reactive iron)，主要包括陸源輸入的鐵氧化物(針鐵礦、赤鐵礦、纖鐵礦和磁鐵礦等)、鐵氧水合物，以及早期成巖作用的產(chǎn)物(菱鐵礦、黃鐵礦、鐵硫化物)等?；钚澡F循環(huán)研究，特別是活性鐵作為古海洋氧化還原指標(biāo)的提出，對(duì)古海洋的氧化還原演化研究起到了無(wú)可替代的作用[27]。Berner[28]和Raiswell等[29]提出了海相沉積物的DOP指數(shù)(黃鐵礦鐵/(黃鐵礦鐵+鹽酸鐵))的概念，指出DOP在小于0.42、0.46～0.80和0.75～0.93之間分別指示氧化條件、缺氧條件和硫化條件。經(jīng)過(guò)持續(xù)多年的研究，Poulton和Canfield[30]提出了一套完整的沉積物活性鐵分析流程，能夠分別連續(xù)提取沉積物中鐵的碳酸鹽態(tài)(Fecarb)、三價(jià)鐵氧化物(Feox)、磁鐵礦(Femag)、黃鐵礦(Fepy)，并將Fecarb、Feox、Femag和Fepy的總和稱為高活性鐵(highly reactive iron，F(xiàn)eHR)，提出利用FeHR與總鐵(FeT)的比值(FeHR/FeT)和Fepy/FeHR，將更能夠反映古海洋氧化還原條件的變化[26-27,31]。其事實(shí)依據(jù)就在于，在缺氧/硫化條件盆地中，陸棚沉積物成巖作用產(chǎn)生的溶解鐵普遍存在向深海盆地的輸送，造成盆地中FeHR/FeT和Fepy/FeHR比值的顯著升高[26]。如現(xiàn)在的硫化條件的黑海盆地沉積物中FeHR/FeT的比值>0.38，F(xiàn)epy/FeHR>0.8以上；而現(xiàn)代大洋氧化的大陸邊緣和深海沉積物中，F(xiàn)eHR/FeT的比值分別為0.28和0.26，F(xiàn)epy/FeHR也明顯偏低。Canfield等[31]利用活性鐵指標(biāo)，成功地將地球誕生以來(lái)的古海洋劃分為鐵化大洋(ferrous ocean，太古代—元古代大部分時(shí)期)、“三明治結(jié)構(gòu)”的化學(xué)分層的大洋(氧化、鐵化和硫化條件分別位于不同的水深，如古元古代早期和新元古代晚期[32])和氧化大洋(元古代末期—現(xiàn)代)。通過(guò)活性鐵指標(biāo)的使用，認(rèn)識(shí)到顯生宙海相黑色頁(yè)巖一般沉積于貧氧或硫化條件[27]，是所謂的大洋缺氧事件的產(chǎn)物，也即在通常氧化環(huán)境的顯生宙大洋，由于諸多原因而導(dǎo)致全球或局部的大洋底層水處于貧氧或者硫化條件，成為海相烴源巖堆積的有利場(chǎng)所[12,27]。

近年來(lái)開(kāi)始利用黃鐵礦的形態(tài)特征指示海相烴源巖沉積環(huán)境的氧化還原條件，形成了活性鐵指標(biāo)研究的另一重要方向。如Wilkin等[33]通過(guò)對(duì)現(xiàn)代缺氧環(huán)境沉積物和古代海相黑色頁(yè)巖的草莓狀黃鐵礦的研究，指出硫化條件水體中生長(zhǎng)的黃鐵礦平均粒徑較小，變化范圍狹窄；而在含氧-貧氧的底層水體環(huán)境中形成的黃鐵礦，由于在沉積物早期成巖中存在多階段生長(zhǎng)的現(xiàn)象，形成的黃鐵礦平均粒徑粗，變化范圍大。因此，可以根據(jù)草莓狀黃鐵礦的粒徑平均值與標(biāo)準(zhǔn)偏差，判別海相黑色頁(yè)巖底層水的氧化還原條件，并取得了積極的進(jìn)展[34]。

活性鐵循環(huán)是海洋地球化學(xué)循環(huán)的重要組成部分，直接影響到碳、氧、硫、磷等其他元素的循環(huán)[22,35-36]。三價(jià)鐵氧化物、鐵氧水合物由于具有較大的比表面積，因而主要表現(xiàn)出對(duì)一些溶解態(tài)的過(guò)渡金屬離子，如Cu、U、Zn等的吸附。更重要的是，鐵氧化物與營(yíng)養(yǎng)元素磷存在強(qiáng)烈的耦合循環(huán)現(xiàn)象(既有鐵氧化物對(duì)磷的吸附，也存在鐵氧化物與磷之間的共沉淀[35])，因此氧化條件下沉積物釋放到水體中的磷通量偏低。在缺氧條件下，海洋沉積物中的活性鐵主要以鐵硫化物(黃鐵礦)的形式存在，并以類質(zhì)同相的形式與一些溶解態(tài)的過(guò)渡金屬離子(包括Mo、U、Cd、Zn等)形成共沉淀析出，但是不會(huì)限制沉積物中磷的釋放[36-37]。因此鐵-磷循環(huán)之間的這種耦合關(guān)系，將造成“氧化條件下磷的優(yōu)先埋藏、缺氧條件下優(yōu)先釋放”的現(xiàn)象[38]。由于在地質(zhì)時(shí)間尺度上，磷是海洋生產(chǎn)力的限制性營(yíng)養(yǎng)元素[39]，鐵和磷循環(huán)之間的耦合/去耦合受到海洋氧化還原條件所調(diào)節(jié)的現(xiàn)象，有可能導(dǎo)致在海洋的生產(chǎn)力和氧化還原狀態(tài)之間形成一定的反饋關(guān)系[40]：當(dāng)海洋由于某種原因進(jìn)入缺氧狀態(tài)之時(shí)，由于沉積物中鐵主要以黃鐵礦等形式存在，沉積物中磷的釋放通量大大增加，提高海洋的生產(chǎn)力；海洋生產(chǎn)力的增加反過(guò)來(lái)又促進(jìn)海洋缺氧程度和沉積物磷釋放的加劇，從而形成海洋缺氧程度和生產(chǎn)力之間的正反饋關(guān)系，促成“缺氧的高生產(chǎn)力大洋”的存在，從而有力地促進(jìn)缺氧事件期間大量有機(jī)碳的埋藏。事實(shí)上該反饋關(guān)系已經(jīng)得到顯生宙的幾個(gè)主要時(shí)期的烴源巖研究的證實(shí)，并已成為海相烴源巖成因模式的基本解釋機(jī)制之一[18,40-42]，從而為陸相烴源巖成因機(jī)制的研究提供了重要的借鑒作用。

2 現(xiàn)代及古湖泊中活性鐵循環(huán)

幾十年來(lái)國(guó)內(nèi)外對(duì)陸相烴源巖成因的研究開(kāi)展了大量的工作，總結(jié)出諸陸相烴源巖形成的干—淺鹽湖模式、大型湖泊缺氧模式等，極大地豐富了我們對(duì)于湖泊體系沉積物中有機(jī)碳埋藏的主控因素的了解，相關(guān)成果發(fā)表在系列專著中[1-3]。但是與海相烴源巖成因機(jī)制的研究相比，陸相烴源巖的相關(guān)研究還嚴(yán)重不足，特別是對(duì)相關(guān)的生物地球化學(xué)過(guò)程的研究嚴(yán)重滯后[13]。雖然不少作者注意到湖泊分層、水體缺氧和咸化條件利于陸相烴源巖的形成[11,43]，但是缺乏對(duì)陸相烴源巖進(jìn)行生物地球化學(xué)方面的解剖性研究工作。自20世紀(jì)80年代以來(lái)，隨著PAGES(Past Global Changes)計(jì)劃、國(guó)際地球科學(xué)計(jì)劃以及水環(huán)境治理方面研究工作的興起，積累了大量的湖泊生物地球化學(xué)循環(huán)，特別是活性鐵埋藏及生物地球化學(xué)效應(yīng)方面的資料，可為陸相烴源巖的成因機(jī)制提供重要的參考。

與海洋沉積體系相比，湖泊沉積體系受到陸地的包圍，湖泊所容納的沉積物和湖水的規(guī)模要小得多，因此湖泊系統(tǒng)對(duì)容納空間和氣候系統(tǒng)的變化非常敏感[11]。盡管存在這些差異，在兩種環(huán)境的有機(jī)碳埋藏的影響因素和過(guò)程方面，是非常類似的[1-3]。其中一個(gè)突出的表現(xiàn)就在于，海陸相烴源巖一般都出現(xiàn)在本沉積體系的最高水位時(shí)期，對(duì)應(yīng)于各自沉積體系的低沉積速率(所謂的凝縮段)、高生產(chǎn)力、水體分層和底層水缺氧等條件，這都為二者成因機(jī)制的相互借鑒提供了事實(shí)依據(jù)[11,14,43]。

當(dāng)然湖泊的生物地球化學(xué)循環(huán)也有其自身的特點(diǎn)。一方面，由于湖泊營(yíng)養(yǎng)元素的供應(yīng)更為充足，湖泊中單位面積的有機(jī)碳的生產(chǎn)和埋藏速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于海洋。例如當(dāng)今全球湖泊的總面積不到250萬(wàn)km2，但是埋藏的有機(jī)碳幾乎相當(dāng)于全球海洋的一半以上[14]，而且湖泊面積越小，單位面積的有機(jī)碳的生產(chǎn)力越高[16]。由于湖泊受到陸地的包圍，湖泊沉積速率一般都大于海洋沉積體系，因此鐵氧化物的供應(yīng)更為充足[11]。湖泊底層水中氧氣的供應(yīng)與海洋體系大不相同：海洋中由于存在統(tǒng)一的表層—深層水的交換，因此顯生宙以來(lái)的海洋底層水除了大洋缺氧事件期間之外一般處于氧化狀態(tài)[27]；而湖泊深層水的通風(fēng)狀況受到湖盆幾何形狀、風(fēng)速、溫度、鹽度和區(qū)域氣候變化的控制，因此相比較而言，湖泊深部更容易處于缺氧狀態(tài)[2]。進(jìn)入到沉積物中的鐵氧化物同樣被有機(jī)質(zhì)還原，形成Fe2+向上或向下擴(kuò)散，根據(jù)水質(zhì)條件的不同，可能被繼續(xù)氧化或形成鐵的碳酸鹽或硫化物而沉淀下來(lái)[44-45]。但是目前還不清楚，在湖泊體系中是否同樣存在淺水區(qū)成巖作用產(chǎn)生的Fe2+向深湖區(qū)運(yùn)移而且沉淀的現(xiàn)象。

根據(jù)文獻(xiàn)資料，湖泊中活性鐵埋藏及其生物地球化學(xué)效應(yīng)，特別是其對(duì)磷循環(huán)的影響其實(shí)很早就引起了學(xué)術(shù)界的關(guān)注，但是一直未引入到陸相烴源巖成因機(jī)制的研究當(dāng)中。Einsele[46]首先描述了一個(gè)季節(jié)性分層的富營(yíng)養(yǎng)湖泊中鐵和磷循環(huán)的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)湖泊在分層缺氧時(shí)期，深部水體中二價(jià)鐵和磷酸根離子濃度同時(shí)升高；但是當(dāng)湖泊發(fā)生混合作用，底層水轉(zhuǎn)變?yōu)檠趸瘲l件時(shí)，二價(jià)鐵離子被氧化為三價(jià)鐵氧化物，并且與磷酸根離子形成共沉淀。在Mortimer(1941和1971)[47-48]對(duì)水-沉積物系統(tǒng)的鐵-磷循環(huán)的經(jīng)典實(shí)驗(yàn)研究中，同樣觀察到了上述現(xiàn)象。根據(jù)Tessenow[49]和Gunnars等[50]的研究，該共沉淀有著固定值為2的鐵磷摩爾比值。因此，當(dāng)缺氧深水區(qū)Fe2+/(HP+H2PO4-)>2，而且引入了足夠的氧氣，鐵和磷可以定量沉淀下來(lái)(多余的Fe2+也會(huì)被氧化成為鐵氧化物)； 但是當(dāng)Fe2+/(HPO42-+H2PO4-)<2時(shí)，多余的磷酸根離子會(huì)保存在水體中。

上述模型對(duì)湖泊的生物地球化學(xué)循環(huán)研究產(chǎn)生了深遠(yuǎn)的影響。雖然在隨后關(guān)于湖泊缺氧條件下沉積物中磷的釋放提出了更多的機(jī)制，但都與Einsele[46]和 Mortimer(1941)[47]的模型直接或者間接相關(guān)。當(dāng)然，該機(jī)制也不能夠解釋所有湖泊沉積物的磷釋放模式[45]，究其原因在于該模型主要基于對(duì)淡水湖泊的研究，而湖泊的水質(zhì)類型極其多樣。受到沉積物源區(qū)地質(zhì)情況、氣候，甚至是地下水等多重因素的影響，在相對(duì)較短的時(shí)間內(nèi)其水質(zhì)類型可以發(fā)生巨大的變化[11]。在這一點(diǎn)上與相對(duì)穩(wěn)定的海水化學(xué)條件相比是極為不同的。近年來(lái)通過(guò)對(duì)眾多湖泊的調(diào)查發(fā)現(xiàn)，三價(jià)鐵氧化物在湖泊沉積物的還原性溶解過(guò)程中所釋放的二價(jià)鐵離子，在適當(dāng)條件下可以與磷酸根離子形成藍(lán)鐵礦(Vivianite)沉淀，而非簡(jiǎn)單地釋放到水體中[45]。研究人員在俄羅斯貝加爾湖、加拿大Alberta等地湖泊沉積物中發(fā)現(xiàn)藍(lán)鐵礦[51-52]。總體上，低沉積速率利于藍(lán)鐵礦的形成[52]。

該模式最大的缺憾在于未考慮湖泊沉積物中硫酸鹽還原作用對(duì)沉積物磷釋放的影響[45]。這可能與淡水體系中硫酸鹽離子濃度一般較低有關(guān)，如現(xiàn)代未受污染的淡水湖泊硫酸根離子濃度僅僅為海洋的幾十至上百分之一[53]，因而在早期研究中并未加以關(guān)注[45]。近年來(lái)，隨著人類工農(nóng)業(yè)活動(dòng)的開(kāi)展，出現(xiàn)了大量的酸雨沉降帶，為眾多的淡水湖泊提供了豐富的硫酸根離子來(lái)源[52]。湖泊體系中硫酸根的還原作用對(duì)湖泊沉積物的磷酸鹽釋放的效應(yīng)，引起了眾多學(xué)者的注意[54-55]。值得指出的是，這并非是對(duì)海洋中類似研究的簡(jiǎn)單重復(fù)——由于現(xiàn)代海洋中硫酸鹽濃度較高且在長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)維持不變(如現(xiàn)代海洋硫酸根離子濃度為28 mmol/L，駐留時(shí)間長(zhǎng)達(dá)百萬(wàn)年級(jí)別)，而湖泊中硫酸鹽濃度的大范圍波動(dòng)，為我們提供了評(píng)估硫酸鹽還原作用對(duì)沉積物中磷釋放的影響的絕佳機(jī)會(huì)，是對(duì)海洋體系的有益補(bǔ)充。Caraco等[56]通過(guò)對(duì)51個(gè)湖泊的對(duì)比研究，發(fā)現(xiàn)湖泊表層水中SO2-4濃度與深湖區(qū)的磷釋放速率成正比，而且與深水區(qū)的Fe∶P比值成反比。當(dāng)湖泊表層水的硫酸鹽含量從70 μmol/L增加到120 μmol/L時(shí)，可以使得沉積物中磷的釋放增加一半以上，底層水中Fe∶P比值從4.1降低到1.9。其原因在于硫酸根還原產(chǎn)生的H2S可以與游離的鐵離子或者三價(jià)鐵氧化物反應(yīng)形成黃鐵礦沉淀，抑制了Fe2+而相對(duì)增加了湖泊沉積物中磷酸根的釋放，促進(jìn)湖泊的富營(yíng)養(yǎng)化，增加了湖泊的生產(chǎn)力[50]。湖泊生產(chǎn)力的增加反過(guò)來(lái)又會(huì)促進(jìn)湖泊缺氧的產(chǎn)生和維持，形成“缺氧的高生產(chǎn)力湖泊”，從而有利于湖泊沉積物中有機(jī)質(zhì)的埋藏[55-56]。在現(xiàn)代湖泊的富營(yíng)養(yǎng)化研究中，湖水的硫酸根離子濃度是一個(gè)必須考慮的因素[53-54]。

上述的研究表明，在適當(dāng)?shù)臈l件下，主導(dǎo)海相烴源巖形成的生物地球化學(xué)反饋機(jī)制完全可能在湖泊中出現(xiàn)，關(guān)鍵在于鐵、硫、磷三個(gè)元素的地球化學(xué)循環(huán)的耦合和反饋。與海相烴源巖的系統(tǒng)性研究相比，有關(guān)陸相烴源巖的活性鐵埋藏及其對(duì)湖泊磷循環(huán)的影響，基本上還未有效地開(kāi)展[13]。通過(guò)對(duì)現(xiàn)代湖泊沉積物中鐵的種類和形態(tài)，及其對(duì)湖泊磷循環(huán)影響的研究，已經(jīng)為該項(xiàng)研究打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)[45,50-52,57]。本項(xiàng)研究的中心任務(wù)，即在于借鑒海相烴源巖活性鐵埋藏及其生物地球化學(xué)效應(yīng)的研究思路，系統(tǒng)開(kāi)展中國(guó)最大的陸相油田——大慶油田——烴源巖的活性鐵埋藏記錄，并探討其生物地球化學(xué)效應(yīng)，以期推動(dòng)中國(guó)陸相烴源巖成因機(jī)制的研究，為豐富和發(fā)展中國(guó)“陸相生油”理論做出新的探索。

3 對(duì)松遼盆地?zé)N源巖成因研究的啟示

松遼盆地是中國(guó)大型白堊紀(jì)陸相盆地，也是中國(guó)最大油田——大慶油田——所在地，蘊(yùn)藏了極為豐富的油氣資源。對(duì)其烴源巖開(kāi)展成因機(jī)制的研究，極具理論和現(xiàn)實(shí)意義。從大慶油田的發(fā)現(xiàn)伊始，已在該盆地進(jìn)行了幾十年的勘探和科研工作，積累了極為豐富的資料和素材，出版了大量的文獻(xiàn)和專著[58-64]。對(duì)于盆地主力烴源巖——晚白堊世青山口組一段和嫩江組一、二段——的成因問(wèn)題，幾十年來(lái)分別從地層學(xué)、沉積學(xué)、古生物學(xué)、地球化學(xué)等方面進(jìn)行了卓有成效的工作，取得了巨大的進(jìn)展[58,60,63-64]，但尚未得到徹底解決[13]。Li 和 Pang (2004)[65]將松遼盆地?zé)N源巖成因機(jī)制列為“中國(guó)沉積盆地懸而未決的地球化學(xué)問(wèn)題”之一。近年來(lái)在國(guó)家科技部“973項(xiàng)目”和大慶油田的支持下，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)聯(lián)合其他單位共同執(zhí)行了“松科1井大陸科學(xué)鉆探工程”，獲取了包括全部烴源巖層段在內(nèi)的泉頭組頂部到明水組地層的巖心，并進(jìn)行了初步的研究工作[66-71]，為松遼盆地?zé)N源巖成因機(jī)制的研究提供了新的機(jī)會(huì)。

當(dāng)前有關(guān)松遼盆地?zé)N源巖成因機(jī)制討論的焦點(diǎn)問(wèn)題，在于其沉積期間是否遭受過(guò)海侵以及當(dāng)時(shí)古湖水的性質(zhì)如何。張彌曼等(1977和1978)[72-73]報(bào)道有海陸過(guò)渡相魚(yú)類的出現(xiàn)，如巨口哈瑪魚(yú)、貪食吉林魚(yú)、長(zhǎng)頭松花魚(yú)和鯊魚(yú)牙齒等，因而提出有海侵事件的存在。海侵的其他證據(jù)還包括沉積相[13]、湖平面變化和生物滅絕事件[60,74]、生物標(biāo)志化合物[67,75]、無(wú)機(jī)地球化學(xué)證據(jù)[76]、浮游有孔蟲(chóng)等[77]。然而，黃福堂等(1999)[78]和李杰等(2000)[79]根據(jù)各種證據(jù)，對(duì)海侵事件提出了質(zhì)疑。

雖然對(duì)松遼古湖泊是否存在海侵尚存爭(zhēng)議，但是根據(jù)巖性、礦物和地球化學(xué)以及古生物證據(jù)，幾乎所有學(xué)者均指出在青山口組一段和嫩江組一、二段沉積期間，湖泊水體由原來(lái)的淡水轉(zhuǎn)化為咸水[60,67,74]。例如青山口組一段有機(jī)質(zhì)富集層中碳酸鹽含量超過(guò)15%，而且油頁(yè)巖就是由黏土質(zhì)碳酸鹽紋層與富有機(jī)質(zhì)的黏土紋層所組成[43]。這就引來(lái)一個(gè)極為有趣的話題——其實(shí)無(wú)論海侵與否，只要湖泊的水體發(fā)生了咸化，特別是當(dāng)水體中進(jìn)入了較多的硫酸鹽之后，湖泊的生物地球化學(xué)過(guò)程將發(fā)生重要的改變，對(duì)湖泊沉積物中有機(jī)碳的堆積具有重要的影響。如上所述，湖泊硫酸鹽的引入(如酸雨的沉降或者海水進(jìn)入)有利于沉積物中黃鐵礦的形成，可能造成沉積物中磷酸鹽等營(yíng)養(yǎng)元素的大量釋放，從而造成湖泊的富營(yíng)養(yǎng)化效應(yīng)[53]。青山口一段和嫩江組一、二段中較為豐富的黃鐵礦似乎表明了此種現(xiàn)象的存在[76]。王平康等[68]已通過(guò)對(duì)松科1井青山口組一段黃鐵礦粒徑的統(tǒng)計(jì)，發(fā)現(xiàn)硫化環(huán)境主要對(duì)應(yīng)于松科1井油頁(yè)巖出現(xiàn)的深度(1770～1750 m)，而在青山口組一段的其他深度則為貧氧環(huán)境，表明青山口組一段的沉積環(huán)境仍然存在一定的波動(dòng)，而非以往所認(rèn)為的單一的缺氧環(huán)境。黃永建等[71]則通過(guò)對(duì)松科1井青山口組一段黃鐵礦硫同位素的工作，發(fā)現(xiàn)青山口組一段沉積期間的硫很可能具有海洋來(lái)源，從而證實(shí)了海侵事件的可能性。進(jìn)一步開(kāi)展松遼盆地青山口組一段和嫩江組一、二段的活性鐵埋藏記錄及其生物地球化學(xué)效應(yīng)方面的工作，可望為研究松遼盆地?zé)N源巖的成因機(jī)制提供新的嘗試。

(2015年2月17日收稿)■

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Progress of reactive iron burial in the marine and terristrial sediments with its implications to the genesis of source rock in Songliao Basin

HUANG Yong-jian, WANG Cheng-shan
State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, School of Earth Sciences and Resources, China University of Geosciences at Beijing, Beijing 100083, China

Most of the oil and gas of China originated from the terristrial source rock while with poor constrain on the genesis of these rocks. Recent research on the marine counterpart, however, has shown that the burial of reactive iron is vital for the accumulation of organic carbon. This paper reviewed the iron cycle and its biogeochemical effects in the lake, and suggested that the reactive iron burial in the lake sediments should be affected by the sulfate reduction just like in the marine realm. The enhanced sulfate reduction will cause the large scale release of the nutrients, i.e., mainly the phosphate that will in turn stimulate the eutrophication of the lake favorable for the production and burial of organic carbon. Marine incursion events occurred during the evolution of the Songliao Basin which would have contributed for the formation of the high quality source rock in the Songliao Basin.

burial of reactive iron, Songliao Basin, genesis of source rock

(編輯：沈美芳)

10.3969/j.issn.0253-9608.2015.02.001

*國(guó)家自然科學(xué)基金(41373082)，國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973計(jì)劃)(2012CB822005)和中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)優(yōu)秀教師項(xiàng)目(2652013041)資助

?通信作者，E-mail：huangyj@cugb.edu.cn

??中國(guó)科學(xué)院院士，研究方向：沉積盆地分析、高原隆升機(jī)制以及大陸古海洋學(xué)。