賀金剛，張亞先，于 菲

（金堆城鉬業(yè)股份有限公司，陜西 渭南 714102）

黃鐵礦氧化對(duì)尾礦庫(kù)的影響初探

賀金剛，張亞先，于 菲

（金堆城鉬業(yè)股份有限公司，陜西 渭南 714102）

黃鐵礦氧化產(chǎn)物是影響尾礦壩穩(wěn)定性和環(huán)境的重要因素之一，根據(jù)栗西尾礦壩工程地質(zhì)勘察和大量的試驗(yàn)數(shù)據(jù)，結(jié)合尾礦礦物成分、化學(xué)成分分析和實(shí)驗(yàn)柱模擬試驗(yàn)，對(duì)尾礦壩16年期間相同位置的尾礦重金屬離子遷移、物理力學(xué)性質(zhì)變化規(guī)律進(jìn)行了研究。黃鐵礦氧化對(duì)尾礦庫(kù)的影響表現(xiàn)在：使庫(kù)水酸化；黃鐵礦氧化產(chǎn)物對(duì)尾礦的影響主要在淺層，使其砂粒含量減少，粉粒、黏粒的含量增多，干密度和比重增大，孔隙比變大，而滲透系數(shù)下降；重金屬離子遷移，表層氧化帶Mn、Mo、Zn的流失約86%、39%、90%；使尾礦滲透系數(shù)和壩體排滲設(shè)施效能降低。該研究結(jié)果對(duì)于其他硫化礦山研究和治理具有重要的借鑒意義。

黃鐵礦氧化；尾礦；重金屬離子遷移；物理力學(xué)特性

金堆城鉬礦床巖石中主要的金屬礦物有黃鐵礦、輝鉬礦，其次為黃銅礦、方鉛礦、閃鋅礦和磁鐵礦等。輝鉬礦、磁鐵礦、黃鐵礦等大部分被選出，其余以尾礦漿的形式輸送至尾礦庫(kù)。通過(guò)工程地質(zhì)勘察，結(jié)合礦物成分和化學(xué)成分，筆者對(duì)栗西尾礦壩沉積16年前后的尾礦物理力學(xué)性質(zhì)、重金屬遷移進(jìn)行了對(duì)比分析研究，根據(jù)其成因分析，采取相應(yīng)措施，控制黃鐵礦對(duì)壩體的穩(wěn)定和環(huán)境的影響。

1 尾礦中的黃鐵礦反應(yīng)機(jī)理

1.1 黃鐵礦在尾礦中的賦存特征

礦石經(jīng)過(guò)選礦廠后，磁鐵礦經(jīng)過(guò)磁選回收，黃鐵礦大部分以硫精礦的形式被選出，余下黃鐵礦隨礦漿輸送至尾礦庫(kù)。尾礦漿沉淀后，下部為各種粒徑混合的全尾礦，其上部為澄清液，用0.45 μm的濾膜進(jìn)行過(guò)濾。表1~表4分別為全尾礦礦物含量、化學(xué)成分表和礦漿澄清液過(guò)濾前后水質(zhì)分析表。

從表中可以看出：粒徑0.15 mm以上和粒徑0.05 mm以下尾砂中含有黃鐵礦，其他粒徑范圍內(nèi)黃鐵礦含量很少；全尾礦主要化學(xué)成分以SiO2、TiO2、Al2O3、TFe、CaO、MgO為主。金屬硫化礦物主要為輝鉬礦和黃鐵礦；尾礦漿中的Fe大多存在于全尾礦中，少部分以懸浮固體或膠體存在于礦漿澄清液中。

表1 全尾礦礦物含量分析表Tab.1 Mineral content analysis in total tailings

根據(jù)勘察結(jié)果：栗西尾礦沉積灘350 m范圍內(nèi)以尾中砂（粒徑大于0.25 mm的顆粒超過(guò)權(quán)重的50%）為主，至水邊線附近漸變?yōu)橐晕卜圪|(zhì)黏土等細(xì)顆粒為主，子壩為推土機(jī)從200多m干灘取尾砂堆筑子壩。因此，沉積灘350 m范圍內(nèi)及水邊線附近、子壩尾礦中黃鐵礦含量較多。

表2 全尾礦化學(xué)成分分析結(jié)果 %Tab.2 Analysis results for the chemical components in total tailings

表3 礦漿澄清液水質(zhì)分析表 mg/LTab.3 Water quality analysis before the pulp filtration

表4 礦漿澄清液過(guò)濾后水質(zhì)分析表 mg/LTab.4 Water quality analysis of supernatant after the pulp filtration

1.2 環(huán)境特點(diǎn)

1.2.1 氣候條件及地質(zhì)環(huán)境

礦區(qū)早晚溫差大，豐雨期集中在7月、8月、9月三個(gè)月，1~4月及11月、12月為枯水期。庫(kù)周以硅質(zhì)灰?guī)r為主，庫(kù)水偏堿性的水環(huán)境條件，表層尾礦經(jīng)常處于干燥-飽和-半飽和狀態(tài)。這種特殊的氣候條件及地質(zhì)環(huán)境有利于黃鐵礦的風(fēng)化分解。

1.2.2 壩體浸潤(rùn)線

栗西尾礦壩采用分段分散放礦方式，沉積灘中的尾礦經(jīng)常處于干燥-飽和-半飽和狀態(tài)。上游式尾礦壩浸潤(rùn)線較高，大部分壩體處于飽和狀態(tài)[1]，壩坡浸潤(rùn)線受降雨補(bǔ)給和壩體不斷升高而抬高。栗西尾礦壩第13道子壩以上浸潤(rùn)線埋深8~25 m，尾礦砂為稍密-中密狀態(tài)，尾礦中氧的含量相對(duì)少，基本處于還原環(huán)境；第2~13道子壩浸潤(rùn)線變化幅度較大，局部壩體浸潤(rùn)線有出逸現(xiàn)象。采取打水平管、大口輻射井立體降低壩體浸潤(rùn)線措施后，浸潤(rùn)線埋深降低3~4 m以上，埋深保持在6~8 m以上。該部分壩體尾礦5~10 m以下為稍密-中密狀態(tài)，5 m以上的呈松散-稍密狀態(tài)，基本處于氧化-還原環(huán)境。

1.3 金屬硫化物的氧化和溶解機(jī)理

氧化過(guò)程：壩體表層尾礦中的黃鐵礦分別在中性、弱酸性、低pH值強(qiáng)酸性條件下發(fā)生系列氧化反應(yīng)。

黃鐵礦氧化后，重金屬被活化釋放，重金屬元素與黃鐵礦表面及其氧化產(chǎn)物之間產(chǎn)生如下作用：物理吸附和靜電吸附；化學(xué)吸附，見(jiàn)反應(yīng)式（4）；沉淀和共沉淀，見(jiàn)反應(yīng)式（5）；離子替換，其他金屬離子替換Fe2+。

尾礦氧化后易形成一個(gè)硬化層，一定程度上阻止了下層尾礦與氧氣的接觸，下層尾礦因氧氣不足，氧化作用弱而形成次氧化層。發(fā)生的反應(yīng)主要是淋溶，即金屬硫化物溶解反應(yīng)[2]。

Thomas[3]等研究磁黃鐵礦的溶解分為最外層Fe2（SO4）3和FeO（OH）/Fe（OH）3的溶解、富硫?qū)拥难趸o(wú)H2S釋放）、單硫化物（MS）的溶解（釋放H2S）、表面重新氧化成多硫化物和含氧態(tài)硫4個(gè)階段。

壩體表面黃鐵礦氧化產(chǎn)生的Fe2+，一部分隨地表水運(yùn)移至下游，氧化形成薄殼，以Fe2O3形式附著在壩體表面；另一部分補(bǔ)給壩體地下水，參與地下水的運(yùn)移。

2 黃鐵礦對(duì)尾礦庫(kù)水質(zhì)的影響

2004年5月在不受栗西尾礦庫(kù)庫(kù)水影響的泄洪洞右溝汊滲水點(diǎn)、庫(kù)內(nèi)上游滲水點(diǎn)、初期壩下及尾礦庫(kù)東栗峪溝東岸分別取水樣分析，編號(hào)為1～4，見(jiàn)表5。從表5可以看出，尾礦庫(kù)周邊地下水pH值7.4～7.8，偏堿性。2005年5月分別在壩體8#、5#、2#、1#輻射井、初期壩下取樣分析，編號(hào)為1~5，見(jiàn)表6。分析比較表5、表6數(shù)據(jù)，可以看出，受黃鐵礦等硫化礦物氧化作用，庫(kù)水及壩體地下水pH值降低，水質(zhì)酸化，水中無(wú)侵蝕性CO2；未受庫(kù)水影響的庫(kù)內(nèi)上游滲水點(diǎn)（表5編號(hào)2）與壩體中地下水（表6編號(hào)2）比較，其SO42-最大增加18倍。2005年5月、11月取庫(kù)水樣對(duì)比分析，見(jiàn)表7。從表7可以看出，庫(kù)水pH值受大氣降水的影響較大，豐水期時(shí)pH值變大，枯水期pH值變小。

表5 水質(zhì)分析表 mg/LTab.5 Water quality analysis

表6 水質(zhì)分析表 mg/LTab.6 Water quality analysis

表7 水質(zhì)分析表 mg/LTab.7 Water quality analysis

3 黃鐵礦對(duì)尾礦的影響

3.1 壩坡表層尾礦粒徑

黃鐵礦對(duì)尾礦的影響主要體現(xiàn)在對(duì)壩坡表層尾礦的影響。第2~13道子壩尾礦在1989年未氧化前為灰色、淺灰色。2005年在相同位置鉆孔發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過(guò)16年變化，表層尾礦以?xún)煞N不同的形態(tài)存在：狀態(tài)（1）鉆孔Z1-Z4尾礦表面氧化層變?yōu)榛液稚?，其下尾礦呈淺黃色；狀態(tài)（2）鉆孔Z5、Z6表層尾礦呈灰黃色，中部尾礦呈灰褐色，其下尾礦呈深灰色。相同位置、不同取樣深度尾礦粒徑分析結(jié)果，見(jiàn)表8。

從表中可以看出經(jīng)歷16年變化，表層尾礦發(fā)生了氧化分解，致使尾礦中的粉粒、黏粒的含量增多，由較粗顆粒變?yōu)榧?xì)顆粒。

狀態(tài)（1）中，鉆孔Z1-Z4中表面尾礦氧化層形成灰褐色硬殼，膠結(jié)力強(qiáng)，細(xì)顆粒尾礦隨著地表水或地下水發(fā)生運(yùn)移少。隨著淋濾作用的加強(qiáng)，狀態(tài)（1）中表層灰褐色硬殼分解，轉(zhuǎn)化為狀態(tài)（2）：Z5、Z6表層上部細(xì)顆粒尾礦隨著地表水或地下水發(fā)生運(yùn)移，致使尾礦中的粉粒、黏粒的含量減少；中部為（氫）氧化鐵等次生礦物膠結(jié)成硬化層，粉粒、黏粒的含量增多；下部細(xì)顆粒尾礦隨著地下水發(fā)生運(yùn)移，其粉粒、黏粒的含量減少。隨后狀態(tài)（2）中部灰褐色尾礦逐漸淋濾分解，乃至消失。這種系列氧化反應(yīng)隨著壩體浸潤(rùn)線的變化，周而復(fù)始，使表層尾礦不斷風(fēng)化分解，并逐漸向深層尾礦發(fā)展。

表8 相似位置不同沉積時(shí)間尾礦粒徑分析對(duì)比表Tab.8 Comparison of tailings particle size of the same spot at different sediment timings

3.2 表層尾礦物理力學(xué)特性隨時(shí)間的變化

表層尾礦的氧化分解，使得尾礦物理力學(xué)指標(biāo)發(fā)生變化。表9為不同沉積時(shí)間第2~13道子壩區(qū)域淺層（埋深0~5 m）尾砂物理力學(xué)平均指標(biāo)。表10為不同勘探期相同位置各鉆孔淺埋尾礦物理力學(xué)特性比較表。

表9 不同沉積時(shí)間淺層尾礦物理力學(xué)平均指標(biāo)比較Tab.9 Comparison of average physical-mechanical parameters of shallow tailings with different deposit timings

表10 不同勘探期相同位置各鉆孔尾礦物理力學(xué)比較Tab.10 Comparison of physical-mechanical parameters in the same spot of different drilled tailings and distinctive exploration stages

分析比較表9、表10數(shù)據(jù)，可以看出：

（1）表9表明：1989年與2005年相比，淺層尾礦干密度降低，孔隙比變大，壓縮系數(shù)和壓縮模量增加，黏聚力下降，滲透系數(shù)降低。這與深層尾礦物理力學(xué)指標(biāo)變化規(guī)律不同[4]，隨深度的增加和16年沉積的變化，干密度增加約10%；孔隙比下降，滲透系數(shù)大幅降低。

（2）表10顯示：鉆孔Z1-Z4淺層尾砂在風(fēng)化最強(qiáng)階段，尾砂中硫酸鹽、重金屬離子溶解，大多被地表水帶走，因此出現(xiàn)孔隙比變大，而密度變小的現(xiàn)象。鉆孔Z5-Z9中部尾礦含鐵質(zhì)暗色礦物其干密度、天然孔隙比、比重大多較上、下部尾砂增大?？紫侗茸兇?，而密度也變大的原因主要是，在風(fēng)化最強(qiáng)階段，此時(shí)孔隙水pH值較低，具備溶解氧化鐵的能力，并使硫酸鹽溶解，被地表水或地下水帶走使孔隙比變大；因含鐵質(zhì)及黃鐵礦氧化物中Mn、Mo等重金屬離子明顯富集[5]，使其密度增加。

3.3 表層尾礦氧化、風(fēng)化產(chǎn)物分析

按其成因，栗西尾礦壩尾礦發(fā)生變化有兩類(lèi)。

（1）表層尾礦中硫化物氧化：表層氧化帶硫化物的快速氧化導(dǎo)致大量次生礦物沉淀，重金屬鐵、鋅、鈦等大量吸附于（氫）氧化鐵表面，形成硬殼。其下為次氧化帶以硫化物的緩慢淋溶作用為主，難以形成次生礦物。

（2）地下水中的Fe2+的氧化：浸潤(rùn)線出逸，地下水中的Fe2+氧化，以氫氧化鐵存在于壩頂（坡）表面，并隨著壩體浸潤(rùn)線的下降，以重金屬鐵、鋅、鈦等大量吸附于氧化鐵表面，形成硬殼，隨后緩慢淋溶分解而消失。金屬硫化物尾礦在氧化過(guò)程中產(chǎn)生酸，并可釋放大量重金屬元素，從而對(duì)周?chē)h(huán)境帶來(lái)嚴(yán)重污染[6]。

通過(guò)下面對(duì)尾礦重金屬的遷移進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)：2005年5月在全尾礦、沉積灘、第7道子壩風(fēng)化層上部和下部、初期壩交通洞取樣，編號(hào)k1～k5。其中k5為Fe2+氧化初期產(chǎn)物，k3為淋濾中期產(chǎn)物，k4為淋濾后期產(chǎn)物，見(jiàn)表11。

從表11數(shù)據(jù)看出：（1）經(jīng)過(guò)水力分選作用，礦漿中各金屬元素在沉積灘較全尾礦中的含量減少，F(xiàn)e、Zn含量分別減少22.8%、8.6%。（2）k3、k4分別為尾礦的氧化層和次氧化層，由于氧化和溶解的程度不同，其重金屬元素含量規(guī)律性不強(qiáng)。需要指出的是，隨著雨水沖刷，k3氧化、淋濾作用加劇，重金屬離子通過(guò)淋溶遷移，上部紅褐色尾礦逐漸消解，從而變成更細(xì)小的灰黃色尾礦。（3）淋濾條件下，離子的可遷移性大；由于吸附作用，k5含有的Fe、Mn、Mo、Zn等重金屬離子均較k2、k3、k4大；尾礦中的次氧化層k3以硫化物的緩慢淋溶作用為主，其下部k4尾礦中的重金屬隨地下水遷移，含量減少，重金屬M(fèi)n、Mo、Zn的流失約86%、39%、90%。

表11 尾礦及風(fēng)化樣品元素組成分析 %Tab.11 Element component analysis of tailings and weathering samples

4 黃鐵礦對(duì)尾礦壩的影響

4.1 對(duì)尾礦滲透系數(shù)的影響

根據(jù)對(duì)栗西壩體淤堵的現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查，推斷壩體深層的還原性條件有利于亞鐵離子的形成和存在，壩體浸潤(rùn)線的升降，使淺層壩體處于氧化-還原環(huán)境，有利于亞鐵離子的氧化。采用石英砂實(shí)驗(yàn)柱，以亞鐵溶液作為輸入液模擬亞鐵離子逐漸被氧化形成淤堵物質(zhì)進(jìn)行試驗(yàn)。

亞鐵氧化速率κ是ln（C/C0）～t曲線斜率的相反數(shù)，其關(guān)系式：ln（C/C0）=-κt，式中，C為時(shí)間t對(duì)應(yīng)的亞鐵濃度；C0為初始亞鐵濃度；κ為氧化數(shù)率常數(shù)。

初始濃度為10 mg/L的亞鐵溶液在pH=7.0室溫25℃下，曝氣量Q=1.0 L/min和不曝氣條件下亞鐵C/C0與時(shí)間關(guān)系圖，見(jiàn)圖1。近地表富氧（曝氣）比埋藏較深缺氧條件（不曝氣）下的亞鐵氧化速率更大。

圖1 實(shí)驗(yàn)柱曝氣條件對(duì)亞鐵離子氧化速率的影響Fig.1 Effect of experimental column aeration conditions on the oxidation rate of ferrous iron

采用尾礦砂柱進(jìn)行淤堵試驗(yàn)，尾礦砂填充20cm，其余50 cm石英砂充當(dāng)承托層。初始滲透系數(shù)0.0125cm/s，試驗(yàn)進(jìn)行105天因出水口完全被堵塞而終止。時(shí)間t的滲透系數(shù)kt與時(shí)間t呈kt/k0=0.7783-1.688×10-41et-11.4278關(guān)系[7]。隨著Fe2+氧化時(shí)間的增加，實(shí)驗(yàn)柱的滲透系數(shù)呈下降的趨勢(shì)，最終發(fā)生突變而堵塞。這與表9壩體淺層尾礦滲透系數(shù)的變化規(guī)律相一致，即淺層尾礦的滲透系數(shù)與黃鐵礦氧化殘留物多少有關(guān)。

4.2 對(duì)壩體排滲設(shè)施的影響

（1）水平排滲管。主要表現(xiàn)在對(duì)水平排滲管包裹土工織物的化學(xué)淤堵[8]：飽和流條件下生成的Fe（OH）3以溶膠的形式通過(guò)土工織物，不產(chǎn)生淤堵；非飽和流條件下，F(xiàn)e（OH）3脫水由溶膠轉(zhuǎn)化成凝膠，黏附在土工織物上不斷積累，造成淤堵。另外Fe（OH）3形成的凝膠，附著在管口附近，使管徑變小，降低了排水功能。

（2）大口輻射井。大口輻射井排水設(shè)施主要包括水平導(dǎo)水管含PVC水平濾水管、大口井和水平導(dǎo)水鋼管3部分。

大口井：水平濾水管內(nèi)排出的地下水主要以Fe（OH）3溶膠形式存在的，在井內(nèi)與上部空氣接觸發(fā)生氧化，生成紅褐色絮狀物附著在大口井井壁。

水平導(dǎo)水鋼管由于Fe2+、Fe3+、Fe與O2發(fā)生系列反應(yīng)，鋼管出現(xiàn)結(jié)垢，F(xiàn)e（OH）3凝膠附著在管口使管徑變小，出現(xiàn)鋼管腐蝕使鋼管壁變薄斷裂漏水等現(xiàn)象。根據(jù)研究，輻射井排滲效率系數(shù)不低于0.7的前提下才能滿足滲流控制要求。

（3）初期壩交通洞壓坡反濾體淤堵。初期壩交通洞壓坡反濾體與空氣接觸，在其排水管及碎石內(nèi)部被Fe（OH）3覆蓋，導(dǎo)致淤堵而排水不暢，使初期壩內(nèi)地下水上升，出現(xiàn)漏砂現(xiàn)象。根據(jù)研究和實(shí)踐[9]，定期清洗和機(jī)械除淤后可解決該問(wèn)題。

5 結(jié)論

（1）尾砂中的黃鐵礦主要分布在尾中砂和尾粉土中，因此，以尾中砂為主的尾礦壩壩坡和以尾粉土為主的庫(kù)水與尾礦壩相交的水邊線附近，黃鐵礦含量豐富；而沉積灘干濕變化頻繁、曝曬，壩坡降雨沖刷、浸潤(rùn)線局部出逸，庫(kù)周以硅質(zhì)灰?guī)r為主，庫(kù)水偏堿性的水環(huán)境條件，有利于黃鐵礦的氧化分解。

（2）黃鐵礦對(duì)尾礦的影響是全面的，它使得尾砂孔隙水pH值下降，產(chǎn)生的強(qiáng)酸使尾砂組成物質(zhì)發(fā)生分解、遷移；黃鐵礦氧化產(chǎn)物對(duì)尾礦的影響主要在淺層，對(duì)深層尾礦影響不大，它使淺層尾礦分解，出現(xiàn)表面固結(jié)，砂粒含量減少，粉粒、黏粒的含量增多；干密度、比重增大；孔隙比變大，而滲透系數(shù)下降的異常現(xiàn)象。

（3）黃鐵礦對(duì)尾礦壩滲透穩(wěn)定的影響體現(xiàn)在兩方面：一是尾礦砂滲透系數(shù)的降低；二是壩體排滲設(shè)施的排滲效能的降低。排滲設(shè)施化學(xué)淤堵而引起壩體浸潤(rùn)線上升，是影響尾礦壩的穩(wěn)定性和環(huán)境的重要因素之一。定期對(duì)大口輻射井和初期壩下交通洞反濾體進(jìn)行沖洗和機(jī)械除淤，淤堵水平排滲管重新鋪設(shè)，以確保反濾體的反濾效果。

（4）加大硫精礦的回收率，對(duì)尾礦壩壓實(shí)，壩坡及時(shí)覆蓋，排滲設(shè)施綜合治理等措施的應(yīng)用，可有效緩解黃鐵礦對(duì)尾礦壩的不利影響。

（5）黃鐵礦氧化物對(duì)重金屬離子具有吸附作用，對(duì)尾礦庫(kù)重金屬離子的遷移具有重要影響，因此要加強(qiáng)對(duì)壩下滲水的回收和綜合利用，防止對(duì)下游的污染。

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Effect of Pyrite Oxidation on Tailings Reservoir

HE Jin-gang,ZHANG Ya-xian,YU Fei
(Jinduicheng Molybdenum Co.,Ltd.,Weinan 714102,Shaanxi,China)

Pyrite oxidation products are one of the important elements affecting the stability and environment of tailings dam.Based on the geological investigation and a large number of experimental data of Lixi Tailings Dam,this paper studies the variation rule of heavy metal ion mobility and physical-mechanical properties of tailings in one spot during the past 16 years,combining with mineral composition and chemical composition analysis and experimental column simulation experiment.The effects of pyrite oxidation on the tailings reservoir are demonstrated:acidifying the tailings water;the influence of pyrite oxidation products on the tailings is mainly demonstrated in the shallow layer by reducing its sand content and increasing silt and clay contents with the accompanied increased dry density and gravity,enlarged void ratio and decreased permeability coefficient;migration of heavy metal ions with the loss rates of Zn,Mo and Mn in the surface layer are about 86%,39%and 90% respectively;reducing the permeability coefficient and the efficiency of the dam drainage facilities.The research shed some light on the pollution treatment of sulfide mines.

pyrite oxidation;tailings;migration of heavy metal ion;physical and mechanical properties

TD862；P578.2+92

A

10.3969/j.issn.1009－0622.2015.06.006

2015-10-06

賀金剛（1972-），男，陜西華縣人，高級(jí)工程師，主要從事巖土工程及尾礦方面的科研和工程管理。