劉澤軍，張 弛，劉 宇，趙丹妮

（環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082）

地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)研究方案比較和進(jìn)展

劉澤軍，張 弛，劉 宇，趙丹妮

（環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082）

本文從核電廠安全殼地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)研究的必要性出發(fā)，介紹了國(guó)外近期的相關(guān)研究狀況，并就國(guó)內(nèi)某研究院針對(duì)國(guó)內(nèi)典型核電機(jī)組地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)的試驗(yàn)方案與國(guó)際上的相關(guān)方案進(jìn)行比較，在試驗(yàn)與核電廠的適應(yīng)性上進(jìn)行了多方面分析，并對(duì)試驗(yàn)的結(jié)論給出了正面評(píng)價(jià)并對(duì)后續(xù)核安全相關(guān)工作提出了具體建議。

地坑濾網(wǎng)；化學(xué)效應(yīng)；試驗(yàn)；核電廠；核安全

核電廠安全殼地坑的基本功能是收集事故后的冷卻劑與噴淋溶液，為應(yīng)急堆芯冷卻系統(tǒng)（ECCS）再循環(huán)階段提供水源。為防止大的碎片或雜物被吸入應(yīng)急堆芯冷卻系統(tǒng)回路而影響其安全運(yùn)行，在安全殼地坑部位設(shè)置了濾網(wǎng)。

在早期核電廠安全殼地坑濾網(wǎng)設(shè)計(jì)中，假設(shè)地坑濾網(wǎng)堵塞率不會(huì)超過(guò)50%并將其作為地坑濾網(wǎng)的設(shè)計(jì)基準(zhǔn)。按此基準(zhǔn)設(shè)計(jì)，經(jīng)過(guò)計(jì)算研究，對(duì)于單個(gè)90萬(wàn)千瓦的機(jī)組需設(shè)置約40m2的地坑濾網(wǎng)。但是近年來(lái)國(guó)際核電業(yè)界的廣泛研究及多起運(yùn)行事件證明：核電廠早期設(shè)計(jì)中對(duì)冷卻劑喪失等事故條件下的地坑濾網(wǎng)的堵塞情況估計(jì)不足，存在重大安全風(fēng)險(xiǎn)。美國(guó)核管會(huì)（NRC）率先針對(duì)地坑濾網(wǎng)堵塞問(wèn)題進(jìn)行了一系列研究，結(jié)果表明地坑濾網(wǎng)堵塞對(duì)堆芯損壞頻率的貢獻(xiàn)較大［1，2］。

安全殼地坑濾網(wǎng)的堵塞問(wèn)題得到了國(guó)際核電業(yè)界的普遍關(guān)注，許多國(guó)家紛紛開展相關(guān)研究，并發(fā)布相關(guān)安全規(guī)定或指令，要求對(duì)沿用早期設(shè)計(jì)概念的安全殼地坑濾網(wǎng)進(jìn)行失效風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)或?qū)嵤└倪M(jìn)。2004年，美國(guó)核管會(huì)修改了相關(guān)安全監(jiān)管規(guī)定，并要求壓水堆核電廠許可證持有人必須在2007年底完成地坑濾網(wǎng)性能評(píng)價(jià)和有關(guān)改造［2，3］。參照美國(guó)經(jīng)驗(yàn)，法國(guó)核安全監(jiān)管當(dāng)局（ASN）對(duì)法國(guó)電力集團(tuán)（EDF）提出了類似要求，并計(jì)劃于2009年底完成全部地坑濾網(wǎng)改造。根據(jù)國(guó)外的改造經(jīng)驗(yàn)，一般而言，改造后的地坑濾網(wǎng)面積比原來(lái)增大10倍以上。

根據(jù)國(guó)外進(jìn)展，結(jié)合我國(guó)核電發(fā)展趨勢(shì)，中國(guó)國(guó)家核安全局（NNSA）2012年要求國(guó)內(nèi)新開工的核電項(xiàng)目密切跟蹤國(guó)外核電廠安全殼地坑濾網(wǎng)堵塞問(wèn)題的研究情況，并及時(shí)進(jìn)行國(guó)內(nèi)核電廠安全殼地坑濾網(wǎng)的改進(jìn)工作［4］。在此背景下，國(guó)內(nèi)相關(guān)核電公司先后啟動(dòng)了安全殼地坑濾網(wǎng)改進(jìn)研究工作，相關(guān)研究院分別從當(dāng)時(shí)在建的嶺澳二期和秦山二期擴(kuò)建項(xiàng)目入手，完成了安全殼地坑濾網(wǎng)上游分析并在以后新建的機(jī)組中采用新的設(shè)計(jì)，完成了濾網(wǎng)改進(jìn)，目前運(yùn)行機(jī)組的相關(guān)工作尚在繼續(xù)推進(jìn)中［5］。

在發(fā)生大破口失水事故（LBLOCA）或主蒸汽管道破裂事故（MSLB）時(shí)，安全殼內(nèi)的結(jié)構(gòu)材料和保溫材料在冷卻劑和噴淋液的沖刷和浸泡下，可能腐蝕溶解。這些被溶解的物質(zhì)由于溫度、壓力及化學(xué)條件的變化或者與其他物質(zhì)的反應(yīng)，可能會(huì)生成某些化學(xué)產(chǎn)物并析出，會(huì)堵塞碎片床的空隙，進(jìn)而會(huì)影響地坑濾網(wǎng)壓降，由這些化學(xué)產(chǎn)物對(duì)地坑濾網(wǎng)性能產(chǎn)生的影響稱為化學(xué)效應(yīng)［6］。因此在進(jìn)行安全殼地坑濾網(wǎng)性能評(píng)價(jià)時(shí)，化學(xué)效應(yīng)研究是一項(xiàng)重要內(nèi)容，需考慮這些化學(xué)產(chǎn)物帶來(lái)的影響，特別是化學(xué)產(chǎn)物會(huì)在碎片床上沉積而可能導(dǎo)致濾網(wǎng)及堆芯的壓損進(jìn)一步增加。由于事故后安全殼地坑中的環(huán)境非常惡劣，化學(xué)效應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理也非常復(fù)雜，因此化學(xué)效應(yīng)很難通過(guò)理論計(jì)算進(jìn)行評(píng)價(jià)。目前，國(guó)際上通行的化學(xué)效應(yīng)評(píng)價(jià)方法均為試驗(yàn)評(píng)價(jià)。

1 國(guó)內(nèi)外地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)研究簡(jiǎn)介

美國(guó)、法國(guó)和德國(guó)等核電技術(shù)強(qiáng)國(guó)對(duì)于地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)的研究已經(jīng)開展數(shù)年，其中尤以美國(guó)的研究?jī)?nèi)容廣泛深入，基礎(chǔ)性強(qiáng)，其他國(guó)家的方案大都與美國(guó)的方案類似或有所改進(jìn)。

1.1 美國(guó)

為了確認(rèn)化學(xué)效應(yīng)是否會(huì)對(duì)濾網(wǎng)堵塞產(chǎn)生嚴(yán)重影響，2003年新墨西哥大學(xué)的洛斯阿拉莫斯國(guó)家試驗(yàn)室進(jìn)行了試驗(yàn)室研究，美國(guó)核管會(huì)文件GL 2004-02明確要求化學(xué)效應(yīng)分析應(yīng)是分析的一部分［7］。

美國(guó)核廢物管理分析中心（Center forNuclear WasteRegulatory Analyses）研究了各種金屬材料的腐蝕速率以及混凝土和玻璃纖維在安全殼地坑環(huán)境中的析出速率。阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（ANL）采用豎直試驗(yàn)回路研究了不同緩沖溶液中化學(xué)沉淀物對(duì)濾網(wǎng)壓頭損失的影響。

洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室和新墨西哥大學(xué)研究了30天內(nèi)地坑環(huán)境中化學(xué)效應(yīng)形成的化學(xué)沉淀物的特性和數(shù)量，即完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)（Integrated Chem icalEffects Test，簡(jiǎn)稱ICET）。完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)方案最早是由美國(guó)核管會(huì)和核電工業(yè)界相關(guān)組織聯(lián)合實(shí)行的試驗(yàn)研究計(jì)劃，通過(guò)試驗(yàn)手段以確定：在典型冷卻劑喪失事故后環(huán)境下可能產(chǎn)生的化學(xué)產(chǎn)物的種類和數(shù)量；在典型冷卻劑喪失事故后環(huán)境下可能產(chǎn)生的化學(xué)沉淀物的種類和數(shù)量。

由于完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)試驗(yàn)方案為綜合性的原型試驗(yàn)方案，并非針對(duì)某一核電廠的特性展開，因此在這些試驗(yàn)里使用了相當(dāng)保守的方法以確定保溫碎片的產(chǎn)生量。因此，完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)的試驗(yàn)結(jié)果被認(rèn)為是過(guò)于保守的。為此美國(guó)壓水堆業(yè)主聯(lián)合會(huì)（PressurizedWater ReactorOwnersGroup，簡(jiǎn)稱PWROG）根據(jù)完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)的試驗(yàn)的結(jié)果，研究了在不同溫度、pH值條件下各種材料的溶解/腐蝕速率等，建立了化學(xué)效應(yīng)生成物的分析模型并由此啟動(dòng)了對(duì)化學(xué)效應(yīng)的全面評(píng)價(jià)工作，包括開展化學(xué)效應(yīng)壓損試驗(yàn)［8］。

1.2 法國(guó)

法國(guó)輻射防護(hù)與核安全研究院（IRSN）的化學(xué)效應(yīng)評(píng)價(jià)方案主要是針對(duì)的是法瑪通設(shè)計(jì)的典型壓水堆核電廠，該方案同完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)方案類似，但是將濾網(wǎng)壓損試驗(yàn)集成到一個(gè)綜合試驗(yàn)中，屬于完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)的優(yōu)化升級(jí)方案。法國(guó)輻射防護(hù)與核安全研究院方案只進(jìn)行一項(xiàng)長(zhǎng)期的模擬冷卻劑喪失事故后環(huán)境條件下的試驗(yàn)。法國(guó)輻射防護(hù)與核安全研究院試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，確實(shí)產(chǎn)生了化學(xué)效應(yīng)，并伴隨產(chǎn)生了地坑濾網(wǎng)壓損的增加。

法國(guó)電力集團(tuán)的化學(xué)效應(yīng)試驗(yàn)方案與完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)的試驗(yàn)方案類似，試驗(yàn)考慮多種保溫材料的混合。但電力集團(tuán)的試驗(yàn)方案并沒(méi)有將保溫原材料放入噴淋液中浸泡，而是直接將化學(xué)產(chǎn)物碎片加入了試驗(yàn)回路中。值得注意的是，由于電力集團(tuán)的核電廠安全殼內(nèi)是限制使用鋁材料的，因此在試驗(yàn)中，沒(méi)有加入含鋁的碎片。電力集團(tuán)的化學(xué)效應(yīng)試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，化學(xué)效應(yīng)對(duì)于地坑濾網(wǎng)的壓損沒(méi)有影響。該方案的主要焦點(diǎn)集中在是否考慮鋁元素的存在。

1.3 德國(guó)

德國(guó)核電工業(yè)界開展了一項(xiàng)針對(duì)德國(guó)核電廠的綜合性試驗(yàn)方案，該試驗(yàn)方案可以一次完成碎片的生成、傳輸、化學(xué)沉淀、旁路和堆內(nèi)堵塞等一系列的試驗(yàn)。但是德國(guó)核電廠的設(shè)計(jì)比較特殊，大都沒(méi)有設(shè)置安全殼噴淋系統(tǒng)且不存在堿性化學(xué)添加劑，安全殼內(nèi)鋁材料也是限制使用的，因此德國(guó)阿?，m的方案僅適用于德國(guó)的核電廠，有一定的局限性。

1.4 國(guó)內(nèi)某設(shè)計(jì)院

為驗(yàn)證國(guó)內(nèi)某典型核電廠的化學(xué)效應(yīng)的機(jī)理，探索核電廠化學(xué)條件對(duì)化學(xué)效應(yīng)的影響、核電廠保溫材料的化學(xué)效應(yīng)行為機(jī)理，國(guó)內(nèi)某設(shè)計(jì)院借鑒了美國(guó)及法國(guó)的相關(guān)試驗(yàn)經(jīng)驗(yàn)并特設(shè)置了化學(xué)效應(yīng)前期試驗(yàn)進(jìn)行化學(xué)效應(yīng)的機(jī)理研究，主要針對(duì)硅酸鋁鈉的生成、化學(xué)條件對(duì)硅酸鋁鈉溶解的影響、化學(xué)效應(yīng)現(xiàn)象進(jìn)行了相關(guān)的試驗(yàn)。在此基礎(chǔ)上，該設(shè)計(jì)院進(jìn)行了該典型核電廠的典型工況化學(xué)效應(yīng)綜合試驗(yàn)，從試驗(yàn)中探索化學(xué)效應(yīng)對(duì)事故后安注系統(tǒng)和安全殼噴淋系統(tǒng)的可靠性的具體影響。

2 國(guó)內(nèi)外相關(guān)方案的介紹和比較

由于法國(guó)采用了與美國(guó)完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)近似的方案，因此本文主要比較美國(guó)完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)方案和國(guó)內(nèi)某研究院的試驗(yàn)方案，并開展相應(yīng)的分析研究。

2.1 美國(guó)完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)方案

美國(guó)完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)方案屬于原型性的試驗(yàn)方案，是一種機(jī)理性的試驗(yàn)方案，旨在得到核電廠各種類型的保溫材料在不同的冷卻劑喪失事故后冷卻劑環(huán)境下的具體化學(xué)行為。完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)包含5項(xiàng)子試驗(yàn)，分別針對(duì)3種化學(xué)添加劑（氫氧化鈉、磷酸三鈉和四硼酸鈉）及2種保溫材料組成（100%保溫棉、80%硅酸鈣與20%保溫棉混合物）的5種組合進(jìn)行試驗(yàn)：

表1 完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)方案Table 1 ICET test project

對(duì)于每個(gè)組合情況，試驗(yàn)周期為30天，試驗(yàn)中通過(guò)ICP（光譜儀）和稱重的方式觀察沉淀和溶液的物質(zhì)變化，主要檢測(cè)在不同溫度和pH值下包括鋁片、硅酸鈣溶液、纖維、粉末、保溫棉等各種物質(zhì)的變化。完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，冷卻劑喪失事故后化學(xué)效應(yīng)的生成物主要受時(shí)間、溶液pH值及化學(xué)添加劑類型的影響。對(duì)于不同的添加劑類型，會(huì)生產(chǎn)不同的化學(xué)沉淀，因?yàn)槊恳环N添加劑會(huì)產(chǎn)生不同的pH值效果，而決定生成沉淀數(shù)量的則是硅、鈣和鋁等元素的濃度。

美國(guó)壓水堆業(yè)主聯(lián)合會(huì)根據(jù)完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)的結(jié)果，研究了在不同溫度、pH值條件下各材料的溶解/腐蝕速率等，建立了化學(xué)效應(yīng)生成物的分析模型，啟動(dòng)了對(duì)化學(xué)效應(yīng)的評(píng)價(jià)工作［9］。此項(xiàng)工作主要分為兩部分：

（1）研究特定核電廠的化學(xué)生成物負(fù)荷，包括數(shù)量和種類。研究結(jié)論表明，根據(jù)特定核電廠的化學(xué)添加劑不同，化學(xué)效應(yīng)沉淀物主要為氫氧化鋁（A l（OH）3）、硅酸鋁鈉（NaAlSi3O8）、磷酸鈣（Ca3（PO4）2）三種沉淀，還可能產(chǎn)生很少量的其他次要的化學(xué)產(chǎn)物，與這三種主要化學(xué)產(chǎn)物相比可忽略不計(jì)。

（2）化學(xué)效應(yīng)壓損試驗(yàn)，以測(cè)量化學(xué)效應(yīng)對(duì)地坑濾網(wǎng)壓損的影響：在上面分析的基礎(chǔ)上，美國(guó)壓水堆業(yè)主聯(lián)合會(huì)使用該分析數(shù)據(jù)作為試驗(yàn)輸入進(jìn)行壓損試驗(yàn)，采用比例試驗(yàn)?zāi)Ｐ?，模擬核電廠事故后的情景、核電廠環(huán)境條件等參數(shù)，將事故后產(chǎn)生的碎片加入至完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)回路，并逐步添加化學(xué)試劑以模擬化學(xué)效應(yīng)生成物的沉淀，運(yùn)行30天并進(jìn)行壓損測(cè)量。

2.2 國(guó)內(nèi)某研究院的試驗(yàn)

國(guó)內(nèi)某研究院基本上是在由完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)所總結(jié)出的西屋技術(shù)文件WCAP-16530［8］的基礎(chǔ)上開展地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)研究的，采用該分析方法確定國(guó)內(nèi)某典型核電廠冷卻劑喪失環(huán)境中的化學(xué)產(chǎn)生物的種類和數(shù)量，得出主要產(chǎn)物為硅鋁酸鈉，最大可能獲得的化學(xué)沉淀物量（硅酸鋁鈉）為52.7 kg，在該類條件下，冷卻劑喪失事故后30天內(nèi)安全殼所能釋放的Al元素濃度為3.73 ppm。以此為前提，該研究院也具體開展了一些針對(duì)硅酸鋁鈉的沉降速率、化學(xué)條件對(duì)硅酸鋁鈉溶解的影響以及不同pH和溫度下化學(xué)效應(yīng)現(xiàn)象等方面的前期試驗(yàn)研究以及針對(duì)典型電廠的化學(xué)效應(yīng)綜合試驗(yàn)研究。在前期試驗(yàn)中參考國(guó)外的相關(guān)研究結(jié)論［10］，進(jìn)行了以下幾個(gè)化學(xué)效應(yīng)機(jī)理研究：

（1）硅酸鋁鈉的沉降速率試驗(yàn)，得出結(jié)論：硅酸鋁鈉沉淀的沉降速率較快，在產(chǎn)生后60m in內(nèi)基本可以完全沉淀下來(lái)。

（2）在不同的硼酸環(huán)境和不同的添加順序上研究硅酸鋁鈉溶液的沉淀特性試驗(yàn)，試驗(yàn)得出結(jié)論：在硼酸環(huán)境下，在Si、A l濃度分別是分析最高值106.7ppm和34 ppm各5倍以上才能生成沉淀。

（3）不同pH和溫度下硅酸鋁鈉溶解度試驗(yàn)，采用加硼酸2300 ppm，Si和A l濃度分別是106.7 ppm、34 ppm的6倍進(jìn)行試驗(yàn)。一共進(jìn)行4個(gè)pH（7.7、8.7、9.7、10.7）、5個(gè)溫度（45℃、55℃、75℃、85℃、95℃）的硅酸鋁鈉沉淀物溶解度特性試驗(yàn)。試驗(yàn)結(jié)果是：不同pH試驗(yàn)條件下，總體沉淀時(shí)間小于24 h時(shí)；pH=8.7有分層，上部液體渾濁；其他pH條件下分層和沉淀清晰；總體沉淀時(shí)間大于96h時(shí)，所有pH值條件下分層且沉淀清晰；在溫度固定的情況下，隨著pH值的上升，硅酸鋁鈉的溶解度下降。

根據(jù)前期試驗(yàn)結(jié)果可以推論，在國(guó)內(nèi)典型核電廠事故后，在溫度60℃，pH值為8.7～9.7之間的條件下，Al的溶解度在4 ppm～8 ppm之間，Al濃度低于4 ppm時(shí)不會(huì)產(chǎn)生沉淀。

在以上前期試驗(yàn)的基礎(chǔ)上，該研究院開展了化學(xué)效應(yīng)綜合試驗(yàn)，試驗(yàn)回路如下：

圖1 化學(xué)效應(yīng)的綜合試驗(yàn)回路流程圖Fig.1 Diagram of chemicaleffects integrate test

化學(xué)效應(yīng)的綜合試驗(yàn)的目的主要是針對(duì)國(guó)內(nèi)某典型核電廠的特定條件，實(shí)際測(cè)量化學(xué)效應(yīng)對(duì)地坑濾網(wǎng)壓損的影響。在試驗(yàn)中采用上游分析的結(jié)果，按照實(shí)體體積一致的原則配備試驗(yàn)輸入的碎片，采用特定含有特定介質(zhì)元素且與核電廠實(shí)際一致的溶液，如硼濃度2 300 ppm、Si濃度106.7 ppm，室溫下通過(guò)添加氫氧化鈉調(diào)節(jié)溶液的pH值為9.7；然后回路加熱到86℃，穩(wěn)定后分兩次向試驗(yàn)回路添加Al的當(dāng)量替代物——九水合硝酸鋁溶液來(lái)模擬事故后產(chǎn)生的鋁元素含量。

在試驗(yàn)過(guò)程中除了對(duì)濾網(wǎng)壓降、pH值和溫度進(jìn)行監(jiān)測(cè)外，每24h對(duì)回路進(jìn)行取樣，監(jiān)測(cè)回路中Si、Al濃度，結(jié)果如圖2所示。Si元素濃度呈增長(zhǎng)趨勢(shì)，這是由于玻璃纖維中Si元素在堿性介質(zhì)中不斷析出的結(jié)果；Al元素由于兩次加藥在初始階段迅速增加，隨后逐步下降，試驗(yàn)結(jié)束時(shí)濃度小于0.1 ppm，可以認(rèn)為形成沉淀物附著在濾床上。

圖2 Al、Si元素的變化曲線Fig.2 Aland Sievolution

2.3 美國(guó)完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)與國(guó)內(nèi)研究院試驗(yàn)方案的比較

綜上，美國(guó)完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)方案著重于化學(xué)效應(yīng)的機(jī)理性研究，探索在不同化學(xué)條件下不同化學(xué)產(chǎn)物和化學(xué)沉淀物的特性，在此基礎(chǔ)上對(duì)特定核電廠的化學(xué)效應(yīng)研究提供一般性的指導(dǎo)。

國(guó)內(nèi)某研究院針對(duì)地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)的試驗(yàn)是建立完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)的基礎(chǔ)上，借用完整的化學(xué)效應(yīng)影響試驗(yàn)的研究成果，雖然在某些方面也進(jìn)行了一些機(jī)理性的研究，但總體而言，在碎片種類、溶液環(huán)境等方面的試驗(yàn)條件上比較單一，針對(duì)性更強(qiáng)，試驗(yàn)環(huán)境代表國(guó)內(nèi)某典型核電廠冷卻劑喪失事故后的最惡劣工況。同時(shí)在綜合試驗(yàn)方案中采用添加計(jì)算分析濃度的鋁鹽溶液來(lái)模擬事故后產(chǎn)生的鋁含量，考慮到化學(xué)效應(yīng)產(chǎn)物具有一段時(shí)間效應(yīng)，因此在這方面更為保守，該試驗(yàn)方案總體上符合美國(guó)壓水堆業(yè)主聯(lián)合會(huì)的相關(guān)要求，但僅針對(duì)特定典型核電廠。

3 國(guó)內(nèi)方案的適應(yīng)性分析

國(guó)內(nèi)方案較多地借助了國(guó)外的研究成果，但就臺(tái)架試驗(yàn)而言，采用上游分析出的纖維和顆粒碎片量，按照等實(shí)體體積法，添加一定數(shù)量分布的纖維和顆粒碎片到試驗(yàn)回路中。試驗(yàn)在以下幾個(gè)方面注重與特定核電廠相關(guān)條件的適應(yīng)性。

3.1 化學(xué)條件的模擬

參考文件WCAP-16530-NP提供的分析方法，可確定特定核電廠冷卻劑喪失環(huán)境中的化學(xué)產(chǎn)生物的種類和數(shù)量。該分析方法是國(guó)際上通行的方法，美國(guó)A lion公司對(duì)嶺澳二期核電廠的分析以及TRANSCO公司對(duì)秦二擴(kuò)核電廠的分析都是采用該方法，并且分析結(jié)果具有一定的相符性。

經(jīng)計(jì)算，國(guó)內(nèi)某典型核電廠冷卻劑喪失事故后30天內(nèi)安全殼所能釋放的硅鋁酸鈉52.7 kg，A l元素濃度為3.73 ppm，Si元素濃度為106.6 ppm。為了獲得保守的試驗(yàn)結(jié)果，該典型核電廠地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)試驗(yàn)采用該情況的計(jì)算分析結(jié)果作為試驗(yàn)的輸入。

試驗(yàn)中對(duì)于其他化學(xué)條件通過(guò)添加化學(xué)試劑（如硼酸、氫氧化鈉）來(lái)實(shí)現(xiàn)，如試驗(yàn)初始階段應(yīng)保證硼濃度在2300ppm，室溫下氫氧化鈉調(diào)節(jié)溶液pH值為9.7。而對(duì)化學(xué)條件的模擬是人為地添加溶解鋁（九水合硝酸鋁溶液），保守地考慮了化學(xué)反應(yīng)后生成的鋁溶液。對(duì)鋁濃度而言，具有較大的保守性。

3.2 試驗(yàn)過(guò)程溫度的控制

由于核電廠事故初期地坑流體溫度變化十分劇烈，在試驗(yàn)中難以準(zhǔn)確模擬；試驗(yàn)回路處于常壓狀態(tài)，溫度過(guò)高會(huì)對(duì)設(shè)備的可靠性造成沖擊，回路流量也難以穩(wěn)定。該試驗(yàn)方案中對(duì)試驗(yàn)過(guò)程回路的溫度控制，高溫階段采用86℃代替86℃及以上的溫度變化，試驗(yàn)過(guò)程中選取了3個(gè)溫度臺(tái)階作為試驗(yàn)回路的溫度控制（如圖3所示）。且考慮到試驗(yàn)過(guò)程中添加足量的Al的替代物，沉淀物的溶解度隨溫度的降低而降低（即低溫下沉淀物更易析出），因此可以認(rèn)為試驗(yàn)采用該方案是足夠保守的。

圖3 試驗(yàn)溫度臺(tái)階和事故后地坑水溫變化曲線Fig.3 Test tem p step and actual sum p tem p evolution after LOCA

因此，該試驗(yàn)基本模擬了事故后安全殼內(nèi)核電廠特定溶液條件及溫度變化情況。

3.3 試驗(yàn)物理碎片的用量及其處理

地坑過(guò)濾器化學(xué)效應(yīng)試驗(yàn)物理碎片主要分為兩大類：纖維碎片和顆粒碎片。地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)試驗(yàn)中物理碎片量采用國(guó)內(nèi)某90萬(wàn)kW核電廠安全殼地坑過(guò)濾器技術(shù)規(guī)格書上游分析結(jié)果的碎片量（可以作為國(guó)內(nèi)典型機(jī)組的代表）計(jì)算傳輸?shù)降乜訛V網(wǎng)的纖維碎片質(zhì)量、纖維實(shí)體體積、細(xì)顆粒碎片總質(zhì)量和細(xì)顆粒碎片實(shí)體體積，同時(shí)考慮潛在污垢/塵土碎片的總質(zhì)量和總體積。

根據(jù)NUREG/CR-6224［9］，對(duì)于不同種類的纖維碎片，替代纖維碎片的數(shù)量是依據(jù)等實(shí)體體積法進(jìn)行計(jì)算的，目的是保證試驗(yàn)時(shí)堆積在試驗(yàn)濾網(wǎng)上的碎片空隙率與上游分析一致。根據(jù)NUREG/CR-6808［10］，為保守起見，化學(xué)效應(yīng)試驗(yàn)用的纖維碎片主要考慮采用2種碎片——松散連接、單根纖維長(zhǎng)度小于1英寸的細(xì)纖維碎片和典型尺寸為1.5英寸，較松散連接且具有少量初始形態(tài)的粗纖維碎片。為了使纖維和顆粒碎片在濾網(wǎng)表面盡可能分布均勻，纖維碎片采取保守的處理方式，即細(xì)纖維和粗纖維碎片均切割成很細(xì)小的纖維碎片。

顆粒碎片引起的密實(shí)度對(duì)濾床壓損的影響最大，替代顆粒碎片的數(shù)量也是通過(guò)等實(shí)體體積法計(jì)算的，計(jì)算過(guò)程與纖維狀碎片替代計(jì)算相同。而對(duì)于顆粒碎片的處理，化學(xué)效應(yīng)試驗(yàn)采用的細(xì)顆粒替代碎片高純二氧化硅平均微觀直徑為10μm，在1μm～100μm之間分布?；瘜W(xué)效應(yīng)試驗(yàn)采用的潛在污垢/塵土替代碎片在微觀直徑的大小和分布上是參照GSI-191SERAppendix V［11］的規(guī)定進(jìn)行處理的。該文件規(guī)定顆粒微觀尺寸分布配制的替代碎片的微觀尺寸的分布如下表所示。

表2 潛在污垢/塵土替代碎片Table 2 latent dir t/dustsubstitute debris

3.4 確定試驗(yàn)濾網(wǎng)的有效過(guò)濾面積

地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)試驗(yàn)臺(tái)過(guò)濾單元采用某核電廠正在使用的圓筒形結(jié)構(gòu)不銹鋼濾網(wǎng)，試驗(yàn)過(guò)程中使纖維和顆粒碎片等均布在圓筒形濾網(wǎng)上，使試驗(yàn)結(jié)果達(dá)到最保守情況。根據(jù)試驗(yàn)回路透明管段內(nèi)徑，扣除管段上濾網(wǎng)邊緣區(qū)域設(shè)置的實(shí)體環(huán)面固定支撐，計(jì)算濾網(wǎng)有效過(guò)濾面積。

該面積與實(shí)際核電廠單列地坑濾網(wǎng)總有效過(guò)濾面積之比作為試驗(yàn)的比例因子。

3.5 試驗(yàn)回路容積的計(jì)算

根據(jù)NUREG/CR-6224報(bào)告，事故后當(dāng)?shù)乜舆^(guò)濾器濾網(wǎng)表面均勻分布物理碎片及化學(xué)產(chǎn)物時(shí)，地坑濾網(wǎng)經(jīng)受最苛刻的工況。對(duì)于化學(xué)產(chǎn)物而言，假設(shè)其均勻分布在安全殼再循環(huán)流體中，在長(zhǎng)期再循環(huán)過(guò)程中逐漸附著到濾網(wǎng)上，則地坑濾網(wǎng)單位過(guò)濾面積對(duì)應(yīng)的流體體積是定值，即對(duì)應(yīng)的化學(xué)產(chǎn)物量為定值。試驗(yàn)回路的容積試驗(yàn)按照地坑過(guò)濾器有效過(guò)濾面積與事故后安全殼內(nèi)流體體積的比例進(jìn)行計(jì)算，計(jì)算得到的試驗(yàn)回路體積為最小設(shè)計(jì)容積。

3.6 試驗(yàn)小結(jié)

從以上幾個(gè)方面可以看出，試驗(yàn)回路較準(zhǔn)確地模擬了核電廠安全殼內(nèi)長(zhǎng)期再循環(huán)過(guò)程，試驗(yàn)?zāi)軌蚍从车湫褪鹿屎蟾鞣N物理碎片（保溫纖維及顆粒碎片）逐漸積累在地坑過(guò)濾器濾網(wǎng)表面以及在高溫、堿性環(huán)境中保溫纖維、顆粒碎片及結(jié)構(gòu)材料等的化學(xué)腐蝕產(chǎn)物對(duì)地坑濾網(wǎng)性能的影響。試驗(yàn)方案總體上能夠保證試驗(yàn)與核電廠實(shí)際情況的相符性，與國(guó)際上相關(guān)文件要求一致，比較保守地模擬了國(guó)內(nèi)某典型核電廠地坑事故后的化學(xué)環(huán)境，因此本試驗(yàn)方案用來(lái)作為化學(xué)效應(yīng)的評(píng)價(jià)。

4 國(guó)內(nèi)試驗(yàn)結(jié)論和相關(guān)建議

國(guó)內(nèi)某設(shè)計(jì)院的化學(xué)效應(yīng)綜合試驗(yàn)周期為30天，試驗(yàn)運(yùn)行一段時(shí)間后在碎片床上可以觀察到沉淀物的析出，碎片床在試驗(yàn)過(guò)程中被明顯壓縮。添加硝酸鋁的操作未引起濾網(wǎng)上壓損的明顯變化，降低回路溫度操作使濾網(wǎng)上壓損出現(xiàn)相對(duì)較明顯的增加，溫度穩(wěn)定在67℃濾網(wǎng)上的壓損隨時(shí)間緩慢增加，但增幅很小。試驗(yàn)結(jié)果如下圖所示。

圖4 壓損-流量曲線Fig.4 Head loss and flux versus tim e

圖5 壓損-溫度曲線Fig.5 Head lossand tem p versus time

試驗(yàn)初期通過(guò)兩次添加鋁鹽溶液的方式進(jìn)行化學(xué)條件模擬，通過(guò)對(duì)試驗(yàn)回路取樣，將回路溶液進(jìn)行光譜儀（ICP）檢測(cè)，發(fā)現(xiàn)鋁濃度逐漸下降，而Si濃度逐漸上升（如圖2所示），說(shuō)明鋁鹽生成沉淀，附著在濾網(wǎng)，但沒(méi)有對(duì)濾網(wǎng)壓降產(chǎn)生影響。

試驗(yàn)的結(jié)果反映了對(duì)于國(guó)內(nèi)某典型核電廠，采用了新型的濾網(wǎng)設(shè)計(jì)后，化學(xué)效應(yīng)沒(méi)有造成明顯的地坑濾網(wǎng)壓降上升，因此不會(huì)對(duì)安注系統(tǒng)和安噴系統(tǒng)的可靠性構(gòu)成影響。這一點(diǎn)也是與國(guó)外某研究院針對(duì)國(guó)內(nèi)某新建機(jī)組所做相關(guān)試驗(yàn)的結(jié)果是一致的。

通過(guò)本文第三部分的分析可知，該試驗(yàn)方案借鑒了包括WCAP-16530［8］和NUREG/CR-6224［9］等文獻(xiàn)中推薦的分析方法，并且試驗(yàn)前在地坑溶液中添加了經(jīng)過(guò)分析計(jì)算的一定量的九水合硝酸鋁溶液，同時(shí)前期試驗(yàn)驗(yàn)證了鋁及硅離子的濃度和主要化學(xué)沉淀物是鋁硅酸鈉，因此比國(guó)外試驗(yàn)?zāi)軌蚋Ｊ睾透鼫?zhǔn)確地反映了事故后化學(xué)效應(yīng)對(duì)濾網(wǎng)壓降的實(shí)際影響。該試驗(yàn)是國(guó)內(nèi)首次針對(duì)核電廠地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)的試驗(yàn)，在試驗(yàn)方法和結(jié)論推導(dǎo)上做出了一定的探索，為地坑濾網(wǎng)的設(shè)計(jì)改進(jìn)完成了復(fù)核和驗(yàn)證，進(jìn)一步提升了核電廠的安全水平。

但是，考慮到國(guó)外一些早期的核電廠在應(yīng)用同樣的WCAP-16530［8］方法時(shí)已經(jīng)發(fā)現(xiàn)，由于該方法過(guò)于保守，采用該方法得出的濾網(wǎng)壓頭損失太高。而本試驗(yàn)方案中添加的鋁鹽濃度是經(jīng)過(guò)計(jì)算分析得出的，因?yàn)閺姆▏?guó)引進(jìn)的國(guó)內(nèi)某典型核電廠大大減少了安全殼內(nèi)鋁的用量，因此總體鋁鹽濃度較小，化學(xué)產(chǎn)物少。本方案的試驗(yàn)結(jié)果基本上沒(méi)有發(fā)現(xiàn)化學(xué)效應(yīng)產(chǎn)生明顯的壓降變化，甚至得出硅酸鋁鈉沉淀的生成和濾網(wǎng)上壓損的增加沒(méi)有明顯的相關(guān)性，得出的結(jié)論與國(guó)外保守的研究結(jié)果不一致。因此建議從科學(xué)角度進(jìn)一步的保守考慮，建議未來(lái)從鋁濃度、溫度等方面進(jìn)一步深入分析和開展試驗(yàn)，包括鋁鹽濃度論證分析的合理性、溫度臺(tái)階的進(jìn)一步考慮以及開展其他研究性的試驗(yàn)。

地坑濾網(wǎng)化學(xué)效應(yīng)是核電廠安全地坑濾網(wǎng)效應(yīng)分析的一個(gè)環(huán)節(jié)［12］，其對(duì)下游效應(yīng)的其他部分的影響，需在未來(lái)研究中繼續(xù)深入。

我國(guó)針對(duì)現(xiàn)有核電廠已開展了大量的地坑濾網(wǎng)的研究，并取得一定的成果［13］。在上游分析的基礎(chǔ)上，絕大部分運(yùn)行的核電廠已經(jīng)完成了相關(guān)的現(xiàn)場(chǎng)改造工作，正逐步開展化學(xué)效應(yīng)和下游效應(yīng)的研究。同時(shí)國(guó)際上對(duì)此也有較為成熟的研究［14］。未來(lái)針對(duì)新型核電設(shè)計(jì)，如AP1000型核電廠［15］、EPR核電廠以及我國(guó)自主研發(fā)的華龍一號(hào)等核電堆型，還有待于進(jìn)一步深入研究。

［1］NRC.Sumps for Emergency Core Cooling and Containment Spray Systems［S］.Washington DC：NRC，2003.

［2］NEI.PressurizedWaterReactorSump Performance Evaluation M ethodology［S］.Washington DC：NEI，2004.

［3］NRC.Technical Assessment：Parametric Evaluations for Pressurized Water Reactor Recirculation Sump Performance of GSI-191［S］.Washington DC：NRC，2002.

［4］國(guó)家核安全局.關(guān)于開展運(yùn)行核電廠安全殼地坑濾網(wǎng)改造的通知［Z］.國(guó)家核安全局，2012.

［5］國(guó)家核安全局.關(guān)于批準(zhǔn)秦山核電廠安全殼廠房地坑濾網(wǎng)修改的通知［Z］.國(guó)家核安全局，2013.

［6］張慶華，李春，劉宇，等.壓水堆核電廠地坑濾網(wǎng)下游效應(yīng)問(wèn)題的解決方案［J］.核安全，2011（3）：69-72.

［7］NRC.Generic Letter 04-02，Potential Impact of Debris Blockage on Emergency Recirculation during Design Basis Accidents at Pressurized-Water Reactors［S］.Washington DC：NRC，2004.

［8］Westinghouse.Evaluation of Post-Accident Chemical Effects in SupportofGSI-191［Z］.Westinghouse，2006.

［9］NRC.Parametric Study of the Potential for BWR ECCS Strainer Blockage Due to LOCA Generated Debris［S］. Washington DC：NRC，2004.

［10］U.S.NRC.LA-UR-03-0880，Know ledge Base for the Effect of Debris on Pressurized W ater Reactor Emergency Core Cooling Sump Performance［S］.Washington DC：NRC，2003.

［11］U.S.NRC.GSI-191 Technical Assessment：Parametric Evaluations for Pressurized Water Reactor Recirculation Sump Performance［S］.Washington DC：NRC，2002.

［12］劉宇，張慶華，李春.國(guó)內(nèi)核電廠安全殼地坑濾網(wǎng)設(shè)計(jì)改進(jìn)考慮［J］.核安全，2009（2）：55-56.

［13］李春，張慶華，劉宇.核電廠安全殼地坑濾網(wǎng)堵塞問(wèn)題研究進(jìn)展與現(xiàn)狀［J］.核安全，2008（4）：47-48.

［14］NRC.Integrated Chem ical Effects Test Project： Consolidated Data Report［R］.Washinton DC：NRC 2012.

［15］李春，張慶華，常猛，等.先進(jìn)壓水堆核電廠安全殼地坑濾網(wǎng)設(shè)計(jì)［J］.核安全，2012（1）：61-64.

Experiment Study on Chem icalEffects in Containment Sum p Fluids

LIU Zejun，ZHANGChi，LIUYu，ZHAODanni
（Nuclearand Radiation safety center，MEP，Beijing100082，China）

From thenecessity ofnuclearpowerplantcontainmentsump filter chem icaleffect research，the article introduces the recent related researchesabroad，then comparesa domestic institute testscheme fora domestic unit in sump filter chem ical effectand correlation schemes on the international.Inmany aspects，the article analyze the adaptability of the testand the nuclear power plant，and drawsa positive conclusions on thetest.Finally theoptim ization suggestionson the laterwork areputforward.

sump filter；chem icaleffects；experimentaldesign；nuclearpower plants；nuclearsafety

TL375.6

：A

：1672-5360（2015）02-0035-07

2015-01-13

2015-02-27

大型壓水堆及高溫氣冷堆核電站國(guó)家科技重大專項(xiàng)之CAP1400安全評(píng)審技術(shù)及獨(dú)立驗(yàn)證試驗(yàn)，項(xiàng)目編號(hào)2011ZX 06002-010

劉澤軍（1970－），男，湖北孝感人，高級(jí)工程師，核科學(xué)與工程專業(yè)，現(xiàn)主要從事新建核電廠安全審評(píng)工作

*通訊作者：張 弛，E-mail：zhangchi@chinansc.cn