何宗健,吳志強(qiáng),,倪兆奎,劉婉清,4,王圣瑞* (.南昌大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,江西 南昌 33003；2.中國環(huán)境科學(xué)研究院,環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 0002；3.中國環(huán)境科學(xué)研究院國家環(huán)境保護(hù)湖泊污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖泊生態(tài)環(huán)境創(chuàng)新基地,北京 0002；4.湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,湖南 長沙 4028)

江湖關(guān)系變化對鄱陽湖沉積物氨氮釋放風(fēng)險的影響

何宗健1,吳志強(qiáng)1,2,3,倪兆奎2,3,劉婉清2,3,4,王圣瑞2,3*(1.南昌大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,江西 南昌 330031；2.中國環(huán)境科學(xué)研究院,環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100012；3.中國環(huán)境科學(xué)研究院國家環(huán)境保護(hù)湖泊污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖泊生態(tài)環(huán)境創(chuàng)新基地,北京 100012；4.湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,湖南 長沙 410128)

選取了鄱陽湖北部湖區(qū)、“五河”入湖尾閭區(qū)、湖心區(qū)共14個不同高程的表層出露沉積物樣品,通過研究其總氮(TN)含量和氨氮(NH-N)釋放熱力學(xué)及動力學(xué)特征,試圖揭示江湖關(guān)系變化導(dǎo)致的水位變化對鄱陽湖沉積物氨氮釋放風(fēng)險的影響.結(jié)果表明,鄱陽湖沉積物 TN含量在377～3875mg/kg之間;NH-N 吸附/解吸平衡濃度(EC0)在 1.49～2.99mg/L之間;單位沉積物 NHN 的最大釋放量在 17.00～140.97mg/kg之間,NHN釋放主要集中在0～5min時段,占最大釋放量的50.84%～73.34%,TN含量、EC0濃度、NH4+-N的最大釋放量及初始釋放速率均隨沉積物所處高程的增高而增大,由此可見近年來由于長江來水量減少,鄱陽湖與長江之間江湖關(guān)系的改變,引起鄱陽湖枯水期提前及低枯水位持續(xù)時間增加,導(dǎo)致沉積物出露時間延長,進(jìn)而促使沉積物TN含量、EC0濃度、單位沉積物NH-N最大釋放量及0～5min時段NHN釋放速率升高,進(jìn)而引起沉積物 NHN釋放風(fēng)險增大,是導(dǎo)致鄱陽湖水質(zhì)惡化的重要機(jī)制之一.如果此江湖關(guān)系變化持續(xù),枯水期低枯水位持續(xù),勢必引起沉積物出露面積進(jìn)一步增大及出露時間的延長,最終可導(dǎo)致來年豐水期鄱陽湖沉積物NHN釋放風(fēng)險增大.

江湖關(guān)系；沉積物；氨氮；釋放風(fēng)險；鄱陽湖

沉積物內(nèi)源氮的釋放將加劇湖泊水質(zhì)惡化[1],其中,氨氮(NH-N)是最主要的釋放形式.NH-N釋放風(fēng)險是指沉積物中的NH-N釋放到水體中,引起浮游植物大量繁殖,透明度下降,導(dǎo)致魚類及其他生物因水體溶解氧降低而大量死亡.研究表明,沉積物NH-N的釋放能力受本底氮含量、水體水力擾動、溶解氧、微生物活動、水生植物等的共同影響[2-4],因此不同湖泊沉積物 NH-N釋放潛能差異較大,如洱海沉積物NH-N的最大釋放量為120.9～281.0mg/kg[5],而長江中下游地區(qū)湖泊沉積物 NH-N的最大釋放量只有 41.0～74.2mg/kg[6].鄱陽湖作為國際重要濕地,是長江干流重要的調(diào)蓄性湖泊,在中國長江流域中發(fā)揮著巨大的調(diào)蓄洪水和保護(hù)生物多樣性等特殊生態(tài)功能,然而隨著鄱陽湖流域經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展,鄱陽湖水質(zhì)正逐漸惡化.

進(jìn)入 21世紀(jì)以來,長江流域進(jìn)入連續(xù)枯水期,加上三峽水庫 10～11月的蓄水,長江來水減少,導(dǎo)致鄱陽湖枯水期干涸形式更為嚴(yán)峻.許繼軍[7]通過演算分析發(fā)現(xiàn)每年三峽庫區(qū)蓄水后,鄱陽湖湖區(qū)水位將會下降 0.3～1.2m,低水位持續(xù)時間延長[8],如2003～2007年期間星子站的最低水位均較歷史同期偏低 0.04～1.85m,且 2005、2006、2007年低于12m以下水位的天數(shù)分別達(dá)到 220,260,270d[9].水位的降低將增加沉積物出露時間,增大內(nèi)源 NH-N 釋放[10],進(jìn)而加速鄱陽湖富營養(yǎng)進(jìn)程.當(dāng)前針對江湖關(guān)系變化導(dǎo)致的水位變化對鄱陽湖沉積物 NH-N釋放影響風(fēng)險增大的機(jī)制研究較少.本文試圖通過研究枯水期不同高程的鄱陽湖出露沉積物 NH-N釋放動力學(xué)及熱力學(xué)特征,討論江湖關(guān)系變化導(dǎo)致的水位變化對鄱陽湖沉積物 NH-N釋放風(fēng)險及對上覆水質(zhì)的影響,以期為鄱陽湖保護(hù)提供參考.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

鄱陽湖是中國第一大淡水湖,介于 28°22′N～29°45′N,115°47′E～116°45′E 之間,湖區(qū)水位每年4～6月份隨贛江、信江、撫河、修水、饒河等“五河”來水增多而抬升,湖面上漲,漫灘、湖面擴(kuò)大,洪水一片;7～9月份因長江干流洪水頂托或倒灌而壅高,10月后穩(wěn)定退水,湖水落槽,灘地顯露,水面縮小成一線[11].

1.2 樣品采集

鄱陽湖與長江之間江湖關(guān)系的變化,勢必引起水位、水動力、流速、流量、泥沙、透明度等的變化.其中,水位的變化是引起其他因素改變的關(guān)鍵,水位的變化直接導(dǎo)致沉積物的出露時間延長,而高程越高處沉積物出露時間越長,因此,可通過對比不同高程沉積物的釋放差異來表征水位變化對沉積物的釋放風(fēng)險影響.鄱陽湖來水量及外源污染輸入主要受“五河”、長江來水影響,因此將鄱陽湖劃分為北部湖區(qū)、“五河”入湖尾閭區(qū)及湖心區(qū)來進(jìn)行研究.結(jié)合鄱陽湖 2001～2010年最低水位為 9.02m,平均水位為13.12m[12]的實(shí)際情況,于2012年11月上旬利用彼得森采泥器采集北部湖區(qū)、“五河”入湖尾閭區(qū)及湖心區(qū)14個不同高程(10～13m)的出露表層沉積物樣品(圖1,表1),將樣品置于恒溫箱內(nèi)(4℃),帶回實(shí)驗(yàn)室冷凍干燥,研磨、過100目篩備用.

圖1 鄱陽湖采樣點(diǎn)高程示意Fig.1 The heights schematic diagram of sampling sites of Poyang Lake

1.3 測定方法

沉積物 TN含量采用半微量凱式定氮法測定[13].

表1 鄱陽湖沉積物采樣點(diǎn)所處區(qū)域及高程(m)Table 1 The regions and heights of sampling sites of Poyang Lake

式中:Qt為 t時刻的釋放量,mg/kg;Qmax為釋放平衡時的釋放量,mg/kg;k為釋放速率常數(shù);t為釋放時間,min.

1.4 數(shù)據(jù)處理

數(shù)據(jù)分析采用Excel 2007及sufer8.0軟件進(jìn)行.

2 結(jié)果與討論

2.1 鄱陽湖沉積物TN含量及其分布特征

圖2 鄱陽湖沉積物TN含量Fig.2 The TN contents of Poyang Lake sediments

鄱陽湖沉積物 TN含量在 377～3875mg/kg之間,平均值為(1012±848)mg/kg(共 14個樣本),空間分布上呈現(xiàn)“五河”入湖尾閭區(qū)較高,北部湖區(qū)及湖心區(qū)較低的分布特征,這與不同類型湖區(qū)所受外源輸入污染程度差異相關(guān),“五河”是入湖污染負(fù)荷的主要輸入來源,占污染負(fù)荷總量的 80%左右[16],北部湖區(qū)和湖心區(qū)外源污染輸入負(fù)荷則相對較小.全湖沉積物中 S4采樣點(diǎn)TN含量最高,該采樣點(diǎn)位于饒河入湖處,靠近養(yǎng)殖業(yè)發(fā)達(dá)的鄱陽縣,因水產(chǎn)養(yǎng)殖產(chǎn)生的大量氮營養(yǎng)鹽隨地表徑流在該處沉積;N4采樣點(diǎn)TN含量最低,該采樣點(diǎn)位于北部湖區(qū)老爺廟附近,遠(yuǎn)離修水、贛江北支污染源入湖口,外來污染較輕,同時,由于該區(qū)域采砂活動頻繁,采砂攪動作用使沉積物主要以沙粒為主[17],而沙粒可吸附的氮營養(yǎng)鹽量較小[18],導(dǎo)致 N4采樣點(diǎn)沉積物TN含量全湖最低.

2.2 鄱陽湖沉積物NH-N吸附/解吸平衡濃度(EC0)

[19].而當(dāng)去掉S4點(diǎn)后發(fā)現(xiàn),EC0濃度與TN含量相關(guān)性較差(R2=0.31),表明影響EC0濃度機(jī)制較為復(fù)雜,除TN外,沉積物粒徑、沉水植物等也能影響EC0濃度[20-21].S4采樣點(diǎn)TN含量全湖最高,EC0濃度全湖最高;C2采樣點(diǎn)TN含量較小,且該處沉積物主要以黏粒為主[17],對NH-N吸附力較大[22],NH-N釋放量少,導(dǎo)致該點(diǎn)沉積物EC0濃度全湖最低.

表2 鄱陽湖沉積物NH-N吸附/解吸濃度平衡方程Table 2 The adsorption/desorption equilibrium concentrations linear equations of NH-N of Poyang Lake sediments

表2 鄱陽湖沉積物NH-N吸附/解吸濃度平衡方程Table 2 The adsorption/desorption equilibrium concentrations linear equations of NH-N of Poyang Lake sediments

點(diǎn)位 NH4+-N吸附/解吸平衡方程 R2 EC0(mg/L)N1 Y=-40.18X+81.21 0.79 2.02 N2 Y=-36.06X+74.42 0.92 2.06 N3 Y=-44.58X+92.93 0.91 2.09 N4 Y=-64.21X+107.39 0.92 1.67 S1 Y=-33.78X+88.30 0.75 2.61 S2 Y=-57.49X+100.38 0.87 1.75 S3 Y=-37.71X+99.26 0.97 2.63 S4 Y=-26.73X+79.48 0.51 2.99 S5 Y=-39.68X+82.15 0.96 2.07 C1 Y=-51.68X+108.78 0.84 2.11 C2 Y=-48.57X+72.10 0.88 1.49 C3 Y=-32.03X+60.78 0.87 1.90 C4 Y=-46.67X+73.90 0.92 1.58 C5 Y=-26.93X+58.86 0.71 2.19

2.3 鄱陽湖沉積物NH4+-N釋放動力學(xué)特征

圖3 鄱陽湖單位沉積物NH4+-N釋放動力學(xué)曲線Fig.3 The NH-N release kinetic curve of Poyang Lake sediments

表3 鄱陽湖沉積物中NH4+-N釋放一級動力學(xué)方程擬合參數(shù)Table 3 The fitting parameters of the first-order kinetic equation of NH4+-N release of Poyang Lake sediments

表4 鄱陽湖沉積物在不同時間段的NH-N的釋放速率[mg/(kg?min)]Table 4 The release rate of NH-N of Poyang Lake sediments in different intervals [mg/(kg?min)]

表4 鄱陽湖沉積物在不同時間段的NH-N的釋放速率[mg/(kg?min)]Table 4 The release rate of NH-N of Poyang Lake sediments in different intervals [mg/(kg?min)]

采樣點(diǎn)時間(min) N1 N2 N3 N4 S1 S2 S3 S4 S5 C1 C2 C3 C4 C5 0～5 3.52 3.30 2.94 3.03 3.17 2.37 2.77 16.74 4.75 10.62 2.78 1.99 3.10 2.85 5～10 0.49 1.09 0.58 0.73 0.78 0.14 0.53 3.43 0.49 0.49 0.57 0.24 0.62 0.52 10～30 0.13 0.12 0.12 0.06 0.14 0.07 0.06 0.80 0.12 0.32 0.13 0.09 0.26 0.15 30～60 0.03 0.08 0.00 0.12 0.06 0.08 0.03 0.61 0.08 0.13 0.11 0.08 0.12 0.05 60～90 -0.04 0.07 0.00 0.00 0.06 0.04 0.07 0.16 0.08 0.10 0.06 0.05 0.00 0.04 90～120 0.04 0.06 0.00 0.04 0.04 0.04 0.01 0.36 0.08 0.08 0.05 0.04 0.08 0.04 120～180 0.02 0.03 0.00 0.02 0.04 0.00 0.02 0.00 0.00 0.02 0.00 0.01 0.00 0.02 180～300 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00

3 水位變化對NH4+-N釋放風(fēng)險影響機(jī)制研究

長江來水的減少,直接導(dǎo)致鄱陽湖枯水水位的降低,低水位時間延長,加上鄱陽湖特有的“南高北低”的地理趨勢,在上游水位繼續(xù)走低的情況下,湖水外泄量進(jìn)一步加大,鄱陽湖湖區(qū)枯水頻率將進(jìn)一步加快,湖水更枯,沉積物出露時間迅速增加,沉積物NH4+-N釋放條件進(jìn)一步改變.

3.1 水位變化對沉積物TN含量影響

北部湖區(qū)、“五河”入湖尾閭區(qū)及湖心區(qū)沉積物 TN含量在不同高程上均表現(xiàn)為 12～13m＞11～12m＞10～11m(表 5).這一結(jié)果表明水位的不斷降低和低枯水位的頻繁出現(xiàn),將導(dǎo)致沉積物出露時間延長,袁輝等[26]研究發(fā)現(xiàn),三峽消落帶庫區(qū)沉積物TN含量由淹水-落干前的666mg/kg增加到淹水-落干后的 833mg/kg,Takahashi[27]研究發(fā)現(xiàn),風(fēng)干土壤濕潤之后的3～6個星期,其礦化氮量是未風(fēng)干土壤的2～5倍,風(fēng)干時間越長,氮礦化量越大,因此出露時間延長將引起,表層沉積物TN含量含量越高,潛在的氮釋放源越充足,NH-N釋放風(fēng)險相應(yīng)增大.

表5 鄱陽湖不同高程沉積物TN含量(mg/kg)Table 5 The TN contents of Poyang Lake sediments in different heights (mg/kg)

出露沉積物 TN含量升高可能是因?yàn)槌雎秾⒁鸪练e物表層環(huán)境及理化性質(zhì)發(fā)生改變,如沉積物表層環(huán)境由厭氧轉(zhuǎn)化為好氧,溶解氧升高,反硝化作用減弱[28],好氧微生物固氮作用增強(qiáng)[29],同時內(nèi)部因蒸發(fā)作用促使更多的水溶性氮富集向沉積物表層遷移,表層氮蓄積量增大[30].

3.2 水位變化對沉積物EC0濃度的影響

鄱陽湖北部湖區(qū)不同高程沉積物 EC0濃度在不同高程上表現(xiàn)為 11～12m＞12～13m＞10～11m;“五河”入湖尾閭區(qū) 11～12m＞10～11m;湖心區(qū)12～13m＞11～12m＞10～11m(表6),可見沉積物出露時間延長將引起沉積物 EC0濃度的升高,EC0濃度升高表明NHN將更容易的通過沉積物-水界面釋放出來,氨氮的釋放風(fēng)險升高.

研究表明,沉積物出露將改變沉積物內(nèi)部微生物的結(jié)構(gòu)組成、數(shù)量和有效性[31],如底棲動物在適應(yīng)好氧環(huán)境后大量繁殖,隨之對沉積物內(nèi)部的擾動效應(yīng)增強(qiáng)[32],引起沉積物內(nèi)部脹縮[33],沉積物空隙度增加、顆粒間的內(nèi)阻力變小[34],間隙水中的NHN能夠較輕松的通過沉積物-水界面進(jìn)入上覆水體,NHN釋放風(fēng)險隨之增大.北部湖區(qū)沉積物11～12m高程雖較12～13m高程高,但兩者 EC0濃度接近,且位于 12～13m 高程處的N1點(diǎn) R2值較小,表明很可能是試驗(yàn)誤差引起了這一反?，F(xiàn)象.

表6 鄱陽湖不同高程沉積物EC0濃度Table 6 The EC0 concentrations of Poyang Lake sediments in different heights

3.3 水位變化對單位沉積物NHN最大釋放量及初始釋放速率的影響

通過研究發(fā)現(xiàn),北部湖區(qū)、“五河”入湖尾閭區(qū)及湖心區(qū)單位沉積物最大釋放量在不同高程上均表現(xiàn)為 12～13m＞11～12m＞10～11m(表 7),而 0～5min時段釋放速率也呈現(xiàn)隨高程增加而增大的趨勢(表8),沉積物出露時間延長將引起單位沉積物最大釋放量及初始時段釋放速率增大,單位沉積物最大釋放量的增大將導(dǎo)致進(jìn)入湖泊水體中的NHN含量升高,而初始釋放速率的增加,將導(dǎo)致來年覆水時,初始NHN的釋放量急劇增大,從而加大湖泊水質(zhì)惡化的風(fēng)險.

表7 鄱陽湖不同高程單位沉積物NHN最大釋放量Table 7 The maximal release potential of NH-N of Poyang Lake sediments in different heights

表7 鄱陽湖不同高程單位沉積物NHN最大釋放量Table 7 The maximal release potential of NH-N of Poyang Lake sediments in different heights

注:-表示未采“五河”入湖尾閭區(qū)12～13m高程沉積物

沉積物NH4+-N最大釋放量(mg/kg)高程(m) 北部湖區(qū) “五河”入湖尾閭區(qū) 湖心區(qū) 全湖10～11 25.42 25.34 19.92 24.80 11～12 29.34 62.70 26.22 44.98 12～13 23.60 - 63.78 43.69

可見,水位變化引起的沉積物出露時間延長,是促進(jìn)沉積物 TN含量升高、EC0濃度增加和NH-N最大釋放量及初始釋放速率增高的重要原因,隨著水位的進(jìn)一步變化[35],枯水水位降低,持續(xù)時間延長,將導(dǎo)致沉積物出露面積進(jìn)一步增加.一旦進(jìn)入來年豐水期,當(dāng)沉積物覆水后,沉積物 NH-N釋放量及初始釋放速率將增大,沉積物氮內(nèi)源負(fù)荷增加,這將會對鄱陽湖的水質(zhì)產(chǎn)生一定的威脅.

表8 鄱陽湖不同高程沉積物0～5min NH-N釋放速率[mg/(kg?min)]Table 8 The release rate of NH4+-N surface sediments of Poyang Lake in different intervals in 0～5min [mg/(kg?min)]

表8 鄱陽湖不同高程沉積物0～5min NH-N釋放速率[mg/(kg?min)]Table 8 The release rate of NH4+-N surface sediments of Poyang Lake in different intervals in 0～5min [mg/(kg?min)]

注:-表示未采“五河”入湖尾閭區(qū)12～13m高程沉積物

高程(m) 北部湖區(qū) “五河”入湖尾閭區(qū) 湖心區(qū) 全湖10～11 2.98 3.56 2.42 2.99 11～12 3.23 7.56 2.94 5.31 12～13 3.52 - 10.02 7.07

4 結(jié)論

4.1 鄱陽湖沉積物 TN含量在 377～3875mg/kg之間,其沉積物EC0最低值為1.49mg/L,遠(yuǎn)大于湖泊達(dá)到富營養(yǎng)化濃度的 0.2mg/L,表明沉積物可作為鄱陽湖氮“源”,具有向上覆水釋放的風(fēng)險;鄱陽湖單位沉積物的最大釋放量為釋放速率在0～5min達(dá)到最大,在120min后釋放達(dá)到平穩(wěn).TN含量、EC0濃度、單位沉積物NH-N最大釋放量均表現(xiàn)出“五河”入湖尾閭區(qū)較高、湖心區(qū)及北部湖區(qū)較低的分布特征,這與沉積物所受外源污染相關(guān).

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The influence of the River-Lake relation changed on the sediments ammonia nitrogen release risk of Poyang Lake.

HE Zong-jian1, WU Zhi-qiang1,2,3, NI Zhao-kui2,3, LIU Wan-qing2,3,4, WANG Sheng-rui2,3*
(1.School of Environment and Chemical Engineering, Nanchang University, Nanchang 330031, China；2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；3.State Environmental Protection Key Laboratory for Lake Pollution Control, Research Center of Lake Eco-Environment,Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；4.College of Resource and Environment, Hunan agriculture Univresity, Changsha 410128, China). China Environmental Science, 2014,34(5)：1277～1284

The total nitrogen (TN) contents and thermodynamics/kinetics of ammonia nitrogenrelease characteristics of Poyang Lake surface exposed sediments were studied, tried to reveal the influence of the water level changed resulted from the relationship between Yangtze Rive and the Poyang Lake changed on the NHN release risk of Poyang Lake sediments. The TN contents of Poyang Lake sediments varied from 377to 3875mg/kg; the adsorption/desorption equilibrium concentrations of)varied from 1.49to 2.99mg/L; the maximal release potential ofvaried from 17.00to 140.97mg/kg, theN release process was mainly occurred within the 0～5minutes that accounted for 50.84% to 73.34% of the release amount, the TN contents, EC0concentrations, the maximal release potential and the initial release rate of NH-N increased with the height increased, that’s dues to the water from Yangtze river keep reducing,resulting in the low water level advanced and the outcropped time prolonged, then caused the TN contents, EC0concentrations, the maximal release potential and the initial release rate increased, these factors changed were the important mechanism that caused the NH-N release risk increased and the deterioration of water quality. With the Poyang Lake water lever keep lower, it’s bound to lead the sediments exposed area and time increased. then caused the increased of NHN release risk of next year.

river-lake relation；sediment；ammonia nitrogen；release risk；Poyang Lake

2013-09-03

國家“973”項(xiàng)目(2012CB417004);國家自然科學(xué)基金(41173118)

* 責(zé)任作者, 研究員, wangsr@craes.org.cn

X524

A

1000-6923(2014)05-1277-08

何宗健(1964-),男,安徽樅陽人,教授,碩士,主要從事環(huán)境監(jiān)測與評價及環(huán)境規(guī)劃與管理研究.發(fā)表論文20余篇.