汪敬忠 吳敬祿 曾海鰲 白瑞東

(1.中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 南京 210008;2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京 100049)

0 引言

土壤是由成土母質(zhì)發(fā)育而形成的近地表自然介質(zhì)，是人類(lèi)賴(lài)以生存和社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展的基礎(chǔ)，土壤的質(zhì)量直接影響農(nóng)業(yè)發(fā)展及人類(lèi)生存［1］。隨著科學(xué)技術(shù)的進(jìn)步和工業(yè)的發(fā)展，進(jìn)入土壤中的污染物無(wú)論是含量還是種類(lèi)都在持續(xù)不斷地增加［2］，造成土壤污染。由于工農(nóng)業(yè)的發(fā)展和人類(lèi)活動(dòng)影響的加劇，越來(lái)越多的工業(yè)廢水、農(nóng)業(yè)排灌水以及城鎮(zhèn)污水流入土壤，嚴(yán)重破壞了土壤的質(zhì)量與性質(zhì)，從而引起許多生態(tài)與環(huán)境問(wèn)題［3］。前人的研究［4，5］認(rèn)為統(tǒng)計(jì)學(xué)方法對(duì)研究土壤的空間變異與分布特征是較為理想的。對(duì)土壤元素空間變異與分布特征進(jìn)行研究，有助于了解土壤元素在區(qū)域空間內(nèi)變異的原因，并且對(duì)進(jìn)行土壤環(huán)境規(guī)劃和制定土壤環(huán)境保護(hù)措施等具有很大的參考價(jià)值［1，6，7］。

目前有關(guān)內(nèi)蒙古河套平原地區(qū)表層土壤方面的研究主要集中在城市土壤環(huán)境地球化學(xué)特征［8］，土壤礦物組成分析及與各元素的關(guān)系［9］，農(nóng)作物重金屬含量與土壤質(zhì)量的關(guān)系研究［10］，以及烏梁素海表層沉積物元素含量分布特征［11，12］等，而對(duì)河套地區(qū)的元素空間變異與分布的研究報(bào)道較少。通過(guò)統(tǒng)計(jì)學(xué)的方法對(duì)河套平原地區(qū)表層土壤中的元素進(jìn)行分析，得出元素在區(qū)域空間內(nèi)的變異程度與分布規(guī)律，從而為防治土壤環(huán)境污染、降低土地再利用對(duì)人體健康影響的風(fēng)險(xiǎn)等管理方面提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

河套平原位于內(nèi)蒙古自治區(qū)西部(圖1)，40°10'～41°20'N，106°10'～ 109°30'E。總面積約 13 000 km2，人口約 153萬(wàn)。該地區(qū)地勢(shì)平坦開(kāi)闊，海拔1 010～1 107 m，局部有起伏，略有西高東低，南高北低的趨勢(shì)，北部總排干是全區(qū)較為低洼的部分。河套平原北部為陰山山脈，中部為廣闊的沖積平原，南臨黃河，西至烏蘭布和沙漠，東依烏梁素海。研究區(qū)屬于溫帶大陸性干旱—半干旱氣候，是中國(guó)北方東部季風(fēng)氣候區(qū)的邊緣區(qū)域，屬于暖溫帶半干旱草原帶。年均氣溫5.6℃ ～7.8℃;年降水量在139～222 mm 之間，夏季降水量占全年降水量的65%左右;平均相對(duì)濕度45%，年蒸發(fā)量大，達(dá)到1 999～2 346 mm。黃河為該區(qū)唯一外流水系，過(guò)境河長(zhǎng)約350 km，年流量200×108～ 350×108m3，為當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)灌溉提供了豐富水源［13，14］。研究區(qū)開(kāi)礦業(yè)發(fā)達(dá)，目前發(fā)現(xiàn)的主要礦產(chǎn)資源是銅鉛鋅［15］。

圖1 河套平原地理位置及采樣點(diǎn)Fig.1 Location of Hetao Plain and sampling sites

2 采樣與分析方法

2012年8月，作者對(duì)內(nèi)蒙古河套平原進(jìn)行了考察，共采集94個(gè)不同類(lèi)型的表層土壤樣品(圖1)。采集的表層土壤樣品，經(jīng)冷凍干燥后，除去動(dòng)植物殘?bào)w等雜物，再經(jīng)200目過(guò)篩，保存于聚乙烯瓶中，以待備用。具體的實(shí)驗(yàn)方法如下:取0.12 g樣品于消化罐中，加入0.5 mL鹽酸、4.0 mL硝酸和3.0 mL氫氟酸，置于微波硝化系統(tǒng)中硝化。等冷卻后，移入聚四氟乙稀燒杯中，并加0.5 mL高氯酸待其蒸干后，再加入1∶3(體積比)硝酸溶液5 mL，0.1 mL雙氧水和少量純水，加熱溶解殘?jiān)＠鋮s后將其定容至25 mL，并轉(zhuǎn)移到聚乙烯瓶?jī)?nèi)，4℃保存，用電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)進(jìn)行測(cè)定，測(cè)得 Al、Fe、Ca、Na、K、Mg、Ti、Co、V、Cr、Be、Ba、Sr、Cu、Zn、Mn、Ni、P、Cd共19種元素含量，精密度為0.3%～2%RSD。以上所有實(shí)驗(yàn)均在中科院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。

表1 河套平原表層土壤樣品的元素分析結(jié)果Table 1 The results of elements in topsoil samples in Hetao Plain

3 結(jié)果與討論

3.1 河套平原不同表層土壤樣品的元素分析

3.1.1 不同表層土壤樣品元素統(tǒng)計(jì)

內(nèi)蒙河套平原表層土壤樣品的元素統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)表 1。Al、Ca、Fe、Mg、Na、K 和 Ba、Be、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Sr、Ti、V、Zn 元素含量平均值分別為 56.15、40.93、26.24、13.61、15.08、18.99 mg/g 和 516.86、1.73、9.38、56.35、21.08、560.68、24.05、21.79、268.55、2 935.32、65.41、83.22 mg/kg。與河套區(qū)現(xiàn)有的土壤背景值相比，Be、Cr、Cu、Ni、Pb、V、Sr、Zn 元素含量偏高;與全國(guó)土壤背景值相比，Ba、Ca、K、Zn、Na、Sr、Mg元素含量偏高，而Al、Be等其余元素含量偏低。

變異系數(shù)(CV)被定義為一組數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)差與平均值的百分比，其數(shù)值的大小可解釋不同元素間的差異程度。根據(jù)變異系數(shù)的大小，可將土壤元素的變異性分級(jí)，當(dāng)CV小于10%時(shí)，說(shuō)明元素變異性弱;當(dāng)CV在10%～100%之間時(shí)，說(shuō)明元素的變異性中等;當(dāng)CV大于100%時(shí)，說(shuō)明元素的變異性強(qiáng)［18］。河套平原地區(qū)表層土壤元素的變異系數(shù)大于50%的有元素 Cu、Mn、Pb、Zn，而元素 K、Al變異系數(shù)小于 14%。因此，可看出元素存在不同程度的變異，說(shuō)明河套地區(qū)的表層土壤元素在水平方向上有差異。

3.1.2 河套平原不同表層土壤樣品系統(tǒng)聚類(lèi)分析

將河套平原表層土壤各元素?cái)?shù)據(jù)進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)差標(biāo)準(zhǔn)化處理后，應(yīng)用SPSS for windows 16.0軟件對(duì)元素含量進(jìn)行系統(tǒng)聚類(lèi)分析。

由圖2可知，在組間平均距離為“15”處可分為三類(lèi):①Ba、Fe、Co、Mn、Be、Ni、V、Ti、P、Al、K、Cr、Mg、Ca 在聚類(lèi)樹(shù)形圖上組成一個(gè)亞類(lèi)，有 Al、Ti、Fe、Cr等穩(wěn)定元素，但也有Mg、Ca堿金屬元素，可能與該地區(qū)的成土母質(zhì)有關(guān)，已有研究表明河套地區(qū)土壤主要富集 MgO、CaO 等堿性物質(zhì)［15］;②Pb、Zn、Ba 在聚類(lèi)樹(shù)形圖上組成一個(gè)亞類(lèi)，且變異系數(shù)較高，主要是由于Pb、Zn等重金屬是狼山區(qū)重要的礦產(chǎn)資源，樣品Pb、Zn、Ba含量較高主要位于工業(yè)開(kāi)礦區(qū)的河流表層，可作為人類(lèi)工業(yè)活動(dòng)的指標(biāo);③Na、Sr化學(xué)活動(dòng)性元素的化學(xué)性質(zhì)較為相似，為易遷移的元素，反映在聚類(lèi)樹(shù)形圖上組成一個(gè)亞類(lèi)。

3.1.3 表層土壤元素的相關(guān)分析

將各元素?cái)?shù)據(jù)進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)差標(biāo)準(zhǔn)化后，應(yīng)用SPSS for windows 16.0軟件對(duì)河套平原表層土壤的各元素之間進(jìn)行相關(guān)性分析，其Pearson相關(guān)系數(shù)和雙尾檢驗(yàn)結(jié)果如表2所示。

圖2 河套平原表層土壤元素的系統(tǒng)聚類(lèi)分析樹(shù)狀圖Fig.2 Hierarchical clustering dendrogram of the topsoil elements in Hetao Plain

研究結(jié)果表明，Ca和Mg作為成土母質(zhì)的主要元素組成，大量元素中Na元素作為易遷移的元素，與K、Mg無(wú)明顯相關(guān)性，與Ca、P呈顯著負(fù)相關(guān)，表明Na元素存在流失。Ca和Mg與表2所示的有害元素除Ba、Pb和Zn外都存在顯著或者極顯著相關(guān)性，說(shuō)明這些有害元素易與鈣鎂氧化物相結(jié)合而在土壤表層中積累;元素Ba、Pb、Zn與Ca、Mg無(wú)明顯相關(guān)性，但這3種有害元素之間呈現(xiàn)極顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)達(dá)0.93，且它們的平均值遠(yuǎn)超過(guò)河套地區(qū)的背景值，表明這3種有害元素存在相同的污染源，即是狼山西北地區(qū)的工業(yè)開(kāi)礦區(qū)。表層土壤中常見(jiàn)的有害重金屬元素含量之間的相關(guān)分析表明:元素 Co、Ni、Fe、Mn、Ba、Cu、Cr、Pb 和 Zn 之間具有顯著或者極顯著的正相關(guān)關(guān)系，且它們之間的相關(guān)系數(shù)相對(duì)較高，說(shuō)明表層土壤中這9種重金屬元素有共同的污染源，元素Co、Ni、Fe、Mn、Ba、Pb、Cu、Cr和 Zn 等受人類(lèi)活動(dòng)影響較大，污染源主要是狼山工業(yè)開(kāi)礦區(qū)與城市工業(yè)生產(chǎn)區(qū)，導(dǎo)致表層土壤含有相同污染源的重金屬元素。

3.2 表層土壤元素的空間變異與空間分布特征

3.2.1 表層土壤元素的空間變異特征

將各元素?cái)?shù)據(jù)進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)差標(biāo)準(zhǔn)化后，運(yùn)用地學(xué)統(tǒng)計(jì)軟件 GS+for windows 5進(jìn)行半方差分析［18］，結(jié)果見(jiàn)表3。

Na、Sr元素為線性模型，反映了在抽樣尺度下沒(méi)有空間相關(guān)性。由于化學(xué)活動(dòng)性元素的化學(xué)性質(zhì)較為相似，因而具有一致性，與聚類(lèi)分析結(jié)果一致。而P元素也為線性模型，可能與河套地區(qū)大面積農(nóng)田使用過(guò)量磷肥有關(guān)。

表2 河套平原不同表層土壤樣品元素之間的相關(guān)系數(shù)Table 2 Correlation coefficients among elements in different topsoil samples in Hetao Plain

注:*為p＜0.05顯著相關(guān)，＊＊為p＜0.05極顯著相關(guān)(雙尾檢驗(yàn))。

Ca、Mg等穩(wěn)定元素其變程大于 1 200 km，說(shuō)明各元素在較大尺度范圍內(nèi)存在相關(guān)關(guān)系，反映了土壤母質(zhì)對(duì)元素含量影響較大。

空間結(jié)構(gòu)比［C0/(C0+C)］的大小判定系統(tǒng)內(nèi)變量的空間相關(guān)程度，也反映了在空間變異的成分中區(qū)域因素(自然因素)和非區(qū)域因素(人為因素)誰(shuí)占主導(dǎo)作用。如果比值小于25%，說(shuō)明系統(tǒng)具有強(qiáng)烈的空間相關(guān)性;如果比值在25%～75%之間，表明系統(tǒng)具有中等的空間相關(guān)性;若大于75%，說(shuō)明空間相關(guān)性很弱;若比值接近于 1，說(shuō)明該變量在整個(gè)尺度上具有恒定的變異［7，19］。從上表可看出，重金屬元素 Ba、Co、Cu、Mn、Ni、Pb、V、Zn 的空間結(jié)構(gòu)比值在 0.25～0.75之間，為中等強(qiáng)度的空間相關(guān)性，表明土壤元素分布是由內(nèi)在因子和外在因子共同作用的結(jié)果。其中內(nèi)在因子即土壤形成因子，如母質(zhì)等可以導(dǎo)致土壤元素強(qiáng)的空間相關(guān)性;而外在因子主要是由于人為活動(dòng)，如工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)等使得土壤元素的空間相關(guān)性減弱。雖然河套平原重金屬元素整體上空間相關(guān)性為中等，但位于西北的開(kāi)礦區(qū)附近、五原縣以及臨河區(qū)附近Cu、Zn、Pb等重金屬元素有更弱的空間相關(guān)性，主要是由于人類(lèi)活動(dòng)使得元素朝均一化方向發(fā)展。徐賢銘等［5］對(duì)原陽(yáng)縣農(nóng)田土壤重金屬元素的空間變異特征進(jìn)行了分析，得出Cu空間相關(guān)性最弱，Cr空間相關(guān)性最強(qiáng)，說(shuō)明區(qū)域化因素對(duì) Cr的影響最大，而Cu、Zn受人類(lèi)活動(dòng)的影響顯著，與我們的研究結(jié)果相似。

圖3 河套平原不同采樣點(diǎn)土壤元素變異系數(shù)圖Fig.3 Semivariograms for elements of the topsoil samples in Hetao Plain

圖4 河套平原四種重金屬濃度的空間分布Fig.4 Spatial distribution pattern of four heavy metals in Hetao Plain

3.2.2 重金屬元素Cu、Cr、Zn、Pb空間分布特征

土壤中Cu、Cr、Zn、Pb等重金屬是造成土壤重金屬污染的主要元素，土壤重金屬污染問(wèn)題是全球嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題之一。研究區(qū)內(nèi)Cu、Cr、Zn、Pb四種重金屬濃度的空間分布如圖4所示。

在西北狼山附近的開(kāi)礦區(qū)，表層土壤的Cu、Cr、Zn、Pb四種重金屬濃度明顯高于非礦區(qū)，四種元素的最大值均來(lái)自于開(kāi)礦區(qū)河流表層的土壤，分別是非礦區(qū)重金屬平均濃度的7.2倍、1.7倍、31.7倍和34.4倍，尤以Zn和Pb兩種元素更為明顯。對(duì)于非礦區(qū)，重金屬元素Cu與Cr的空間分布較為一致，大部分表層土壤的Cu與Cr含量分別在平均值21.08 mg/kg與56.35 mg/kg附近波動(dòng)，但經(jīng)濟(jì)較發(fā)達(dá)的城鎮(zhèn)區(qū)的表層土壤重金屬含量普遍高于平均值，包括中東部的五原縣、西南的磴口縣以及南部的臨河區(qū)，城市是人類(lèi)工業(yè)和生活活動(dòng)的重要場(chǎng)所，也是人類(lèi)密集居住區(qū)，說(shuō)明這些異常元素的形成與人類(lèi)活動(dòng)緊密相關(guān)，而西部和東部地區(qū)重金屬含量相對(duì)較低;非礦區(qū)重金屬Zn與Pb的空間分布基本相同，其中臨河區(qū)Zn與Pb的含量相對(duì)較高，值大小分別為275.30 mg/kg和59.38 mg/kg，明顯高于非礦區(qū)Zn和Pb的平均值。上述四種重金屬濃度的空間分布反映了人類(lèi)工業(yè)活動(dòng)與城市化對(duì)表層土壤重金屬元素分布的影響特征，表明河套地區(qū)重金屬元素的來(lái)源與人類(lèi)活動(dòng)密切相關(guān)。

4 結(jié)論

(1)河套平原土壤沉積物的元素含量大小順序?yàn)锳l＞Ca＞Fe＞K＞Na＞Mg＞Ti＞P＞Mn＞Ba＞Sr＞Zn＞V＞Cr＞Ni＞Pb＞Cu＞Co＞Be，在河套地區(qū)內(nèi)，重金屬元素 Cu、Mn、Pb、Zn等元素存在異常。

(2)河套平原表層土壤元素含量系統(tǒng)聚類(lèi)表明，Al、K、Mg、Ca等元素組成一個(gè)亞類(lèi)，變異系數(shù)較低，可能與該地區(qū)的成土母質(zhì)有關(guān);Pb、Zn等元素組成一個(gè)亞類(lèi)，變異系數(shù)較高，可代表人類(lèi)工業(yè)活動(dòng)的指標(biāo);Na、Sr化學(xué)活動(dòng)性元素的化學(xué)性質(zhì)較為相似，組成一個(gè)亞類(lèi)。表層土壤元素間的相關(guān)分析表明大量元素Na 存在流失，有害元素 Co、Ni、Fe、Mn、Ba、Pb、Cu、Cr和Zn有共同的污染源，受人類(lèi)活動(dòng)影響較大，污染來(lái)源主要是狼山工業(yè)開(kāi)礦與城市工業(yè)生產(chǎn)。

(3)通過(guò)對(duì)河套平原表層土壤元素的空間變異特征的研究得出P元素的理論模型為線性，原因可能是河套地區(qū)大面積農(nóng)田使用磷肥過(guò)量;Ca、Mg等穩(wěn)定元素存在明顯的空間相關(guān)關(guān)系，反映了土壤母質(zhì)對(duì)元素含量影響較大;重金屬元素的空間結(jié)構(gòu)比值在0.25～0.75之間，為中等強(qiáng)度的空間相關(guān)性，表明受到工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)等小尺度因素的影響。

(4)河套平原地區(qū)重金屬元素空間分布總體呈現(xiàn)北部和南部地區(qū)較高，且北高南低，東西向變化不明顯的特征，這與當(dāng)?shù)氐拈_(kāi)礦污染、城市化發(fā)展以及工農(nóng)業(yè)的生產(chǎn)等人類(lèi)活動(dòng)密切相關(guān)，使這些金屬元素趨向于在土壤表層富集。

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16 趙利新，何雁英，高春梅，等.內(nèi)蒙古土壤環(huán)境背景值研究［M］.北京:中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社，1992:1-312［Zhao Lixin，He Yanying，Gao Chunmei，et al.Element Background Values in Inner Mongolia Soil［M］.Beijing:China Environmental Science Press，1992:1-312］

17 魏復(fù)盛，陳靜生，吳燕玉，等.中國(guó)土壤元素背景值［M］.北京:中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社，1990:329-492［Wei Fusheng，Chen Jingsheng，Wu Yanyu，et al.Element Background Values in China Soil［M］.Beijing:China Environmental Science Press，1990:329-492］

18 王紹強(qiáng)，朱松麗，周成虎.中國(guó)土壤土層厚度的空間變異性特征［J］.地理研究，2001，20(2):161-169［Wang Shaoqiang，Zhu Songli，Zhou Chenghu.Characteristics of spatial variability of soil thickness in China［J］.Geographical Research，2001，20(2):161-169］

19 Cambardella C A，Moorman T B，Novak J M，et al.Field scale variability of soil properties in central Iowa soils［J］.Soil Science Society of America Journal，1994，58(5):1501-1511