王明鋒，焦玉磊，趙建華，朱保昆，王堅，者為

1云南中煙工業(yè)有限責(zé)任公司技術(shù)中心，云南昆明紅錦路367號 650231；

2泰安銀監(jiān)分局，泰安市紅門路49號 271000；

3云南財經(jīng)大學(xué)，統(tǒng)計與數(shù)學(xué)學(xué)院，云南昆明龍泉路237號 650221

部分煙氣成分對卷煙感官舒適性的影響

王明鋒1，焦玉磊2，趙建華3，朱保昆1，王堅1，者為1

1云南中煙工業(yè)有限責(zé)任公司技術(shù)中心，云南昆明紅錦路367號 650231；

2泰安銀監(jiān)分局，泰安市紅門路49號 271000；

3云南財經(jīng)大學(xué)，統(tǒng)計與數(shù)學(xué)學(xué)院，云南昆明龍泉路237號 650221

為更精確地擬合卷煙感官舒適性指標(biāo)與部分煙氣化學(xué)成分之間的關(guān)系，除傳統(tǒng)的線性回歸模型外，新引入3種非線性回歸模型進行比較研究。同時，對檢測的42種煙氣化學(xué)成分采用逐步回歸方法進行變量選擇，以確定影響10個卷煙感官舒適性指標(biāo)的關(guān)鍵煙氣化學(xué)成分。研究結(jié)果表明：(i)模型擬合方面,在9個感官舒適性指標(biāo)上非線性模型具有更好的預(yù)測性能，其中有3個指標(biāo)非線性模型統(tǒng)計上顯著優(yōu)于線性模型；(ii)化學(xué)變量選擇方面,苯甲酸、氨和巴豆醛等3個化學(xué)成分對感官舒適性存在負面影響，甲酸等14個化學(xué)成分對感官舒適性存在正面影響，羥基乙酸、亞油酸和游離煙堿等3個化學(xué)成分對不同的感官舒適性指標(biāo)有正面或負面不同的影響。研究結(jié)果可為卷煙產(chǎn)品研發(fā)提供科學(xué)依據(jù)。

感官舒適性；煙氣化學(xué)成分；線性模型；非線性模型

降低煙草的危害性已經(jīng)成為煙草企業(yè)義不容辭的責(zé)任和義務(wù)，同時也成為煙草企業(yè)的生存發(fā)展之道。為此，煙草行業(yè)啟動了煙草的“減害降焦”工程。即盡可能降低主流煙氣的有害成分，從而降低對吸煙者的健康危害。單純進行卷煙降焦并不困難，最大的挑戰(zhàn)在于當(dāng)焦油釋放量降低到一定程度時，將導(dǎo)致煙氣偏淡且香氣不足，會明顯降低卷煙的感官質(zhì)量，難以被消費者接受。因此，在降焦的同時如何保持或提升卷煙的感官舒適性，已經(jīng)成為煙草降焦過程中必須研究的課題。

“知潤”是“保潤”的第一步，首先了解清楚哪些化學(xué)成分對感官舒適性有重要影響并建立相應(yīng)的影響關(guān)系式，根據(jù)建立的關(guān)系式便可有針對性地“保潤”，選擇性地降低有負面影響的有害化學(xué)成分，從而達到減害保潤的目的?？梢姡爸獫櫋边@一步至關(guān)重要，在統(tǒng)計分析方面主要面臨以下三個技術(shù)難點：(1)由于煙氣的化學(xué)成分異常復(fù)雜，煙氣的化學(xué)成分與卷煙感官舒適性之間可能存在非線性關(guān)系，僅套用傳統(tǒng)線性模型可能會產(chǎn)生較大偏差；(2)模型的實用性要求確定影響卷煙感官品質(zhì)的主要化學(xué)因素；(3)基于卷煙樣本數(shù)據(jù)得到的結(jié)論是否具有普遍性，即模型對樣本外的卷煙是否成立，對實際卷煙產(chǎn)品開發(fā)和生產(chǎn)是否具有實用意義。

國內(nèi)煙草企業(yè)和相關(guān)科研機構(gòu)近幾年進行了一些相關(guān)研究，顧永波等[1]對pH測定結(jié)果與感官得分作相關(guān)性分析，楊凱等[2]通過因子分析與模式識別方法研究煙氣水分與卷煙感官舒適性的關(guān)系，于川芳等[3]通過灰色關(guān)聯(lián)分析的方法對影響卷煙勁頭的煙氣化學(xué)成分進行了研究，朱保昆等[4]對氨氣的釋放量與感官舒適性共十個感官舒適性指標(biāo)之間的關(guān)系進行了相關(guān)分析，程傳玲[5]等通過因子分析和相關(guān)分析的方法研究了7種主要酚類化合物與10個感官質(zhì)量指標(biāo)之間的關(guān)系。上述研究為煙草減害保潤提供了有益的參考，但很不充分，均未能全面考慮上述三個難點。此外，考慮的感官舒適性指標(biāo)或是煙氣化學(xué)指標(biāo)過少，影響了結(jié)果的準(zhǔn)確性和實用性，分析方法比較單一，多為因子分析和相關(guān)分析。這兩種分析方法不能得到兩者之間比較準(zhǔn)確的關(guān)系形式，對于實際生產(chǎn)的指導(dǎo)意義有限。

相比較存在的研究，本文的創(chuàng)新之處在于對卷煙感官舒適性和部分煙氣化學(xué)成分進行較全面地評價和檢測，在更全面的數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，同時針對以上三個難點進行統(tǒng)計建模。針對難點(1)，同時考慮線性模型和3種非線性模型：半對數(shù)模型、雙對數(shù)模型和Box-Cox變換模型，比較全面地研究煙氣化學(xué)成分與卷煙感官舒適性之間的關(guān)系形式。針對難點(2)，采用逐步回歸的方法對煙氣的化學(xué)成分進行選擇，篩選對卷煙感官舒適性有顯著影響的化學(xué)成分。針對難點(3)，將數(shù)據(jù)隨機地分為訓(xùn)練集和檢驗集兩部分，利用訓(xùn)練集建立模型，計算模型在檢驗集上的預(yù)測誤差，并以此為標(biāo)準(zhǔn)從四種模型中選擇最優(yōu)模型。

1 材料與方法

1.1 材料

按照類型和品種覆蓋全面、部位齊全、煙葉產(chǎn)區(qū)覆蓋廣的原則，篩選了包括云南、貴州、四川、福建、湖北、安徽等煙葉主產(chǎn)區(qū)的代表性煙葉以及津巴布韋、巴西、美國等進口煙葉原料，品種涵蓋了K326、云85、云87、紅大、CB，部位涵蓋了上、中、下。50個等級（詳見表1）的煙葉原料均采用統(tǒng)一工藝條件、統(tǒng)一輔助材料制備成卷煙樣品，供感官舒適性評價。

1.1.1 感官舒適性指標(biāo)

感官指標(biāo)的設(shè)置參考GB5606.4-2005，去掉其香氣指標(biāo)、口味指標(biāo)、只考慮品質(zhì)指標(biāo)并作細化得到10個感官舒適性指標(biāo)：口腔尖刺（Y1）、口腔毛刺（Y2）、喉部尖刺（Y3）、喉部嗆刺（Y4）、鼻腔刺激（Y5）、涂層（Y6）、殘留（Y7）、收斂（Y8）、干燥感（Y9）、勁頭（Y10）。各指標(biāo)打分分值范圍均為0～9分，單項評分最小為0.5分。刺激性指標(biāo)分為大、中、小三個檔次，對應(yīng)分值分別為1～3分、4～6分、7～9分，刺激性越強，得分越低，刺激性越弱，得分越高。余味和干燥感指標(biāo)判定與刺激性指標(biāo)相同。勁頭分為大、中等、小三個檔次，對應(yīng)分值分別為7～9分、4～6分、1～3分，勁頭越大，得分越高，勁頭越小，得分越低。選取15位具有豐富卷煙評吸經(jīng)驗的評價人員（具有國家煙草專賣局頒發(fā)的卷煙感官評吸技術(shù)合格證書）應(yīng)用感官舒適性評價方法對50個烤煙型卷煙樣品進行評價。

原始評吸數(shù)據(jù)由50個烤煙型卷煙樣品構(gòu)成，每個樣品由15位評吸人員對10個感官舒適性指標(biāo)打分，即每個樣品有15個觀測值。假設(shè)每個樣品的觀測值相互獨立，服從均值為，協(xié)方差矩陣的多元分布，則的矩估計為15個觀測值Y1,Y2,…,Y15的平均值，易知服從均值為，協(xié)方差矩陣/15的多元分布，意味著使用作為每個樣品的感官得分將縮減單個評吸人員之間的打分差異縮減至/15，因此，計算每個樣品的平均分值作為該樣品的評吸數(shù)據(jù)。

1.1.2 煙氣化學(xué)成分

本文主要選取了涵蓋有機酸、堿性化合物、羰基化合物、酚類化合物、煙氣水分和煙氣pH等系列化合物中的代表性煙氣化學(xué)成分作為自變量，選取的依據(jù)是：①盡量選取能夠運用標(biāo)準(zhǔn)方法和成熟文獻報道方法測定的成分，以準(zhǔn)確測定部分煙氣成分的含量，為較為科學(xué)的分析部分煙氣成分對卷煙感官舒適性的影響提供數(shù)據(jù)保障；②盡量選取煙草行業(yè)較為關(guān)注的煙氣化學(xué)成分和卷煙企業(yè)經(jīng)常開展檢測的煙氣化學(xué)成分。

表1 煙葉原料信息Tab.1 Information on tobacco raw materials

甲酸（X1）、乙酸（X2）、丙酸（X3）、丁酸（X4）、2-甲基丁酸（X5）、異丁酸（X6）、異戊酸（X7）、癸酸（X8）、戊酸（X9）、2-呋喃甲酸（X10）、苯甲酸（X11）、己酸（X12）、庚酸（X13）、羥基乙酸（X14）、乳酸（X15）、蘋果酸（X16）、壬酸（X17）、反丁烯二酸（X18）、檸檬酸（X19）、十四酸（X20）、亞油酸（X21）、油酸（X22）、軟脂酸（X23）、硬脂酸（X24）等有機酸應(yīng)用GC/MS方法[6]進行檢測；游離煙堿（X25）、煙堿（X26）應(yīng)用超高效液相色譜法[7]進行檢測；氨（X27）應(yīng)用離子色譜方法[8]進行檢測；甲醛（X28）、乙醛（X29）、丙酮（X30）、丙烯醛（X31）、丙醛（X32）、巴豆醛（X33）、2-丁酮（X34）、丁醛（X35）等羰基化合物按照煙草行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)YC/T 254-2008[9]進行檢測；對二酚（X36）、鄰二酚（X37）、苯酚（X38）、間、對甲酚（X39）、鄰甲酚（X40）等酚類化合物按照煙草行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)YC/T 255-2008[10]進行檢測；煙氣水分（X41）按照GB/T 23203.1-2008進行檢測[11]；煙氣pH（X42）按照劉百戰(zhàn)等[12]建立的方法進行檢測。

1.2 方法

1.2.1 回歸模型

為更好地擬合部分煙氣化學(xué)成分與卷煙感官舒適性之間的關(guān)系，除傳統(tǒng)的線性模型外，本文引入了三種非線性模型，包括半對數(shù)模型、雙對數(shù)模型和Box-Cox變換模型[13]，對四種模型的預(yù)測性能進行比較，從中選擇最優(yōu)模型，以處理保潤的第（1）個難點。估計模型（1）-（4）之前先將自變量數(shù)據(jù)進行標(biāo)準(zhǔn)化預(yù)處理。

其中Y(λ)表示一個參數(shù)為λ的變換族，當(dāng)λ≠0時，，當(dāng)λ=0時，。

1.2.2 變量選擇

統(tǒng)計理論表明，如果在模型中引入不重要的變量，則會造成模型過于復(fù)雜，降低模型的預(yù)測精度[14]，特別是對于小樣本情形，王松桂等[15]證明即使全模型是正確的，減少一些自變量后，雖然犧牲了估計和預(yù)測值的無偏性，但往往可以使小樣本情形時的模型參數(shù)估計方差減小、從而預(yù)測精度提高。

本文所采用數(shù)據(jù)的樣本個數(shù)50，自變量個數(shù)42，屬小樣本情形。此外，煙氣的化學(xué)因素之間有明顯的相關(guān)關(guān)系。通過計算回歸模型的方差膨脹因子[16]（Variance Inflation Factor，VIF）（具體細節(jié)省略），線性模型、半對數(shù)模型、雙對數(shù)模型和Box-Cox變換模型的VIF均有34個或以上大于5，占全部自變量數(shù)量的80.95%或以上，多重共線性問題非常嚴(yán)重。

在應(yīng)用所建立的模型進行卷煙生產(chǎn)及研發(fā)時，必須考慮其應(yīng)用成本。如果模型中煙氣化學(xué)成分變量過多，則檢測和研發(fā)成本將過于昂貴，模型將失去使用價值，因此變量選擇對于模型的適用性至關(guān)重要。

綜合以上分析，本文對變量進行篩選，以在改進模型的預(yù)測精度同時更好地滿足企業(yè)生產(chǎn)的需求。逐步回歸是常用的一種變量選擇方法，可以達到選擇變量的目的。逐步回歸的前提是因變量服從正態(tài)分布，為此，對（1）-（4）式的因變量分別進行Kolmogorov-Smirnov正態(tài)性檢驗，檢驗結(jié)果見表2。由表2可知，全部指標(biāo)均通過正態(tài)性檢驗(p值＞0.05)，從而本文采用逐步回歸的方法選擇對感官舒適性指標(biāo)有顯著影響的化學(xué)成分，以處理煙草保潤的第（2）個難點，并處理模型的共線性問題。逐步回歸自變量進入p值取為0.05，剔除p值為0.10。

表2 因變量Kolmogorov-Smirnov正態(tài)性檢驗Tab.2 Kolmogorov-Smirnov test of dependent variables

2 結(jié)果與分析

2.1 四種回歸模型的比較

回歸模型是利用歷史信息對未來進行預(yù)測的一個重要手段，要根據(jù)模型的結(jié)果進行卷煙的研發(fā)及生產(chǎn)，最關(guān)心的也是模型的預(yù)測性能。常見的模型評價標(biāo)準(zhǔn)比如調(diào)整的擬合優(yōu)度、Akaike信息準(zhǔn)則、Bayes信息準(zhǔn)則等，盡管以不同的方式考慮了模型復(fù)雜性，然而并不直接評價模型的預(yù)測能力，特別是對于小樣本情形，迄今為止并沒有確定的理論結(jié)果偏好哪種標(biāo)準(zhǔn)[17]。為此，直接評價模型預(yù)測性能作為選擇最優(yōu)模型的標(biāo)準(zhǔn)，通過計算檢驗預(yù)測誤差，對四種逐步回歸模型進行比較，以處理保潤的第（3）個難點。

本文隨機抽取45個樣本作為訓(xùn)練集，用于估計（1）-（4）式的方程，剩余的5個樣本作為檢驗集，用于計算平均檢驗預(yù)測誤差。為減少數(shù)據(jù)的變化性，對50個樣本進行100次隨機劃分。表3列出了四種模型的100個檢驗預(yù)測誤差的均值與標(biāo)準(zhǔn)差。計算過程采用MATLAB7.0完成。

表3 檢驗預(yù)測誤差的均值與標(biāo)準(zhǔn)差Tab.3 Average and standard deviation of prediction error(shown as mean±std.)

由表3可知，線性模型只在干燥感一個感官指標(biāo)上的表現(xiàn)較好，但是這種差別并不顯著，其余9個感官指標(biāo)采用非線性模型具有更好的預(yù)測性能，尤其是口腔尖刺、口腔毛刺、喉部嗆刺三個指標(biāo)，非線性模型明顯優(yōu)于線性模型(p值＜0.05)；此外，在喉部尖刺、喉部嗆刺、涂層這三個感官指標(biāo)上非線性模型的標(biāo)準(zhǔn)差清楚地優(yōu)于線性模型，說明對這些感官指標(biāo)，采用非線性模型顯著改進模型的預(yù)測性能。

根據(jù)表3選擇檢驗預(yù)測誤差最小的模型作為最終擬合的模型：口腔尖刺、口腔毛刺、鼻腔、收斂、勁頭為半對數(shù)模型；干燥感為線性模型；喉部尖刺、喉部嗆刺、涂層、殘留為雙對數(shù)模型。

由表3可以發(fā)現(xiàn)所選出的十個最優(yōu)模型中，預(yù)測誤差的取值都在[0.08,0.24]之間，模型對卷煙的感官舒適性進行預(yù)測的精度比較高，從而有效地處理了煙草保潤的第（3）個難點，所得最優(yōu)模型對卷煙產(chǎn)品開發(fā)具有實用指導(dǎo)意義。

2.2 最優(yōu)模型結(jié)果與分析

根據(jù)2.1節(jié)得到的最優(yōu)模型，對全部50個樣本建立逐步回歸模型，參數(shù)的估計和檢驗采用SPSS16.0進行。結(jié)果見表4。由表可知，所有10個選擇的模型統(tǒng)計上高度顯著(p＜0.01)，可見模型對因變量有很強解釋能力。各模型的各自變量的回歸系數(shù)檢驗統(tǒng)計上也都顯著(p值＜0.05)，說明模型中的自變量對各感官質(zhì)量的單項指標(biāo)都有顯著影響。VIF基本在1到2之間，說明每個方程中自變量之間不存在共線性問題。

上表的逐步回歸方程比較理想地解決了卷煙保潤的（1）、（2）兩個難點，可以準(zhǔn)確知道卷煙感官舒適性各單項指標(biāo)和煙氣化學(xué)成分之間的預(yù)測模型形式，得到了影響卷煙感官舒適性各單項指標(biāo)的重要煙氣化學(xué)成分。

將以上10個模型的變量進行匯總，結(jié)果見表5。由表5可以看出，除亞油酸等不飽和脂肪酸對卷煙感官舒適性表現(xiàn)為負面影響外，甲酸、乳酸、十四酸等大部分有機酸對感官舒適性具有重要的正面影響作用，這與在卷煙調(diào)香中常用酸類物質(zhì)來改善卷煙舒適性的做法是一致的；氨的釋放量對喉部嗆刺、鼻腔刺激具有明顯的負面影響，巴豆醛對喉部尖刺具有明顯的負面影響，降低卷煙煙氣中氨、巴豆醛釋放量是提升卷煙感官舒適性的一種有效手段，這與卷煙減害目標(biāo)較為吻合；游離煙堿對刺激性指標(biāo)、收斂、干燥感指標(biāo)都有明顯的負面影響，對勁頭有正面影響，主要原因是游離煙堿易于穿透口腔黏膜從而更快速地被人體吸收，能對中樞神經(jīng)產(chǎn)生強烈的作用[18]，從而對卷煙感官舒適性表現(xiàn)出較為顯著的影響，而水分是常作為煙氣質(zhì)量評價的重要指標(biāo)，其對口腔毛刺、收斂、勁頭具有正面影響，為此在卷煙開發(fā)維護中采用相應(yīng)的技術(shù)方法對游離煙堿、煙氣水分進行適當(dāng)調(diào)控，可以有效提升卷煙感官舒適性。

表4 逐步回歸模型結(jié)果Tab.4 Results of stepwise regression models

表5 煙氣化學(xué)因素與感官舒適性的關(guān)系Tab.5 Relationship between smoke chemicals and sensory coziness

續(xù)表5

3 結(jié)論

本文檢測了42種煙氣化學(xué)指標(biāo)，采用逐步回歸法，基于預(yù)測誤差，建立了10個感官舒適性指標(biāo)與化學(xué)成分之間的較優(yōu)預(yù)測模型。在生產(chǎn)實踐中，可通過檢測較少煙氣化學(xué)成分，較為客觀地預(yù)測烤煙的感官舒適性。

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Effect of certain smoke components on sensory coziness

WANG Mingfeng1,JIAO Yulei2,ZHAO Jianhua3,ZHU Baokun1,WANG Jian1,ZHE Wei1
1 Technology Center,China Tobacco Yunnan Industrial Co.,Ltd.,Kunming 650202,China;
2 Tai’an Field Office of China Banking Regulatory Commission,Taian 271000,China;
3 School of Statistics and Mathematics,Yunnan University of Finance and Economics,Kunming 650221,China

Three non-linear regression models were introduced to study relationship between cigarette sensory coziness and chemical composition in smoke.To identify 10 chemicals key to sensory coziness index,variable selection using stepwise regression method was performed with 42 measured chemicals.Results showed that(i)in terms of model fitting,non-linear models had better prediction performance than their linear counterparts on 9 sensory coziness indexes,among which 3 indexes boasted significant statistical supremacy on non-linear models；(ii)in terms of variable selection,3 chemicals,namely benzoic acid,ammonia and crotonic aldehyde,had negative effects on sensory coziness,while 14 chemicals,such as formic acid,had positive effects,and other 3 chemicals,namely glycolic acid,linolic acid and free nicotine,had either positive or negative effects on different sensory coziness indexes.Such results can provide a theoretical foundation for developing cigarette products.

sensory coziness; chemicals in smoke; linear model; non-linear model

10.3969/j.issn.1004-5708.2014.05.003

TS411 文獻標(biāo)志碼：A 文章編號：1004-5708（2014）05-0012-07

云南中煙工業(yè)有限責(zé)任公司科技項目計劃（2013JC13）；國家自然科學(xué)基金（11361071）

王明鋒（1976—），碩士，高級工程師，主要從事煙草化學(xué)研究，Email：hhwangmf@139.com

者為（1975—），本科，高級工程師，主要從事煙草化學(xué)研究，Email：gabbriel@139.com

2013-05-08