陳海英 喬亞華 王韶偉 陳 妍 蘭 兵 張春明

（環(huán)境保護部核與輻射安全中心 北京 100082）

隨著我國能源結(jié)構(gòu)的調(diào)整和環(huán)境保護的要求，核電發(fā)展成為解決我國能源可持續(xù)發(fā)展的重要途徑之一。在已發(fā)布的《“十二五”國家戰(zhàn)略性新興產(chǎn)業(yè)發(fā)展規(guī)劃》中，明確了未來核電發(fā)展的趨勢[1]。然而核電廠在利用裂變能量發(fā)電的同時，產(chǎn)生了大量的放射性物質(zhì)，給核電廠環(huán)境保護帶來了挑戰(zhàn)[2]。

核燃料中可裂變核素發(fā)生裂變反應(yīng)以及裂變產(chǎn)物衰變，產(chǎn)生一系列放射性核素。由于燃料元件的破損、蒸汽發(fā)生器傳熱管破裂等使得反應(yīng)堆運行期間，在堆芯、一回路冷卻劑系統(tǒng)、二回路等環(huán)節(jié)產(chǎn)生放射性源項[3?4]。此外，核電站嚴重事故情況下，燃料組件內(nèi)的放射性核素直接通過安全殼釋放到大氣中，對環(huán)境和人體健康造成危害[5?8]。因此，反應(yīng)堆燃料組件內(nèi)的放射性源項是核電站各環(huán)節(jié)產(chǎn)生放射性的源頭，可為正常運行、事故情況下的源項分析以及放射性后果評價等提供輸入數(shù)據(jù)，是核電站安全分析的重要內(nèi)容之一。

燃料組件內(nèi)放射性源項的準(zhǔn)確性是業(yè)內(nèi)人士關(guān)注的焦點。目前燃料組件內(nèi)放射性源項的計算主要通過ORIGEN-S程序完成，該程序通過模擬核燃料循環(huán)計算堆芯內(nèi)放射性物質(zhì)的積累和衰變，已被各國廣泛應(yīng)用于源項分析。本文針對壓水堆進行燃料組件內(nèi)放射性源項的計算研究，采用ORIGEN-S程序，建立合適的計算方法，并對比分析了不同版本的ENDF/B截面庫對計算結(jié)果產(chǎn)生的影響，為壓水堆燃料組件內(nèi)放射性源項的計算提供參考。

1 計算軟件與截面數(shù)據(jù)庫

1.1 計算軟件

ORIGEN-S程序是美國橡樹嶺國立實驗室(ORNL)研制的點燃耗及放射性衰變程序[9]。ORIGEN-S將ORIGEN程序應(yīng)用到SCALE系統(tǒng)中，該程序數(shù)據(jù)庫包含了 1700多種核素，可以對壓水堆、沸水堆、液態(tài)金屬快增殖堆、加拿大氘（重氫）鈾堆等各種反應(yīng)堆型進行堆芯源項計算。ORIGEN-S輸出文件中含有大量信息，在應(yīng)用中往往根據(jù)實際需要提取關(guān)注的部分數(shù)據(jù)。在提取關(guān)注數(shù)據(jù)時工作量大，為提高數(shù)據(jù)處理效率，本文采用Excel結(jié)合VBA自編程序提取核電廠安全分析中關(guān)注的核素信息。

1.2 ENDF/B數(shù)據(jù)庫

美國 BNL的核評價數(shù)據(jù)庫 ENDF (Evaluated Nuclear Data File)被認為是核反應(yīng)堆設(shè)計的標(biāo)準(zhǔn)截面庫及核數(shù)據(jù)的重要來源之一[10]。2006年發(fā)布的ENDF/B-VII評價庫較之前發(fā)布的評價庫有許多改進之處。因此，對比不同版本的ENDF/B數(shù)據(jù)庫對計算結(jié)果的影響，驗證ENDF/B-VII的計算精度是非常必要的。

2 燃料組件內(nèi)源項計算

由于ORIGEN-S程序含有多種形式的數(shù)據(jù)庫，可以直接調(diào)用CARD-IMAGE庫（含有核和光子產(chǎn)額數(shù)據(jù)），也可以通過ORIGEN-ARP（自動快速處理程序）計算燃料組件內(nèi)的放射性源項[11]。ORIGEN-ARP對預(yù)先生成的SAS2H截面庫使用插值算法，生成 ARP 截面數(shù)據(jù)庫[12?13]。CARD-IMAGE截面數(shù)據(jù)庫和 ARP截面數(shù)據(jù)庫的數(shù)據(jù)均來源于核評價數(shù)據(jù)庫 ENDF/B。針對這種情況，本次計算以壓水反應(yīng)堆為例，分別采用 ORIGEN-ARP和CARD-IMAGE建立兩種計算方法，研究在不同的燃耗情況下，反應(yīng)堆燃料組件內(nèi)放射性源項計算結(jié)果的差異，確定合適的計算方法。反應(yīng)堆運行條件如下：比功率為40 MW·tU?1，富集度為4%，分別運行500 EFPD、1000 EFPD和1500 EFPD，即反應(yīng)堆燃耗分別為 20 GW·d·tU?1、40 GW·d·tU?1和60GW·d·tU?1。

3 結(jié)果與討論

3.1 燃料組件內(nèi)源項計算結(jié)果分析

燃料組件內(nèi)典型核素的放射性活度計算結(jié)果如表1所示。

表1 ORIGEN-S采用兩種方法計算的源項結(jié)果比較Table 1 Source term calculation results using two methods by ORIGEN-S.

從表1中的數(shù)據(jù)可以看出，通過ORIGEN-ARP計算的燃料組件內(nèi)放射性源項與通過CARD-IMAGE截面庫計算的結(jié)果相比，除了134Cs和136Cs核素的放射性活度偏小外，其他核素的放射性活度基本相同或偏大。其中，130I的放射性活度差相差了1個數(shù)量級，核素235U、239Pu、241Pu、131mXe、135Xe的放射性活度相對差值也較大。隨著燃耗的加深，兩種方法計算的核素130I、235U、239Pu、131mXe放射性活度比值增大。表明燃耗越大，這些核素的計算結(jié)果相對差值越大。采用某壓水堆核電廠安全分析報告中的源項數(shù)據(jù)與 ORIGEN-ARP計算結(jié)果進行了對比，對于核電廠安全分析所關(guān)注的核素，兩者的比值基本在1±0.05范圍內(nèi)，數(shù)據(jù)吻合得較好。由于ARP截面數(shù)據(jù)庫生成的過程中，調(diào)用了 SAS2H模塊并對 SAS2H截面庫進行了插值處理，最終導(dǎo)致兩種方法計算的源項數(shù)據(jù)（特別是130I）有所不同。綜上分析，從安全保守角度考慮，采用ORIGEN-ARP建立的計算方法更適合反應(yīng)堆燃料組件內(nèi)放射性源項（除134Cs和136Cs之外）的計算。

3.2 截面數(shù)據(jù)庫對計算值的影響

采用建立的燃料組件內(nèi)源項計算方法，通過ENDF/B-V與ENDF/B-VII評價數(shù)據(jù)庫，研究不同版本的數(shù)據(jù)庫對計算值的影響，表2列出了采用不同版本的ENDF數(shù)據(jù)計算的燃料組件內(nèi)放射性活度的比值。

表2 不同版本的ENDF數(shù)據(jù)庫計算的燃料組件內(nèi)放射性源項比值Table 2 Ratios of radioactive source term in fuel assemblies calculated with different versions of ENDF database.

不同版本的ENDF評價數(shù)據(jù)庫對燃料組件內(nèi)各核素放射性活度的計算結(jié)果產(chǎn)生了不同的影響。在可能對環(huán)境構(gòu)成危害的氣態(tài)放射性核素中，136Cs、131mXe、135Xe受評價數(shù)據(jù)庫的影響較大，兩種數(shù)據(jù)庫下計算結(jié)果相對差值大于20%。此外93Y、129Te、129mTe、238Pu、239Pu、241Pu、241Am、242Cm 受評價數(shù)據(jù)庫的影響也較大。其余核素在不同版本的數(shù)據(jù)庫下計算的放射性活度相對差值基本在10%以內(nèi)。圖1顯示了ENDF/B-V和ENDF/B-VII中易裂變核素235U的中子總截面[14]。在不同的ENDF評價數(shù)據(jù)庫中，截面譜的分布形狀有較大的差異。ENDF/B-VII中235U 的中子截面數(shù)據(jù)在 10?4?10?3MeV，與ENDF/B-V差別比較明顯，ENDF/B-VII的截面數(shù)據(jù)更大一些，而對于其他能量范圍，235U的總中子截面數(shù)據(jù)相似。對乏燃料同位素測量的研究表明，在考慮實驗的不確定性情況下，采用 EENDF/B-VII數(shù)據(jù)和ENDF/B-V數(shù)據(jù)計算主要錒系核素濃度的準(zhǔn)確性相似，而采用ENDF/B-VII計算鋦同位素的準(zhǔn)確性得到很大提高，幾個重要的釤、銪、釓裂變產(chǎn)物同位素的計算結(jié)果也顯得更好[15]。

圖1 ENDF/B-V(a)和ENDF/B-VII(b)中235U的截面數(shù)據(jù)Fig.1 Cross-section of 235U in ENDF/B-V (a) and ENDF/B-VII (b) databases.

4 結(jié)語

采用ORIGEN-S程序?qū)核讶剂辖M件內(nèi)放射性源項開展了詳細的計算與分析，同時比對了不同版本的截面數(shù)據(jù)計算的源項結(jié)果。結(jié)果表明，從安全保守的角度考慮，采用ORIGEN-ARP建立的計算方法更適用于反應(yīng)堆燃料組件內(nèi)放射性源項（除

134Cs和136Cs之外）的計算。不同版本的核評價數(shù)據(jù)庫ENDF/B對部分核素的放射性活度計算結(jié)果產(chǎn)生了較大的影響，核素的截面數(shù)據(jù)在 ENDF/B-VII版本進行了升級與更新之后，與ENDF/B-V中的有些數(shù)據(jù)差別比較大，導(dǎo)致燃料組件內(nèi)有些核素的放射性活度計算結(jié)果存在差異?；贓NDF/B-VII評價數(shù)據(jù)庫，通過ORIGEN-ARP計算壓水堆燃料組件內(nèi)放射性源項的方法在提高計算效率的同時，計算結(jié)果的準(zhǔn)確性也得到提高。

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