王曉旭，陳 利，焦亞男，李嘉祿

(天津工業(yè)大學復合材料研究所，教育部先進紡織復合材料重點實驗室，天津 300387)

加捻z-pin與層合板的界面粘接性能試驗①

王曉旭，陳 利，焦亞男，李嘉祿

(天津工業(yè)大學復合材料研究所，教育部先進紡織復合材料重點實驗室，天津 300387)

通過小孔模具成型并在升溫固化前對纖維束加捻的方法制備了5種捻度(捻度t分別為1、2、2.5、3和4 n/cm)的z-pin。觀察了各種捻度z-pin的外觀形態(tài)，測試了各種z-pin的拉伸性能。通過單根z-pin從層合板中拔出的試驗方法表征了z-pin與層合板之間的界面粘結性能。結果表明，加捻使z-pin主干發(fā)生扭曲，捻度越大，扭曲的程度越大;加捻使zpin的拉伸強度及伸長率降低了50%左右，使拉伸模量降低了30%左右;加捻可顯著提高z-pin與層合板之間的界面粘結性能，捻度越大，界面剪切強度τd、最大摩擦力Ff、拔出功Wp越大;隨著捻度的增大，z-pin與層合板間脫粘位置逐漸從zpin自身的纖維與樹脂之間的F-R型細觀界面向z-pin外層樹脂與層合板樹脂之間的R-R型細觀界面轉移。當捻度t=3 n/cm時，與無捻z-pin相比，τd提高了61%，F(xiàn)f和Wp均提高了2倍。

z-pin;加捻;界面性能;拔出試驗;層合板

0 引言

z-pin增強技術是一種能夠提高復合材料層間性能的新技術，主要用于層合復合材料和泡沫夾層復合材料［1－4］。該技術是在未固化的預浸料或泡沫夾層材料的厚度方向植入具有一定剛度的細棒，這種細棒稱為z-pin或pin。研究表明，z-pin能夠顯著提高復合材料的層間斷裂韌性，損傷容限和搭接強度［5－14］。此外，還因其成本較低，能夠制備大型的復合材料，美國已將此技術用于F/A-18超級大黃蜂戰(zhàn)斗機、一級方程式賽車和聯(lián)合攻擊戰(zhàn)斗機［15－16］。

目前，工業(yè)用及科研用的z-pin均為表面較光滑的圓柱形結構。一方面，這種結構的z-pin具有較高的彈性模量及較低的熱膨脹系數，其與層合板之間的界面存在較大的熱殘余應力［17－18］。另一方面，這種結構的z-pin與層合板之間光滑的界面，易于裂紋的蔓延。

已有研究表明，對纖維的適當加捻，可減弱由于纖維與基體各具不同的熱膨脹系數而產生的熱殘余應力［19－20］。本研究將加捻技術應用于 z-pin的制備，不但可降低材料的熱殘余應力，另外加捻使z-pin產生的螺旋結構可能會提高z-pin與層合板之間的界面粘結強度，從而進一步提高z-pin的增韌效果。本文首先制備了5種捻度的z-pin，測試了各種z-pin的拉伸性能;然后，通過單根z-pin從層合板中拔出的試驗方法表征了加捻z-pin與層合板間的界面粘結性能。

1 加捻z-pin的制備

加捻z-pin樹脂采用的是E-51環(huán)氧樹脂，固化劑為甲基四清苯酐，促進劑為二甲基芐胺。纖維為日本東麗T300 3k炭纖維。加捻z-pin的制備工藝流程如圖1所示。其中，模具模腔孔徑為0.50 mm。對纖維束在模具拔出后，固化之前施加一定的捻度，在加捻過程中，同時提供5 N的張力;最后，將z-pin置入烘箱進行固化。本文用“n/cm”作為捻度單位，代表每厘米z-pin具有的捻回數。

圖1 加捻z-pin的制備流程Fig.1 Illustration of preparation process of twisted z-pins

2 試驗方法

2.1 拉伸及剪切試驗方法

拉伸試驗設備為日本島津公司AGS-J型萬能材料試驗機，加載速度為2 mm/min。試驗環(huán)境為室溫。利用引伸計測量不同捻度z-pin的變形情況。試驗夾具如圖2所示。

圖2 拉伸試驗夾具Fig.2 Configuration for tensile tests of z-pins

拉伸試樣測量標距為150 mm，試樣數目為5，試樣兩端粘貼有厚度為0.3 mm的硬紙板作加強片。測定拉伸性能時，連續(xù)加載直至試樣破壞，記錄其最大載荷。

2.2 z-pin拔出試驗方法

z-pin拔出試樣的層合板采用單向預浸料以0°方向鋪層。在預浸料固化前，將單根z-pin植入其中心位置，放入不銹鋼模具固化成型。脫模后，粘貼厚度為0.3 mm的硬紙板作加強片。試驗試樣相關尺寸如圖3所示，各尺寸標注單位為mm。

圖3 z-pin拔出試樣Fig.3 Specimen for z-pin pull-out test

圖3中，z-pin的埋入深度(也為層合板厚度)為1.5 mm。為便于z-pin從夾具孔中穿過，加強片寬度為8 mm(夾具孔直徑為10 mm)。

z-pin拔出試驗用夾具如圖4所示。夾具下夾頭材質為不銹鋼，由2個盤面與連接部件組合而成，下盤面與試驗機固定。上盤面中心開有直徑為10 mm的圓孔，z-pin從圓孔穿過被上夾頭夾持。試驗加載時，上夾頭勻速上升，下夾頭阻止層合板豎直方向上的位移，繼而z-pin從層合板中拔出。測試設備為日本島津AGS-J型萬能材料試驗機。加載速度為1 mm/min。試驗環(huán)境為室溫。試樣數量為10。

圖4 z-pin拔出試驗夾具示意圖Fig.4 Ilustration of experimental configuration for z-pin pull-out tests

3 結果與討論

3.1 加捻z-pin的形態(tài)

纖維束被施加的捻度不同，獲得z-pin的外觀形態(tài)有所不同，圖5為不同捻度的z-pin?？梢姡攖=1 n/cm時，由于捻度較低，z-pin主干變化不大。當t=2 n/cm、t=2.5n/cm及t=3 n/cm時，z-pin呈現(xiàn)出不同程度的扭曲，捻度越高，z-pin的扭曲波越明顯。當t=4 n/cm時，由于捻度過大，纖維束在扭曲內應力的作用下發(fā)生了扭結，纖維損傷嚴重，在后面的測試中，忽略考慮此捻度。

圖6為加捻z-pin的掃描電鏡(SEM)照片?？梢?，加捻使z-pin外層纖維與z-pin主干方向呈現(xiàn)出一定的角度，且捻度越高，纖維與軸向的角度越大。加捻還使z-pin表面呈現(xiàn)出不同程度的溝槽，當捻度較小時，zpin表面溝槽較深，這是因為捻度使纖維扭曲，但這些纖維受到的張力和擠壓力有所不同，張力較大的纖維就會擠壓張力較小的纖維向z-pin中央靠攏，張力差異越大，溝槽越明顯;而捻度較大時，溝槽有所削弱，這是因為當捻度增大后，較大的張力使纖維緊密聚攏，纖維內部的樹脂被擠至z-pin表面，擠出的樹脂將填入溝槽。另外，加捻使z-pin主干發(fā)生扭曲，且捻度越大，扭曲程度越顯著。

圖5 加捻z-pin的外觀Fig.5 Appearance of twisted z-pins

圖6 加捻z-pin的SEM照片F(xiàn)ig.6 SEM(scanning electron microscope)of twisted z-pins

圖7所示為加捻z-pin外形參數示意圖。h為波幅，代表z-pin主干扭曲波鋒與波谷之間的高度;l為波長，代表一個屈曲波的長度;θ為捻回角，代表z-pin表面纖維與z-pin主干方向之間的角度。不同捻度的zpin對于不同的參數分別測量10次，然后取其平均值，結果如表1所示。

圖7 加捻z-pin外形相關幾何參數示意圖Fig.7 Illustration of geometrical parameters of twisted z-pins

表1 加捻z-pin相關幾何參數Table 1 Geometrical parameters of twisted z-pins

3.2 加捻z-pin的拉伸性能

圖8所示為z-pin拉伸的載荷位移曲線，分別用符號 N00、N10、N20、N25、N30 代表捻度 t=0 n/cm、t=1 n/cm、t=2 n/cm、t=2.5 n/cm、t=3 n/cm 的 z-pin。從圖8中可看出，各種z-pin拉伸曲線都呈現(xiàn)很好的線性。各種z-pin的拉伸性能見表2所示?？煽闯?，不同z-pin具有相近的拉伸性能。加捻使z-pin的拉伸強度及伸長率降低了50%左右，拉伸模量降低了30%左右。這是因為炭纖維具有斷裂伸長率低、脆性大、不耐磨等特點，對z-pin加捻，纖維的扭曲使纖維單絲受到較大的剪切力的作用，易發(fā)生劈裂破壞。同時，加捻zpin的纖維旋轉扭曲的程度不同，所受到的張力也不同，z-pin的纖維不能同時起到抵抗拉伸載荷的作用，張力較大的纖維會提前發(fā)生斷裂。另外，加捻使纖維的承力在z-pin軸向上的分力減小，影響纖維強度的有效利用。

隨著捻度的增大，z-pin的拉伸強度有小幅提高。這可能是因為加捻使纖維靠攏、抱合，從而產生預應力，當z-pin在較低捻度時，這種抱合的預應力較小，且纖維間預應力的差別使z-pin的纖維間形成溝槽或孔洞，從而造成疵點，這些孔洞不能起到傳遞載荷的作用。當捻度較大時，預應力促進纖維互相抱緊擠壓，增加了纖維間的滑動阻力和緊密度，且較大的擠壓力使樹脂擠出，減少了溝槽孔洞，使z-pin的拉伸強度獲得一定程度的提高。

由于加捻使纖維屈曲，且捻度越大，z-pin的捻回角θ及屈曲波幅h越大，從而降低了z-pin的拉伸模量。另外，加捻也使z-pin的斷裂延伸率降低了約50%。雖然加捻降低了z-pin的拉伸模量，但模量的降低對z-pin與層合板之間的界面脫粘過程幾乎沒有影響［21］，相反可降低z-pin與層合板之間的熱殘余應力，減少層合板的初始裂紋［17］。

圖8 加捻z-pin拉伸載荷位移曲線Fig.8 Tensile load-displacement curves of twisted z-pins

表2 加捻z-pin的拉伸性能Table 2 Tensile properties of twisted z-pins

3.3 加捻z-pin與層合板之間的界面粘接性能

3.3.1 載荷位移曲線

在所有加捻z-pin的拔出試驗中，z-pin均從層合板中順利拔出，未出現(xiàn)拉伸斷裂，拔出的載荷位移曲線如圖9所示。

加捻z-pin的拔出過程與無捻z-pin的拔出過程相似，都經歷了從初始彈性變形、瞬間脫粘再到摩擦拔出3個階段。但加捻z-pin的位移總長有所增加。這是因為z-pin在拔出過程中的位移既包括z-pin與層合板之間的相對位移，又包括層合板與z-pin的彈性變形，z-pin加捻后，一方面撥出的最大載荷與最大摩擦力的增加，使z-pin與層合板的彈性變形有所增大;另一方

面，加捻降低了z-pin的彈性模量。

3.3.2 加捻z-pin拔出前后表面狀態(tài)

在分析z-pin拔出前后狀態(tài)之前，首先分析一下zpin與層合板之間界面的細觀結構。復合材料z-pin與層合板間的界面實際上是2個細觀界面串聯(lián)的結果，即z-pin自身的外層纖維與樹脂之間的界面(簡稱F-R界面)，及z-pin表面樹脂與層合板樹脂之間的界面(簡稱R-R界面)，見圖10。F-R界面是在z-pin拉拔成型的過程中形成的。R-R界面是在z-pin植入到層合板后，層合板固化的過程中形成的。在材料使用的過程中，這2種界面同時承受z-pin與層合板之間的剪應力的作用，當剪應力達到任意一界面的剪切強度時，該界面將脫粘。界面的破壞將主要發(fā)生在F-R及R-R中相對較弱的界面上。

圖10 z-pin與層合板之間界面的細觀結構［17］Fig.10 Microstructure of interface between z-pin and laminates

加捻z-pin拔出前后表面狀況如圖11所示，當t=1 n/cm時，z-pin拔出后大部分外層樹脂被剝離，說明脫粘主要發(fā)生在F-R界面上。而隨著捻度的增大，拔出后的z-pin表面裸露的纖維逐漸減少，表面覆蓋的樹脂越來越多，這說明z-pin與層合板的脫粘逐漸從F-R型細觀界面向R-R型細觀界面轉移。這是因為隨著z-pin捻度的增大，z-pin表面被擠出的樹脂逐漸增多，降低了纖維與樹脂間的空隙，減少了z-pin自身外層纖維與樹脂之間的界面缺陷，利于纖維與樹脂的粘結，從而提高了F-R的界面性能。另外，捻度越大，z-pin外層纖維與z-pin拔出方向(也為z-pin主干的方向)呈現(xiàn)出的捻回角θ越大，而捻回角的存在，不利于裂紋在z-pin纖維與樹脂之間的界面蔓延。

圖11 加捻z-pin拔出前后SEM照片F(xiàn)ig.11 Surface of twisted z-pins before(—B)and after(—A)being pulled-out

3.3.3 界面性能參數

用式(1)計算z-pin與層合板之間的界面剪切強度τd:

式中 Fmax為z-pin拔出過程中的最大拔出載荷;d為z-pin的直徑;l為z-pin的埋入深度。

忽略z-pin經加捻后其橫截面及埋入深度的變化。圖12(a)所示為加捻z-pin的捻度與界面剪切強度之間的關系，并得到z-pin的捻度與界面剪切強度擬合的曲線與公式。z-pin界面剪切強度隨著捻度的增大而增大，與無捻z-pin相比，當捻度t=3 n/cm時，z-pin與層合板之間的界面剪切強度提高了61%。加捻一方面提高了z-pin的表面粗糙度，增大了z-pin與層合板之間的接觸面積;另一方面，使z-pin外層呈現(xiàn)的螺旋狀凸緣。在剪切應力的作用下，凸緣還將受到層合板樹脂壓應力的作用，如圖13所示，且捻回角θ越大，作用越顯著。

圖12 加捻z-pin與層合板之間的界面性能參數與捻度之間的關系Fig.12 Interfacial property parameters between twisted z-pin and laminate

另外，加捻使z-pin主干發(fā)生扭曲，當z-pin植入到層合板后，扭曲狀態(tài)使z-pin軸心不能與拔出方向重合，層合板將阻礙扭曲z-pin的z向位移，z-pin將受到層合板的壓應力的作用，如圖13所示。該壓應力可分解為垂直于z-pin表面的正應力和沿著z-pin表面方向的剪應力，隨著z-pin受到拔出載荷的增大，剪應力將隨之增大;同時，z-pin受到的正應力(即壓應力)也隨之增大。根據Yue C Y的纖維拔出理論［22］，壓應力越大，所需的拔出載荷越大，從而扭曲利于提高z-pin的最大拔出載荷。由于隨著捻度的增加，z-pin拔出的界面剪切強度越來越接近樹脂的剪切強度，其升高的速率有所降低，并呈非線性的增長。

z-pin拔出的最大摩擦力與捻度之間的關系如圖12(b)所示。可見，最大摩擦力隨著捻度的增加而增大，且基本呈線性關系。與無捻z-pin相比，當捻度t=3 n/cm時，z-pin的最大摩擦力提高了2倍。這是由于z-pin拔出的第三階段，摩擦拔出段載荷主要由z-pin在層合板中的壓應力決定［22］，捻度越高，z-pin的扭曲程度越大，z-pin受到層合板的壓應力就越大。

加捻既提高了z-pin拔出的界面剪切強度，又提高了z-pin的最大摩擦力，使得z-pin的拔出功有較大程度的提高，如圖12(c)所示。與無捻z-pin相比，當捻度t=3 n/cm時，z-pin的拔出功提高了2倍。綜上所述，加捻可顯著地提高z-pin與層合板之間的界面粘結性能。

圖13 z-pin與層合板相互作用示意圖Fig.13 Conceptual representation of interactions of z-pin with laminates

4 結論

(1)加捻使z-pin的主干發(fā)生扭曲，且捻度越大，扭曲程度越大。當捻度t=4 n/cm時，主干出現(xiàn)紐結，纖維損傷嚴重。

(2)加捻使z-pin的拉伸強度及伸長率降低了50%左右，拉伸模量降低了30%左右。

(3)隨著捻度的提高，z-pin與層合板之間的脫粘位置逐漸從z-pin自身外層纖維與樹脂之間的界面向z-pin外層樹脂與層合板樹脂之間的界面轉移。

(4)加捻提高了z-pin與層合板之間的界面性能。隨著捻度的增大，z-pin拔出的界面剪切強度τd、最大摩擦力Ff、拔出功Wp都隨之提高。其中，捻度t=3 n/cm時，τd提高61%，F(xiàn)f和Wp均提高了2倍。

本文研究加捻z-pin增強復合材料性能，在z-pin加捻應用之前，還應對其增強后的材料的整體性能，如面內性能及層間性能，尤其是剪切性能做進一步的測試和檢驗。

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(編輯:薛永利)

Experimental study on interfacial adhesive properties between twisted z-pin and laminates

WANG Xiao-xu，CHEN Li，JIAO Ya-nan，LI Jia-lu
(Key Laboratory of Advanced Textile Composite Materials Ministry of Education，
Institute of Composites，Tianjin Polytechnic University，Tianjin 300387，China)

Five types of twisted z-pins(the twist degree are 1，2，2.5，3 and 4 n/cm respectively)were prepared by means of draw forming from small-cavity mold and twisting before resin curing.Appearances of various twisted z-pins were observed，and the tensile properties of various twisted z-pins were tested.The interfacial adhesive properties between z-pins and laminates were characterized through single z-pin pull-out tests.The results show that twisting makes the stems of the z-pins distorted，the more twist degree is，the more distortion is.Twisting makes the tensile strength and the elongation reduce by about 50%，and the tensile modulus decreases by 30%.However，twisting improves the interfacial adhesive properties between z-pins and laminates significantly.The more the twist degree is，the higher the interfacial sheer strength τd，the maximum frictional force Ff，and the pull-out energy Wpare.With the increase of twist degree，the debonding location shifts from the F-R meso-interface between its fiber and resin of z-pin to the R-R meso-interface between the outer resin of z-pin and the resin of laminates.For the z-pin with twist degree of 3 n/cm，the τdis improved by 61%，F(xiàn)fand Wpare all tripled.

z-pin;twisting;interfacial adhesive property;pull-out test;laminate composite

V254

A

1006-2793(2014)06-0856-07

10.7673/j.issn.1006-2793.2014.06.022

2014-05-12;

2014-08-12。

國家自然科學基金項目(11072175)。

王曉旭(1983—)，女，博士后，主要從事z-pin增強復合材料的制備及性能研究。E-mail:xuxu1983@163.com