(中國(guó)石油大學(xué)(華東) 化學(xué)工程學(xué)院，山東 青島 266580)

T型微通道液滴/氣泡生成時(shí)間和大小的研究現(xiàn)狀

曲燕

(中國(guó)石油大學(xué)(華東) 化學(xué)工程學(xué)院，山東 青島 266580)

利用微流體機(jī)械可以生成更均勻、大小可調(diào)的微液滴/氣泡。文中分析了T型微通道生成微液滴/氣泡的典型流型以及過程中的主要受力、微液滴形成/破碎過程的典型階段以及相關(guān)的影響因素，總結(jié)了現(xiàn)有的利用力平衡方法預(yù)測(cè)微液滴/氣泡大小的關(guān)系式，為有效控制T型微通道內(nèi)微液滴/氣泡的生成時(shí)間以及最終的體積，形成一種穩(wěn)定的多相流流動(dòng)提供了參考。

T型微通道；流型；微液滴/氣泡大小；形成；破碎

1 微液滴/氣泡生成方法

T型微通道內(nèi)液滴-氣泡生成過程研究，涉及微流體系統(tǒng)內(nèi)的兩相流動(dòng)，是工程熱物理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)和難點(diǎn)。微液滴 (氣泡)以其獨(dú)特的流體力學(xué)特性及尺度效應(yīng)，在乳化、生物化驗(yàn)、生物養(yǎng)殖、環(huán)保等眾多領(lǐng)域廣泛應(yīng)用。

當(dāng)前微液滴/氣泡的生成方法主要有4種：

(1)使用噴嘴或多孔介質(zhì)；

(2)攪拌氣泡和水的混合物；

(3)析出并分離水中溶解的氣體；

(4)利用微流體器械。

前三種方法，生成的微氣泡/液滴的直徑較大(>50 μm),均勻度較低(<70%)；利用微流體器械可以生成均勻度高(>90%)、大小可調(diào)(20 μm～)的微液滴/氣泡。主要有三種常用的微流體器械(見圖1)：

(a)微通道乳化;

(b)毛細(xì)流聚焦;

(c)T型微通道[1-2]。

微通道乳化法，與其他兩種微通道生成方式相比，氣泡(液滴)是在表面張力作用下自發(fā)形成，耗能最低，生成的氣泡均勻度最高(約5%)，但氣泡的生成時(shí)間較長(zhǎng)。后兩種方法生成的氣泡均勻度相當(dāng)(約2%)，但是c方法的微通道結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，使在小芯片制作多條微通道從而形成芯片實(shí)驗(yàn)室系統(tǒng)(Chip Lab)更易于實(shí)現(xiàn)，所以T型微通道內(nèi)液滴/氣泡的形成和破碎研究的最多。

圖1 微流體器械生成微液滴/氣泡的方法

表1 T型微通道主要流型的特點(diǎn)和影響因素

2 T型微通道內(nèi)流型研究

在T型微通道中，分散相在T型口變形和破碎，分散相和連續(xù)相流體在多種力的復(fù)雜作用下形成不同的流型，用毛細(xì)數(shù)Ca來劃分的T型微通道內(nèi)的三種典型流型是(如圖2所示)：擠壓流，滴流，射流[3]。各流型的特點(diǎn)和主要影響因素見表1，其中滴流生成的微液滴/氣泡的均勻度最高且可控，是T型微通道中的最佳流型。

圖2 T型微通道內(nèi)主要流型[4]

人們通常認(rèn)為影響微流體系統(tǒng)流型的力主要有：浮升力、重力、慣性力、粘性力和表面張力。這些力主要起兩種作用：一種是維持作用，阻止液滴的變形和形成，如表面力；一種是分離作用，促進(jìn)液滴形成，如由密度差引起的浮升力、由連續(xù)相施加的粘性剪切力、促使分散相在T型口膨脹并向連續(xù)相移動(dòng)的慣性力。表征這些力之間相互作用的主要準(zhǔn)則數(shù)歸納在了表2中。

表2 影響微流體系統(tǒng)流型的主要準(zhǔn)則數(shù)

注：表中，μ是動(dòng)力粘度，ρ是密度，v是流速，L是液滴長(zhǎng)度，σ是表面張力系數(shù)，w是通道寬度。

在受限的T通道中，由于液滴形成只出現(xiàn)在水平通道中，所有與水平通道垂直的力都不再對(duì)液滴的形成起作用，也因?yàn)閮煞N介質(zhì)的密度差不大，所以浮升力、重力可忽略。由于微通道中介質(zhì)流動(dòng)Re<<1，分散相流動(dòng)膨脹產(chǎn)生的慣性力通常被表面張力克服。因此，微通道內(nèi)多相流的流型主要與流體性質(zhì)(粘性、表面張力)、流道幾何特征(流道長(zhǎng)寬深)、流動(dòng)條件(流速)有關(guān)，可以用毛細(xì)數(shù)Ca，流量比Q=vdwdh/vcwch=vd/vc，流道面體比h/wc，寬度比wd/wc來衡量，其中下標(biāo)c,d分別代表連續(xù)相和分散相[5-7]。

在T型微通道三種典型的流型下，液滴形成過程相似，但過程中的受力不同。在液滴脫離分散相前，受力主要涉及表面張力、液滴界面的剪切力，液滴前后端面的壓差。界面張力是液滴形成過程中唯一抵抗界面變形的力。由于液滴的彎曲端面會(huì)排擠周圍的連續(xù)相流體產(chǎn)生Laplace壓力，而Laplace壓力總是受流過界面的連續(xù)相流體的影響，所以，Laplace壓力的影響主要在沿通道軸向的總壓變化上體現(xiàn)。液滴前端未進(jìn)入主通道時(shí)，液滴界面上的Laplace壓力由與分散相通道寬度和深度有關(guān)的兩個(gè)曲率決定；當(dāng)液滴增長(zhǎng)變形時(shí)，Laplace壓力會(huì)隨分散相通道和主通道的壓力驅(qū)動(dòng)流而周期性變化；當(dāng)分散相占據(jù)連續(xù)相通道時(shí)，毛細(xì)壓力最小。尤其在擠壓流區(qū)，因?yàn)榉稚⑾鄩毫υ谝旱涡纬蛇^程中幾乎不變，連續(xù)相壓力變化很大。在射流區(qū)，隨Ca數(shù)變大，壓力波動(dòng)的幅度變小，但頻率變大，說明大Ca數(shù)下，液滴在T口的形成對(duì)當(dāng)?shù)貕毫τ绊懞苄5]。

3 微液滴/氣泡形成、破碎過程

液滴的形成一般認(rèn)為經(jīng)歷兩個(gè)階段[8-9]：①生長(zhǎng)階段：這一階段分散相前端進(jìn)入連續(xù)相并膨脹、液滴后端面即將隨連續(xù)相向下游移動(dòng)；②分離階段：液滴后端面向連續(xù)相移動(dòng)，液滴的頸部和分散相主流變得越來越薄，直到在T型口下游斷開形成完整液滴。在液滴形成過程中，液滴后端面的運(yùn)動(dòng)對(duì)液滴形成時(shí)間和最終體積有很大影響，只要分析液滴后端面的受力，而不必分析液滴所有端面的受力，可以簡(jiǎn)化計(jì)算過程。

圖3 T型口處氣泡前端的典型流動(dòng)狀態(tài)

氣泡的形成除了具有液滴形成的兩個(gè)典型階段外，還有一個(gè)所謂的流動(dòng)階段，即在前一個(gè)氣泡分離之后，氣相前端會(huì)回縮到氣相通道一段距離，之后才進(jìn)入生長(zhǎng)階段和分離階段。在一定的連續(xù)相流速下，氣體入口壓力只有在一定范圍內(nèi)，T型口處才有氣泡生成。當(dāng)氣體入口壓力小于壓力范圍下限時(shí)，氣體不能進(jìn)入連續(xù)相，將縮回氣體通道；當(dāng)高于壓力范圍上限時(shí)，氣相將形成一股氣體流，進(jìn)入主通道與連續(xù)相并流(如圖3所示)[9]。氣體的入口壓力與界面毛細(xì)壓力Δpσ以及從T型口到主通道出口處的壓降Δpc有關(guān)。文獻(xiàn)[9]通過擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，給出了連續(xù)相為蒸餾水和60%甘油水溶液時(shí)，分散相氣體入口壓力的有效范圍

pmin=4.2Δpc

pmax=4.9Δpc

(1)

除此之外，T型微通道中液滴/氣泡的形成和分離還受很多因素的影響。S.van der Graaf[9]認(rèn)為，Dneck(見圖4)直接影響液滴表面張力，對(duì)T通道中液滴的分離很關(guān)鍵，Dneck的大小與微通道的深度在一個(gè)數(shù)量級(jí)上，只有Dneck小于通道深度時(shí)，液滴才會(huì)發(fā)生斷裂。液滴分離前的直徑Ddetach是預(yù)測(cè)液滴最終大小的參考指標(biāo)。

圖4 液滴的關(guān)鍵參數(shù)示意

Xiao-Bin Li[5]認(rèn)為沿液滴表面的壓力差和粘性切應(yīng)力是在液滴破碎過程中起主導(dǎo)作用的力。對(duì)于T通道內(nèi)氣泡的破碎，兩相流體的粘度比增大會(huì)造成氣泡內(nèi)壓差的變化，高粘度比會(huì)造成氣泡破碎時(shí)的高阻力[10]。在低Ca數(shù)下Taylor氣泡內(nèi)的反向流動(dòng)已被實(shí)驗(yàn)證實(shí)是影響氣泡破碎的主要因素[11]。另外，接觸角決定了液滴與通道壁面的相互作用、液滴形成和在通道中運(yùn)移的難易程度、以及液滴的形狀。在液滴形成過程中，為了將分散相流體連續(xù)破碎成穩(wěn)定的液滴，連續(xù)相流體要潤(rùn)濕整個(gè)通道壁。Shazia Bashir[12]研究發(fā)現(xiàn)，接觸角在120°～180°范圍內(nèi)，隨接觸角的增大，液滴破碎時(shí)間縮短，液滴形成頻率增大，因?yàn)榱黧w與壁面間的附著力下降，整體流動(dòng)阻力降低。在較大Ca數(shù)(Ca=0.03)下，由于剪切力大于壁面附著力，液滴長(zhǎng)度基本不依賴接觸角的變化；隨Ca數(shù)減小，液滴生長(zhǎng)逐漸依賴接觸角，當(dāng)Ca=0.006時(shí)，尤為明顯；接觸角增大到大于165°，對(duì)液滴的影響可忽略[13]。

4 微液滴/氣泡體積和形成時(shí)間計(jì)算

眾所周知，增大連續(xù)相液體的流速，能降低生成液滴的體積(降低了液滴的長(zhǎng)度)，增大液體生成頻率。通常定義一個(gè)無量綱的毛細(xì)數(shù)，來比較不同的流動(dòng)系統(tǒng)。毛細(xì)數(shù)一定時(shí)，流率比、粘度比、高寬比和寬度比將不同程度的影響液滴形狀和生成頻率。

在一定的連續(xù)相流速下，增加粘度比是減小微液滴尺寸，增加生成頻率的有效途徑[14]。

S.vander Graaf[8]認(rèn)為液滴最終的體積Vdr由兩部分構(gòu)成：

(1)連續(xù)相施加于液滴表面的阻力與表面張力相等時(shí)液滴的體積Vcrit;

(2)液滴分離時(shí)的體積(tneck×φd)：

Vdr=Vcrit+tneck×φd=φd×(tcrit+tneck)

(2)

其中，φd是分散相流率。對(duì)于較低流速的分散相，液滴形成的時(shí)間主要取決于表面阻力與表面張力平衡時(shí)液滴的形成時(shí)間tcrit；而對(duì)于較高流速的分散相，液滴形成時(shí)間主要取決于液滴分離時(shí)間tneck。當(dāng)然，較小的Vcrit對(duì)應(yīng)較小的tcrit，最終的液滴形成時(shí)間也較短。

S.vander Graaf[15]隨后在液滴體積的計(jì)算模型中考慮了Ca數(shù)的影響

Vdr=Vcrit,refCam+tneck,refCanφd

(3)

其中，Vcrit,ref和tneck,ref是Ca=1時(shí)的Vcrit和tcrit，參數(shù)m,n只與T型微通道結(jié)構(gòu)有關(guān)，在文中取m=n=-0.75。液滴體積隨Ca數(shù)的增加而減小，隨分散相流率φd的增大而增大，液滴的變形和破碎是在一定的Ca數(shù)下發(fā)生的。對(duì)于高Ca數(shù)和高分散相流率，液滴分離階段的體積在液滴總體積中占主要部分；而在低Ca數(shù)(Ca<0.1)和低分散相流率下，液滴分離階段的體積對(duì)液滴總體積的貢獻(xiàn)幾乎可以忽略。

Garstecki[12]等分析了受限T型微通道中液滴/氣泡產(chǎn)生機(jī)理，得出了一個(gè)極為簡(jiǎn)單的關(guān)系式來預(yù)測(cè)微液滴/氣泡的大小

L/wc=1+ηQd/Qc

(4)

其中,L為液滴/氣泡的長(zhǎng)度，wc為主通道的寬度，Qc/Qd分別為連續(xù)相和分散相流體的流量，η為一數(shù)量級(jí)為1的常數(shù)，其值取決于T型微通道的幾何尺寸。從中可以看出，當(dāng)生成的液滴/氣泡較大，能充滿整個(gè)微通道截面時(shí)(見圖5a)，其大小與兩種流體的粘性及表面張力無關(guān)，只取決于通道的幾何尺寸和流量。

圖5 T型微通道

對(duì)于非受限T型微通道，液滴/氣泡體積較小，在表面張力的作用下趨于球形(見圖5b)，此時(shí)形成的微液滴/氣泡的大小，隨Ca數(shù)的減小而增大，隨分散相和連續(xù)相流體流量比的增大而增大[2]。

Sujin Yeom[4]未考慮通道的潤(rùn)濕性，通過力平衡模型，給出了適合方形截面的T型微通道液滴體積的計(jì)算式

(5)

其中,SE是液滴生長(zhǎng)階段完成時(shí)，在主通道內(nèi)的最大高度；w是主通道的寬度，常數(shù)CA,CB,Cc,m,n在文獻(xiàn)中分別取0.97,0.89,0.077,0.61。

圖6 T型微通道結(jié)構(gòu)尺寸(上)及相關(guān)液滴尺寸(下)

Yuxiang Zhang[9]等認(rèn)為，對(duì)于不可壓縮的離散相，液滴的體積等于在液滴形成時(shí)間內(nèi)離散相泵入液滴內(nèi)的量，并給出T型微通道中液滴生成時(shí)間tdr和液滴體積Vdr的計(jì)算式

tdr=tg+tn

Vdr=tdr·Qd

(6)

(7)

從中可以看出液滴的最終體積僅與微通道截面形狀和尺寸、連續(xù)相和分散相的流量有關(guān)。

參數(shù)a,b通過對(duì)受限的T型微通道中液滴的受力分析獲得。在連續(xù)相通道中，液體形成主要受三方面力的影響，表面張力Fσ，粘性剪切力Fτ和液滴表面壓差形成的力FΔP

Fσ∝σ

Fτ∝μcvc

(8)

FΔP∝μcvc

σ,μc,vc分別是表面張力系數(shù)、連續(xù)相的粘度和速度。由此可見，a,b主要受Ca數(shù)的影響，這與文獻(xiàn)[8,15]的觀點(diǎn)吻合。

由以上分析可見，T型微通道中微液滴/氣泡的流動(dòng)形式不同，所受的關(guān)鍵作用力將不同，其大小和形成頻率的影響因素也有差別。其中，毛細(xì)數(shù)、流量比和通道幾何尺寸是需要考慮的關(guān)鍵影響因素。

5 結(jié)論

微液滴/氣泡的大小和均勻度是兩個(gè)非常重要的參數(shù)，直接決定了其功能的實(shí)現(xiàn)。氣-液兩相系統(tǒng)與液-液兩相系統(tǒng)，除了分散相密度不同，會(huì)影響浮升力外，兩系統(tǒng)可認(rèn)為本質(zhì)上相同。有效控制微液滴/氣泡的生成時(shí)間以及最終的體積，形成一種穩(wěn)定的多相流流動(dòng)是微流體系統(tǒng)研究的重點(diǎn)和難點(diǎn)。是否能夠達(dá)成一種穩(wěn)定的多相流流動(dòng)既取決于流體動(dòng)力條件也取決于界面化學(xué)條件。T型微通道中微液滴大小的計(jì)算通常由液滴形成過程的力平衡模型獲得，充分了解微液滴/氣泡在T型微通道內(nèi)的生長(zhǎng)、分離過程，以及不同階段的受力和典型流型之間的關(guān)系，是非常必要的。

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ReviewofDroplet/BubbleFormationTimeandSizeinTJunctionMicrochannel

QU Yan

(College of Chemical Engineering, China University of Petroleum, Qingdao 266580, China)

Micro droplets/bubbles with finer monodispersity and more controllable size can be formed by using microfluidic devices. This paper analyzed typical flow regime, the forces, the different phases and impact factors during droplets/bubbles formation in T junction microchannel. The prediction relations of micro droplets/bubbles formation time and final volume mainly by the method of force balance are summarized, which provide the reference to form the stable multiphase flow in T junction microchannels.

Tjunction microchannel; flow pattern; micro droplet/bubble size; formation; breakup

2013-09-30修訂稿日期2013-12-20

中國(guó)石油大學(xué)(華東)自主創(chuàng)新科研計(jì)劃項(xiàng)目(27R1204024A)，國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金(51206189)

曲燕(1980～)，女，博士，副教授，研究方向?yàn)閺?qiáng)化傳熱與節(jié)能技術(shù)。

O35

A

1002-6339 (2014) 05-0447-05