孫 健，劉 平, ，劉新寬，陳小紅，何代華，馬鳳倉，李 偉

(1. 上海理工大學 機械工程學院 上海 200093；2. 上海理工大學 材料科學與工程學院 上海 200093)

連續(xù)擠壓技術是由英國的Derek Green先生在20世紀70年代首次提出的一種新型塑性加工方法[1?2]。因其與傳統(tǒng)擠壓相比，在生產連續(xù)化、降低能耗和提高材料利用率方面具有顯著優(yōu)勢，因此，成為一種重要的新型有色金屬加工技術[3]。今天，連續(xù)擠壓技術已廣泛用于鋁、銅及銅合金中小型材、鋁及鋁合金盤管、雙金屬導線和電纜包鋁等材料的生產[4]。

近年來，被報道的用于連續(xù)擠壓工藝生產的成型金屬材料多為強度較低的純鋁、純銅、鎂合金及鋁合金[5?8]，對高強度銅合金的連續(xù)擠壓研究研究較少，尤其是析出強化型高強度銅合金的連續(xù)擠壓鮮見報道。國內有少量文獻對 KFC銅合金的連續(xù)擠壓做了報道[9]，但僅從工藝的角度驗證連續(xù)擠壓技術制備銅合金板坯的可能性。對銅合金在擠壓過程中的組織結構變化未做深入研究，與純銅相比有無不同還不清楚，有無析出也沒有明確結論。隨著電子工業(yè)的發(fā)展，對銅合金材料的要求越來越高。目前，超大規(guī)模集成電路所需的理想高性能銅合金基本上分為高強高導和高強度中導兩類，而Cu-Ni-Si系合金最有希望出現(xiàn)高強度中導電率的合金，對該系列的合金的加工研究極為迫切。本研究采用金相、電子顯微分析方法和顯微硬度測量，研究典型析出強化型銅合金 Cu-Ni-Si 合金連續(xù)擠壓過程中的組織演變規(guī)律和性能特征，為連續(xù)擠壓成型析出強化型銅合金的實際生產提供理論和實驗依據。

1 實驗

實驗材料為 Cu-Ni-Si(C70250)合金，其化學成分如表1所示。材料為圓棒坯料，直徑d 16 mm，棒料采用900 ℃、60 min 固溶處理，室溫水淬后，再進行750 ℃、20 min預熱處理，然后在MFCCE350擠壓機上以 5 r/min的轉速進行擠壓試驗，制得尺寸為 30 mm×11 mm的板坯，水冷至室溫，完成變形過程。將擠壓變形腔內的坯料取出，用線切割機沿縱向切割取樣。分析不同成型階段的材料組織變化，并測量不同變形階段材料的硬度。組織結構分析在 Axio ScopeA1型蔡司光學顯微鏡上進行，試樣侵蝕劑為王水溶液。析出相分析在TecnaiG2F20型透射電子顯微鏡(TEM)進行，加速電壓為200 kV，采用離子減薄法制備試樣。顯微硬度測試在HXD1000 TMC型數(shù)顯顯微硬度計上進行，載荷為0.49 N，每個試樣選取5個區(qū)域進行測試，誤差為±5%。拉伸試驗在Zwick 50 kN萬能材料試驗機上進行，沿擠壓板坯縱向加工拉伸試樣，拉伸速度為1 mm/min。

表1 合金的化學成分Table 1 Chemical composition of investigated alloy (mass fraction, %)

2 結果與討論

2.1 擠壓前坯料的組織

Cu-Ni-Si合金棒料擠壓前的顯微組織如圖 1所示。由圖 1可以看出，經過固溶、淬火處理，Ni和Si元素完全溶入Cu基體中形成過飽和單相固溶體，晶粒為等軸晶并出現(xiàn)較多孿晶。

圖1 擠壓前坯料的組織Fig. 1 Optical micrograph of feedstock before extrusion

2.2 連續(xù)擠壓過程中的組織演變

根據連續(xù)擠壓過程中不同變形階段材料的組織特征，文獻[4, 7, 10]將擠壓過程分為5個變形區(qū)，即剪切摩擦區(qū)、鐓粗變形區(qū)、粘著區(qū)、直角彎曲區(qū)和擴展成型區(qū)。實驗發(fā)現(xiàn)：對于Cu-Ni-Si合金，其擠壓過程中的組織演變規(guī)律既有與純銅相同的部分，也有組織變化明顯不同的區(qū)域，劃分為6個變形區(qū)更為合適，即保留以上5個變形區(qū)，將直角彎曲區(qū)更改為直角彎曲前變形區(qū)，并添加直角彎曲后變形區(qū)。圖 2所示為Cu-Ni-Si合金連續(xù)擠壓過程各塑形變形區(qū)的劃分示意圖。

Cu-Ni-Si合金在連續(xù)擠壓過程中，不同塑性變形區(qū)的金相組織如圖3所示。對比純銅和黃銅的組織演變，Cu-Ni-Si合金在剪切摩擦區(qū)(見圖3(a))和鐓粗區(qū)(見圖3(b))的組織變化與純銅和黃銅基本相同[7,10]，坯料先被壓實輪壓實、鐓粗并逐漸充滿整個型腔，并在型腔壁形成一層剪切變形帶。從粘著區(qū)(見圖3(c))開始，組織的變化規(guī)律出現(xiàn)明顯不同，Cu-Ni-Si合金內沒有形成大量的剪切變形。本研究中，擠壓前棒料采取的預熱溫度較高，引起表面皮層軟化，造成摩擦因數(shù)溫度分量的減小[11]，這導致擠壓輪對坯料摩擦作用的減弱。此時在粘著區(qū)，晶粒之間在力偶的作用下發(fā)生晶面轉動，通過協(xié)調變形，朝著有利于擠壓變形的方向發(fā)生轉動，因而沒有形成大量的剪切變形帶[12]。

圖2 連續(xù)擠壓過程中各塑形變形區(qū)Fig. 2 Plastic deformation regions of Cu-Ni-Si alloy in continuous extrusion process: (a)Friction-shearing region; (b)Upsetting region; (c)Adhesion region; (d)Before-right-angle bending region; (e)After-right-angle bending region; (f)Extending forming region

圖3(d)和(e)所示為直角彎曲前變形區(qū)和直角彎曲后變形區(qū)，其特征為絕大部分晶粒逐漸形成穩(wěn)定的取向并沿擠壓方向被拉長。這一變化與純銅不同，在直角彎曲變形區(qū)沒有發(fā)現(xiàn)動態(tài)再結晶組織，分析其原因為：首先，由于坯料的預熱溫度高，導致變形抗力及單位體積的變形功降低[13]，以致擠壓時的溫度效應與純銅連續(xù)擠壓時相比要小，所以動態(tài)再結晶驅動力不足；其次，MFCCE350擠壓機的轉速為5 r/min，此時坯料通過直角彎曲區(qū)時的應變速率較高。研究表明：Cu-Ni-Si合金在600~800 ℃的熱變形過程中，變形溫度越高、變形速率越慢，越容易發(fā)生動態(tài)再結晶[14]。因此，高應變速率下，動態(tài)再結晶晶粒的形核與長大受到抑制。這一組織變化特征與純銅和黃銅在直角彎曲區(qū)發(fā)生動態(tài)再結晶有顯著不同，所以有必要將直角彎曲區(qū)進一步劃分為直角彎曲前和直角彎曲后兩個特征變形區(qū)。

圖3 Cu-Ni-Si合金連續(xù)擠壓型腔內不同區(qū)域的組織演變過程Fig. 3 Microstructure evolutions of Cu-Ni-Si alloy in different regions in continuous extrusion cavity: (a)Friction-shearing region;(b)Upsetting region; (c)Adhesion region; (d)Before-right-angle bending region; (e)After-right-angle bending region; (f)Extending forming region

在擴展成型區(qū)(見圖3(f))，與純銅形成完整的動態(tài)再結晶組織明顯不同的是：Cu-Ni-Si合金原先的等軸晶粒組織已經沿擠壓方向被拉長，形成加工織構，層狀晶粒的平均厚度由直角彎曲后變形區(qū)的20 μm減小到7 μm左右，變形量進一步加大。

2.3 Cu-Ni-Si合金的析出

Cu-Ni-Si合金是典型的時效強化型合金，合金的力學性能與合金內有無析出相密切相關。而在連續(xù)擠壓過程中，由于存在較大的溫升，變形均處于高溫狀態(tài)，極有可能存在第二相的析出。為了確定連續(xù)擠壓試驗過程中是否有第二相的生成，研究采用電子顯微分析法對擠壓后板坯的微觀相組成進行了研究與分析。

圖4所示為 Cu-Ni-Si 合金連續(xù)擠壓后成型板坯的TEM明場和暗場形貌。Cu-Ni-Si 合金早期時效的轉變機制有兩類[15]：即位錯纏結處的擇優(yōu)析出及析出與再結晶協(xié)同作用的不連續(xù)析出。圖4 (a)和(b)中含有大量沿位錯線分布的彌散細小第二相顆粒(照片中尺寸為100 nm左右的黑色顆粒為原材料中未充分溶解的Si)。由圖4可以看出，第二相的尺寸非常的細小，約為10 nm左右，并且有一部分的析出顆粒是沿著位錯擇優(yōu)析出。彌散分布的第二相顆粒對位錯形成了有效的釘扎，這必將造成材料力學性能的提高。除此之外，也可以在晶界處觀察到細小的第二相顆粒，細小的第二相顆?？梢杂行У蒯斣诲e及亞晶界，這樣可以有效地阻礙小角度晶界向大角度晶界的轉變，并提升晶內位錯的累積。因此，可以判定Cu-Ni-Si 合金在連續(xù)擠壓過程中是有析出相生成的。

2.4 性能測試及分析

圖5所示為Cu-Ni-Si合金連續(xù)擠壓變形區(qū)及擠壓前后的硬度變化。從圖5中可以看出，坯料在連續(xù)擠壓過程中隨著變形的增加，顯微硬度值總體呈上升趨勢，并在粘著區(qū)和直角彎曲后變形區(qū)出現(xiàn)兩次較大的升幅。擠壓前，試樣采用固溶處理后顯微硬度較低。在剪切摩擦區(qū)(a)和鐓粗區(qū)(b)，實際上是變形空間逐漸填充直至全部充滿的過程[16]，變形量不大，相比擠壓棒料，顯微硬度只是略有上升。在粘著區(qū)(c)和直角彎曲前變形區(qū)(d)坯料已充滿型腔，隨著溫度和壓力的升高，將促使摩擦因數(shù)的增加，此時晶粒在摩擦力的作用下扭轉變形，顯微硬度明顯上升。在直角彎曲后變形區(qū)(e)，隨著變形量的增加，機械咬合加強，摩擦因數(shù)進一步提升[11]，坯料在不斷升高的靜水壓力作用下，進入擴展成型區(qū)，形成加工織構，出現(xiàn)擠壓過程中第二次硬度峰值。這與黃銅的連續(xù)擠壓在直角彎曲區(qū)由于動再結晶，組織軟化，導致硬度值下降有著明顯不同[4]。在擴展成型區(qū)(f)，雖然層狀晶粒的厚度進一步減小，但在動態(tài)回復的作用下，顯微硬度沒有太大的增加。合金硬度的變化與連續(xù)擠壓過程中組織的演變規(guī)律相吻合。

圖4 C70250 Cu-Ni-Si合金擠壓板坯的TEM明場及暗場Fig. 4 Bright-field (a)and dark-field (b)TEM images of extruded C70250 Cu-Ni-Si alloy plate

圖5 Cu-Ni-Si合金各擠壓變形區(qū)及擠壓前后的硬度變化Fig. 5 Vickers hardness change of different deformation regions of Cu-Ni-Si alloy before and after extrusion: (a)Frictionshearing region; (b)Upsetting region; (c)Adhesion region;(d)Before-right-angle bending region; (e)After-right-angle bending region; (f)Extending forming region

圖6所示為Cu-Ni-Si合金擠壓前采用固溶處理后的棒料和擠壓板坯的拉伸實驗曲線。從圖6中可以看出：擠壓后，材料的抗拉強度比擠壓前有明顯提高，由原先的276 MPa上升到505 MPa，強度增加了一倍左右。但同時，成型板材的斷后總伸長率也由原先的22.3%下降到了13.4%。這是因為原材料經過連續(xù)擠壓轉變?yōu)榧庸た棙?，而沒有發(fā)生明顯的動態(tài)再結晶，動態(tài)回復不足以軟化晶粒在擠壓過程中所造成的加工硬化，所以造成強度的提高和塑性的下降。從總體來說，產品的綜合力學性能有所提高。

圖6 Cu-Ni-Si合金擠壓前后拉伸曲線Fig. 6 Tensile curves of Cu-Ni-Si alloy before and after continuous extrusion

3 結論

1) 與純銅連續(xù)擠壓過程中組織的演變規(guī)律相比：由于未發(fā)生明顯的動態(tài)再結晶，Cu-Ni-Si合金在連續(xù)擠壓過程可以分為6個變形區(qū)，即直角彎曲變形區(qū)可進一步劃分為呈典型織構組織分布的直角彎曲前變形區(qū)和直角彎曲后變形區(qū)。

2) Cu-Ni-Si合金在連續(xù)擠壓過程中有第二相析出，大小約為10 nm。

3) Cu-Ni-Si合金在連續(xù)擠壓過程中材料的顯微硬度隨變形量的增加而增大，在粘著區(qū)和直角彎曲區(qū)增幅明顯，體現(xiàn)出明顯的加工硬化效果，這與組織變化規(guī)律相符。擠壓后，材料的強度由276 MPa上升至505 MPa，而塑性由22.3%下降至13.4%

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