熊 健, 劉向君, 梁利喜

(油氣藏地質及開發(fā)工程國家重點實驗室(西南石油大學)，成都 610500)

基于吸附勢理論的頁巖吸附甲烷模型及其應用

熊 健, 劉向君, 梁利喜

(油氣藏地質及開發(fā)工程國家重點實驗室(西南石油大學)，成都 610500)

根據(jù)實測的頁巖等溫吸附數(shù)據(jù)，以吸附勢理論為基礎，對等溫吸附數(shù)據(jù)進行處理分析得到ε-ω吸附特性曲線及其數(shù)學表達式，推導出頁巖吸附甲烷模型，在此基礎上建立了地質條件下溫度和壓力共同影響的頁巖吸附氣量計算模型，并利用實測等溫吸附數(shù)據(jù)進行了模型驗證及應用分析。研究結果表明：頁巖吸附氣的ε-ω吸附特性曲線是唯一的且與溫度無關，特性曲線的形態(tài)呈對數(shù)形態(tài)；文中推導吸附模型的預測結果精度較高，可預測不同溫度和不同壓力下頁巖吸附氣量，得到頁巖吸附等溫線；建立的地質條件下溫度和壓力共同影響頁巖吸附氣量計算模型，可預測頁巖吸附氣量隨深度變化的趨勢圖；溫度和壓力對頁巖吸附氣量影響作用相反，在地質條件下的溫度與壓力對頁巖吸附氣量影響存在競爭關系，其中當頁巖埋深小于頁巖最大吸附容量對應埋深時，壓力起到主要影響作用，反之溫度起到主要影響作用。

頁巖；溫度；壓力；等溫吸附實驗；吸附勢理論；吸附模型；頁巖最大吸附容量

研究頁巖氣藏的甲烷吸附性能是頁巖氣藏開發(fā)的前提和基礎，同時頁巖吸附數(shù)據(jù)是對頁巖氣資源進行預測和產能評價等所必需的參數(shù)。在頁巖吸附性能研究中，頁巖的等溫吸附實驗是最常用的實驗手段，國內外學者對此已經做了較多研究，Montgomery等人對不同類型的頁巖進行了等溫吸附實驗，研究了有機質含量、有機質類型、有機質成熟度、頁巖的黏土礦物、溫度、壓力等對吸附性能的影響[1-10]。目前，在頁巖氣儲量評價中關于預測頁巖氣量隨深度變化研究受到關注[11]。在頁巖氣儲量預測的過程中，要想了解不同溫度下頁巖吸附甲烷氣量與壓力的關系，需進行不同溫度條件下的頁巖等溫吸附測試。而該測試實驗只能獲得某固定溫度下頁巖吸附甲烷氣量與壓力的關系，因此，研究溫度和壓力作用對頁巖吸附甲烷氣量綜合影響有重要意義。頁巖吸附甲烷屬于固-氣物理吸附范圍，物理吸附的作用力主要是色散力，而色散力與溫度無關；同時，吸附勢理論認為吸附勢與吸附空間體積關系是唯一的，且不隨溫度變化。吸附勢理論已經在非極性炭材料如活性炭和活性炭石墨與煤對氣體的吸附特性研究方面展開應用[12-16]。本文以吸附勢理論為基礎研究頁巖吸附甲烷的特性，利用吸附勢理論建立頁巖吸附特性曲線可研究溫度、壓力與甲烷吸附量三者之間的關系，在此基礎上推導出在溫度和壓力共同作用下頁巖吸附甲烷氣量的計算模型，并給出計算模型中的特征常數(shù)求取方法。同時利用該模型建立地質條件下頁巖吸附甲烷氣量的計算模型，并進行頁巖氣量隨深度變化預測方面的研究。

1 等溫吸附實驗數(shù)據(jù)

本文研究的頁巖樣品來自3個美國的盆地和1個中國的四川盆地。其中美國的盆地有4組富含有機質頁巖樣品，包括Utah盆地Green River頁巖(Ro=0.56%)、Oklahoma盆地上泥盆統(tǒng)Woodford頁巖(Ro=0.58%)和Fort Worth盆地Barnet頁巖[Tarrant#A-3(Ro=0.81%)和Blakely#1(Ro=2.1%)]；四川盆地有2組富含有機質頁巖樣品，為志留系龍馬溪組頁巖[Nin203-1井(深度 2 099 m)和Nin203-2井(深度 2 241 m)]。對頁巖樣品進行3種溫度(35.4℃,50.4℃,60.4℃)的等溫吸附實驗，等溫吸附實驗數(shù)據(jù)參考文獻[5,10]。6組頁巖樣品的吸附等溫線如圖1，它們是本文研究的數(shù)據(jù)基礎。

2 吸附特性曲線

吸附勢與吸附空間體積(吸附相體積)之間的關系是唯一的，稱為特性曲線。那么同一種頁巖吸附甲烷的特性曲線也應該是唯一的。要獲得該特性曲線需要計算該體系吸附勢和吸附相體積。根據(jù)Polanyi提出的吸附勢理論[17]，則吸附勢與壓力的關系為

(1)

式中：ε為吸附勢(J/mol)；pi為甲烷在溫度為T時的平衡壓力(MPa)；R為氣體常數(shù)，取8.314 4 J/(mol·K)；T為熱力學溫度(K)；p為壓力(MPa)；p0為甲烷在溫度為T時的飽和蒸汽壓(MPa)；飽和蒸汽壓對于超臨界氣體沒有定義，采用Dubinin and Astakhov[18]提出的改進Dubinin and Radushkevich公式[19]計算甲烷飽和蒸汽壓

圖1 頁巖吸附甲烷的吸附等溫線Fig.1 CH4 adsorption isotherms of shale at different temperatures

(2)

式中：pc為甲烷臨界壓力(MPa)；Tc為甲烷臨界溫度(K)；k為與吸附體系有關的系數(shù)。

吸附相體積是指一定溫度和壓力下頁巖可供甲烷吸附場所，其計算公式為

(3)

式中：ω為吸附相體積或吸附空間容積(cm3/g)；Vad為頁巖吸附甲烷的絕對吸附量(mol/g)；M為甲烷分子量(g/mol)；ρad為吸附相密度(g/cm3)，其表達式[20]為

ρad=(8Mpc)/(RTc)

(4)

吸附實驗測得吸附量為Gibbs過剩吸附量，而理論吸附量為絕對吸附量，兩者關系為

(5)

式中：V為平衡壓力下的甲烷吸附量(mol/g)；ρg為實驗溫度T、壓力p下氣相密度(g/cm3)，其計算式為

ρg=(Mp)/(RT)

(6)

通過等溫吸附實驗得到的等溫吸附曲線，根據(jù)式(1)和式(3)可得到ε和ω的關系曲線，即ε-ω吸附特性曲線。利用文中方法對6組頁巖樣品的等溫吸附數(shù)據(jù)進行處理得到ε-ω吸附特性曲線如圖2。

根據(jù)ε-ω吸附特性曲線建立方法，對6組頁巖3個溫度吸附數(shù)據(jù)進行處理，每組頁巖擬合吸附特性曲線的相關系數(shù)較高時可得一個k值(簡稱最優(yōu)k值)。從圖2中可看出，不同頁巖計算吸附特性曲線的最優(yōu)k值是不相同的，最優(yōu)k值與頁巖特性有關。從圖2中還可看出，6組頁巖3個溫度下的ε和ω點都幾乎落在同一條曲線，說明ε-ω吸附特性曲線和溫度無關，且吸附勢ε和吸附相體積ω呈明顯負相關，ε-ω吸附特性曲線形態(tài)呈對數(shù)形態(tài)特點，其表達式為

圖2 頁巖吸附甲烷的特性曲線Fig.2 Characteristic curves of shale CH4 adsorption

ε=-alnω+b

(7)

式中：a、b為吸附特性曲線擬合待定系數(shù)。

3 頁巖吸附甲烷模型推導

根據(jù)頁巖等溫吸附數(shù)據(jù)擬合的ε-ω吸附特性曲線可計算出不同溫度和壓力條件下所對應的甲烷吸附量，因此，依據(jù)ε-ω吸附特性曲線表達式推導出綜合考慮溫度和壓力影響的頁巖吸附甲烷模型即吸附甲烷氣量計算模型。

綜合整理式(1)～式(7)，可得到綜合考慮溫度和壓力的頁巖吸附氣量計算模型

(8)

式中：A=179200pc/RTc;B=22400/RT;D、m為模型中的特征常數(shù)。

為求解模型中的特征常數(shù)，對式(8)變形取自然對數(shù)，整理后有

ln[V/(A-Bp)]= lnD-mRT[lnpc-lnp+

k(lnT-lnTc)]

(9)

令c=mRT，

d=lnD-mRT[lnpc+k(lnT-lnTc)]

(10)

對式(9)進行變形有

ln[V/(A-Bp)]=clnp+d

(11)

式中：c、d為擬合待定系數(shù)。

結合式(9)和式(11)可知，已知待定系數(shù)c、d，即可求解特征常數(shù)D、m。特征常數(shù)D、m的求取步驟：①選擇頁巖樣品在某一溫度條件下的等溫吸附數(shù)據(jù)，擬合ε-ω吸附特性曲線得到最優(yōu)k值。②利用頁巖樣品該溫度下等溫吸附數(shù)據(jù)，計算平衡壓力的自然對數(shù)值和該平衡壓力下吸附氣量修正值的自然對數(shù)值，即lnp和ln[V/(A-Bp)]。③利用計算的lnp和ln[V/(A-Bp)]作圖，擬合出兩者間的關系式以及待定系數(shù)c、d。④利用式(10)可計算該溫度條件下頁巖吸附模型中的特征常數(shù)D、m。將求解的模型特征常數(shù)D、m代入式(8)，即可得頁巖吸附甲烷模型，可計算頁巖吸附甲烷的氣量，根據(jù)該模型建立地質條件溫度和壓力協(xié)同變化下頁巖吸附氣量的計算模型。

根據(jù)地層壓力和地層溫度隨著深度變化且存在一定關系，可推導出頁巖吸附氣量隨深度變化計算模型。假設地層為正常壓力系統(tǒng)，即地層壓力與深度計算公式為

p=hgρw×10-3

(12)

式中：h為埋藏深度(m)；g為重力加速度；ρw為水體密度(g/cm3)。

由于地層溫度和深度呈正比關系，假設地溫梯度為30℃/km，則有

T=T0+(h/100)×3

(13)

式中：T0為地表的平均氣溫(K)。

將式(12)和式(13)代入式(8)中，可得頁巖吸附氣量隨深度變化的計算模型。在頁巖吸附氣量隨溫度和壓力變化的吸附模型基礎上，建立了地質條件溫度和壓力共同影響的頁巖吸附氣量模型，根據(jù)該模型可預測頁巖吸附氣量隨深度變化的趨勢圖。

4 模型驗證及應用

在頁巖氣資源評價中，預測頁巖氣量隨深度變化是重要的研究內容。在頁巖氣儲量預測研究中，需要通過室內等溫吸附實驗得到不同溫度下頁巖甲烷吸附量與壓力之間的關系，但室內實驗只能得到某個固定溫度下甲烷吸附量和壓力之間的關系，而利用推導的頁巖吸附氣量的計算模型可得到不同溫度和壓力條件下頁巖吸附氣量。利用6組頁巖等溫吸附數(shù)據(jù)對推導的吸附計算模型進行驗證，為了分析模型預測吸附量與實驗實測吸附量之間的差異，選用相對誤差(指樣品在某溫度下、某平衡壓力點下模型預測吸附量與實驗實測吸附量之差的絕對值與實驗實測吸附量的比值)指標進行模型精度評價。選用6組頁巖樣品35.4℃等溫吸附實驗數(shù)據(jù)來進行頁巖吸附氣量計算：①根據(jù)上述模型特征常數(shù)求取方法，使用6組頁巖樣品在35.4℃條件下的等溫吸附實驗數(shù)據(jù)，擬合ε-ω吸附特性曲線得到最優(yōu)k值，求得各個樣品在該溫度下實測吸附量修正值與平衡點的壓力對數(shù)關系式中的待定系數(shù)c、d，并由此計算出各個樣品在該溫度下模型特征常數(shù)D、m(表1)。②將特征常數(shù)D、m代入式(8)，可分別計算各個頁巖樣品50.4℃和65.4℃條件時各個實驗平衡壓力下甲烷吸附量，預測等溫吸附線和實測等溫吸附線的結果見圖3所示。③以6組頁巖樣品的模型預測吸附量和實驗實測吸附量數(shù)據(jù)為基礎計算相對誤差，以該指標評價吸附模型的預測精度，數(shù)據(jù)包括6組頁巖樣品、2組溫度(50.4℃和65.4℃)、12個溫度樣次、132個平衡壓力點的等溫吸附實驗數(shù)據(jù)，相對誤差統(tǒng)計結果見圖4。

表1 頁巖樣品35.4℃等溫吸附實驗數(shù)據(jù)擬合結果Table 1 The fitting results of isothermal adsorption experiment data at 35.4℃ of shale samples

圖3 頁巖樣品的模型預測等溫吸附線與實驗實測等溫吸附線比較Fig.3 Comparison of the adsorption isotherm predicted by models and the adsorption isotherm measured by experiments of shale samples

圖4 頁巖樣品模型預測值相對誤差統(tǒng)計Fig.4 The relative errors of predicted values by models of shale samples

由各個頁巖樣品35.4℃等溫吸附數(shù)據(jù)擬合得到的吸附模型計算出50.4℃和65.4℃條件下，各個頁巖樣品實驗平衡壓力點的甲烷吸附量與相應條件下等溫吸附實驗的實測吸附量之間的比較可見圖3。由圖可知，各頁巖樣品的預測等溫吸附線和實測等溫吸附線比較接近，其中Woodford頁巖、Green River頁巖和龍馬溪組Nin203-2頁巖預測等溫吸附線與實測等溫吸附線的吻合程度相對較高，龍馬溪組Nin203-1頁巖預測等溫吸附線和實測等溫吸附線吻合程度相對較差，且各頁巖樣品的吸附模型預測等溫吸附線與實測等溫吸附線在低壓條件下的吻合程度差。由圖4可看出，相對誤差<5%占52.3%，<10%占81.5%，其中低壓下頁巖吸附氣量較小，預測值與實測值相對誤差較大的數(shù)據(jù)點較多；而在壓力較高時，預測值與實測值的相對誤差較小，精度較高。由此可見，基于吸附勢理論推導的頁巖吸附甲烷模型預測頁巖吸附氣量精度較高，特別是當壓力較高時，預測精度更高，說明本文基于吸附勢理論推導的頁巖吸附甲烷模型是可行的。

根據(jù)等溫吸附數(shù)據(jù)擬合得到考慮溫度和壓力影響頁巖吸附甲烷模型，將地層壓力和地層溫度與深度的關系式[式(12)和式(13)]代入可建立地質條件溫度和壓力影響下頁巖吸附氣量計算模型，根據(jù)該模型可預測頁巖吸附氣量隨深度變化。將表1中各頁巖樣品的D、m和k值代入公式(8)中，得到6組頁巖樣品考慮溫度和壓力影響的吸附模型，再結合式(12)和式(13)即可預測地質條件下頁巖吸附氣量，可得到頁巖吸附氣量隨深度變化趨勢圖(圖5)。從圖5中可看出，6組頁巖吸附氣量隨深度變化趨勢相同，先隨深度增加而增加，后隨深度增加而減小，不同類型的頁巖達到吸附氣量最大吸附容量埋深不一樣，說明不同類型的頁巖吸附氣量的影響機制不同；再結合圖1可知，頁巖吸附氣量隨著壓力升高而增加，隨著溫度升高而減小，溫度和壓力對頁巖吸附氣量的影響作用相反，說明地質條件溫度與壓力對頁巖吸附氣量影響存在競爭關系，其中當頁巖埋深小于頁巖最大吸附容量對應埋深時，壓力起到主要影響作用，反之溫度起到主要影響作用。

圖5 頁巖吸附甲烷氣量隨深度變化趨勢圖Fig.5 The trend chart showing that the adsorbed gas amount by shale changes with depth

5 結 論

a.基于吸附勢理論，根據(jù)頁巖等溫吸附數(shù)據(jù)建立ε-ω吸附特性曲線，特性曲線與溫度無關，且特性曲線形態(tài)呈對數(shù)形態(tài)。

b.基于吸附勢理論，推導出頁巖吸附甲烷模型，該模型的預測結果精度較高，可預測不同溫度和壓力下頁巖吸附甲烷氣量，得到頁巖的吸附等溫線。

c.在頁巖吸附氣量隨溫度和壓力變化的模型基礎上，建立了地質條件溫度和壓力共同影響的頁巖吸附氣量的計算模型，可預測頁巖吸附氣量隨深度變化的趨勢圖。

d.溫度和壓力對頁巖吸附氣量影響作用相反，在地質條件下的溫度與壓力對頁巖吸附氣量影響存在競爭關系，當頁巖埋深小于頁巖最大吸附容量對應埋深時，壓力起到主要影響作用，反之溫度起到主要影響作用。

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Adsorption model of shale to CH4based on adsorption potential theory and its application

XIONG Jian, LIU Xiang-jun, LIANG Li-xi

StateKeyLaboratoryofOilandGasReservoirGeologyandExploitation,SouthwestPetroleumUniversity,Chengdu610500,China

On the basis of the measured isotherm data under different temperatures and the adsorption potential theory, theε-ωadsorption characteristic curve can be drawn and described by analyzing and treating the isotherm data, and a model for shale adsorptive gas is deduced. Based on this, a calculation model for shale adsorptive gas amount under a certain geological conditions and under the influence of temperature and pressure is established. The model is validated and analyzed by the measured isotherm data. The result shows that theε-ωadsorption characteristic curve of shale adsorptive gas is only one and independent of temperature, and the form of the adsorption characteristic curve is logarithmic. The accuracy of the predicted result by a calculation model is high. It can forecast the shale adsorption gas amount under different temperatures and pressures and obtain the adsorption isotherm of shale adsorbed gas. The calculation model for the amount of shale adsorbed gas is established under a certain geological conditions and the influence of temperature and pressure. It can be used to predict the trend chart of the shale adsorbed gas amount changing with depth. The temperature and pressure have the adverse effect on the shale adsorbed gas amount, and under a certain geological conditions, the influence of temperature and pressure on the shale adsorptive gas amount meets a competition relationship. When the burial depth of the shale formation is less than the burial depth of the maximum adsorbed capacity, the pressure has a major influence, otherwise, the temperature does.

shale; temperature; pressure; isotherm experiment; adsorption potential theory; adsorption model; maximum adsorbed capacity

10.3969/j.issn.1671-9727.2014.05.10

1671-9727(2014)05-0604-08

2013-11-25 [基金項目] 國家自然科學基金聯(lián)合基金重點項目(U1262209); 國家自然科學基金面上項目(51274172)

熊健(1986-)，男，博士研究生，研究方向：非常規(guī)頁巖氣開發(fā), E-mail:361184163@qq.com。

TE132.2; TE135

A