劉航航

（東北大學(xué) 材料與冶金學(xué)院，遼寧 沈陽(yáng)110819）

1 前言

我國(guó)每年產(chǎn)生LF精煉廢渣大約1 200萬(wàn)t。LF精煉廢渣中含有大量的CaO、SiO2、Al2O3和MgO等物質(zhì)［1］，這些組分和冶金生產(chǎn)中使用的部分原料成分相近。如果這些有效組分加以利用，不但提高LF精煉廢渣的循環(huán)利用率，還可節(jié)約資源，縮短冶煉時(shí)間。目前，大多數(shù)鋼鐵企業(yè)選擇將精煉廢渣和普通轉(zhuǎn)爐爐渣混在一起，用于鋪路和生產(chǎn)水泥，不僅污染環(huán)境，且利用價(jià)值低，造成了資源的浪費(fèi)。因此，有必要進(jìn)一步開(kāi)展LF精煉渣的高效循環(huán)利用研究，通過(guò)研究精煉渣的形成過(guò)程和其物理化學(xué)性質(zhì)，以確定其合理的處理方法和資源循環(huán)利用途徑。

2 LF精煉渣循環(huán)利用現(xiàn)狀

同高爐渣和轉(zhuǎn)爐爐渣相比，精煉渣的利用率較低，這主要是因?yàn)長(zhǎng)F精煉渣循環(huán)利用技術(shù)還不成熟。LF精煉渣的堿度高，硬度大，不能像轉(zhuǎn)爐鋼渣那樣可以回收含鐵的原料；由于渣中CaO活性較高和自由CaO的水化活性較低等原因［1］，容易引起體積膨脹，所以不能大量用于建筑材料和水泥的生產(chǎn)；同時(shí)，在鋼包爐精煉脫硫工藝完成后，渣中硫含量會(huì)有所升高，這說(shuō)明LF爐精煉后的熱態(tài)鋼渣仍具有一定硫容量，使LF精煉渣資源循環(huán)利用出現(xiàn)困難?，F(xiàn)階段，國(guó)內(nèi)處理LF精煉渣的方法主要有以下幾種。

2.1 鋼鐵企業(yè)傳統(tǒng)處理方法

在鋼鐵企業(yè)中，主要是以回收鋼渣中金屬再次用于燒結(jié)和冶煉生產(chǎn)為目的，將LF精煉渣和普通的轉(zhuǎn)爐鋼渣混在一起進(jìn)行磁選處理，處理流程為：空冷噴淋→礦渣處理場(chǎng)→破碎→篩分→破碎→重選→磁選［3］。處理后收集的鐵礦精粉主要用于燒結(jié)配料，粒鋼直接用于轉(zhuǎn)爐或電爐冶煉，尾渣則主要應(yīng)用于建筑領(lǐng)域，包括道路填筑、水泥生產(chǎn)、建筑物骨料生產(chǎn)以及鋼渣磚生產(chǎn)等。

2.2 回收LF精煉渣中的鋁

精煉廢渣含有大量的CaO和Al2O3，這些組分與冶金工業(yè)中使用的部分原料性質(zhì)相近，如果可以將廢渣中的Al2O3進(jìn)行提取利用，則對(duì)鋼鐵企業(yè)的節(jié)能減排具有重要意義。由于LF精煉廢渣具有礦物結(jié)構(gòu)疏松等特點(diǎn)，可以通過(guò)化學(xué)手段破壞其原有結(jié)構(gòu)，從而可以提取有價(jià)元素鋁。國(guó)內(nèi)學(xué)者對(duì)此進(jìn)行了深入研究，周云等人［4］在高鋁LF精煉廢渣提取氧化鋁的實(shí)驗(yàn)研究中用Na2CO3溶液為浸出液，從LF精煉廢渣中提取了Al2O3，Al2O3的浸出率最高可以達(dá)到80%；李遼沙，任雪，吳六順等人［5］在LF精煉渣制備超細(xì)硅酸鋁中將LF爐精煉廢渣經(jīng)酸堿反應(yīng)然后過(guò)濾干燥以后得到了硅酸鋁；梅一峰等人［6］將精煉廢渣改制成鋁渣球，顯著的改善了爐渣的流動(dòng)性；吳永來(lái)等人［7］通過(guò)向LF精煉渣中加入丁烷基磺酸鈉和成球粘合劑，將LF精煉渣支撐了連鑄保護(hù)渣。

2.3 LF精煉冷態(tài)鋼渣用作煉鋼助熔劑［8］

LF精煉渣除了含有大量CaO之外，還含有一定量的CaF2。LF精煉渣堿度與轉(zhuǎn)爐渣相近，并含有的20%的Al2O3。Al2O3和CaF2可以形成低熔點(diǎn)的化合物，將LF精煉渣代替部分轉(zhuǎn)爐煉鋼助熔劑用于轉(zhuǎn)爐冶煉過(guò)程，一方面利用CaF2稀釋轉(zhuǎn)爐助熔劑，另一方面節(jié)省轉(zhuǎn)爐助熔劑所需的CaO用量。

崔九霄等人［9］利用精煉廢渣的這一特點(diǎn)，在精煉廢渣中配加一定量的添加劑和含鐵礦粉，替代鐵礬土等加入轉(zhuǎn)爐作為煉鋼助熔劑，并在鞍鋼進(jìn)行了現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)，取得了化渣速度快，節(jié)約煉鋼助熔劑和石灰等效果。馬鞍山鋼鐵公司將精煉廢渣通過(guò)破碎、磁選、篩分等工藝處理后直接用作燒結(jié)冶煉熔劑，可以改善高爐的流動(dòng)性，增加鐵的還原量，促進(jìn)早期化渣和調(diào)節(jié)爐渣的流動(dòng)性［10］。意大利的Ospitaletto鋼廠開(kāi)發(fā)了旨在回收LF精煉廢渣的技術(shù)［11］，該技術(shù)將精煉廢渣冷卻、破碎并運(yùn)送到噴吹系統(tǒng)，噴入電爐作為煉鋼造渣劑。

2.4 LF精煉熱態(tài)廢渣返回冶金過(guò)程再利用

如果將精煉熱態(tài)廢渣返回利用不僅可以回收廢渣，還可以充分利用熔渣本身的顯熱，減少造渣原料（如石灰、螢石）的消耗，而且還有很好的脫硫效果，具有較高的經(jīng)濟(jì)和環(huán)境效益。唐鋼150 t LF熱態(tài)精煉廢渣的返回利用表明，利用廢渣的殘余熱量，提高了LF供電初期電弧的穩(wěn)定性和熱效率，同時(shí)減少了50%以上的廢渣排放量［12］。LF精煉熱態(tài)鋼渣有兩種循環(huán)途徑，分別為倒入空包返回和倒入下一爐鋼水返回，這兩種方式都可以在熱態(tài)中進(jìn)行，在精煉車(chē)間完成，工藝簡(jiǎn)單可行［3］。

解養(yǎng)國(guó)等人總結(jié)［13］LF熱態(tài)鋼渣循環(huán)利用技術(shù)的應(yīng)用，得出以下結(jié)論：LF熱態(tài)渣的循環(huán)利用，減少了LF造渣料的消耗，省去了化渣環(huán)節(jié)，節(jié)省了電能和電極消耗，當(dāng)鋼水達(dá)到相同溫度時(shí)循環(huán)利用廢渣的每爐鋼節(jié)約供電時(shí)間5～6 min；增加了鋼水產(chǎn)量，而且減少了在LF爐的增碳和增氮量，提高了鋼水的質(zhì)量；減輕了加熱時(shí)電弧對(duì)鋼包壁耐火材料的侵蝕，提高了鋼包的使用壽命；降低了生產(chǎn)成本，對(duì)產(chǎn)品質(zhì)量沒(méi)有影響。

陳登國(guó)等在LF渣循環(huán)利用脫硫效果試驗(yàn)研究中發(fā)現(xiàn)熱態(tài)循環(huán)渣返回利用可以保持較高的脫硫率，在未添加石灰條件下，提高出鋼溫度，控制熱態(tài)精煉渣硫容量Cs≥0.038，硫分配比在230～403范圍時(shí)，脫硫率可以高達(dá)79%［14］。

國(guó)內(nèi)的鋼鐵企業(yè)大多數(shù)都采用此類(lèi)熱渣循環(huán)工藝，將精煉渣在LF精煉生產(chǎn)環(huán)節(jié)循環(huán)二、三次，明顯減少了LF精煉造渣劑和耐火材料消耗，還可減少10～15℃［15］的鋼水溫降，噸鋼成本降低15～20元，噸鋼節(jié)電5～7 kW·h，取得了良好的經(jīng)濟(jì)效益。

2.5 LF精煉爐渣的其他利用

在鋼包精煉爐中使用泡沫渣精煉工藝［1］，可以做到埋弧加熱，提高精煉過(guò)程的熱效率，減少加熱電弧對(duì)鋼包爐壁的高溫輻射，提高鋼包的使用壽命，保護(hù)爐襯，減少鋼水二次氧化。LF精煉渣泡沫化縮短了爐渣氣泡所用的時(shí)間，而且成渣后的爐渣對(duì)鋼中的夾雜物有很強(qiáng)的吸附能力，該方式已經(jīng)成為L(zhǎng)F精煉渣的新用途，根據(jù)本鋼的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，可使噸鋼成本下降10元左右。

3 LF精煉渣脫硫法

LF精煉渣無(wú)論是作為轉(zhuǎn)爐和燒結(jié)助熔劑，還是高溫時(shí)直接返回精煉過(guò)程再利用，都無(wú)法避免廢渣中硫?qū)︿撘嘿|(zhì)量的影響，有害元素硫已經(jīng)成為限制精煉廢渣循環(huán)利用的主要因素，因此去除廢渣中的硫是今后研究的關(guān)鍵?，F(xiàn)階段國(guó)內(nèi)外去除LF精煉廢渣中硫的研究方法主要有以下兩種。

3.1 氧化法脫硫

氧化法脫硫主要是在高溫時(shí)將渣中的硫元素氧化為氣態(tài)物質(zhì)以脫除。谷潔美等人［16］對(duì)LF精煉廢渣進(jìn)行了不同溫度下的焙燒實(shí)驗(yàn)進(jìn)行脫硫，但效果不是很理想，原因是熔渣中的硫主要以固溶體的形式存在，阻礙了硫的氧化反應(yīng)。他們通過(guò)SEM和XRD分析了LF精煉廢渣中硫的賦存形式，得出硫在廢渣中以CaS和11CaO-7Al2O3-CaS固溶體形式存在。POSCH W［17］也研究了硫在固態(tài)渣中的賦存形式。結(jié)果表明，當(dāng)渣中有充足的硫離子時(shí)候，CaS將會(huì)按下式析出，Ca2++S2-=CaS，該式對(duì)脫硫的意義很重要。

日本學(xué)者Kobayashi J等人［18］將冷卻后的精煉廢渣粉碎到0.074 mm以下，在1 100℃下通入79%Ar+21%O2的混合氣體，進(jìn)行氧化焙燒脫硫，脫硫率在50%左右。

德國(guó)的VAI-CON Desulf廢渣再生處理工藝［19］，利用數(shù)量巨大的爐渣實(shí)現(xiàn)氧化法脫硫。該工藝主要是利用向反應(yīng)器內(nèi)吹氧生成二氧化硫的手段以除去硫元素，這種工藝的優(yōu)點(diǎn)是可實(shí)現(xiàn)爐渣的再生和重復(fù)使用，不需要脫硫劑，除渣時(shí)不產(chǎn)生鐵損等。

Bigeev等人［20］研究了熔融態(tài)精煉廢渣再生循環(huán)利用工藝，將火焰噴槍在尚未出鋼的情況下插入精煉渣內(nèi)，將渣中的硫元素氧化為氣態(tài)物質(zhì)脫除。該循環(huán)工藝缺點(diǎn)是需要較高的生產(chǎn)效率，易氧化鋼水中的碳和硅等其他元素，同時(shí)要求渣層必須具有很大厚度，但如果渣層過(guò)厚容易造成爐內(nèi)凈空太小使渣層攪拌不均勻，造成精煉渣處理效果不理想。

3.2 水熱法浸出硫

針對(duì)精煉廢渣常規(guī)氧化脫硫法存在的諸多問(wèn)題，一些學(xué)者利用CaS易于與水發(fā)生反應(yīng)的特點(diǎn)，對(duì)LF精煉廢渣中的硫進(jìn)行了水熱浸出的研究［21-22］。利用水熱法浸出硫的原理是硫在水熱浸出處理過(guò)程中是以S2-形式進(jìn)入浸出液中，與水解離出的H+結(jié)合先形成HS-，而后進(jìn)一步形成H2S，最終達(dá)到將廢渣中硫浸出去除的目的。另外，也可以在亞臨界的條件下進(jìn)行鋼渣再生脫硫反應(yīng)［23-25］，因?yàn)殇撛摿蚍磻?yīng)為固體相間和流體進(jìn)行的多相反應(yīng)，在亞臨界的條件下可顯著提高反應(yīng)速率。

在實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程中，氧化法是通過(guò)高溫氧化以達(dá)到除硫的目的，在溫度較高時(shí)可以取得較好的脫硫效果，但該法的缺點(diǎn)是必須在現(xiàn)有冶煉流程上添加設(shè)備，往往會(huì)受到空間的限制而難以實(shí)現(xiàn)，同時(shí)也由于精煉廢渣循環(huán)處理速度的限制，造成原工藝流程不能持續(xù)、穩(wěn)定的進(jìn)行。而水熱法則由于亞臨界水過(guò)處理使CaO過(guò)度氧化，會(huì)造成一定的回硫現(xiàn)象。所以對(duì)于現(xiàn)階段的鋼廠來(lái)說(shuō)，應(yīng)在努力改進(jìn)氧化法和水熱法的缺點(diǎn)的基礎(chǔ)上尋找更切之有效的脫硫方式，從而合理的進(jìn)行脫硫。

4 目前存在問(wèn)題及去除廢渣中硫的新思路

LF精煉廢渣循環(huán)利用還存在很多的問(wèn)題。在熔融態(tài)廢渣直接返回利用時(shí)，受渣中Al2O3的質(zhì)量分?jǐn)?shù)和硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加等因素的限制，循環(huán)利用的次數(shù)不能超過(guò)3次，同時(shí)由于冶金流程和現(xiàn)場(chǎng)環(huán)境等條件的限制，很難以實(shí)現(xiàn)；目前所報(bào)道的水熱法去除固態(tài)廢渣中的硫在一定程度上達(dá)到了除硫的目的，但是由于硫以Ca12Al14O32S固溶體的形式存在于熔渣中，導(dǎo)致脫硫反應(yīng)受到抑制，很難從根本上達(dá)到去除廢渣中硫的目的。

解決精煉廢渣循環(huán)利用過(guò)程中存在的問(wèn)題，首先要去除精煉廢渣中的硫，現(xiàn)階段兩種去除硫的方式各有優(yōu)缺點(diǎn)。針對(duì)國(guó)內(nèi)鋼廠的現(xiàn)狀去除廢渣中硫的思路是：1）由于氧化法受生產(chǎn)空間的限制而難以實(shí)現(xiàn)，因此今后的研究重點(diǎn)不應(yīng)僅僅局限于在鋼包爐中對(duì)精煉渣進(jìn)行除硫，可以選擇在其他容器中將硫去除，這樣既可以避免向渣中通入氣體時(shí)對(duì)鋼水的負(fù)面影響，還可以增加去硫的反應(yīng)條件，達(dá)到最大限度去除精煉廢渣中硫的目的。2）對(duì)于固態(tài)精煉廢渣中硫的去除的研究，應(yīng)該首先研究精煉廢渣中硫的分布和結(jié)合狀態(tài)，然后通過(guò)控制堿度和冷卻方式使渣中的C12A7盡量少析出，從而使渣中的硫以CaS的形式單獨(dú)存在，最后再根據(jù)CaS易水化和易氧化等特點(diǎn)，將渣中硫的去除［26］。

5 LF精煉渣脫硫理論分析

LF精煉渣脫硫的反應(yīng)式為：

其中：Cs為爐渣硫容量；as為鋼中硫的活度系數(shù)；a0為鋼中氧的活度系數(shù)。

硫在鋼渣間的分配比除了與Cs有關(guān)外，還與鋼液氧活度有很大關(guān)系，若要得到高脫硫率，必須將鋼液氧含量降至很低。研究發(fā)現(xiàn)，精煉后的廢渣仍具有一定的硫含量。部分鋼鐵廠的LF精煉廢渣成分［26］見(jiàn)表 1。

1）渣中各組分含量對(duì)脫硫率的影響。根據(jù)王維等人［27］對(duì)LF冷態(tài)渣脫硫的研究可知，當(dāng)渣中的w（FeO+MnO）＜2%時(shí)，Ls與渣中（FeO+MnO）的含量成正比，和爐渣堿度成正比；當(dāng)w（Al2O3）＜15%時(shí)，增加含量，可以提高熔渣的流動(dòng)性，促進(jìn)脫硫反應(yīng)進(jìn)行，但由于Al2O3是兩性氧化物，含量過(guò)高會(huì)降低爐渣的堿度，亦不利于夾雜物和硫的排除，一般將Al2O3的含量控制在10%～18%［28］范圍內(nèi)；MgO為堿性氧化物，其脫硫能力比CaO低。在鈣鋁酸鹽中含有少量MgO對(duì)改善熔渣的脫硫率是有益的，但是爐渣中MgO的含量在4.5%～8.8%范圍內(nèi)時(shí)對(duì)脫硫率影響不大［29］。

表1 部分鋼鐵廠的LF精煉廢渣成分

CaF2的含量也會(huì)對(duì)脫硫產(chǎn)生很大的影響。隨著CaF2的增加，爐渣的流動(dòng)性增加，脫硫速率和脫硫率都大大提高。但是當(dāng)含量過(guò)高時(shí)，對(duì)鋼包內(nèi)襯的耐火材料工作層侵蝕嚴(yán)重，而且CaF2在高溫下有較強(qiáng)的揮發(fā)性，易污染環(huán)境。根據(jù)研究結(jié)果，精煉脫硫渣中CaF2在7.5%～30%范圍波動(dòng)時(shí)有較好的脫硫效果［30-31］。

2）從動(dòng)力學(xué)角度改善爐渣脫硫能力。要從動(dòng)力學(xué)角度改善爐渣脫硫能力，要求冶煉前期以較大氬氣流量來(lái)攪拌鋼液，增大鋼渣接觸面積有利于脫硫和均勻鋼水的成分和溫度，但是吹氬氣時(shí)要避免鋼水液面裸露，防止引起二次氧化。

6 結(jié)語(yǔ)

LF精煉爐鋼渣傳統(tǒng)處理方法效率較低，在處理過(guò)程中浪費(fèi)了大量的冷卻水和鋼渣熱量，還造成了二次污染。精煉渣中含有大量的有益組分，只要脫除渣中的有害元素，LF精煉渣基本上可得到循環(huán)利用。國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)脫除熔渣中硫進(jìn)行了大量研究，并取得了許多成果，促進(jìn)廢渣進(jìn)行循環(huán)利用，實(shí)現(xiàn)節(jié)能減排發(fā)揮了積極作用。

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