林飛等

摘 要： 為了研究低壓環(huán)境對(duì)激光剝離的影響，利用準(zhǔn)分子激光剝離系統(tǒng)和真空腔對(duì)GaN/藍(lán)寶石樣品分別在低壓下和常壓下進(jìn)行多脈沖激光照射，之后用臺(tái)階儀測(cè)量樣品的分解深度，得知相比常壓環(huán)境，低壓下GaN分解深度在脈沖次數(shù)為10次、20次、30次時(shí)分別增加了為10.2%，19.0%，24.3%，之后結(jié)合GaN材料分解過(guò)程和脈沖激光照射GaN/藍(lán)寶石結(jié)構(gòu)過(guò)程進(jìn)行理論分析得到相應(yīng)低壓和常壓下的GaN材料的理論分解深度，得到與實(shí)驗(yàn)一致的趨勢(shì)。證明了低壓環(huán)境能提高激光剝離速率。

關(guān)鍵詞： GaN； 激光剝離； 多脈沖激光照射； 激光剝離速率

中圖分類號(hào)： TN24?34 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A 文章編號(hào)： 1004?373X（2014）12?0156?04

Abstract： In order to study the effects of low?pressure environment on laser lift?off process， the experiment that a GaN/sapphire sample was irradiated by an excimer laser lift?off system in different pressure was carried out， and then the decomposition depth of the sample was measured with a profilometer. The results show that the decomposition depth of GaN in low pressure is increased by 10.2%， 19.0% and 24.3% which corresponds to the number of pulses of 10， 20 and 30. One?dimensional heat flow model of GaN/sapphire structure irradiated by laser was established. The temperature field in GaN was calculated and analyzed. The decomposition depth of GaN in different pressure was obtained. The theoretical calculation result is consistent with the experimental result. It indicates that the efficiency of laser lift?off in low pressure environment is higher than that in ordinary pressureenvironment.

Keywords： GaN； laser lift?off； multipulse lasar irradiation； laser lift?off rate

0 引 言

由于GaN材料禁帶寬度寬，性質(zhì)穩(wěn)定，被廣泛應(yīng)用于藍(lán)光、綠光以及紫外光LED器件的生產(chǎn)中[1?2]，其在眾多領(lǐng)域都扮演著重要的角色，所以一直以來(lái)都吸引著極大的關(guān)注。目前主要是通過(guò)在藍(lán)寶石襯底上的異質(zhì)外延得到GaN基LED，但由于藍(lán)寶石與GaN晶格的失配大，使得器件外延層中會(huì)存在大量位錯(cuò)和層錯(cuò)，器件效率受到限制，并且藍(lán)寶石的電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率差，影響器件散熱，且同側(cè)電極會(huì)導(dǎo)致電流阻塞效應(yīng)等問(wèn)題。這些導(dǎo)致了GaN基LED的壽命短、輸出功率低。1996年Kelly等人提出了應(yīng)用激光剝離技術(shù)將GaN外延層和藍(lán)寶石襯底剝離。激光剝離技術(shù)是指用一定波長(zhǎng)的激光從藍(lán)寶石襯底一側(cè)照射外延片，這束激光只會(huì)被藍(lán)寶石襯底與GaN界面處的GaN材料所吸收，GaN受熱分解生成金屬Ga和氣體N2，從而實(shí)現(xiàn)與藍(lán)寶石襯底的剝離。激光剝離技術(shù)結(jié)合鍵合技術(shù)，可以將GaN外延層轉(zhuǎn)移到導(dǎo)電、導(dǎo)熱性能更好的其他襯底（如Si、金屬）上。首先可以實(shí)現(xiàn)在外延層的兩側(cè)制備P、N電極，從而可以減小電極與焊盤對(duì)光的遮擋、吸收；其次，兩側(cè)電極結(jié)構(gòu)，使得電流幾乎全部垂直地流過(guò)LED外延層，從而避免了電流阻塞效應(yīng)；最后，Si或金屬襯底的熱導(dǎo)率相比藍(lán)寶石明顯更優(yōu)，可以有效地改善LED的散熱情況，提高其使用壽命。激光剝離技術(shù)從根本上解決了藍(lán)寶石襯底帶給GaN基LED的不利影響，因?yàn)樵诖蠊β仕{(lán)光LED芯片制作工藝中，是應(yīng)用前景十分廣闊的一種技術(shù)。但是激光剝離GaN外延層和藍(lán)寶石襯底過(guò)程中存在著以下的問(wèn)題：

（1） 剝離過(guò)程會(huì)產(chǎn)生N2氣體，若N2氣體無(wú)法順利排出，界面處將產(chǎn)生較強(qiáng)氣壓，引起GaN膜碎裂。

（2） 過(guò)高能量密度的激光束也會(huì)對(duì)GaN膜造成損傷，引起在剝離過(guò)程中GaN膜產(chǎn)生裂紋。

（3） 激光光束照射的位置、環(huán)境的壓強(qiáng)、襯底的溫度、GaN膜厚度對(duì)激光剝離過(guò)程都有著一定影響。因此本文研究了在低壓環(huán)境下進(jìn)行激光剝離的方法，一方面降低激光剝離時(shí)GaN發(fā)生分解反應(yīng)的環(huán)境氣壓，則GaN分解所需要的溫度也隨之降低，所要求的激光照射系統(tǒng)進(jìn)行激光剝離的閾值能量密度也降低，這樣就可以放大激光光斑的面積，大大加快激光剝離的速度，實(shí)現(xiàn)快速大面積均勻的激光剝離；另一方面低壓環(huán)境可以實(shí)現(xiàn)及時(shí)地對(duì)N2氣體的抽取，從而避免GaN膜的破裂。

1 實(shí) 驗(yàn)

本實(shí)驗(yàn)采用金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積法在藍(lán)寶石（001）襯底上生長(zhǎng)GaN外延層。樣品結(jié)構(gòu)如圖1所示。樣品包括430 μm厚的藍(lán)寶石襯底，2 μm厚的本征GaN緩沖層，2 μm厚的n?GaN。采用脈沖寬度為25 ns，波長(zhǎng)為248 nm的KrF準(zhǔn)分子激光器在室溫下分別在低壓環(huán)境下和常壓環(huán)境下從GaN一側(cè)對(duì)同一樣品進(jìn)行脈沖激光照射10次、20次、30次，激光脈沖頻率為1 Hz，能量密度為370 mJ/cm2。之后用鹽酸去除熱分解過(guò)程中產(chǎn)生的金屬Ga及其氧化物，然后利用臺(tái)階儀測(cè)量GaN分解深度。

對(duì)此過(guò)程建立模型進(jìn)行理論計(jì)算分析能夠幫助更好得理解低壓環(huán)境對(duì)激光剝離的影響。在GaN熱分解的化學(xué)反應(yīng)式中，吉布斯自由能變化量如下：

圖3為理論計(jì)算下t=τ時(shí)GaN材料內(nèi)溫度隨深度分布圖。由圖可以看出，GaN材料內(nèi)溫度隨著z的增加而迅速降低。圖4是理論計(jì)算下GaN材料內(nèi)溫度場(chǎng)分布圖，可以看出在脈沖激光作用下，相同z值的GaN層內(nèi)的溫度先是快速上升，由于熱傳導(dǎo)作用，這段過(guò)程一般長(zhǎng)于激光作用時(shí)間，而后溫度再快速下降。若這期間GaN層的最高溫度大于等于GaN的分解溫度，則該處的GaN即會(huì)分解。GaN材料能發(fā)生分解的最大的z值即為GaN材料在該條件下理論分解深度。同時(shí)由圖4也可以得知，GaN材料內(nèi)的溫度在下降階段，剛開始速率很快，而后隨著時(shí)間的增加而漸漸趨于穩(wěn)定，在t=0.01 s時(shí)GaN材料界面處溫度即降為25.764 1 ℃。故激光脈沖頻率為1 Hz時(shí)，可不必考慮連續(xù)激光脈沖作用疊加效應(yīng)。

表2為GaN材料分別在低壓環(huán)境和常壓環(huán)境中理論分解深度，可以得知低壓下GaN分解深度明顯大于常壓下，這與實(shí)驗(yàn)的現(xiàn)象是相吻合的。但是理論計(jì)算下低壓的GaN分解深度要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于實(shí)驗(yàn)中GaN在低壓下的分解深度，一方面是因?yàn)樵O(shè)備老化和真空腔氣密性問(wèn)題，實(shí)驗(yàn)中真空腔的真空度并未能達(dá)到6×10-2 Torr；另一方面是因?yàn)槔碚撚?jì)算未考慮與外界的熱交換，而在實(shí)驗(yàn)中，因?yàn)榈蛪合翹2被抽走的同時(shí)也帶走了大量的熱，GaN材料內(nèi)的溫度不會(huì)那么高。

3 結(jié) 語(yǔ)

低壓環(huán)境一方面能降低GaN材料的分解溫度，降低激光剝離的閾值功率，從而可以通過(guò)放大光斑面積來(lái)得到與常壓下一樣的剝離效果，即可實(shí)現(xiàn)快速地將GaN薄膜從藍(lán)寶石襯底上剝離下來(lái)；另一方面低壓環(huán)境有助于及時(shí)地抽取GaN材料分解時(shí)產(chǎn)生的N2氣體，這對(duì)實(shí)現(xiàn)完整地將GaN薄膜從藍(lán)寶石襯底上剝離下來(lái)是至關(guān)重要的。

表2 常壓和低壓下GaN材料理論分解深度

本文先利用KrF準(zhǔn)分子激光器，分別在低壓和常壓環(huán)境下對(duì)同一樣品進(jìn)行多脈沖照射，激光能量密度為370 mJ/cm2，脈沖頻率為1 Hz，之后利用臺(tái)階儀測(cè)量樣品在不同條件下的分解深度，得知相比常壓環(huán)境，GaN材料在低壓環(huán)境下分解更深，低壓下GaN分解深度在脈沖次數(shù)為10次、20次、30次時(shí)分別增加了為10.2%，19.0%，24.3%，之后通過(guò)對(duì)GaN材料分解過(guò)程和激光照射GaN/藍(lán)寶石結(jié)構(gòu)過(guò)程進(jìn)行理論分析，得出不同環(huán)境氣壓下的GaN材料理論分解深度，在理論上得到了同樣的趨勢(shì)，證明了低壓下激光剝離的優(yōu)越性。

參考文獻(xiàn)

[1] KOIKE Masayoshi， SHIBATA Naoki， KATO Hisaki， et al. Development of high efficiency GaN?Based multiquantum?well light?emitting diodes and their applications [J]. IEEE Journal on Selected Topics in Quantum Electronics， 2002， 8（2）： 271?277.

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[3] EGAWA T， OHMURA H， ISHIKAWA H， et al. Demonstration of an In?GaN?based light?emitting diode on an AlN/Sapphire template by metalorganic chemical vapor deposition [J]. Applied Physics Letters， 2002， 81（2）： 292?294.

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[10] 王婷，郭霞，劉斌，等.激光剝離Al2O3/GaN中GaN材料溫度場(chǎng)的模擬[J].光電工程，2006（3）：101?105.

[11] 黃生榮，劉寶林.激光剝離GaN/Al2O3材料溫度分布的解析分析[J].光電子·激光，2004，15（7）：831?834.

[12] 張鶴.準(zhǔn)分子激光剝離紫外發(fā)光二極管的研究[D].長(zhǎng)春：長(zhǎng)春理工大學(xué)，2012.

對(duì)此過(guò)程建立模型進(jìn)行理論計(jì)算分析能夠幫助更好得理解低壓環(huán)境對(duì)激光剝離的影響。在GaN熱分解的化學(xué)反應(yīng)式中，吉布斯自由能變化量如下：

圖3為理論計(jì)算下t=τ時(shí)GaN材料內(nèi)溫度隨深度分布圖。由圖可以看出，GaN材料內(nèi)溫度隨著z的增加而迅速降低。圖4是理論計(jì)算下GaN材料內(nèi)溫度場(chǎng)分布圖，可以看出在脈沖激光作用下，相同z值的GaN層內(nèi)的溫度先是快速上升，由于熱傳導(dǎo)作用，這段過(guò)程一般長(zhǎng)于激光作用時(shí)間，而后溫度再快速下降。若這期間GaN層的最高溫度大于等于GaN的分解溫度，則該處的GaN即會(huì)分解。GaN材料能發(fā)生分解的最大的z值即為GaN材料在該條件下理論分解深度。同時(shí)由圖4也可以得知，GaN材料內(nèi)的溫度在下降階段，剛開始速率很快，而后隨著時(shí)間的增加而漸漸趨于穩(wěn)定，在t=0.01 s時(shí)GaN材料界面處溫度即降為25.764 1 ℃。故激光脈沖頻率為1 Hz時(shí)，可不必考慮連續(xù)激光脈沖作用疊加效應(yīng)。

表2為GaN材料分別在低壓環(huán)境和常壓環(huán)境中理論分解深度，可以得知低壓下GaN分解深度明顯大于常壓下，這與實(shí)驗(yàn)的現(xiàn)象是相吻合的。但是理論計(jì)算下低壓的GaN分解深度要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于實(shí)驗(yàn)中GaN在低壓下的分解深度，一方面是因?yàn)樵O(shè)備老化和真空腔氣密性問(wèn)題，實(shí)驗(yàn)中真空腔的真空度并未能達(dá)到6×10-2 Torr；另一方面是因?yàn)槔碚撚?jì)算未考慮與外界的熱交換，而在實(shí)驗(yàn)中，因?yàn)榈蛪合翹2被抽走的同時(shí)也帶走了大量的熱，GaN材料內(nèi)的溫度不會(huì)那么高。

3 結(jié) 語(yǔ)

低壓環(huán)境一方面能降低GaN材料的分解溫度，降低激光剝離的閾值功率，從而可以通過(guò)放大光斑面積來(lái)得到與常壓下一樣的剝離效果，即可實(shí)現(xiàn)快速地將GaN薄膜從藍(lán)寶石襯底上剝離下來(lái)；另一方面低壓環(huán)境有助于及時(shí)地抽取GaN材料分解時(shí)產(chǎn)生的N2氣體，這對(duì)實(shí)現(xiàn)完整地將GaN薄膜從藍(lán)寶石襯底上剝離下來(lái)是至關(guān)重要的。

表2 常壓和低壓下GaN材料理論分解深度

本文先利用KrF準(zhǔn)分子激光器，分別在低壓和常壓環(huán)境下對(duì)同一樣品進(jìn)行多脈沖照射，激光能量密度為370 mJ/cm2，脈沖頻率為1 Hz，之后利用臺(tái)階儀測(cè)量樣品在不同條件下的分解深度，得知相比常壓環(huán)境，GaN材料在低壓環(huán)境下分解更深，低壓下GaN分解深度在脈沖次數(shù)為10次、20次、30次時(shí)分別增加了為10.2%，19.0%，24.3%，之后通過(guò)對(duì)GaN材料分解過(guò)程和激光照射GaN/藍(lán)寶石結(jié)構(gòu)過(guò)程進(jìn)行理論分析，得出不同環(huán)境氣壓下的GaN材料理論分解深度，在理論上得到了同樣的趨勢(shì)，證明了低壓下激光剝離的優(yōu)越性。

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[12] 張鶴.準(zhǔn)分子激光剝離紫外發(fā)光二極管的研究[D].長(zhǎng)春：長(zhǎng)春理工大學(xué)，2012.

對(duì)此過(guò)程建立模型進(jìn)行理論計(jì)算分析能夠幫助更好得理解低壓環(huán)境對(duì)激光剝離的影響。在GaN熱分解的化學(xué)反應(yīng)式中，吉布斯自由能變化量如下：

圖3為理論計(jì)算下t=τ時(shí)GaN材料內(nèi)溫度隨深度分布圖。由圖可以看出，GaN材料內(nèi)溫度隨著z的增加而迅速降低。圖4是理論計(jì)算下GaN材料內(nèi)溫度場(chǎng)分布圖，可以看出在脈沖激光作用下，相同z值的GaN層內(nèi)的溫度先是快速上升，由于熱傳導(dǎo)作用，這段過(guò)程一般長(zhǎng)于激光作用時(shí)間，而后溫度再快速下降。若這期間GaN層的最高溫度大于等于GaN的分解溫度，則該處的GaN即會(huì)分解。GaN材料能發(fā)生分解的最大的z值即為GaN材料在該條件下理論分解深度。同時(shí)由圖4也可以得知，GaN材料內(nèi)的溫度在下降階段，剛開始速率很快，而后隨著時(shí)間的增加而漸漸趨于穩(wěn)定，在t=0.01 s時(shí)GaN材料界面處溫度即降為25.764 1 ℃。故激光脈沖頻率為1 Hz時(shí)，可不必考慮連續(xù)激光脈沖作用疊加效應(yīng)。

表2為GaN材料分別在低壓環(huán)境和常壓環(huán)境中理論分解深度，可以得知低壓下GaN分解深度明顯大于常壓下，這與實(shí)驗(yàn)的現(xiàn)象是相吻合的。但是理論計(jì)算下低壓的GaN分解深度要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于實(shí)驗(yàn)中GaN在低壓下的分解深度，一方面是因?yàn)樵O(shè)備老化和真空腔氣密性問(wèn)題，實(shí)驗(yàn)中真空腔的真空度并未能達(dá)到6×10-2 Torr；另一方面是因?yàn)槔碚撚?jì)算未考慮與外界的熱交換，而在實(shí)驗(yàn)中，因?yàn)榈蛪合翹2被抽走的同時(shí)也帶走了大量的熱，GaN材料內(nèi)的溫度不會(huì)那么高。

3 結(jié) 語(yǔ)

低壓環(huán)境一方面能降低GaN材料的分解溫度，降低激光剝離的閾值功率，從而可以通過(guò)放大光斑面積來(lái)得到與常壓下一樣的剝離效果，即可實(shí)現(xiàn)快速地將GaN薄膜從藍(lán)寶石襯底上剝離下來(lái)；另一方面低壓環(huán)境有助于及時(shí)地抽取GaN材料分解時(shí)產(chǎn)生的N2氣體，這對(duì)實(shí)現(xiàn)完整地將GaN薄膜從藍(lán)寶石襯底上剝離下來(lái)是至關(guān)重要的。

表2 常壓和低壓下GaN材料理論分解深度

本文先利用KrF準(zhǔn)分子激光器，分別在低壓和常壓環(huán)境下對(duì)同一樣品進(jìn)行多脈沖照射，激光能量密度為370 mJ/cm2，脈沖頻率為1 Hz，之后利用臺(tái)階儀測(cè)量樣品在不同條件下的分解深度，得知相比常壓環(huán)境，GaN材料在低壓環(huán)境下分解更深，低壓下GaN分解深度在脈沖次數(shù)為10次、20次、30次時(shí)分別增加了為10.2%，19.0%，24.3%，之后通過(guò)對(duì)GaN材料分解過(guò)程和激光照射GaN/藍(lán)寶石結(jié)構(gòu)過(guò)程進(jìn)行理論分析，得出不同環(huán)境氣壓下的GaN材料理論分解深度，在理論上得到了同樣的趨勢(shì)，證明了低壓下激光剝離的優(yōu)越性。

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