密蓓蓓，藍(lán)先洪，張志珣，劉升發(fā)

（1.國(guó)土資源部 青島海洋地質(zhì)研究所 海洋油氣資源與環(huán)境地質(zhì)重點(diǎn)研究室，山東 青島 266071；2.國(guó)家海洋局 第一海洋研究所，山東 青島 266061）

0 引言

河口是海陸相互作用的樞紐，是河流入海物質(zhì)的重要?dú)w宿地，成為近年來(lái)邊緣海研究的熱點(diǎn)區(qū)域［1］。長(zhǎng)江是中國(guó)第一大河流，沉積物年入海通量為4.8億噸［2］，如此大量的陸源物質(zhì)入海后在河流徑流、沿岸流及潮流等水動(dòng)力要素及河口區(qū)地形地貌的綜合作用下，形成空間分布的不均一性。關(guān)于長(zhǎng)江口及其鄰近陸架海域沉積物中物質(zhì)來(lái)源和輸運(yùn)模式一直是眾多研究者普遍關(guān)心的問(wèn)題［3］。近年來(lái)發(fā)展了涵蓋沉積學(xué)、礦物學(xué)、地球化學(xué)等各類指標(biāo)的研究手段［4］。但由于該區(qū)域表層沉積物組成受源巖類型、沉積環(huán)境、水動(dòng)力條件和人類活動(dòng)等多個(gè)因素的影響，真正能夠有效指示該區(qū)域表層沉積物來(lái)源和輸運(yùn)模式的指標(biāo)很難提取。因此，本文通過(guò)高密度采樣，系統(tǒng)研究了長(zhǎng)江口外表層沉積物中常量元素氧化物含量、空間分布規(guī)律及其控制因素，探討其中包含的“源－匯”指示意義，為進(jìn)一步了解該區(qū)域的沉積作用和沉積環(huán)境提供基礎(chǔ)資料。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本文選用2006年8—9月取自長(zhǎng)江口海域的187個(gè)表層沉積物樣品，采樣站位以25km為間隔（圖1），基本覆蓋了整個(gè)長(zhǎng)江口外海域。樣品均用箱式取樣器采取，為保證樣品的等時(shí)性，每個(gè)站位均取0～5 cm的表層沉積物200g，放入預(yù)先清洗過(guò)的樣品袋中，密封后帶回實(shí)驗(yàn)室低溫冷藏保存。

1.2 樣品分析

選取10g樣品在65℃下烘干后于瑪瑙研缽中研磨至200目，制成標(biāo)準(zhǔn)壓片，采用X射線熒光光譜法測(cè)試SiO2，Al2O3，F(xiàn)e2O3，MgO，CaO，Na2O，K2O，TiO2，P2O5和MnO含量。另外，采用元素分析儀測(cè)試了沉積物中有機(jī)碳（TOC）含量，采用滴定法測(cè)試了沉積物中CaCO3含量。為了控制測(cè)試準(zhǔn)確度，分析過(guò)程中進(jìn)行了平行樣和標(biāo)準(zhǔn)樣分析，相對(duì)誤差小于10%，分析結(jié)果可靠。樣品分析工作由國(guó)土資源部青島海洋地質(zhì)研究所測(cè)試中心完成。

圖1 長(zhǎng)江口表層沉積物采樣站位分布圖Fig.1 Distribution of sampling stations of surface sediments from Changjiang River Estuary

2 結(jié)果

長(zhǎng)江口外海域表層沉積物常量元素氧化物的測(cè)試結(jié)果如表1所示。研究區(qū)內(nèi)表層沉積物常量元素氧 化 物 主 要 由 SiO2，Al2O3，F(xiàn)e2O3，MgO，CaO，Na2O，K2O和TiO2等組成，這8種組分約占沉積物總量的91.59%（平均值）。其中SiO2和Al2O3含量最高，平均值分別為62.43%和11.16%；Fe2O3，MgO，CaO，Na2O，K2O和TiO2的平均含量分別為4.70%，2.03%，5.82%，2.24%，2.57%和0.63%；P2O5和 MnO含量最低，其平均值只有0.12%和0.10%，常量元素空間分布如圖2所示。

表1 研究區(qū)表層沉積物常量元素含量統(tǒng)計(jì)Tab.1 Statistics values of major elements in surface sediments of study area %

圖2 長(zhǎng)江口外海域表層沉積物常量元素含量分布（%）Fig.2 Distribution of major elements of surface sediments from Changjiang River Estuary（%）

3 討論

3.1 元素相關(guān)性分析

應(yīng)用SPSS13.0軟件包對(duì)長(zhǎng)江口外海域表層沉積物的常量元素氧化物進(jìn)行相關(guān)性分析（表2），結(jié)果表明SiO2含量與Al2O3，F(xiàn)e2O3和MgO等絕大多數(shù)元素呈負(fù)相關(guān)，僅與MnO之間有較弱的正相關(guān)性，這主要是因?yàn)镾iO2是沉積物中占主導(dǎo)的化學(xué)組分，其含量的變化直接影響到了其它元素的含量，即SiO2的 “稀 釋 劑”作 用［5－6］。Al2O3，F(xiàn)e2O3，MgO，K2O，P2O5和TiO2之間存在顯著的正相關(guān)關(guān)系，它們應(yīng)與黏土礦物密切相關(guān)。沉積物中的Ti在表生作用中比較穩(wěn)定，屬于惰性元素，風(fēng)化后難以形成可溶性化合物，可作為陸源碎屑組分的指標(biāo)［7－8］，因此，與 Ti顯著相關(guān)的Al2O3，F(xiàn)e2O3，MgO，K2O和P2O5等元素均具有陸源輸入的特征。CaO和CaCO3之間具有顯著正相關(guān)性，表明兩者的同源性，可能主要與鈣質(zhì)生物有關(guān)。而MnO與TiO2無(wú)明顯的相關(guān)性，指示了其復(fù)雜的來(lái)源背景。

元素間具有這些相關(guān)性特征的原因可能主要有2個(gè)方面：其一，長(zhǎng)江口外海域沉積物所含的陸源碎屑物質(zhì)中許多元素在母巖中就常共生或伴生在一起，經(jīng)風(fēng)化、搬運(yùn)、再共生沉積于研究區(qū)內(nèi)，其在母巖中的相關(guān)性必然也會(huì)體現(xiàn)在沉積物中；其二，以離子態(tài)搬運(yùn)的元素，在因?yàn)榄h(huán)境物理化學(xué)等條件的改變而形成膠體沉淀時(shí)，往往也會(huì)吸附與其具有相似地球化學(xué)行為的其他元素離子共同沉淀，這也會(huì)導(dǎo)致沉積物中某些元素的強(qiáng)相關(guān)性［5－6］。

表2 常量元素氧化物之間的相關(guān)性分析（n＝187）Tab.2 Correlation coefficients of major element oxides of surface sediments in study area（n＝187）

3.2 元素組合特征

沉積物中各元素組分含量的變化一方面與元素固有的地球化學(xué)行為有關(guān)，另一方面又與沉積物化學(xué)成分復(fù)雜的多因素控制有關(guān)［8］，為了充分了解控制沉積物化學(xué)組成的因素，分析長(zhǎng)江口外海域沉積物的物質(zhì)來(lái)源及其沉積環(huán)境，本文應(yīng)用SPSS 13.0軟件包對(duì)長(zhǎng)江口外海域表層沉積物的常量元素氧化物進(jìn)行R型因子分析。分析前對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理，去除異常值，數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化后選取極大方差旋轉(zhuǎn)法作為因子分析主成分分析的旋轉(zhuǎn)法，選取公因子載荷大于1.0的元素，可得3個(gè)主因子，其方差貢獻(xiàn)累加值為82.947%（即代表了原始數(shù)據(jù)全部信息的82.947%）（表3）。方差特征值在取3個(gè)因子時(shí)大于1，因此這3個(gè)因子完全可以提供原始數(shù)據(jù)的足夠信息。

從表3也可以看出各元素之間的組合關(guān)系。第一主因子F1的方差貢獻(xiàn)為42.710%，對(duì)研究區(qū)表層沉積物化學(xué)組分有決定性的影響，其元素組合為SiO2，Al2O3，F(xiàn)e2O3，MgO，TiO2和P2O5和 MnO，其中SiO2為負(fù)載荷，其它幾種元素均為正載荷，除MnO外其他幾種元素呈明顯的正相關(guān)（表2）。F1組合的主要特點(diǎn)表現(xiàn)為表生環(huán)境下地球化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定的Al2O3，F(xiàn)e2O3，MgO，TiO2和P2O5等元素賦存于細(xì)顆粒陸源碎屑和黏土礦物中，而SiO2表現(xiàn)為負(fù)載荷，其含量變化與其它元素含量變化呈消長(zhǎng)關(guān)系，起稀釋作用，主要因?yàn)镾iO2通常賦存在石英碎屑和其它硅酸鹽碎屑等較粗粒的陸源碎屑進(jìn)行搬運(yùn)［9］。因此，可以認(rèn)為F1因子代表了細(xì)顆粒的陸源碎屑沉積，是控制研究區(qū)沉積物化學(xué)成分的最主要因素。

F2的方差貢獻(xiàn)為29.836%，僅次于F1因子，元素組合為CaO，K2O，CaCO3和 TOC，其中CaO和CaCO3為正載荷，且兩者的相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.992，反映出長(zhǎng)江口外海域沉積物中鈣元素與CaCO3基本上以同一存在形態(tài)即碳酸鈣的形式存在，CaO為生物沉積碳酸鹽的重要組分，主要以粗粒碎屑形式存在［9］，反映了研究區(qū)生物碎屑碳酸鹽沉積對(duì)陸源沉積的稀釋，因此CaO和CaCO3可能代表了粗顆粒生物碎屑組分。而TOC為負(fù)載荷，與前兩者呈顯著負(fù)相關(guān)。海洋沉積物中的TOC主要來(lái)源有2種：一種為陸源碎屑輸入，另一種為海洋自生成因，主要是海洋浮游植物等初級(jí)生產(chǎn)力產(chǎn)物通過(guò)水層沉積后形成［8］，而TOC與TiO2的相關(guān)性較為明顯（表2），可以認(rèn)為研究區(qū)TOC主要以陸源輸入為主。因此，F(xiàn)2因子主要代表了海洋生物與陸源的混合沉積。

F3的方差貢獻(xiàn)為10.401% 元素包括Na2O 由于海洋沉積物中Na2O屬于易遷移元素［10］，海水中的Na元素常以吸附和陽(yáng)離子交換的形式在海底細(xì)顆粒沉積物中富集［11］，且Na2O與TiO2等陸源物質(zhì)沒(méi)有明顯的相關(guān)性，因此F3可能代表了研究區(qū)內(nèi)的海洋化學(xué)沉積。

綜合常量元素氧化物的R型因子分析結(jié)果可知，長(zhǎng)江口外海域的沉積作用主要有3種類型，可能分別代表了陸源碎屑沉積、生物和陸源混合沉積以及海洋化學(xué)沉積，其中陸源碎屑沉積占主導(dǎo)地位。

表3 長(zhǎng)江口表層沉積物常量元素氧化物因子分析及特征值Tab.3 Factor analysis and characteristic values of major elements of surface sediments in Changjiang River Estuary

3.3 元素地球化學(xué)指標(biāo)的環(huán)境指示意義

由因子分析結(jié)果可知，研究區(qū)沉積物主要來(lái)自長(zhǎng)江入海物質(zhì)，而長(zhǎng)江流域面積廣，支流眾多，大量的源巖經(jīng)風(fēng)化、搬運(yùn)、堆積在河口及其周邊海域，這就導(dǎo)致了其入海沉積物元素組成具有多源混合的特征。已有研究表明，化學(xué)風(fēng)化在長(zhǎng)江流域沉積物中占主導(dǎo)地位［10］，因此可以通過(guò)研究區(qū)表層沉積物化學(xué)風(fēng)化程度來(lái)示蹤長(zhǎng)江入海物質(zhì)的輸運(yùn)特征。沉積物中Al／（Al＋K＋Na＋Ca），K／Na，K／Ca，Al／Na及 Fe／Mg等比值經(jīng)常被用作化學(xué)風(fēng)化強(qiáng)弱的指標(biāo)，化學(xué)風(fēng)化強(qiáng)，比值高，化學(xué)風(fēng)化弱，比值低［12］，原因在于化學(xué)風(fēng)化時(shí)Na和Ca最易遷移、淋失，Mg在強(qiáng)烈風(fēng)化時(shí)也易活動(dòng)，而K，Al及Fe元素則多保存在風(fēng)化形成的黏土中而產(chǎn)生聚集。另外，化學(xué)風(fēng)化指數(shù)CIA是一個(gè)綜合反映沉積物風(fēng)化程度的參數(shù)，其計(jì)算公式為CIA＝［Al2O3／（Al2O3＋CaO＊＋Na2O＋K2O）］×100）［13－20］，其中 CaO＊為硅酸鹽中的 CaO含量，根據(jù)公式CaO＊＝0.35×2（Na2O%）／62計(jì)算［21］。這些參數(shù)的共同運(yùn)用可很好地反映化學(xué)風(fēng)化情況［22］。本文選擇Al2O3／Na2O和CIA為指標(biāo)研究長(zhǎng)江口表層沉積物的風(fēng)化程度，進(jìn)而探討長(zhǎng)江入海物質(zhì)在河口及其周邊海域的堆積范圍，Al2O3／Na2O和CIA的空間分布如圖3和圖4所示。由圖可以看出兩者有一個(gè)共同的特征，即長(zhǎng)江口及其以南的123.5°E以西海域，Al2O3／Na2O和CIA等值線基本平行于海岸線，其中 Al2O3／Na2O值大于5.5，CIA值大于70；而123.5°E以東海域，Al2O3／Na2O和 CIA空間分布較為均一，Al2O3／Na2O值界于4.5～5.5之間，CIA值在68～70之間。考慮到東海內(nèi)陸架區(qū)域流系主要以臺(tái)灣暖流和閩浙沿岸流為主，其中臺(tái)灣暖流主要影響中、外陸架區(qū)域，除冬季其表層可能受偏北風(fēng)的影響，流向偏南外，其余各層流向變化不大，

圖3 長(zhǎng)江口表層沉積物Al2O3／Na2O空間分布圖Fig.3 Distribution of Al2O3／Na2O of surface sediments from Changjiang River Estuary

為驗(yàn)證本文所得長(zhǎng)江物質(zhì)入海輸運(yùn)范圍的可靠性，收集了前人對(duì)于長(zhǎng)江河流沉積物的常量元素分析結(jié)果，重新計(jì)算得到Al2O3／Na2O和CIA平均值（表4），可以看出，Al2O3／Na2O值在6.37～17.79之間，CIA值在74～82之間，兩者均略高于本文的測(cè)試結(jié)果，其主要原因可能是由于本文的研究區(qū)處于長(zhǎng)江口外較大的范圍，沉積物在入海運(yùn)移過(guò)程中受稀釋作用的影響，Al2O3／Na2O和CIA值稍低。因此，可以認(rèn)為本文劃分的現(xiàn)代長(zhǎng)江入海物質(zhì)輸運(yùn)范圍基本可靠。流向幾乎終年一致地沿等深線流向東北，近底層更為明顯。臺(tái)灣暖流的流速一般為15～20cm／s，當(dāng)?shù)竭_(dá)長(zhǎng)江沖淡水遠(yuǎn)岸段時(shí)，逐漸減弱為10～20cm／s［23］。近岸內(nèi)陸架區(qū)域主要受閩浙沿岸流控制，閩浙沿岸流具有季節(jié)變化特征，夏季盛行西南風(fēng)，故沿岸流向東北，而冬季則盛行東北風(fēng)，沿岸流向西南方向。兩種流系的水體性質(zhì)存在較大的差異，閩浙沿岸流主要來(lái)源于大陸入海河流，其水體鹽度值較低，而臺(tái)灣暖流則有高溫、高鹽的特點(diǎn)。因此通過(guò)對(duì)東海陸架區(qū)水體溫度、鹽度的測(cè)定即可大致確定閩浙沿岸流和臺(tái)灣暖流的影響范圍，兩者的分界線基本上平行于海岸線，大致位于30～35m等深線附近［24］。因此，結(jié)合東海陸架區(qū)水動(dòng)力格局，我們推斷Al2O3／Na2O和CIA的空間分布特征大致可以反映長(zhǎng)江入海物質(zhì)的堆積范圍基本在123.5°E以西海域，閩浙冬季沿岸流是其主要驅(qū)動(dòng)力。

圖4 長(zhǎng)江口表層沉積物CIA空間分布圖Fig.4 Distribution of CIA of surface sediments from Changjiang River Estuary

表4 長(zhǎng)江入海沉積物Al2O3／Na2O和CIA平均值統(tǒng)計(jì)Tab.4 Average values of Al2O3／Na2O and CIA in sediments from Changjiang River

4 結(jié)論

通過(guò)對(duì)長(zhǎng)江口外海域187個(gè)表層沉積物樣品中常量元素氧化物分布規(guī)律的分析，得到以下幾點(diǎn)結(jié)論：

（1）研究區(qū)表層沉積物常量元素氧化物主要由SiO2，Al2O3，F(xiàn)e2O3，MgO，CaO，Na2O，K2O和 TiO2等組成，這8種組分約占沉積物總量的91.59%，其中SiO2和Al2O3含量最高，平均值分別為62.43%和11.16%。

（2）R型因子分析結(jié)果表明，研究區(qū)表層沉積物的常量元素氧化物可以分為3類：第1類包括SiO2，Al2O3，F(xiàn)e2O3，MgO，P2O5，TiO2和 MnO，代表陸源碎屑沉積；第2類包括CaO，K2O，CaCO3和TOC，代表海洋生物和陸源混合沉積；第3類包括Na2O，可能與海洋化學(xué)沉積有關(guān)。

（3）Al2O3／Na2O和CIA的空間分布指示了長(zhǎng)江入海物質(zhì)主要堆積在長(zhǎng)江口及其以南的123.5°E以西海域，閩浙冬季沿岸流是其主要驅(qū)動(dòng)力。

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