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        活性氧化鋁對As (Ⅲ)和As (Ⅴ)的吸附性能研究

        2014-04-29 00:00:00孫麗鳳
        土木建筑與環(huán)境工程 2014年4期

        摘要:

        采用靜態(tài)吸附試驗方法,研究了活性氧化鋁對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附特性和機(jī)制。結(jié)果表明,活性氧化鋁對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附特性一致:室溫條件下,吸附平衡時間約為24 h,動力學(xué)符合擬一級動力學(xué)模型,Boyd動力學(xué)模型說明液膜擴(kuò)散是吸附反應(yīng)速率的控制因素;與Freundlich等溫線模型相比,Langmuir模型能夠很好地描述吸附行為,說明以單分子層吸附為主;經(jīng)過DuininRadushkevich模型計算出的平均吸附自由能小于8 kJ·mol1,表明吸附為物理過程;熱力學(xué)參數(shù)表明吸附為自發(fā)、吸熱、熵增加的過程,在吸附過程中,固液界面的無序度增加。

        關(guān)鍵詞:

        砷;活性氧化鋁;動力學(xué);等溫線;熱力學(xué)

        中圖分類號:

        X523

        文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

        文章編號:16744764(2014)04012106

        砷在全球范圍內(nèi)分布廣泛,在自然界中豐度排第20位[1]。砷在水體中以無機(jī)砷和有機(jī)砷兩種形態(tài)存在,由于生物轉(zhuǎn)化與甲基化作用,有機(jī)砷在水體中的含量極低。無機(jī)砷主要以三價亞砷酸鹽(As(Ⅲ))和五價砷酸鹽(As(Ⅴ))形式存在,As(Ⅲ)在還原性環(huán)境中所占比重大,As(Ⅴ)在氧化環(huán)境中比重較大[2]。雖然有關(guān)部門對砷及其砷化合物的生產(chǎn)進(jìn)行了限制,但是,砷制劑仍然廣泛應(yīng)用于冶金、農(nóng)業(yè)、林業(yè)、陶瓷業(yè)等。水體中砷的污染來源有:巖石的風(fēng)化作用、尾礦、工業(yè)廢水的排放、肥料和殺蟲劑在農(nóng)業(yè)中的應(yīng)用、冶金、化石燃料的燃燒等[3]。

        無機(jī)砷(As(Ⅲ)和As(Ⅴ))由于其致癌性以及其他毒理學(xué)效應(yīng),對環(huán)境、人類和動物健康具有潛在威脅,長期飲用含砷水會引起皮膚、肺、膀胱等器官的病變[4]。國際上對砷的飲用水標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定亦日趨嚴(yán)格,世界衛(wèi)生組織、中國等國家已將飲用水中砷的標(biāo)準(zhǔn)值從50 μg·L-1下降到10 μg·L-1[5],因此水體中砷的去除已成為當(dāng)前研究熱點。

        目前,水體中常用的除砷方法有吸附、混凝沉淀、離子交換、反滲透、萃取和生物法等。其中,吸附法因其操作簡單、無二次污染、去除率高、成本低等優(yōu)點而得到廣泛應(yīng)用[6]。常用的吸附劑主要有活性炭、氧化鐵、二氧化鈦、粘土、沸石和一些生物吸附劑等。與其他吸附劑相比,活性氧化鋁有成本低、對有機(jī)和無機(jī)污染物的親和力大、易再生、重復(fù)利用率高等優(yōu)點[7]。張玉琴[8]研究了活性氧化鋁對水中微量砷的去除能力,但未對吸附機(jī)理進(jìn)行探討;Singh等[9]采用氧化鋁除砷的試驗中發(fā)現(xiàn),吸附機(jī)理主要是內(nèi)擴(kuò)散和表面吸附,動力學(xué)符合一級動力學(xué),但未探討吸附反應(yīng)的限速步驟。

        為深入地了解活性氧化鋁對砷的吸附規(guī)律,試驗選用活性氧化鋁為吸附材料,對活性氧化鋁吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的動力學(xué)、等溫線和熱力學(xué)進(jìn)行了探討,并以此為基礎(chǔ)采用Boyd動力學(xué)模型分析了活性氧化鋁吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的反應(yīng)機(jī)制和限速步驟。

        1試驗部分

        11材料與試劑孫麗鳳:活性氧化鋁對As (Ⅲ)和As (Ⅴ)的吸附性能研究

        活性氧化鋁選自河津市泓源科技化工有限公司,其性能參數(shù)為:粒徑3~5 mm;孔容04 cm3·g-1;堆積比重07 g·cm-3;比表面積300 m2·g-1。

        砷標(biāo)準(zhǔn)溶液(國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心)1 mg·μL-1:用于標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制。

        1 000 mg·L-1As(Ⅲ)儲備液:準(zhǔn)確稱取1734 0 g NaAsO2(分析純)與1 000 mL容量瓶中,用去離子水定容,4 ℃條件下保存。

        1 000 mg·L-1As(Ⅴ)儲備液:準(zhǔn)確稱取5660 5 g Na3AsO4·12H2O(分析純)與1 000 mL容量瓶中,用去離子水定容,4 ℃條件下保存。

        12活性氧化鋁對As(Ⅲ)和As(Ⅴ) 的吸附試驗

        1)活性氧化鋁對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附動力學(xué)試驗

        活性氧化鋁對As(Ⅲ) 的動力學(xué)試驗:分別稱取05 g活性氧化鋁于一系列250 mL具塞錐形瓶中,然后加入100 mL 濃度為1128 mg·L-1的As(Ⅲ)溶液,置于振蕩器中連續(xù)振蕩96 h(室溫條件),轉(zhuǎn)速130 r·min-1,分別在吸附進(jìn)行10 min、05 h、1 h、5 h、9 h、24 h、48 h和96 h后取樣,測定上清液中砷的濃度。

        活性氧化鋁對As(Ⅴ) 的動力學(xué)試驗:各稱取05 g活性氧化鋁于一系列250 mL具塞錐形瓶中,然后加入100 mL 濃度為1848 mg·L-1的As(Ⅴ)溶液,置于振蕩器中連續(xù)振蕩96 h(室溫條件),轉(zhuǎn)速為130 r·min-1,分別在吸附進(jìn)行10 min、05 h、1 h、5 h、9 h、24 h、48h和96 h后取樣,測定上清液中砷的濃度。

        2)活性氧化鋁對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附等溫線試驗

        活性氧化鋁對As(Ⅲ)的等溫線試驗:分別在6、15、28 ℃條件下,于一系列250 mL具塞錐形瓶中各稱取活性氧化鋁05 g,分別加入100 mL濃度為044、391、1860、6245、7012 mg·L-1的As(Ⅲ)溶液,恒溫連續(xù)振蕩,達(dá)到吸附平衡時間后測定上清液中砷的濃度。

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