肖 明， 楊文君， 張 澤， 呂 新*， 遲德釗

(1 石河子大學(xué)農(nóng)學(xué)院， 新疆石河子 832003； 2 青海省農(nóng)林科學(xué)院， 青海西寧 810016)

土壤是農(nóng)作物生長(zhǎng)的基礎(chǔ)，在諸多土壤環(huán)境質(zhì)量指標(biāo)中，由于土壤重金屬污染具有潛伏性、長(zhǎng)期性、不可逆性以及較強(qiáng)的毒害性和非生物降解性，成為優(yōu)質(zhì)農(nóng)產(chǎn)品安全生產(chǎn)需要首先考慮的制約因素，同時(shí)也是當(dāng)前土壤生態(tài)保持、資源環(huán)境保護(hù)、農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全等領(lǐng)域共同關(guān)注的熱點(diǎn)。鎘(Cd)在土壤中以水溶性和非水溶性?xún)煞N形式存在。非水溶性Cd主要為CdS、CdCO3及膠體吸附態(tài)Cd等。其中，Cd在旱地土壤中以CdCO3、Cd3(PO4)2和Cd(OH)2的形態(tài)存在，并以CdCO3為主，尤其是在pH值大于7的石灰性土壤中更是以CdCO3居多[1]。農(nóng)業(yè)土壤中Cd的主要輸入途徑是肥料和農(nóng)藥、 污水灌溉、 固體廢棄物以及大氣沉降[2-5]。不同農(nóng)耕土地利用類(lèi)型由于集約利用程度以及化肥、農(nóng)藥使用量的差異，可對(duì)土壤重金屬累積和分布產(chǎn)生影響[6]。師榮光等[7]觀察到天津市土壤 Cd含量均值遠(yuǎn)高于背景值水平，呈現(xiàn)明顯的積累趨勢(shì)；謝小進(jìn)等[8]提出在黃浦江中上游地區(qū)，Cd含量的累積與農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中農(nóng)藥、化肥的使用等非點(diǎn)源因素有較大的關(guān)系。土壤重金屬空間結(jié)構(gòu)特征的分析，是土壤環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)及重金屬污染評(píng)價(jià)的基礎(chǔ)[9]。王登啟等[10]在壽光市設(shè)施蔬菜地土壤重金屬的時(shí)空分布特征研究的基礎(chǔ)上，對(duì)土壤重金屬進(jìn)行了累積效應(yīng)、污染風(fēng)險(xiǎn)、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)；黃霞等[11]依據(jù)溫室蔬菜產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，選取單項(xiàng)污染指數(shù)法和尼梅羅綜合指數(shù)法對(duì)山東壽光溫室蔬菜土壤的重金屬污染狀況進(jìn)行了環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)，提出山東壽光設(shè)施土壤耕層主要受到了重金屬Cd的污染，其富集問(wèn)題需要引起高度重視；王改玲等[12]在肥料長(zhǎng)期定點(diǎn)施用研究的基礎(chǔ)上，提出肥料施用時(shí)應(yīng)注意肥料中重金屬含量，合理選擇，以免引起對(duì)土壤環(huán)境的污染。

為了更好地維護(hù)和保障枸杞種植這一地區(qū)優(yōu)勢(shì)產(chǎn)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展，當(dāng)?shù)卣岢隽税l(fā)展綠色枸杞、有機(jī)枸杞的產(chǎn)業(yè)目標(biāo)。在這一目標(biāo)要求下，資源環(huán)境條件是否達(dá)到要求，以及保護(hù)性利用資源環(huán)境，是實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的先決條件。在眾多的資源環(huán)境因素中，土壤重金屬由于其客觀決定性強(qiáng)，污染容易、 改造難等特點(diǎn)[14]，成為眾多因素中的重中之重，也是各地區(qū)發(fā)展林果經(jīng)濟(jì)重要的檢測(cè)內(nèi)容[15-17]，所以在此方面開(kāi)展基礎(chǔ)性研究有非常重要的意義。柴達(dá)木地區(qū)地處偏遠(yuǎn)，歷史上其墾區(qū)農(nóng)業(yè)對(duì)地區(qū)環(huán)境影響研究較少，針對(duì)種植區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量的重金屬因素以及其污染途徑的研究尚未見(jiàn)報(bào)道，本文選擇重金屬Cd進(jìn)行這方面的初步研究。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

2010年，本研究選擇開(kāi)墾種植50年的生產(chǎn)田塊為調(diào)查對(duì)象，另選新原生地為對(duì)照。種植田塊面積為510 m×660 m，原生地面積400 m×330 m，均為水澆地。種植田塊耕作歷史約50年，歷史上約40年種植麥類(lèi)，5年種植蔬菜和豌豆，5年前開(kāi)始種植枸杞至今；新原生地種植枸杞，在首次施肥前采集土樣以確保沒(méi)有受到肥料污染。

1.2 樣品采集

1.2.1 土壤樣品的采集 在了解采樣田塊耕作歷史的基礎(chǔ)上，在施肥前30 d，選擇栽培田塊，避免洼地、凸地和施肥點(diǎn)，避開(kāi)受人為干擾明顯或土壤侵蝕嚴(yán)重而缺乏代表性的地點(diǎn)。采用網(wǎng)格法(100 m×50 m的間隔)進(jìn)行采樣，以每個(gè)間隔點(diǎn)為中心，3 m半徑范圍內(nèi)隨機(jī)選5個(gè)點(diǎn)，每個(gè)點(diǎn)取20×20×20 cm的土壤正方體，混合均勻后用四分法取1 kg 樣作為該點(diǎn)的混合土樣，帶回室內(nèi)進(jìn)行分析。為防止樣品污染，在采樣、樣品保存和樣品處理過(guò)程中，避免與金屬器皿直接接觸。種植田采集50個(gè)樣點(diǎn)；原生地采集22個(gè)樣點(diǎn)。采集的土壤樣品先挑出其中的石塊、草根及其它植物殘?bào)w，自然風(fēng)干，磨細(xì)，過(guò)0.15 mm孔徑篩備用。

1.2.2 灌溉水樣的采集 研究區(qū)農(nóng)田灌溉水來(lái)源于諾木洪河，在2010年4月、6月、8月、10月委托諾木洪水利部門(mén)取河水樣品，進(jìn)行Cd含量的檢測(cè)。

1.2.4 枸杞樣品的采集 按農(nóng)業(yè)部行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《綠色食品 枸杞NY/T 1051-2006》[19]的方法采集各生產(chǎn)田塊的枸杞干果樣品。

1.3 測(cè)定項(xiàng)目和方法

土壤、 農(nóng)藥、 肥料和枸杞干果中Cd含量的測(cè)定采用ICP電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀法。用7 mL(優(yōu)級(jí)純)濃硝酸+2 mL(優(yōu)級(jí)純)過(guò)氧化氫+2 mL(優(yōu)級(jí)純)氫氟酸在MILESTONE 微波消解儀中消解。Cd標(biāo)準(zhǔn)貯備液(1 mg/mL)購(gòu)自國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心。標(biāo)準(zhǔn)曲線采用0、0.5、1 mg/L 3個(gè)濃度梯度。

灌溉水中Cd含量的測(cè)定用石墨爐原子吸收光譜法。主要儀器為T(mén)AS-986原子吸收分光光度計(jì)。標(biāo)準(zhǔn)曲線的配置：用Cd標(biāo)準(zhǔn)貯備液(1 mg/mL)連續(xù)兩次100倍稀釋配制成100 ng/mL溶液；準(zhǔn)確吸取100 ng/mL標(biāo)準(zhǔn)溶液于50 mL比色管中，配置成Cd濃度為0，0.10，0.20，0.30，0.40，0.50 ng/mL的標(biāo)準(zhǔn)溶液。

1.4 土壤Cd含量統(tǒng)計(jì)及GIS空間分析

試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Excel軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，反比權(quán)重法(IDW，Inverse Distance Weighting)插值，GIS9.3進(jìn)行空間分析和圖像處理。

1.5 評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)與方法

土壤Cd質(zhì)量評(píng)價(jià)采用不同標(biāo)準(zhǔn)單項(xiàng)污染指數(shù)法。評(píng)價(jià)按兩個(gè)級(jí)別標(biāo)準(zhǔn)，分別依據(jù)農(nóng)業(yè)部公布的行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《無(wú)公害食品枸杞生產(chǎn)技術(shù)規(guī)程》(NY/T 5249-2004)[20]和《綠色食品枸杞》(NY/T1051-2006)[19]產(chǎn)地環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)要求下的《綠色食品產(chǎn)地環(huán)境技術(shù)條件》(NY/T 391-2000)[21](表1)。評(píng)價(jià)模式為Pi=Ci/Si(Pi為污染物Cd的單項(xiàng)污染指數(shù)，Ci為污染物Cd的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，Si為污染物的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn))。

灌溉水質(zhì)量評(píng)價(jià) 以《農(nóng)田灌溉水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》(GB 5084-92)[22]中0.005 mg/L限量值判斷灌溉水的Cd質(zhì)量。

表1 有關(guān)枸杞質(zhì)量的土壤Cd的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)(mg/kg)

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤Cd含量統(tǒng)計(jì)、空間分析及質(zhì)量現(xiàn)狀評(píng)價(jià)

2.1.2 土壤Cd的空間分布特征 采用反比權(quán)重法(Inverse Distance Weighting，IDW)插值分析，分別制出空間分布圖。從分布圖(圖1、 圖2)可以看出，原生地土壤Cd含量區(qū)間較窄，空間分布相對(duì)一致，且含量較低，離散度較小。多年種植地土壤Cd含量平均值相對(duì)原生地增加，空間變異區(qū)間變大，分布不均勻程度增加，形成這樣的結(jié)果其影響因素為：

1)外源Cd的施入和積累的影響 就兩種農(nóng)田土壤的平均值來(lái)看，多年種植地表層土壤Cd含量比原生地增加43%，而且最小值和最大值均有增加，說(shuō)明存在外源Cd的輸入。以農(nóng)業(yè)生產(chǎn)輸入Cd的統(tǒng)計(jì)來(lái)看，諾木洪多年種植地土壤Cd均值增加與肥料的大量使用有著密切的關(guān)系。

表2 土壤重金屬Cd全量描述性統(tǒng)計(jì)結(jié)果

3)多年種植地存在其他外源物污染 從圖2還可以看出，多年種植地土壤Cd含量最高值1.23 mg/kg 是一個(gè)嚴(yán)重超標(biāo)量值(2次3個(gè)重復(fù)檢測(cè)結(jié)果一致，排除分析過(guò)程中的污染)，這個(gè)點(diǎn)脫離整體分布程度很大，圖1顯示，原生地沒(méi)有檢測(cè)到類(lèi)似的超量樣。對(duì)這個(gè)嚴(yán)重超標(biāo)樣點(diǎn)進(jìn)行分析，其不是土壤固有的特性；所檢測(cè)施入的肥料、農(nóng)藥，其中雞糞的Cd含量最高，但也小于這個(gè)值，可以排除最大值樣點(diǎn)是由農(nóng)藥、肥料造成的可能性。所以多年種植地存在其他外源物污染。

圖1 原生地Cd的土壤含量及分布Fig.1 Cd spatial distribution of original land

圖2 多年種植地Cd的土壤含量及空間分布Fig.2 Cd spatial distribution of farm land

2.1.3 土壤Cd質(zhì)量單項(xiàng)污染指數(shù)評(píng)價(jià) 分別以無(wú)公害食品標(biāo)準(zhǔn)、綠色食品標(biāo)準(zhǔn)為依據(jù)，分析原生地、多年種植地兩個(gè)研究區(qū)樣點(diǎn)表層土壤Cd的單因子污染指數(shù)值。在無(wú)公害食品標(biāo)準(zhǔn)條件下，Cd污染指數(shù)原生地為0.50，多年種植地為0.71，兩者都小于1，所以就Cd而言，產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量達(dá)到無(wú)公害標(biāo)準(zhǔn)；在綠色食品標(biāo)準(zhǔn)的條件下，原生地Cd污染指數(shù)為0.75，小于1，說(shuō)明達(dá)到綠色食品標(biāo)準(zhǔn)，多年種植地Cd污染指數(shù)為1.06，說(shuō)明土壤存在污染，達(dá)不到綠色食品標(biāo)準(zhǔn)(見(jiàn)表2)。

2.2 農(nóng)業(yè)生產(chǎn)影響下每年土壤Cd輸入輸出量的統(tǒng)計(jì)

對(duì)現(xiàn)行農(nóng)藝措施中灌溉水、農(nóng)藥、肥料Cd的攜帶量進(jìn)行檢測(cè)，并對(duì)全年使用量進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，計(jì)算出灌溉水、農(nóng)藥、肥料對(duì)帶入農(nóng)田Cd的量及其積累量，并計(jì)算各自的貢獻(xiàn)率，檢測(cè)枸杞干果Cd的輸出量。

表3 灌溉水重金屬Cd含量(mg/L)

2.2.2 農(nóng)藥、肥料Cd的輸入 以代表性農(nóng)藝措施為研究對(duì)象，在一年的生產(chǎn)中，共有22種農(nóng)藥、肥料在全年中不同次數(shù)使用，統(tǒng)計(jì)所有田間施入的農(nóng)藥、肥料的用量和使用次數(shù)，檢測(cè)每種施入農(nóng)藥、肥料的Cd含量，以此計(jì)算出單個(gè)農(nóng)藥、肥料的年施入總量和全部農(nóng)藥、肥料的年施入總量。

從表4可以看出，在檢測(cè)的22種農(nóng)藥、肥料中，有18種攜帶有Cd，攜帶率達(dá)到82%。攜帶濃度最高的有雞糞(0.75 mg/kg)、己唑醇(0.65 mg/kg)、氰戊·馬拉松(0.60 mg/kg)，其攜帶濃度達(dá)到或超過(guò)無(wú)公害標(biāo)準(zhǔn)的上限；其余農(nóng)藥、肥料攜帶濃度均遠(yuǎn)低于綠色標(biāo)準(zhǔn)。統(tǒng)計(jì)所有農(nóng)藥、肥料攜帶Cd的總和，一年每公頃有3443.62 mg的 Cd施入到農(nóng)田土壤中。

在每年3444 mg/hm2Cd的輸入量中，雞糞的貢獻(xiàn)率達(dá)到了59%，其次是復(fù)合肥、磷酸二銨和有機(jī)肥，這4種肥料所攜帶的Cd占整個(gè)農(nóng)藥、肥料攜帶量的98%，而所有農(nóng)藥攜帶量不及1%(圖3)。

圖3 農(nóng)藥、肥料輸入土壤Cd的年增加量及貢獻(xiàn)率Fig.3 Soil Cd input contribution rates of pesticides and fertilizers

2.2.3 枸杞干果輸出的Cd 諾木洪農(nóng)場(chǎng)枸杞干果共檢測(cè)15個(gè)樣點(diǎn)，重金屬Cd檢測(cè)最高值為0.057 mg/kg，最低值為0.021 mg/kg，平均值為0.034 mg/kg，這與索有瑞等[13]的檢測(cè)值(0.04 mg/kg)基本一致。以平均產(chǎn)量4500 kg/hm2計(jì)算，每年枸杞干果輸出的Cd含量為153.00 mg/hm2。

2.2.4 每年土壤Cd含量變化計(jì)算 計(jì)算公式Zi=Xi/Yi， 式中：Zi為每年土壤Cd含量增加值；Xi為每公頃20 cm表層土壤Cd輸入量；Yi為每公頃20 cm表層土壤總質(zhì)量。

Xi=3443.62 mg/hm2+113.40 mg/hm2-

153.00 mg/hm2

=3404 mg/hm2

Yi=20 cm×1 hm2×1.3 g/cm3

Zi=(3404 mg/hm2)/(20 cm×1 hm2×

1.3 g/cm3)

Zi=0.00131 mg/kg

2.3 土壤Cd積累的預(yù)測(cè)

根據(jù)單項(xiàng)污染指數(shù)評(píng)價(jià)模式，當(dāng)指數(shù)等于1時(shí)，污染達(dá)到標(biāo)準(zhǔn)突破臨界點(diǎn)，同時(shí)也是標(biāo)準(zhǔn)的限量值，綠色食品標(biāo)準(zhǔn)下土壤Cd的限量值為0.40 mg/kg。以土壤現(xiàn)狀值為起點(diǎn)，以綠色食品標(biāo)準(zhǔn)限量值為終點(diǎn)，以?xún)啥瞬钪党阅晔┤肓?，以此測(cè)算出污染突破標(biāo)準(zhǔn)值年限。

表4 農(nóng)藥、肥料使用記錄及Cd檢測(cè)、統(tǒng)計(jì)

其中，Si為土壤Cd含量綠色標(biāo)準(zhǔn)限量值0.40 mg/kg，Di為耕地土壤現(xiàn)有值0.30 mg/kg，Zi為每年土壤Cd含量增加值0.00131 mg/kg，Ti為在Zi值積累影響下20 cm表層土壤Cd含量由Di值達(dá)到Si值的年限。

Ti=(Si-Di)/Zi

Ti= (0.40 mg/kg-0.30 mg/kg)/

0.00131 mg/kg

Ti=76.3 y

3 討論

2)該地區(qū)主要灌溉水源諾木洪河水Cd檢測(cè)值極低，說(shuō)明灌溉不是農(nóng)田土壤Cd的主要輸入路徑。在枸杞種植業(yè)中，每年因農(nóng)業(yè)生產(chǎn)土壤Cd凈輸入量為3404 mg/hm2，導(dǎo)致土壤含量增加0.00131 mg/kg，如果以這個(gè)值持續(xù)多年積累，就會(huì)導(dǎo)致多年耕種土壤Cd明顯增加，這與多年的檢測(cè)結(jié)果相一致。在所有農(nóng)業(yè)途徑輸入中，農(nóng)藥攜帶量不到1%，99%是由肥料攜帶的，可以看出農(nóng)藝措施中施肥是農(nóng)田Cd的主要輸入途徑，這與前人研究的肥料是土壤Cd污染途徑相一致。

4 結(jié)論

諾木洪地區(qū)的灌溉用水Cd含量檢測(cè)值極低，達(dá)到國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)。現(xiàn)行生產(chǎn)中的施肥措施是諾木洪土壤受到重金屬Cd污染的一個(gè)重要途徑，其中雞糞的貢獻(xiàn)率最大，其次是復(fù)合肥、磷酸二銨和有機(jī)肥。

以小尺度空間分布和全量統(tǒng)計(jì)研究諾木洪土壤重金屬Cd這單一指標(biāo)，可以看出諾木洪原生土壤是清潔的，能夠滿(mǎn)足無(wú)公害、綠色食品的生產(chǎn)；但是有的多年生產(chǎn)田已經(jīng)遭到重金屬Cd的污染，只能達(dá)到無(wú)公害食品標(biāo)準(zhǔn)，而達(dá)不到綠色食品標(biāo)準(zhǔn)。

諾木洪農(nóng)場(chǎng)原生土壤是清潔的，能夠滿(mǎn)足綠色食品種植要求，但如果繼續(xù)現(xiàn)在這種高肥料投入的種植模式，一塊新開(kāi)墾的原生地，在76年后土壤Cd含量有可能突破現(xiàn)行綠色食品生產(chǎn)土壤標(biāo)準(zhǔn)的上限。

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