安娜貝拉，陳 穎，許 敏，喻 杰，劉麗芳

(中國(guó)藥科大學(xué) 天然藥物活性組分與藥效國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210009)

沉香為瑞香科植物沉香(AquilariaagallochaRoxb.)或白木香[Aquilariasinensis(Lour.) Gilg.]含有樹(shù)脂的木材。前者主要產(chǎn)于越南、印度尼西亞、馬來(lái)西亞、菲律賓、新加坡等東南亞國(guó)家[1]，在我國(guó)稱進(jìn)口沉香，后者主產(chǎn)于海南、廣東、廣西等省區(qū)，稱國(guó)產(chǎn)沉香[2-3]。沉香具有極大的應(yīng)用價(jià)值，它氣味獨(dú)特[4]，燃燒時(shí)有油滲出，香氣濃烈[5]，是用來(lái)熏香的名貴香料。沉香的藥用價(jià)值極高，已有的研究成果顯示，沉香具有抗炎、鎮(zhèn)靜安神等多種活性[6-7]。

沉香屬植物形成沉香最少要一二十年以上的時(shí)間，含油量高的沉香更是需要好幾百年的時(shí)間，結(jié)香后易導(dǎo)致死亡，資源減少，產(chǎn)量難以提高，且野生的沉香樹(shù)只有小部分個(gè)體會(huì)分泌沉香樹(shù)脂，由于從植物外觀很難辨別是否含有樹(shù)脂，為了找出含有樹(shù)脂的木材，經(jīng)常要砍倒樹(shù)干才能找出含有沉香樹(shù)脂的個(gè)體，這種做法導(dǎo)致大量沉香樹(shù)遭人砍伐，嚴(yán)重影響了沉香族群的生存。目前所有沉香均受到《瀕危野生動(dòng)植物種國(guó)際貿(mào)易公約》的規(guī)管[8]。被列入世界自然保護(hù)聯(lián)盟(IUCN)瀕危植物紅皮書(shū)中的“受威脅(threatened)”等級(jí)的八個(gè)沉香屬植物的族群中，六個(gè)種類的族群危機(jī)是因?yàn)檫^(guò)度采收沉香所造成的[9-12]，藥材資源緊張導(dǎo)致偽品及劣品流行[13]。目前，對(duì)于沉香的質(zhì)量評(píng)價(jià)和控制方法包括性狀、顯微、理化鑒別和醇溶性浸出物的檢查等項(xiàng)目[14]。沉香揮發(fā)性成分的組成和相對(duì)含量與藥材品質(zhì)密切相關(guān)[15]。沉香揮發(fā)性成分的化學(xué)組成分析也相繼被報(bào)道，從沉香中已鑒定出了150多種揮發(fā)性成分[16], 因而充分顯示了沉香獨(dú)特香味來(lái)源的復(fù)雜性。本文將對(duì)近年來(lái)國(guó)內(nèi)外對(duì)沉香的質(zhì)量評(píng)價(jià)和藥理活性的研究結(jié)果進(jìn)行總結(jié)，以期為該藥材的進(jìn)一步深入開(kāi)發(fā)研究提供有益思路。

1 沉香的鑒定研究

1.1 性狀鑒定

瑞香科沉香屬(AquilariaLam.)植物全世界有25種[17-19]，有16種可形成沉香(見(jiàn)表1),AquilariaagallochaRoxb.和A.crassnaPierre ex Lecomte是沉香的兩個(gè)主要來(lái)源樹(shù)種[17]。

表1 沉香屬樹(shù)種的分布和產(chǎn)香情況[20-27]

根據(jù)中國(guó)藥典規(guī)定，進(jìn)口沉香性狀為圓柱狀或不規(guī)則塊狀,黃棕色或灰黑色，密被斷續(xù)棕黑色的細(xì)縱紋(含樹(shù)脂的木射線)；有時(shí)可見(jiàn)黑棕色樹(shù)脂斑痕,質(zhì)堅(jiān)硬而重,能沉水或半沉水,氣味較濃烈[28]。

來(lái)源于不同產(chǎn)區(qū)的進(jìn)口沉香的性狀也各有差異。如越南沉香多數(shù)表面有蜂窩狀的孔洞，凹凸不平，刀痕明顯，質(zhì)較堅(jiān)實(shí)，燃燒時(shí)香氣濃[29]。柬埔寨沉香表面蜂窩狀孔洞更多，質(zhì)松，易折斷[30]。印度尼西亞沉香呈不規(guī)則大碎快狀，表面較平滑，側(cè)面可見(jiàn)內(nèi)外有不均勻分布黑褐色樹(shù)脂，與黃白色木部相間的斑紋，氣微香，略有點(diǎn)清涼，質(zhì)地堅(jiān)實(shí)，沉重，火試試驗(yàn)時(shí)，入火易燃，不冒濃煙，清香[13,15]。馬來(lái)西亞沉香呈不規(guī)則長(zhǎng)片狀，可見(jiàn)少許黑褐色樹(shù)脂與黃白色木部相間的斑紋，氣芳香，質(zhì)地堅(jiān)實(shí)[13]。泰國(guó)沉香味苦，咸和辣，具有尖銳和刺鼻的氣味類似檀香。人們認(rèn)為印度、馬來(lái)西亞和印度海岸沉香，樹(shù)脂成分豐富，氣味種類繁多。馬六甲(馬來(lái)西亞州)沉香氣味淡且多變。印度西部的沉香，香氣不強(qiáng)烈，味淡。蘇門(mén)答臘(印尼西部島)沉香，樹(shù)脂成分豐富，味苦[30]。

1.2 薄層鑒定

薄層鑒定是基于對(duì)照藥材或?qū)φ掌泛痛郎y(cè)試樣的比移值(Rf值)的比較,即供試品色譜中在與對(duì)照藥材色譜相應(yīng)的位置上，應(yīng)顯相同顏色的斑點(diǎn)。據(jù)報(bào)道，色酮及其衍生物具有較高的穩(wěn)定性，可作為指標(biāo)性成分而應(yīng)用于沉香的薄層鑒別[30]。

進(jìn)口沉香醇浸出物的含量1等為16%，2等為14%，3等質(zhì)量差，含量5%左右，國(guó)產(chǎn)沉香1等為19%～20%，2等為17%～18%，3等為15%～16%，說(shuō)明進(jìn)口沉香的醇浸出物含量低于國(guó)產(chǎn)沉香，國(guó)產(chǎn)沉香分級(jí)一般依據(jù)大小、樹(shù)脂含量、香味、顏色分成4個(gè)等級(jí)[29,31]，從1等(或A級(jí))為沉香的高等級(jí)[32]到4等(或D級(jí))為沉香的低等級(jí)[32]:1等沉香呈黑色[33],無(wú)白木，含油十足質(zhì)堅(jiān)強(qiáng),香濃。2等沉香褐色[33],木稍顯，含油七成木占三,香濃。3等沉香褐色,白木顯多，含油部分占50%以上，香味佳。4等沉香白木比較大，含油部分占20%以上,香氣淡。

為了探討沉香的薄層色譜與市場(chǎng)分級(jí)的相關(guān)性，Shimada等[30]用薄層色譜技術(shù)比較了來(lái)自加里曼丹(婆羅洲島的印尼部分)的中等級(jí)沉香與從中國(guó)香港、新加坡和越南購(gòu)得的高等級(jí)沉香中色酮衍生物(如agarotetrol和isoagarotetrol)的存在情況。高等沉香樣品的研究揭示其不但色酮較高，而且有在其他沉香等級(jí)中不存在的一些化合物[30]。從不同藥材站提供的兩個(gè)進(jìn)口沉香2級(jí)品樣品，薄層層析也顯示了類似的結(jié)果：Rf值約0.69和0.73的位置上分別出現(xiàn)紅色斑點(diǎn),放置后漸變?yōu)樽仙?，微粉紅色至全部消失[34]。印尼和馬來(lái)西亞沉香薄層層析顯示了在Rf=0.27與0.44處,它們與對(duì)照品顯相同亮藍(lán)紫色的熒光斑點(diǎn)[13]。

1.3 氣相色譜-質(zhì)譜分析

大量文獻(xiàn)報(bào)道沉香的主要化學(xué)成分為芳香族化合物，倍半萜類，脂肪酸及脂肪烷類等，且倍半萜類，2-(2-苯乙基)色酮類及芳香族化合物中的芐基丙酮與沉香的結(jié)香機(jī)制有關(guān)，黃白色木材(未形成樹(shù)脂的組織)中未見(jiàn)芐基丙酮。

不同產(chǎn)區(qū)沉香藥材揮發(fā)油成分氣相色譜-質(zhì)譜分析[15]的結(jié)果顯示：進(jìn)口沉香主要成分為芳香族化合物，含量高達(dá)22.9%，種類也較多，其倍半萜類成分均較少，約為2.65%；芳香族化合物與倍半萜類的含量之比為8.66；表明進(jìn)口沉香是制作香料及焚香的佳品。

為了提供沉香質(zhì)量控制的有效方法,用氣相色譜法測(cè)定進(jìn)口沉香中芐基丙酮的含量，結(jié)果顯示：芐基丙酮在沉香中的含量低,其他成分較多[34]。經(jīng)健康,自然感染和人為損傷形成的3種孟加拉國(guó)沉香(AquilariaagallochaRoxb.)通過(guò)氣相色譜-質(zhì)譜分析[35]顯示了其揮發(fā)油組成的差異。健康與自然感染的沉香揮發(fā)油的化學(xué)組成差異顯著。但健康與人為損傷得到的沉香揮發(fā)油間的差異不明顯。僅自然感染條件下形成的沉香樣品中具有沉香油中特殊的化學(xué)成分。

C級(jí)沉香油來(lái)源于馬來(lái)西亞半島的不同地區(qū)，通過(guò)色譜方法進(jìn)行分析[17]，結(jié)果顯示：不同C級(jí)沉香油樣品的化學(xué)成分中有一些相似之處和變異。在所有油中研究發(fā)現(xiàn)的一些化合物包括：3-苯基-2-丁酮，β-沉香呋喃，α-沉香呋喃，沉香螺旋醇和10-EPI-γ-桉葉醇。來(lái)自雪蘭莪沉香的油中，主要化學(xué)成分包括Nor-ketoagarofuran(2.09%)，jinkohol II(4.71%)和kusunol(18.94%)但卻在其他沉香油中未發(fā)現(xiàn)。雪蘭莪州和登嘉樓沉香油的沉香螺旋醇量分別為14.86%和18.86%的油總量[17]。

沉香(AquilariacrassnaPierre ex Lecomte)水蒸氣蒸餾法提取物(120°C)通過(guò)GC-MS分析，鑒定出21個(gè)成分，主要有：aromadendrenepoxide(9.2%)沉香螺旋醇(8.1%),α-Gurjunene(6.7%)和2-萘乙醇(6.7%)[36]。來(lái)自中國(guó)香港市場(chǎng)與越南產(chǎn)的沉香，經(jīng)SPME-GC-MS分析,顯示:前者的主要沉香油的揮發(fā)性成分為:芐基丙酮(47.1%),后者為:α-Gurjunene(61.5%)和(+)-calarene(24.7%)[37]。

沉香(AquilariamalaccensisLam.)的GC-FID和GC-MS分析[38]，鑒別了3個(gè)主要成分即：4-苯基-2-丁酮(32.1%),jinkoh eremol(6.5%),和α-guaiene(5.8%)。

沉香(A.crassnaPierre ex Lecomte)油的水蒸餾提取物，通過(guò)GC-MS分析的主要成分為：γ-瑟林烯(13.66%)，10-epi-γ-桉葉醇(8.95%),Selina-3羥基-1,11-二烯-9-酮(8.78%),tetradecanal(8.61%),γ-桉葉醇(7.18%),epoxybulnesene(5.25%),valerianol(4.87%),和Selina-3羥基-1,11-二烯-14-醛(4.00%)[39]。

2 藥理活性研究

2.1 對(duì)中樞神經(jīng)系統(tǒng)的作用

纈草烯酸具有明顯的鎮(zhèn)靜安神活性。α-2檀香醇與沉香螺旋醇一樣具有氯丙嗪樣的安定作用。沉香提取物能使環(huán)己巴比妥引起的小鼠睡眠時(shí)間延長(zhǎng)。白木香酸對(duì)小鼠有一定的麻醉作用;熱板法實(shí)驗(yàn)對(duì)小鼠有良好的鎮(zhèn)痛作用[6]。

沉香的揮發(fā)油通過(guò)蒸汽吸入對(duì)小鼠給藥，降低了小鼠的自發(fā)運(yùn)動(dòng)活性[37]。結(jié)果表明有效成分包括：芐基丙酮(最有效的劑量為0.1%)，calarene(最有效的劑量為0.17%)，α-Gurjunene(最有效的劑量為1.5%)，沉香(AquilariaagallochaRoxb.)揮發(fā)油通過(guò)吸入對(duì)小鼠給藥，結(jié)果顯示其具有抗焦慮作用[40]。

2.2 對(duì)呼吸系統(tǒng)的作用

芐基丙酮是止咳的有效成分。沉香醇提取物能促進(jìn)體外豚鼠氣管抗組胺作用，而發(fā)揮止喘效果[6]。

2.3 對(duì)消化系統(tǒng)的作用

蒼術(shù)醇是沉香螺旋醇的差向異構(gòu)體,具有抗胃潰瘍作用。圓柚酮具有抗胃潰瘍等多種活性。沉香的水煎液1.0×10-2g/mL對(duì)體外豚鼠回腸的自主收縮具有抑制作用,并能對(duì)抗組胺、乙酰膽堿引起的痙攣性收縮,200%水煎醇沉液0.2 mL給小鼠腹腔注射,能使新斯的明引起的小鼠推進(jìn)運(yùn)動(dòng)減慢,呈現(xiàn)腸平滑肌解痙作用,此作用可能為沉香對(duì)胃腸平滑肌的直接作用[6]。

2.4 對(duì)循環(huán)系統(tǒng)的作用

沉香水煎劑適量給麻醉的貓靜脈注射，血壓下降的效果作用表明顯，數(shù)分鐘后恢復(fù)正常，且不能阻斷乙酰膽堿的降壓作用[6]。

2.5 抗菌作用

沉香(AquilariaagallochaRoxb.)油的水蒸氣蒸餾法提取物，對(duì)4種細(xì)菌即：Escherichiacoli,Staphylococcusaureus,Pseudomonasaeruginosa和Enterococcusfaecalis顯示了體外抗菌活性[41]。沉香(AquilariacrassnaPierre ex Lecomte)通過(guò)水蒸餾法得到的揮發(fā)油，分別在0.5和1 mg/mL的濃度下，抑制了Staphylococcusaureus和Candidaalbicans的活性[39]。

2.6 其它作用

對(duì)角叉菜膠誘導(dǎo)的大鼠足跖腫脹給予沉香(AquilariaagallochaRoxb.)揮發(fā)油(50,100 mg/kg)3～4小時(shí)后，大鼠足跖腫脹顯著下降[42]。不同濃度的沉香(AquilariaagallochaRoxb.)揮發(fā)油(100,250,和500 μg/mL)顯示了在低滲溶液中對(duì)人紅細(xì)胞膜(HRBC)的保護(hù)作用分別為：39.66%，62.94%和78.50%。這些結(jié)果表明沉香油的體內(nèi)和體外抗炎活性。6種從沉香中分離得到倍半萜類化合物，即jinkoh eremol,沉香螺旋醇，α和β santalols，dehydrocostus lactone和costunolide能顯著抑制醋酸引起的小鼠扭體作用[37,43]。蒼術(shù)醇具有提高大腦血液循環(huán)和新陳代謝等活性。苯乙基色酮類具有不同程度的過(guò)敏作用。沉香螺旋醇能減少由脫氧麻黃堿和阿普嗎啡誘導(dǎo)的自發(fā)性運(yùn)動(dòng)，增加大腦內(nèi)的高香草酸含量。而單胺和其他代謝物的含量不發(fā)生改變[6]。

3 展 望

隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和生活水平的不斷提高，人們對(duì)沉香藥用價(jià)值的認(rèn)識(shí)越來(lái)越深，產(chǎn)品需求量大。除了藥用，沉香的保健品、日用品的開(kāi)發(fā)也越來(lái)越多。由于沉香是沉香屬植物樹(shù)干損傷或心材部位被真菌侵入寄生后分泌出來(lái)的，經(jīng)過(guò)多年的沉淀而成，年代越久品質(zhì)越好，經(jīng)濟(jì)價(jià)值越高。因此，有必要采用現(xiàn)代先進(jìn)的分析技術(shù)和手段建立完善的沉香質(zhì)量評(píng)價(jià)體系和標(biāo)準(zhǔn)，如采用DNA條形碼技術(shù)準(zhǔn)確鑒定沉香的來(lái)源樹(shù)種，采用氣相色譜-質(zhì)譜技術(shù)建立沉香揮發(fā)油的標(biāo)準(zhǔn)指紋圖譜并研究其譜效關(guān)系,為合理評(píng)價(jià)沉香的質(zhì)量并規(guī)范沉香商品市場(chǎng)提供科學(xué)依據(jù)。

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