申永濤，張愛(ài)波

（西北工業(yè)大學(xué)， 陜西 西安 710129）

碳納米管在能源領(lǐng)域的應(yīng)用研究進(jìn)展

申永濤，張愛(ài)波

（西北工業(yè)大學(xué)， 陜西 西安 710129）

碳納米管作為一種新型的具有完整分子結(jié)構(gòu)的碳材料，在結(jié)構(gòu)上具有特殊的中空管狀構(gòu)型、良好的導(dǎo)電性、高比表面積、化學(xué)穩(wěn)定性、適合電解質(zhì)離子遷移的空隙、以及交互纏繞可形成納米尺度的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn)，作為電極材料可以很好的提高電容器和燃料電池的功率特性、穩(wěn)定性等多方面的性能。特殊的中空結(jié)構(gòu)和高的比表面積也使其成為儲(chǔ)氫材料方面具有很大的應(yīng)用潛能。重點(diǎn)介紹了碳納米管在儲(chǔ)氫、超級(jí)電容器和燃料電池方面的應(yīng)用和研究迚展。

碳納米管；儲(chǔ)氫；燃料電池；超級(jí)電容器

碳納米管(Carbon nanotubes,CNTs)是一種納米尺度的，具有完整分子結(jié)構(gòu)的新型碳材料，它是由石墨的一層碳原子曲卷而成的無(wú)縫、中空的管體。按照石墨烯片的層數(shù)可以簡(jiǎn)單地分為單壁碳納米管（SWNTs）和多壁碳納米管（MWNTs）[1]。碳納米管的管身是準(zhǔn)圓管無(wú)縫結(jié)構(gòu)，并且大多數(shù)由六邊形截面碳環(huán)微結(jié)構(gòu)單元組成, 端帽部分可能是開(kāi)放的也可能是閉合的。由于這種特殊的結(jié)構(gòu)，氫氣分子可以吸附在碳納米管的內(nèi)外表面，也可以存儲(chǔ)在中空的管體空間。理論上，在室溫和一個(gè)大氣壓外界條件下，碳納米管儲(chǔ)存氫氣的質(zhì)量分?jǐn)?shù)可以達(dá)到5%～10%[2]。但是目前最好的儲(chǔ)氫效果達(dá)到質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5.3%，有報(bào)道稱達(dá)到6.5%，但是有待證實(shí)[3]。

碳納米管具有典型的層狀中空結(jié)構(gòu),構(gòu)成碳納米管的石墨層之間存在一定夾角，理論上具有螺旋導(dǎo)電性[4]。由于直徑和螺旋性的不同，碳納米管可以是金屬性的也可以是半導(dǎo)體性的。金屬性碳納米管具有良好導(dǎo)電性能，這是由于碳納米管上碳原子的 P電子形成大范圍的離域π鍵[5]，由于共軛效應(yīng)顯著，管壁內(nèi)有在一定區(qū)域內(nèi)可以自由移動(dòng)的電子，所以碳納米管具有一些特殊的電學(xué)性質(zhì)。碳納米管具有高的比表面積，可以用做燃料電池催化劑載體，與碳黑相比，碳納米管作為燃料電池催化劑載體可以節(jié)省60%Pt的用量，具有很好的經(jīng)濟(jì)效益[6]。碳納米管還可以作為燃料電池添加劑，具有較高的電催化活性，可以一定程度上提高電池的工作效率。碳納米管還具有很好的化學(xué)穩(wěn)定性，獨(dú)特的中空結(jié)構(gòu)，具有適合電解質(zhì)離子遷移的空隙、以及交互纏繞可形成納米尺度的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn)，作為電容器電極材料可以很好的提高電容器的功率特性。

1 碳納米管的制備和功能化

自從Iijima[7]首次在電弧放電法生產(chǎn)富勒烯的陰極沉淀物中發(fā)現(xiàn)MWNTs 以來(lái)，人們從多方面研究制備碳納米管的方法。

電弧法[8]作為傳統(tǒng)的制備方法，只能制備出多壁碳納米管。目前在碳納米管的生產(chǎn)中應(yīng)用最多的是碳?xì)浠衔锎呋纸夥?，這種生產(chǎn)方法產(chǎn)量大，

粗產(chǎn)品中的碳納米管含量高，但是需要迚一步純化。此外還有多種生產(chǎn)碳納米管的方法。例如，離子輻射法[9]可以在低溫下(233 K)合成碳納米管。催化裂解無(wú)基體法[10]是一種連續(xù)生產(chǎn)的工藝方法，可以在合成碳納米管過(guò)程中有效的控制合成碳納米管的直徑和長(zhǎng)度，同時(shí)降低雜質(zhì)含量。

碳納米管的共價(jià)功能化[11]是基于碳納米管的酸氧化,在碳納米管末端及缺陷比較多的位點(diǎn)接上羧基。其它的方法還有氯化、氟化等,可增加碳納米管的水溶性。接下來(lái)功能化,連上長(zhǎng)的脂肪鏈,即可改善其在有機(jī)溶劑中的溶解性。但這類功能化方法部分破壞了碳納米管的電子特性。為了減少或避免這種破壞,非共價(jià)功能化方法被用來(lái)包覆修飾碳納米管，如超分子功能化，生物分子功能化等。。

2 碳納米管在能源方面的應(yīng)用研究

碳納米管由于比表面積大，表面能高，電學(xué)性能優(yōu)異，可以對(duì)現(xiàn)有的能源系統(tǒng)迚行改迚，提高系統(tǒng)對(duì)不同形式能源的轉(zhuǎn)化率、存儲(chǔ)率和利用率。目前碳納米管在能源方面的應(yīng)用主要集中在儲(chǔ)氫、超級(jí)電容器和燃料電池方面。

2.1 在儲(chǔ)氫方面的應(yīng)用

碳納米管具有很大的比表面積，獨(dú)特的中空管狀構(gòu)型，且具有一些納米材料的特殊效應(yīng)和性能，利用碳納米管吸附氫氣是一條有效的途徑。通過(guò)對(duì)碳納米管的吸附過(guò)程的研究發(fā)現(xiàn)，氫氣可以填充到碳納米管表面、管間空隙甚至是開(kāi)口的碳納米管內(nèi)部，因此，碳納米管具有極佳的儲(chǔ)氫性能。碳納米管對(duì)氫氣的吸附既有物理吸附又有化學(xué)吸附[12]：物理吸附是依靠碳納米管表面碳原子和氫氣分子之間的分之間作用力，化學(xué)吸附過(guò)程中氫氣分子斷鍵形成的氫原子和碳原子發(fā)生反應(yīng)而結(jié)合。影響氫氣吸附的外界因素包括溫度，氫氣壓力等。即使是相同的樣品在不同的熱動(dòng)力條件下也會(huì)有不同的吸附量。一般認(rèn)為高壓低溫有利于碳納米管吸附氫氣。

在常溫和中等壓強(qiáng)下，碳納米管及其陣列的儲(chǔ)氫能力受到限制，一般低于1%，但是可以通過(guò)純化和功能化碳納米管的方法來(lái)提高碳納米管的儲(chǔ)氫能力，通過(guò)對(duì)碳納米管迚行修飾和適當(dāng)?shù)目刂茰囟瓤梢允固技{米管的儲(chǔ)氫量達(dá)4%～8%[13]。為了提高碳納米管的儲(chǔ)氫能力，可以利用某些金屬元素對(duì)碳納米管迚行摻雜以改變碳納米管電子結(jié)構(gòu)，最終達(dá)到改善儲(chǔ)氫效果的目的。除此之外，通過(guò)排布適當(dāng)?shù)腟WCNTA(碳納米管陣列)也能明顯的提高碳納米管的儲(chǔ)氫能力。

目前研究較多的是過(guò)渡金屬和堿金屬元素對(duì)碳納米管陣列的摻雜來(lái)達(dá)到提高儲(chǔ)氫效果的目的。原因是過(guò)渡區(qū)域金屬原子d軌道空置無(wú)電子，電荷與半徑的比值較高,與各種配位體都易于形成穩(wěn)定的配位化合物。方興等[14]研究發(fā)現(xiàn)，金屬鎳原子摻雜在碳原子上方、碳碳鍵上方或者碳六邊形中心正上方，都可以提高碳納米管陣列的物理吸附儲(chǔ)氫量,并且將鎳原子摻在碳六邊形中心正上方的效果更好。鎳原子摻在碳六邊形中心(H=0)時(shí)，碳納米管陣列的儲(chǔ)氫量最大。單壁碳納米管儲(chǔ)氫效果最佳的鎳和碳納米管摻雜比為1/2 。袁興紅等[15]研究發(fā)現(xiàn)摻雜堿金屬也是提高碳納米管儲(chǔ)氫量的有效途徑，且與摻雜位置密切相關(guān)。盡可能地減小堿金屬原子相對(duì)于碳納米管壁的摻雜高度H，有利于提高碳納米管的儲(chǔ)氫量。

通過(guò)對(duì)碳納米管化學(xué)改性的方法也能提高其儲(chǔ)氫量。張雄偉等[16]考察了多種活性金屬修飾和化學(xué)改性對(duì)碳納米管儲(chǔ)氫性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明金屬修飾和化學(xué)改性均能顯著提高碳納米管的儲(chǔ)氫能力，其中經(jīng)過(guò)過(guò)氧化氫和混合酸化學(xué)處理并負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20%的碳納米管常溫常壓下儲(chǔ)存氫氣的質(zhì)量分?jǐn)?shù)比未做仸何處理碳納米管的儲(chǔ)氫容量提高了2.25%，是后者儲(chǔ)氫量的8倍。

通過(guò)排布適當(dāng)?shù)腟WCNTA(碳納米管陣列)也能明顯的提高碳納米管的儲(chǔ)氫能力。程錦榮[17]等對(duì)以方陣和三角方式排列的碳納米管陣列的物理吸附儲(chǔ)氫過(guò)程迚行計(jì)算機(jī)模擬，發(fā)現(xiàn)氫分子可被吸附于碳納米管陣列的管內(nèi)和管外，在一定的管間距下(DBW＞6×10-10m)，碳納米管陣列管內(nèi)部分的物理吸附儲(chǔ)氫量低于其管外部分，且管外部分物理吸附儲(chǔ)氫量隨管間距的增大而增大。固定管徑同時(shí)改變管間距，碳納米管陣列的物理吸附儲(chǔ)氫密度在DBW=1.7 nm時(shí)達(dá)到最大。就物理吸附儲(chǔ)氫而言，矩形陣列優(yōu)于三角陣列，合理地選擇碳納米管陣列的排列方式及管間距 ，可有效提高碳納米管陣列的物理吸附儲(chǔ)氫量。

關(guān)于碳納米管的最大吸附氫量很難得出一個(gè)統(tǒng)一的結(jié)論，但是比較一致的觀點(diǎn)是吸附量與碳納米管的表面積成正比關(guān)系，吸附區(qū)域主要在管內(nèi)和管外或陣列的間隙處。

2.2 在超級(jí)電容器方面的應(yīng)用研究

超級(jí)電容器也稱作電化學(xué)電容器，它所存儲(chǔ)的能量比傳統(tǒng)物理電容器大一個(gè)數(shù)量級(jí)以上，并且具有良好的頻率響應(yīng)性[18]，同時(shí)保持了傳統(tǒng)物理電容器釋放能量速度快的特點(diǎn)，此外，還具有較長(zhǎng)循環(huán)

壽命以及對(duì)環(huán)境無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn)，是本世紀(jì)最有希望的綠色能源[19]。在超級(jí)電容器中，電極材料是關(guān)鍵，它決定著電容器的主要性能指標(biāo)。碳納米管由于具有獨(dú)特的中空結(jié)構(gòu)，良好的導(dǎo)電性和高的比表面積，被認(rèn)為是超級(jí)電容器理想的電極材料之一。

Niu等[20]首先將碳納米管應(yīng)用于超級(jí)電容器，獲得了比電容為49～113 F/g，比功率為8 kW/kg的碳納米管電極，顯示出其作為超級(jí)電容器電極材料的理想性能。Chen等[21]以碳納米管為材料制備的三電極體系, 恒流充放電測(cè)試結(jié)果表明在210 mA/g的電流密度下其比電容為 365 F/g，當(dāng)電流密度增大到1.05 A/g時(shí)其比電容仍高達(dá)306 F/g，下降僅16%，證明該電極功率特性良好。

就目前來(lái)看，單純的碳納米管其電容性能并不是很理想，特別是在非水電解液中，容量較低，只有30 F/g左右。對(duì)碳納米管迚行功能化處理或者與其它材料（金屬、導(dǎo)電聚合物等）迚行復(fù)合可以極大的改善其電容性能和循環(huán)壽命。賴佳等[22]制備了以硅微通道為襯底，碳納米管和氧化鎳為電極材料的三維復(fù)合型超級(jí)電容器。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明：復(fù)合電極材料較之單一氧化鎳電極比電容有明顯提高，并且在2 000次循環(huán)測(cè)試后，比電容損失率僅為7.3%，說(shuō)明復(fù)合電極具有較好的穩(wěn)定性和超級(jí)電容特性。牛錛等[23]對(duì)通過(guò)微波溶劑熱法合成 Co3O4粉體及 Co3O4/MWNTs 復(fù)合材料迚行測(cè)試及表征，結(jié)果表明：與一定量 MWCNTs 復(fù)合后，Co3O4納米線變細(xì)，Co3O4/MWNTs 復(fù)合材料電化學(xué)電容有較大改善，其中Co3O4與MWCNTs 摩爾比為 2∶1 的Co3O4/MWNTs 復(fù)合材料其比電容達(dá)到369.5 F/g，且具有較強(qiáng)的穩(wěn)定性以及較好的電容阻抗性能。碳納米管與導(dǎo)電聚合物復(fù)合可以發(fā)揮各自的優(yōu)勢(shì)從而得到高性能、低成本的復(fù)合電極材料。

對(duì)碳納米管迚行功能化修飾，也可以其提高電容性能。鄧海根等[24]通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)基于碳納米管-聚苯胺納米復(fù)合物的超級(jí)電容器的能量密度達(dá)到6.97 Wh/kg, 并且具有良好的功率特性。趙曉鋒等[25]通過(guò)化學(xué)原位聚合法制備碳納米管/聚苯胺復(fù)合材料電容量可達(dá)到152 F/g，顯著高于同樣條件下的聚苯胺、碳納米管及由原位化學(xué)聚合法制備的碳納米管-聚苯胺復(fù)合材料的電容量（60 F/g、25 F/g、80 F/g）。對(duì)碳納米管迚行不同方法的修飾，其在電極材料方面的應(yīng)用就會(huì)有不同程度的提高，應(yīng)用范圍也將不同程度的擴(kuò)大。

2.3 在燃料電池中的應(yīng)用研究

碳納米管也用于制備燃料電池的電極材料，納米結(jié)構(gòu)電極材料具有較大的電化學(xué)活性表面積、高穩(wěn)定性、良好的導(dǎo)電性，孔徑大小可控制，作為電極材料使用時(shí)將會(huì)很好的促迚電活性物質(zhì)的電子傳遞[26]，顯著的提高燃料電池的產(chǎn)電功率密度、循環(huán)穩(wěn)定性、首次庫(kù)倫效率、倍率充放電性能等多方面的性能。

對(duì)碳納米管迚行適當(dāng)?shù)墓δ芑幚韺?huì)取得更加顯著的效果。邵迚等[27]研究了碳包覆的螺旋結(jié)構(gòu)碳納米管做鋰電池負(fù)極材料的性能，結(jié)果發(fā)現(xiàn) 900℃包碳處理45 min螺旋結(jié)構(gòu)碳納米管做鋰電池負(fù)極材料時(shí)，首次庫(kù)仏效率從59.2% 提高到77.8%。在循環(huán)95次后放電比容量保持率為93.3%。葉茂等[28]在高溫處理中制備出了納米顆粒填充的多壁碳納米管。對(duì)其迚行電化學(xué)性能研究發(fā)現(xiàn)：填充顯著改善了多壁碳納米管的鋰離子嵌入脫出性能，改善了電壓滯后現(xiàn)象，提高了材料的比容量并具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。高活性納米氧化物顆粒填充于碳納米管后形成的復(fù)合材料可以綜合兩者的優(yōu)勢(shì)，提高了其作為電極材料的多項(xiàng)電化學(xué)性能。

碳納米管在燃料電池中還被用作催化劑載體來(lái)提高燃料電池的性能。電催化反應(yīng)過(guò)程包含有電子傳導(dǎo)、質(zhì)子傳導(dǎo)以及固體、液體、氣體之間的傳輸,為提高催化劑中貴金屬的利用率、延長(zhǎng)催化劑的壽命同時(shí)確保反應(yīng)的順利迚行,理想的燃料電池催化劑載體須同時(shí)具備導(dǎo)電性好、高比表面積、合適的表面基團(tuán)、耐腐蝕以及合適的孔結(jié)構(gòu)等。吳燕妮等[29]發(fā)現(xiàn)對(duì)于甲醇的陽(yáng)極電氧化過(guò)程, 以切短碳納米管為載體的Pt/SCNT催化劑具有比相同條件制得的Pt/CNT催化劑高得多的催化活性, 前者甲醇氧化峰電流密度是后者的 1.4 倍, 并且進(jìn)進(jìn)高于商品的Pt/C 催化劑。適當(dāng)?shù)奶技{米管長(zhǎng)度具有更大的比表面積、更高的催化活性和更好的電池性能，同時(shí)有效地解決了由于碳納米管太長(zhǎng)而引起的聚集及纏繞問(wèn)題。

3 結(jié) 語(yǔ)

能源作為21世紀(jì)人類社會(huì)發(fā)展的基礎(chǔ)和支柱，在國(guó)民生產(chǎn)經(jīng)濟(jì)中的地位不言而喻，甚至在一定程度上成為人類社會(huì)發(fā)展的瓶頸。碳納米管作為納米技術(shù)的一個(gè)核心基礎(chǔ)，在能源領(lǐng)域發(fā)揮并取得了許多價(jià)值重大的應(yīng)用，作為一個(gè)新興的科研領(lǐng)域，還有更多的潛在應(yīng)用價(jià)值有待開(kāi)發(fā)。在未來(lái)的一段時(shí)間內(nèi)，碳納米管的研究與應(yīng)用將會(huì)更加的深入，更加的廣泛。納米技術(shù)作為一個(gè)跨學(xué)科領(lǐng)域，它不斷向信息技術(shù)、生物技術(shù)、新材料、醫(yī)學(xué)、能源、環(huán)境等領(lǐng)域滲透和融合，并取得越來(lái)越大的迚步。

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Research Progress in Application of Carbon Nanotubes in the Field of Energy

SHEN Yong-tao1，ZHANG Ai-bo2
（Northwestern Polytechnical University，Shaanxi Xi’an 710129，China）

Carbon nanotubes as a new type of carbon materials have complete molecular structure. On the structure, it has the special shape of hollow tubes configuration, good electrical conductivity, high specific surface area, good chemical stability, the space for electrolyte ion migration and the network structure of nanometer scale through winding and interaction. As electrode materials, it can well improve the power characteristics, stability and other aspects of capacitors and fuel cells. Special hollow structure and high specific surface area make it become a hydrogen storage material with great application potential. In this paper, application and research progress of carbon nanotubes in hydrogen storage materials, super capacitors and fuel cells were introduced.

Carbon nanotubes；Hydrogen storage；Fuel cell；Super capacitors

TQ 050

A

1671-0460（2014）10-2086-04

國(guó)家自然科學(xué)基金（51373136），航天創(chuàng)新基金（CASC200906）。

2014-03-26

申永濤(1987-)，男，河南鶴壁人，在讀碩士研究生，師從張愛(ài)波教授，從事能源技術(shù)與新材料方面的研究。E-mail:773517180@qq.com

張愛(ài)波，女，教授、博士生導(dǎo)師，博士，從事納米材料方面的研究。E-mail: Zhab2003@nwpu.edu.cn。