王 哲，王自發(fā)，鄭海濤

1.中國科學(xué)院大氣物理研究所 大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100029 2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049

春節(jié)是中國人的傳統(tǒng)節(jié)日，春節(jié)期間的一個(gè)重要習(xí)俗就是燃放煙花爆竹。北京市在實(shí)施市區(qū)煙花爆竹禁放政策12年后，從2006年開始禁放改為限放，規(guī)定五環(huán)路以內(nèi)農(nóng)歷除夕—正月初一、正月初二至正月十五7:00—24:00可以燃放煙花爆竹，其中煙花爆竹燃放最集中的時(shí)段是除夕夜、元宵節(jié)夜間。煙花爆竹的主要化學(xué)成分包括可燃物質(zhì)(如硫磺、木炭、鎂粉、赤磷)、氧化劑(如硝酸鹽類、氯酸鹽類等)、火焰著色物(如鋇鹽、鍶鹽、鈉鹽、銅鹽)以及其他化學(xué)藥物(如苦味酸鉀、聚氯乙烯樹脂、六氯乙烷、各種油脂、硝基化合物)等[1]。在引發(fā)后的高溫、高壓條件下，煙花爆竹中的物質(zhì)發(fā)生一系列化學(xué)反應(yīng)，放出二氧化硫、氮氧化物、重金屬[2]以及有機(jī)物[3-4]，并產(chǎn)生大量的煙塵顆粒[1]，導(dǎo)致空氣質(zhì)量明顯惡化。

徐敬等[5]、李令軍等[6]、金軍等[7]、何松潔等[8]分析了燃放煙花爆竹對(duì)北京市顆粒物等大氣污染物的影響，結(jié)果表明，大量鞭炮的集中燃放造成了大氣短時(shí)嚴(yán)重污染，并且對(duì)不同大氣污染物的影響存在差異，PM10特別是PM2.5污染最嚴(yán)重。上述研究在評(píng)估煙花爆竹燃放對(duì)大氣污染物的貢獻(xiàn)時(shí)，將集中燃放前某一時(shí)刻值作為煙花爆竹之外的污染源造成的城市背景污染物濃度，實(shí)際上由于燃放期間氣象條件在發(fā)生變化，非煙花爆竹污染物濃度并不是常數(shù)，上述估計(jì)方法會(huì)導(dǎo)致較大的誤差。何松潔等[8]還通過將北京城區(qū)點(diǎn)和北部背景點(diǎn)對(duì)比，分析煙花爆竹的貢獻(xiàn)，然而由于北京市污染水平分布存在“南北兩重天”現(xiàn)象[9]，不同地點(diǎn)的污染物變化趨勢(shì)可能具有較大差別。另外，文獻(xiàn)[5-7]研究中僅有1～3個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的數(shù)據(jù)，何松潔等[8]從北京市空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)27個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)中選取了5個(gè)點(diǎn)進(jìn)行分析，少數(shù)幾個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)難以準(zhǔn)確代表煙花爆竹燃放對(duì)北京市大氣環(huán)境的影響。

2013年1—3月北京乃至中國東部地區(qū)經(jīng)歷了嚴(yán)重的灰霾天氣，而灰霾天氣的本質(zhì)是細(xì)顆粒物PM2.5污染[10]。春節(jié)期間煙花爆竹燃放無疑對(duì)灰霾天氣起到了雪上加霜的作用，評(píng)估煙花爆竹燃放對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)對(duì)于空氣污染預(yù)警和大氣污染控制具有重要的意義。該文基于北京市空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)常規(guī)污染物監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，發(fā)展了一種評(píng)估煙花爆竹燃放對(duì)大氣PM2.5影響的新方法，定量估算了除夕夜、元宵節(jié)夜間煙花爆竹燃放對(duì)北京市大氣PM2.5的影響。

1 分析方法

采用的數(shù)據(jù)為北京市空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)35個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)2013年2月常規(guī)污染物監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，其中國控點(diǎn)12個(gè)，市控點(diǎn)23個(gè)，全市平均值為國控點(diǎn)位的平均值，監(jiān)測(cè)儀器參見文獻(xiàn)[8]。分析方法采用污染物相對(duì)比值法。相對(duì)比值法是顆粒物來源研究中的一種常用方法，某污染物濃度相對(duì)于參考標(biāo)準(zhǔn)污染物濃度的比值穩(wěn)定，意味著污染源變化不大(至少在采樣期間)[11]，當(dāng)比值發(fā)生明顯變化時(shí)就意味著污染源的構(gòu)成發(fā)生了改變，例如Han等[12]利用Mg/Al比值法估算了北京地區(qū)礦物氣溶膠中本地源與外來源的相對(duì)貢獻(xiàn)量。李令軍等[6]研究表明，北京市鞭炮燃放對(duì)不同大氣污染物影響存在明顯差別，PM10響應(yīng)最明顯，但CO受影響程度較小，甚至沒有明顯響應(yīng)，同時(shí)PM2.5在PM10中的比例也明顯上升，可達(dá)90%[5]。根據(jù)上述研究可以推知，煙花爆竹燃放期間CO濃度變化較小，而PM2.5濃度明顯上升，因此可將CO作為參考標(biāo)準(zhǔn)污染物濃度，利用PM2.5/CO比值分析煙花爆竹燃放對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)。

圖1給出了2013年2月非燃放時(shí)段、春節(jié)、元宵節(jié)期間西城官園(代表首都功能核心區(qū))和朝陽農(nóng)展館(代表城市功能擴(kuò)展區(qū))PM2.5濃度和CO濃度的相關(guān)關(guān)系。

圖1 非燃放時(shí)段、春節(jié)、元宵節(jié)PM2.5與CO濃度的相關(guān)關(guān)系

可以看出，非燃放時(shí)段(Pnf)，官園站和農(nóng)展館站的PM2.5與CO濃度呈很好的正比關(guān)系，相關(guān)系數(shù)分別為0.88、0.91，均方根誤差分別為32、31 μg/m3，置信度都在99.99%以上，其他監(jiān)測(cè)點(diǎn)結(jié)果也類似。因此根據(jù)式(1)可以利用逐時(shí)CO濃度回歸得到逐時(shí)PM2.5濃度：

(1)

(2)

2 結(jié)果與討論

2.1 風(fēng)向風(fēng)速與PM2.5濃度的時(shí)間變化

圖2 春節(jié)風(fēng)向風(fēng)速(a)與PM2.5濃度(b)時(shí)間序列

圖3 元宵節(jié)風(fēng)向風(fēng)速(a)與PM2.5濃度(b)時(shí)間序列

2.2 爆竹燃放對(duì)PM2.5濃度的影響

從圖2(b)、圖3(b)中可以看出，除夕、元宵節(jié)夜間煙花爆竹燃放使全市平均PM2.5小時(shí)濃度最大增加 383、240 μg/m3，最大增加值分別出現(xiàn)在2月10日01:00—02:00、2月24日22:00—23:00。由于顆粒物空氣質(zhì)量指數(shù)是以24小時(shí)平均值計(jì)算的，因此分析了煙花爆竹燃放對(duì)24小時(shí)平均PM2.5濃度的影響。采用的除夕、元宵節(jié)24小時(shí)平均時(shí)段分別是2月9日08:00—2月10日08:00、2月24日08:00—2月25日08:00，因?yàn)樵摃r(shí)段包含了完整的燃放過程。春節(jié)煙花爆竹燃放使24小時(shí)平均PM2.5濃度由71 μg/m3增加到159 μg/m3，相應(yīng)的空氣質(zhì)量級(jí)別由良好升級(jí)為重度污染[14]。元宵節(jié)煙花爆竹燃放使24小時(shí)平均PM2.5濃度由207 μg/m3增加到261 μg/m3，相應(yīng)的空氣質(zhì)量級(jí)別由重度污染升級(jí)為嚴(yán)重污染[14]。春節(jié)、元宵節(jié)煙花爆竹導(dǎo)致的24小時(shí)PM2.5增加量都大于線性回歸的均方根誤差33 μg/m3，分別占總PM2.5濃度的55.3%、20.7%，因此煙花爆竹燃放導(dǎo)致了北京地區(qū)24小時(shí)平均PM2.5濃度的顯著增加。

2.3 爆竹燃放對(duì)PM2.5濃度水平分布的影響

圖4 除夕、元宵節(jié)最大煙花爆竹PM2.5小時(shí)濃度的空間分布

2.4 爆竹燃放排放的PM2.5總量估算

金軍等[7]根據(jù)PM10濃度估算了市區(qū)燃放煙花爆竹排放的PM10總量。本文采取類似的方法估算2013年北京燃放煙花爆竹排放的PM2.5總量。航測(cè)數(shù)據(jù)顯示，北京地區(qū)氣溶膠數(shù)濃度在垂直方向上按負(fù)指數(shù)規(guī)律遞減[16]，假定鞭炮對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)量隨高度按負(fù)指數(shù)規(guī)律遞減，計(jì)算公式如下:

Cz=C0×e(-n×z)

(3)

(4)

2.5 討論

3 結(jié)論與展望

基于北京市空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)35個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)2013年2月數(shù)據(jù)，發(fā)展了一種新分析方法，利用常規(guī)污染物相對(duì)比值定量估算了除夕、元宵節(jié)夜間北京煙花爆竹燃放對(duì)大氣PM2.5的影響，主要結(jié)論：

1)北京除夕煙花爆竹燃放使PM2.5單站1小時(shí)平均濃度最大增加709 μg/m3(石景山古城監(jiān)測(cè)點(diǎn))；全市24小時(shí)平均濃度增加88 μg/m3，達(dá)到159 μg/m3，空氣質(zhì)量由良好升級(jí)為重度污染。元宵節(jié)夜間PM2.5單站1小時(shí)平均濃度最大增加469 μg/m3(海淀萬柳監(jiān)測(cè)點(diǎn))，全市24小時(shí)平均濃度增加54 μg/m3，達(dá)到261 μg/m3，空氣質(zhì)量級(jí)別由重度污染升級(jí)為嚴(yán)重污染。

2)除夕夜和元宵夜全市平均煙花爆竹PM2.5濃度超過75 μg/m3的時(shí)間分別為5、7 h，達(dá)到峰值后半衰期分別為0.9、1.7 h。

3)元宵節(jié)夜間，城區(qū)煙花爆竹PM2.5濃度高于南部、北部郊區(qū)。除夕夜較強(qiáng)的偏北風(fēng)將污染物輸送到南部郊區(qū)，使得城區(qū)、南部郊區(qū)的煙花爆竹PM2.5濃度高于北部郊區(qū)。禁放區(qū)的定陵、密云水庫幾乎沒有受到煙花爆竹燃放的影響。

4)除夕、元宵節(jié)北京市區(qū)煙花爆竹排放PM2.5總量分別約為1.91×105kg、1.17×105kg，最大小時(shí)排放量分別為3.46×104kg、2.17×104kg。

利用該方法評(píng)估煙花爆竹燃放對(duì)大氣PM2.5的影響，僅需常規(guī)污染物監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，便于各城市監(jiān)測(cè)站使用?？紤]到方法的不確定性，未來將利用空氣質(zhì)量模式、發(fā)展集合卡爾曼濾波等源反演方法以獲得更為準(zhǔn)確的排放源，進(jìn)一步研究煙花爆竹燃放對(duì)大氣PM2.5的影響，為各城市春節(jié)期間空氣污染預(yù)警和大氣污染控制提供依據(jù)。

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