王　茜

上海市環(huán)境監(jiān)測中心,上海 200030

隨著上海市及周邊地區(qū)經濟的高速發(fā)展和能源消耗總量的快速增長，各種污染物排放引起的大氣污染問題日益成為制約經濟社會環(huán)境持續(xù)發(fā)展的瓶頸。中國當前空氣污染特征已從傳統(tǒng)的煤煙型污染向“復合型”污染轉變[1-2]。特別是近年來，大氣氧化性不斷加強，氣溶膠濃度居高不下，以細顆粒物(PM2.5)為代表的區(qū)域型大氣污染問題日益顯現[3-6]。PM2.5因其粒徑較小，比表面積較大，更容易富集有毒有害物質，并可隨著人的呼吸進入體內，甚至進入肺泡和血液中，導致各種疾病。PM2.5還是導致城市大氣能見度降低的重要因素[7-9],因此PM2.5相關研究已成為當前國內外大氣污染研究領域的重點與熱點[10-16]。

PM2.5污染來源多樣，化學轉換生成機制復雜，且與天氣系統(tǒng)和氣象因素之間的關系緊密，極易在區(qū)域以及城市尺度相互輸送影響[17-19]。近年來，對上海PM2.5污染的研究主要關注PM2.5污染的物理化學特征與變化趨勢[20-21]、PM2.5化學組成特征、氣溶膠光學特征[22-23]等，對上海及周邊地區(qū)PM2.5輸送影響，各種大氣物理和化學過程對PM2.5濃度變化的研究分析較為少見。

空氣質量數值模型在國內外PM2.5預測預報及污染研究中得到了廣泛應用，尤其是第3代區(qū)域空氣質量模式Model-3/CMAQ。2009年，上海市環(huán)境監(jiān)測中心搭建了空氣質量數值預報系統(tǒng)Model-3/CMAQ，經過近5年的業(yè)務運行與檢驗優(yōu)化，該系統(tǒng)在上海市空氣質量業(yè)務預報中發(fā)揮了重要的作用?；?012年10月20—30日出現的一次典型PM2.5污染過程，針對Model-3/CMAQ模式對PM2.5的預報性能開展評估分析，并運用過程分析方法，定量評估不同大氣物理和化學過程(如水平與垂直傳輸、沉降、源排放、氣溶膠過程等)對PM2.5濃度變化的影響，實現從大氣過程層面研究上海PM2.5污染的形成與演變，旨在識別主要影響因素的作用規(guī)律，探討上海PM2.5污染形成的特點。

1　實驗部分

2012年10月20—30日期間，上海出現了一次典型的秋季PM2.5污染過程。針對Model-3/CMAQ模式重點分析模式預報性能偏差原因，并對27—29日的污染變化過程及其影響因素開展研究。

1.1模式系統(tǒng)及計算方案

Model-3/CMAQ是美國環(huán)保署研制的第3代空氣質量預報與評估系統(tǒng)，由氣象模式、排放模塊及多尺度空氣質量模式3部分組成[24],用于模擬多種污染物在大氣中的輸送與轉化過程。該研究使用CMAQ v 4.7.1,由氣象模式WRF v 3.2[25]提供區(qū)域氣象場。大尺度氣象背景場和邊界條件采用歐洲氣象中心的1°×1°全球gfs預報數據(24 h間隔)。預報區(qū)域采用LAMBERT投影方式，中心點為118.0°E和32°N，嵌套區(qū)域為4層，網格分辨率分別為81、27、9、3 km。其中第4層區(qū)域覆蓋上海及周邊地區(qū)，網格數為87×72,垂直方向采用σ坐標，取不等距網格，共有20層，其中近50％分布于2 km以下，以便更好地描述大氣邊界層結構，地面層高度約30 m。預報區(qū)域的污染源數據來自INTEX-B源排放清單[26]和上海市大氣污染物排放清單。

1.2觀測資料與模式評估方法

為了檢驗模式預報性能，選取上海崇明監(jiān)測站、奉賢海灣、青浦淀山湖、浦東惠南和徐匯上師大等5個點位的PM2.5監(jiān)測數據進行預報效果對比，見圖1。由圖1可見，5個監(jiān)測點位分別位于上海的北部、南部、西部、東部和市中心，其監(jiān)測濃度能夠反映上海PM2.5污染的基本水平與狀況。

圖1　上海各監(jiān)測點位分布

采用標準平均偏差和標準平均誤差來評價模擬值與觀測值的吻合程度，其定義為

式中：Cm為預報值，Co為觀測值，NMB主要反映預報值與觀測值的平均偏離程度，NME主要反映平均絕對誤差，均屬于沒有量綱的統(tǒng)計量。預報值與觀測值之間變化趨勢的吻合程度用相關系數(COR)來表征。

1.3過程分析方法

CMAQ模式中包含積分過程速率分析技術(IPR)，它能夠計算出不同大氣過程對污染物濃度變化的影響，量化各過程在污染物濃度演變過程中的重要性。對于PM2.5而言， IPR技術所考慮的大氣過程包括源排放、 水平傳輸、 垂直傳輸、 干沉降、 氣溶膠過程和云過程。其中， 水平傳輸包括水平平流和擴散；垂直傳輸包括垂直對流和擴散；氣溶膠過程是指氣溶膠熱動力學過程、新粒子生成以及不同模態(tài)粒子間的碰并等過程；云霧液相過程包括云霧引起的太陽輻射減少導致云下大氣光化學反應速率的變化、液相化學、云下和云內化學物種的混合、云內清除作用以及濕沉降等過程。

2　結果與討論

2.1預報性能評估

基于5個監(jiān)測點位PM2.5濃度數據，提取模式第4區(qū)域的預報結果開展驗證分析。表1給出了5個監(jiān)測點位PM2.5小時濃度預報的對比評估結果。

表1　研究期間各點位PM2.5預報值與觀測值的對比評估

由表1可見，除奉賢海灣點位外，其他點位預報值較觀測值均偏低，偏低幅度為22.7％～45.9％。各點位的NME值為49.6％～65.5％，COR值基本高于0.5，在90％的置信區(qū)間下檢驗呈顯著性相關。上述各種統(tǒng)計評估參數均相當于或優(yōu)于其他CMAQ模擬研究的結果[27-29]，王麗濤等[30]開展的模擬研究結果顯示，其模擬的PM10觀測與模擬標準偏差為-49％～-30％，Wang K等[31]研究顯示，其顆粒物模擬值與觀測值的標準偏差為-85.6％～-55.8％。大部分點位PM2.5濃度預報均存在低估，可能是由于預報區(qū)域所應用的排放清單主要來自于INTEX-B清單數據，根據相關文獻[32]報道，該清單在計算時由于居住區(qū)面源排放、交通排放以及小型工業(yè)企業(yè)污染源的無序排放導致OC、BC以及硫酸鹽、硝酸鹽的前體物SO2和NOx都有所偏低，且NH3排放量也偏低，受此影響該研究中PM2.5的預報也存在系統(tǒng)性低估。由表1可見，上海不同點位的預報效果存在一定差異，奉賢海灣預報值較觀測值偏高10％；青浦淀山湖預報值較觀測值偏低幅度最大，為45.9％；徐匯上師大預報值較觀測值偏低25.5％，NME最低，為49.6％。

這可能是由于青浦淀山湖站點位于上海與江蘇、浙江、安徽的交界，較易受上游污染輸送的影響，且該站點位于上海西部郊區(qū)，可掌握的源排放數據信息不確定性較市區(qū)高，導致預報值較觀測值存在較大低估；徐匯上師大位于上海市中心，受局地源排放的影響較大，其預報值與觀測值的低估程度較小。造成預報值與觀測值偏差的原因還包括：①點位及周邊地區(qū)源排放和氣象條件對PM2.5濃度影響較大，而模式網格設置的3km分辨率會將更小空間尺度的影響平滑掉，導致與觀測值存在差異；②氣象場模擬結果的不確定性導致PM2.5濃度預報存在偏差；③化學過程機制的發(fā)展尚不完善(如對PM2.5中二次有機顆粒物生成機制的認識不足是當前模式普遍存在的問題)。

圖2為研究期間5個點位PM2.5日均濃度預報值與觀測值對比的散點圖，共50對有效數據，其中80％的預報值落在觀測值2倍誤差范圍內。

圖2　各點位PM2.5預報值與觀測值日均濃度對比

圖3為各點位平均PM2.5小時濃度預報值與觀測值的時間變化序列。由圖3可見，CMAQ預報較好地反映了上海PM2.5的污染水平與變化趨勢，預報誤差在可接受范圍，保證了PM2.5污染特征與形成過程分析結果的可靠性。

圖3　各點位平均PM2.5小時濃度預報值與觀測值的比較

2.2PM2.5污染特征

上海市秋冬季節(jié)PM2.5較易出現污染，特別是秋季弱冷空氣頻繁南下，受本地污染累積和上風向污染輸送的疊加影響，PM2.5經常出現超標現象[33]。研究期間，10月28日上海市PM2.5平均濃度達215 μg/m3，最大小時濃度為288 μg/m3，青浦淀山湖PM2.5最大小時濃度達336 μg/m3，為2012年秋季最高值。

圖4為研究期間上海主要氣象參數的變化情況，圖5是10月26—29日上海PM2.5日均濃度的空間分布模擬結果。由圖4、圖5可以看出，27日起，上海主導風向由偏南風轉為西北風，風速較小，夜間冷空氣南下擴散，氣壓上升，溫度降低，濕度較高，空氣污染擴散條件不利，加之弱冷空氣輸送影響，上海PM2.5濃度出現自西向東的明顯上升。28日污染的程度和超標范圍最高，29日風速逐漸增大，擴散條件好轉，PM2.5濃度明顯下降，污染過程結束。

圖4　2012年10月20—30日上海主要氣象參數的變化

圖5　上海及周邊地區(qū)PM2.5日均濃度的空間分布(3 km網格模擬結果)

如圖5所示，就空間分布而言，高濃度PM2.5主要集中在上海西部和中部地區(qū)，江蘇南部、浙江北部和上海西部等地體現出區(qū)域污染的特征；上海東部PM2.5濃度相對較低，主要是由于上海東部臨海，受海陸風氣候影響，一般風速較內陸地區(qū)偏大，污染水平相對較低[33]。研究期間主要受西北風的影響，也導致了PM2.5高濃度區(qū)域主要出現在上海市區(qū)源排放區(qū)和西部或南部的下風向地區(qū)。

2.3PM2.5污染過程分析

2.3.1日變化過程分析

徐匯上師大位于上海城區(qū)，局地源排放強，代表了排放源區(qū)的變化特征；青浦淀山湖、崇明監(jiān)測站位于上海和周邊省市交界，基本反映研究期間上游輸送作用對上海的影響；奉賢海灣、浦東惠南則可代表上海東南部污染狀況的區(qū)域性點位。

利用過程分析技術對研究期間的PM2.5污染過程進一步開展分析，圖6為5個點位近地面0～35m高度范圍內PM2.5小時濃度以及不同大氣過程對PM2.5濃度影響的平均日變化情況。

圖6　研究期間各點位近地面(0～35m)PM2.5濃度及不同大氣過程影響的平均日變化

由圖6可以看出，大氣過程對PM2.5濃度日變化的影響，在不同點位體現出一些共同特征。干沉降對PM2.5的去除作用在白天的影響大于夜間，尤其是在大氣湍流運動活躍的10：00～16：00。對于奉賢海灣、浦東惠南和徐匯上師大3個點位，不同大氣過程對PM2.5濃度上升的影響特征較為相似。源排放是PM2.5濃度上升的主要貢獻過程，其次氣溶膠過程和云過程也是導致PM2.5濃度上升的原因，但其貢獻濃度低于源排放。在浦東惠南和徐匯上師大，早晚交通高峰時段水平輸送也是PM2.5濃度上升的原因，說明附近交通源的輸送影響對該點位PM2.5濃度也存在一定貢獻。垂直輸送和干沉降是上述3個點位PM2.5濃度的主要去除過程，但在浦東惠南和徐匯上師大點位，夜間水平輸送也對PM2.5濃度有一定的擴散去除作用。對于青浦淀山湖點位，水平輸送是導致PM2.5濃度上升的主要貢獻過程，其貢獻濃度遠超過源排放，說明研究期間青浦淀山湖的PM2.5高濃度主要受上風向水平輸送的影響，這也印證了前文對于青浦淀山湖預報偏差的分析結果。垂直輸送和干沉降則是PM2.5濃度去除的主要過程。對于崇明監(jiān)測點，源排放也是造成PM2.5濃度上升的主要過程，其次是氣溶膠過程和云過程。干沉降是PM2.5濃度去除的主要過程，而水平和垂直傳輸對PM2.5濃度的影響在不同時段有所不同。

從過程分析的角度看，在不同點位，導致全天PM2.5濃度變化以及峰值出現的原因有所不同。奉賢海灣、浦東惠南和徐匯上師大點位，白天PM2.5濃度較高，早晚出現峰值，而夜間濃度較低，主要是源排放白天增大，夜間相對較低所致，氣溶膠過程在早晚高峰對PM2.5濃度的上升貢獻也明顯增大。對于青浦淀山湖和崇明監(jiān)測站，各時次源排放對PM2.5濃度的影響變化不大，PM2.5濃度的變化主要是傳輸貢獻的變化所致。

2.3.2污染貢獻率分析

根據對PM2.5濃度的影響，大氣過程可劃分為2類：①增加PM2.5濃度，即對應IPR>0的情況，稱為源過程；②降低PM2.5濃度，即對應IPR<0的情況，稱為匯過程。源排放和干沉降分別屬于源過程和匯過程。大氣傳輸、氣溶膠過程和云過程的IPR存在正、負變化，即使同一過程，在不同時間對PM2.5造成的影響也可能分屬于不同類型過程的作用。某一大氣過程在源過程或匯過程中的重要性可用式(1)、式(2)計算：

(1)

(2)

式中：p為大氣過程,t為時間,SOURCEp為源作用比率,SINKp為匯作用比率,它們分別表示大氣過程p在源過程增加PM2.5濃度和匯過程降低PM2.5濃度的作用中所占份額的大小,可反映該大氣過程影響PM2.5濃度的重要性。

根據10月20—30日逐時的IPR結果，計算各個大氣過程在5個點位對PM2.5濃度的源作用比率和匯作用比率，列于表2。

表2　研究期間各大氣過程對各點位近地面(0～35m)PM2.5濃度變化的影響　％

由表2可見，不同大氣過程對不同點位PM2.5濃度演變的影響不盡相同。在奉賢海灣、浦東惠南和徐匯上師大，源過程的作用大部分是由源排放貢獻，其貢獻比例均超過40％，水平傳輸和垂直傳輸是降低PM2.5濃度的主要途徑，其總貢獻比例大于80％，且垂直傳輸的去除貢獻基本大于水平傳輸，徐匯上師大水平傳輸和垂直傳輸的貢獻比例相當。在崇明監(jiān)測站和青浦淀山湖，源過程的貢獻主要來自于水平傳輸，分別為40.3％和66.2％，源排放的貢獻僅占19.5％和11.8％。主要去除途徑為垂直傳輸，分別占39.1％和63.7％，其次是水平傳輸和干沉降。氣溶膠過程對大部分點位既存在正貢獻也存在負貢獻，但正貢獻遠大于負貢獻。干沉降對于各點位PM2.5濃度的去除效應明顯，崇明監(jiān)測站和青浦淀山湖所占比例較高，分別為21.6％和20.3％。云過程對于各點位PM2.5濃度均存在負貢獻，這主要是20—30日期間上海有降雨過程，對PM2.5濃度有去除效應。

3　結論

對上海2012年10月20—30日的PM2.5污染預報開展評估分析，并利用IPR方法進行污染過程分析，得出如下結論。

1)Model-3/CMAQ模式系統(tǒng)能較好地預報上海PM2.5濃度水平和變化特征，研究期間，受不利氣象條件及上風向污染輸送的共同影響，上海PM2.5高濃度區(qū)出現在市區(qū)源排放區(qū)和西部?？梢姡行Э刂粕虾Ｊ蠵M2.5的污染，不僅要全面降低上海的污染排放強度，也需要長三角地區(qū)聯防聯控的共同努力，降低地區(qū)性污染輸送影響。

2)研究期間，白天源排放的增強和大氣傳輸的影響以及早晚較強的二次顆粒物生成貢獻，造成上海大部分點位白天PM2.5濃度高于夜間，且早晚峰值明顯。

3)上海市區(qū)(徐匯上師大)和東南部點位(奉賢海灣和浦東惠南)，源排放是造成PM2.5濃度上升的主要原因，主要去除途徑為大氣傳輸、干沉降。西北部點位(崇明監(jiān)測站和青浦淀山湖)，大氣傳輸是PM2.5濃度上升的主要原因，其次是本地源排放，主要去除途徑是大氣傳輸和干沉降。

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