潘小青，李玉曉，魏望和

（江西理工大學(xué)理學(xué)院，江西贛州341000）

高放廢物處置庫熱問題研究進展

潘小青，李玉曉，魏望和

（江西理工大學(xué)理學(xué)院，江西贛州341000）

高放廢物處置庫有最高溫度限制，影響處置庫最高溫度的條件包括處置庫布局、處置單元參數(shù)、緩沖回填材料和圍巖的熱參數(shù).以KBS-3處置庫為例，討論了廢物罐組成、熱功率、罐表面材料熱容和熱導(dǎo)率，給出了緩沖材料膨潤土的熱導(dǎo)率變化特點，花崗巖的熱物理性質(zhì)及熱演化過程的研究結(jié)果.根據(jù)KBS-3處置庫布局，分別總結(jié)了數(shù)值法和解析法求解處置庫溫度場的計算結(jié)果，以及結(jié)果的不確定性，最后介紹了我國高放廢物處置庫熱問題研究的最新成果.

高放廢物處置庫；溫度場；熱性質(zhì)；解析法

0 引言

根據(jù)世界核協(xié)會（WNA）網(wǎng)站提供的資料，截至2013年6月1日，全球共有30個國家運行著434臺核電機組，總凈裝機容量為373.892 GWe；13個國家正在建設(shè)67臺核電機組，總裝機容量為69.709 GWe；27個國家計劃建設(shè)159臺核電機組，總裝機容量為174.34 GWe；37個國家擬建設(shè)318臺核電[1]，由此帶來放射性廢物的處理和處置也成了重大的安全和環(huán)保問題.尤其是高放廢物因放射性核素含量高、釋熱量大、毒性大及半衰期長等因素，其安全處置是核能可持續(xù)發(fā)展的重要保障.目前國際上通用的做法是對高放廢物進行深部地質(zhì)處置，即將高放廢物經(jīng)過處理后放置于地下深部地質(zhì)體中，通過構(gòu)建工程屏障和天然屏障一起實現(xiàn)高放廢物與人類以及生態(tài)環(huán)境的長久隔離[2].

處置庫工程屏障包括廢物體構(gòu)成、包裝容器、

緩沖回填材料、處置巷道、處置硐室，天然屏障為場址圍巖，如鹽巖、硬巖或粘土.由于高放廢物自發(fā)衰變放出大量熱量，熱傳輸將引起處置庫工程中的工程屏障和天然屏障內(nèi)部溫度升高，溫度升高的幅度與處置庫的結(jié)構(gòu)形式、處置巷道間距、廢物體放置密度及廢物體放熱量、工程材料和圍巖的熱參數(shù)等因素有關(guān)，因此高放廢物處置庫結(jié)構(gòu)設(shè)計中需要對處置庫熱量傳輸及溫度場問題進行研究.

1 高放廢物處置庫熱物理性質(zhì)

1.1 處置庫最高溫度限制

每個廢物罐因核廢物的放射性衰變而放熱，放出的熱量隨時間按指數(shù)規(guī)律衰減，所有廢物罐釋放出的總熱量在處置庫內(nèi)部和周圍形成一個三維的隨時間變化的溫度場.

處置庫溫度的升高和逐漸冷卻會引起巖石熱體積變化，從而改變處置范圍內(nèi)巖石的應(yīng)力分布.巖石受熱后，高溫巖體熱膨脹量大，低溫巖體熱膨脹量小，因而約束了高溫巖體的膨脹，從而產(chǎn)生熱應(yīng)力.由于巖體工程內(nèi)部各部分溫度分布不均勻，造成內(nèi)部溫差，產(chǎn)生熱應(yīng)變，進而影響處置庫力學(xué)的穩(wěn)定性.

大范圍的溫度場會影響巖石間隙和裂隙中水的運動，同時造成熱應(yīng)力場.地下水的運動由于溫度產(chǎn)生的熱梯度以及潛在的巖石結(jié)構(gòu)斷裂而受影響.熱應(yīng)力可改變流體密度、粘度及工程屏障系統(tǒng)的材料的成分和孔隙性質(zhì)等.核素在地質(zhì)介質(zhì)中的運移規(guī)律是放射性廢物處置的核心問題，處置庫溫度的升高會對放射性核素遷移產(chǎn)生重要影響.溫度在很多化學(xué)、生物和物理過程中都是重要的參數(shù)，微生物環(huán)境也受溫度的強烈影響[3-4].

總之處置庫內(nèi)部溫度場變化應(yīng)控制在一個相對的溫度范圍內(nèi)，使溫度不至于太高或太低，重要的變化只能出現(xiàn)在極端的溫度，在處置庫深處應(yīng)避免極端溫度的出現(xiàn).廢物罐附近的溫度是一個重要的設(shè)計參數(shù)，尤其是最高溫度.歐洲和加拿大提出的廢物體表面許可溫度為100℃；日本提出廢物體的限制溫度為500℃;瑞典規(guī)定廢物體表面最高溫度為100℃，實際設(shè)計時采用80℃；美國處置庫中的溫度范圍在廢物體表面為85～160℃.一般采用緩沖回填材料的處置庫，廢物體表面最高溫度限制在100℃以內(nèi)[5].

1.2 處置庫溫度場的影響因素

熱量傳輸?shù)哪Ｊ街饕菬彷椛?、熱傳?dǎo)和熱對流，在處置庫中則主要是廢物罐自發(fā)熱輻射、熱量通過熱傳導(dǎo)傳播.熱傳導(dǎo)由巖石的熱導(dǎo)率、密度和熱容決定.這些參數(shù)隨空間變化，這種變化在遠場大范圍內(nèi)是較小的，因而可看作均勻的.但在廢物罐附近由于包裝材料、緩沖回填材料及巖石和間隙等空間變化會引起溫度明顯的不同.

單個廢物罐的熱輸出依賴于如廢物體的數(shù)量和組成、暫存時間、衰變熱功率和衰變常數(shù)，也與所選的封裝策略、封裝方法有關(guān).處置庫的溫度變化還依賴于處置罐的放置密度、放置方式、工程屏障的熱性質(zhì)、間隙和孔洞的大小、地質(zhì)圍巖的基礎(chǔ)溫度和熱性質(zhì).

處置庫溫度場分布所需參數(shù)包括處置庫布局、處置單元幾何參數(shù)及熱參數(shù)三部分.

1）處置庫布局：主要是處置庫的深度、處置庫庫容、處置庫面積、處置區(qū)域、處置巷道截面、巷道長度、巷道間距等.

2）處置單元參數(shù)：包括處置坑直徑、處置坑高度;廢物罐直徑、高度、胴部厚度;緩沖回填材料厚度、廢物罐和緩沖回填材料間隙寬度、緩沖回填材料和處置主巖之間的間隙寬度等.

3）熱參數(shù)：包括廢物體的熱功率、熱流量;廢物罐、緩沖回填材料及處置主巖的導(dǎo)熱系數(shù)、體積熱容、初始溫度、熱邊界條件/溫度梯度等.

2 處置庫工程材料熱物理性質(zhì)

高放廢物深地質(zhì)處置庫熱問題研究成果國際公認(rèn)最好的是瑞典的KBS-3處置庫.瑞典核燃料與廢物管理公司科研人員對乏燃料組成、熱功率、熱衰變模式、廢物罐材料結(jié)構(gòu)、形狀、熱參數(shù)、緩沖材料熱力水耦合研究、圍巖熱力水耦合性能、各種間隙對熱傳輸和溫度場的影響進行了大量理論研究并取得一系列原型實驗結(jié)果，文中對此進行概述.

2.1 廢物罐熱物理性質(zhì)

瑞典的核燃料一般運行25～40年后退役，退役后的乏燃料經(jīng)過平均30年的暫存再進行封裝和地質(zhì)處置.KBS用熱量計對乏燃料組件的熱功率進行了準(zhǔn)確測定[6]，從而使核廢物的熱功率值更加合理.廢物體的熱功率隨時間按指數(shù)規(guī)律衰減，對暫存40年的廢物體，其表達式為[7]：

公式中熱量Q0單位為瓦特，時間t以年計，式中各

項為乏燃料中不同成分的衰變熱功率.公式適用于處置3000年內(nèi)的熱量計算，如果處置1000年只需考慮前4項即可.當(dāng)研究的暫存年限不太長時，廢物體熱功率隨時間沒有明顯的變化.如暫存30年與暫存40年的廢物罐相比其表面溫度僅相差1°C，因此廢物罐熱功率根據(jù)暫存時間可設(shè)為相應(yīng)的常量[7].

廢物罐內(nèi)襯鑄鋼，外面為銅包裝，每個罐作為獨立的熱源其熱導(dǎo)率390 W/（m·K），體積熱容2.40 MJ/(m3·K)，由于金屬的熱導(dǎo)率遠大于緩沖材料和巖石的熱導(dǎo)率，因此可認(rèn)為廢物罐熱量均勻分布[8]，廢物罐表面中心處的熱流是平均表面熱流的92%.

當(dāng)處置時間較長時，根據(jù)疊加原理總的溫度變化等于廢物罐內(nèi)各部分熱源產(chǎn)生的溫度變化之和.若設(shè)Q1和Q2分別表示總熱源中任兩個成分，分別引起的溫度為T1和T2，則由Q=Q1+Q2產(chǎn)生的溫度為T1+T2[9].

2.2 緩沖材料熱物理性質(zhì)

膨潤土作為緩沖材料填充在廢物罐與圍巖之間，它的作用在于：其一可固定廢物罐在處置硐室的中心位置，其二可在巖石出現(xiàn)破壞時從力學(xué)上保護廢物罐體，其三可防止地下水和腐蝕性物質(zhì)進入廢物體，其四可有效吸附廢物體釋放的放射性核素[10].在處置庫熱分析中膨潤土的熱導(dǎo)率對溫度場產(chǎn)生很大影響.

多項研究表明膨潤土的導(dǎo)熱系數(shù)與礦物種類即化學(xué)組成、孔隙比、含水飽和度等有關(guān)，可通過模型實驗得到，膨潤土熱導(dǎo)率具體數(shù)值已總結(jié)出很多經(jīng)驗公式[11-13].干燥的膨潤土熱導(dǎo)率較小，含水飽和度越高熱導(dǎo)率越大，完全飽和的膨潤土熱導(dǎo)率1.35 W/（m·K）.飽和度相同的膨潤土其熱導(dǎo)率隨孔隙比的變化在0.1～0.3 W/（m·K）之間，具體改變量與飽和度有關(guān).

實驗研究表明，在膨潤土中主要的導(dǎo)熱方式是熱擴散，因而處置庫中熱導(dǎo)率不同的膨潤土在處置過程中的最高溫度變化很大.熱導(dǎo)率1.35 W/（m·K）的完全飽和膨潤土中的溫度可比熱導(dǎo)率1.0 W/（m·K）的膨潤土中的溫度低10°C，而相對干燥的飽和度為10%的膨潤土其熱導(dǎo)率0.75 W/（m·K），處置過程中的最高溫度可達80°C以上[14-15].膨潤土所處的巖石結(jié)構(gòu)不同會使地下水滲流特性不同，膨潤土達到完全飽和的時間不同，分別處在完整巖石和稀疏破碎的巖石中膨潤土的最高溫度會相差15°C[16].

2.3 圍巖熱物理性質(zhì)

高放廢物地質(zhì)處置庫選擇的天然屏障一般為鹽巖、花崗巖或粘土，作為處置庫工程的最后一道屏障，其受熱源影響產(chǎn)生溫度的升高和降低會使巖石的力學(xué)性質(zhì)發(fā)生變化從而影響其力學(xué)穩(wěn)定性.大多數(shù)國家選擇花崗巖為地質(zhì)圍巖，SKB在Forsmark地區(qū)的花崗巖的地質(zhì)調(diào)查中測量了巖石溫度從地表到處置區(qū)深度的地溫梯度，地下500 m深處巖石的原始溫度為11.6°C.實驗發(fā)現(xiàn)，花崗巖的熱導(dǎo)率會隨溫度變化，當(dāng)溫度由20°C上升到100°C其熱導(dǎo)率會減小10%到15%，平均有效熱導(dǎo)率在最高溫度50°C時約減小0.1（W/m·K）.花崗巖的導(dǎo)熱系數(shù)也隨巖石類型不同而有差異，從3.2 W/（m·K）到4.0 W/（m·K）不等，通常取3.6 W/（m·K）.花崗巖的體積熱容為2.1 MJ/（m3·K）[17-19].

3 處置庫熱分析

3.1 瑞典KBS-3概念庫結(jié)構(gòu)

瑞典共有12個核反應(yīng)堆，運行25年和40年分別產(chǎn)生6500 t（26800根沸水堆組件和3100根壓水堆組件）和9500 t乏燃料（39500根沸水堆組件和4900根壓水堆組件）.處置罐由鑄鐵內(nèi)襯和銅外殼組成，放置12根沸水堆組件或4根壓水堆組件時總重約25 t，內(nèi)含燃料約2 t.瑞典的高放廢物概念處置庫分為KBS-3V和KBS-3H兩種處置模式.

KBS-3V為垂直處置模式，如圖1所示，整個處置庫為長2 L寬2 B面積約1 km2（6.25×6000 m2）的矩形區(qū)域.處置的廢物罐埋放于地下500 m深度，處置罐高度4.8 m，直徑1.05 m，廢物罐將放于寬度D=6 m的平行巷道下方的垂直孔洞中，巷道間距D′=25 m.處置孔深度8 m、直徑1.75 m.在廢物罐與巖石之間填充0.35 m厚的膨潤土為緩沖材料，在處置期罐與膨潤土間存在5～10 mm的間隙，膨潤土與巖石之間間隙約30～50 mm[19].

圖1 KBS-3V處置庫結(jié)構(gòu)（右圖為左圖虛框放大細(xì)節(jié)）

KBS-3H為水平處置模式.廢物罐放置于巷道

兩側(cè)的水平鉆孔中，設(shè)置的巷道直徑為1.85 m，廢物罐用膨潤土包裹依次放置在圓柱形鋼筒內(nèi)，平行放置的廢物罐中間放膨潤土定距塊加以隔離.鋼筒容器外半徑1.765 m，與巖石間隙42.5 mm.鋼筒上打有孔洞以利于膨潤土吸收間隙中的液態(tài)或汽態(tài)水達到飽和.水平處置模式同一巷道放置的廢物體數(shù)量是豎直處置模式的兩倍，但處置巷道間距的尺寸都比KBS-3V的大[20].

3.2 處置庫熱演化模型

處置庫內(nèi)熱源為暫存30～50年的廢物罐，由于處置時廢物罐表面與緩沖回填材料及圍巖之間的初始溫差，熱量傳遞的方式包括熱輻射、熱傳導(dǎo)和熱對流.地下深處流體進入處置區(qū)域引起對流傳熱可以忽略不計，當(dāng)廢物罐、緩沖材料、巖石間間隙較大時，熱輻射的影響將需考慮.而主要的傳熱方式是熱傳導(dǎo)，熱傳導(dǎo)形成的熱梯度誘發(fā)周圍介質(zhì)的熱應(yīng)力和熱應(yīng)變（T→M耦合），溫度的升高會改變水的粘度和流動性，導(dǎo)致膨潤土內(nèi)地下水流動（T→H耦合），同時潮濕度的改變引起膨潤土的膨脹或收縮上使之產(chǎn)生力學(xué)變形（H→M耦合），而變形引起的裂隙和孔隙變化反過來影響地下水的流動性（M→H耦合）[21].

3.3 KBS處置庫溫度場

3.3.1 溫度場數(shù)值計算

根據(jù)高放廢物處置庫的溫度限制及熱傳遞特性，工程屏障幾何參數(shù)設(shè)計都是基于熱問題中最高溫度設(shè)計要求，采用不同的研究方法得到溫度場從而判定各種間距的可行性.研究溫度場的主要方法有兩種——數(shù)值法和解析法.

Thunvik和Braester[22]應(yīng)用數(shù)值計算討論了不同巷道間距和廢物罐間距時的處置罐表面最高溫度.結(jié)果表明，巷道間距每減小10 m，罐的最高溫度上升約7°C;而在巷道間距保持30 m時廢物罐間距由6.2 m減小到5 m，罐的最高溫度可上升約18°C.

通過有限元程序ANSYS對處置庫及周圍的熱傳輸過程進行模擬計算[23-24]，當(dāng)考慮環(huán)境參數(shù)和燃料數(shù)據(jù)、各種間隙的影響造成溫度的不確定性，可將廢物罐表面最高溫度設(shè)置為80℃;瑞典的三個處置庫處置的廢物罐數(shù)量隨地質(zhì)環(huán)境不同，平均暫存年限30年.計算結(jié)果表明廢物罐最小允許間距為6.0 m，另外處置時間1000年時廢物罐熱量很少到達地表，這時巖石的峰值溫度早已過去，廢物罐表面溫度在處置10～20年間達到最高.

當(dāng)將廢物罐、緩沖材料膨潤土間隙10 mm及膨潤土與巖石間隙50 mm列入計算過程中，分三種不同情況：空氣間隙、濕空氣、水間隙模擬計算溫度場，并設(shè)每個罐原始熱輸出1800 W，得到位于中心的罐表面溫度最高，且間隙為干燥空氣填充時在處置4.5年時溫度最高達90.3°C，而間隙為水填充的在處置第5年罐表面達到最高溫度為79.5°C.為濕空氣填充的在處置第2年達最高溫度85.8°C，且在第5年下降到79.5°C，這表明濕空氣間隙在2年后慢慢變成與水間隙相同[25].

3.3.2 溫度場解析求解

溫度場的解析解將處置庫的溫度場看成原溫度場與由廢物罐放熱而產(chǎn)生的溫度場疊加而成，即原始巖石溫度+處置孔洞溫度增量+廢物罐與巖石間隙的熱流和熱傳輸造成的附加溫度.用解析法可得到KBS-3豎直處置庫廢物罐表面最高溫度，用解析法和數(shù)值法相結(jié)合可計算KBS-3水平處置概念庫的廢物罐表面溫度[26-28].

解析法求解附加溫度可將罐作線源處理，它的值與處置罐半徑、巖壁半徑、二者間距及罐中心輻射熱通量及巖壁與罐之間的有效熱導(dǎo)率有關(guān).通過數(shù)據(jù)計算，KBS-3H庫罐-膨潤土之間空氣間隙會造成11～13°C的溫度升高，KBS-3V庫內(nèi)部間隙則引起9～13°C的溫升.KBS-3V罐表面溫度大約在15～30年間達到峰值.

Harald H?kmark和Billy F?lth[19]應(yīng)用修正的解析表達式計算的罐表面溫度與數(shù)值法的結(jié)果偏差0.2°C，Harald H?kmark和Johan Claesson[6]應(yīng)用溫度場解析解計算了圍巖的溫度，計算用時間僅數(shù)分鐘，計算速率遠大于數(shù)值法.

3.3.3 溫度場的不確定性

廢物罐的位置不在巷道中心，無論基于軸對稱模型的數(shù)值法還是解析法最高溫度估計會偏離2°C.間隙中熱對流的忽略最多不超過3.5°C的溫度偏離.罐表面與膨潤土間隙中的熱輻射相抵可造成7.5°C的溫度偏差.膨潤土熱導(dǎo)率的過高預(yù)期大約造成2°C的溫度偏離.巖石熱容的高估可能造成1°C的溫度偏離，而巖石熱導(dǎo)率非線性最大會造成5°C的誤差[19].

4 中國高放廢物處置庫熱問題研究概況

中國高放廢物地質(zhì)處置以甘肅北山為處置庫預(yù)選場址，高放廢物為玻璃固化體廢物罐，廢物罐的材料為低碳鋼.通過鉆孔測量地下500 m深處地溫為19°C，地溫梯度為2.2°C/100 m.通過巖心實

驗測量巖石的導(dǎo)熱系數(shù)隨溫度增加面減小，平均2.6 W/（m·K）.膨潤土塊的導(dǎo)熱系數(shù)完全飽和時為1.52 W/（m·K），完全干燥時為0.1～0.3 W/（m·K）[29-30].

劉文崗等[31]對在一定廢物罐熱源功率下處置庫罐間距及溫度進行了模擬計算.趙宏剛等[30]對處置庫進行了熱分析，問題設(shè)定高放廢物處置庫的庫容為82630個廢物罐，處置庫的最小面積為10 km2，處置區(qū)域分為4個，每個處置區(qū)域具有300對處置巷道，每對處置巷道長度為900 m，處置巷道間距為9.5 m，每對處置巷道處置80個廢物罐，廢物罐的間距為9.5 m[30].設(shè)定廢物罐最高溫度為100°C，分別用數(shù)值法和解析法進行了溫度場計算，表明廢物罐表面最高溫度受廢物罐熱功率影響最大，與工程材料和圍巖的熱性質(zhì)、間距、工程布局以及內(nèi)部間隙等相關(guān)[31-32].

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Development of thermal problem research in HLW repository

PAN Xiaoqing,LI Yuxiao，WEI Wanghe
(School of Science,Jiangxi University of Science and Technology,Ganzhou 341000,China)

The maximum temperature in HLW repository is limited.The maximum temperature is influenced by the repository layout,the geometric dimention of the disposal unit and the thermal parameters of buffer and backfill and the host rock.Construction of the canister,heat released power,thermal conductivity and capacity of the canister is given in KBS-3.The property that thermal conductivity of Bentonite as the buffer changes with saturation and the thermal parameter of the host rock are discussed.The temperature field calculated by means of numerical calculation and the analytical solution in KBS-3 repository is introduced.The uncertainty of the temperature analysis is given.The recent research on thermal problem in China HLW repository is surveyed.

HLW repository;temperature field;thermal property;analytical solution

X771

A

2014-09-08

江西省教育廳科技資助項目（GJJ11467）

潘小青（1966-），女，教授，主要從事計算物理、力學(xué)等方面的研究，E-mail:panxqecit@163.com.

2095-3046（2014）05-0023-05

10.13265/j.cnki.jxlgdxxb.2014.05.005