楊 斌, 鐘秋平, 魯棟梁, 林美芳, 李尚平

(1. 中國海洋大學(xué) 海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點實驗室, 山東 青島 266100; 2. 欽州學(xué)院 北部灣海洋保護與開發(fā)利用廣西高校重點建設(shè)實驗室, 廣西 欽州 535099)

欽州灣海域COD時空分布及對富營養(yǎng)化貢獻分析

楊 斌1,2, 鐘秋平2, 魯棟梁1,2, 林美芳2, 李尚平2

(1. 中國海洋大學(xué) 海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點實驗室, 山東 青島 266100; 2. 欽州學(xué)院 北部灣海洋保護與開發(fā)利用廣西高校重點建設(shè)實驗室, 廣西 欽州 535099)

根據(jù)2010年4月(春季)和9月(秋季)欽州灣海域現(xiàn)場調(diào)查資料, 對表層海水中化學(xué)需氧量(COD)的時空分布特征進行研究, 評價其污染水平, 分析COD對該海域富營養(yǎng)化的貢獻, 并探討了COD的主要來源及與環(huán)境因子之間的關(guān)系。研究結(jié)果表明, 欽州灣海域表層COD的平均濃度為(1.21 ± 0.55) mg/L,濃度范圍為0.57～2.38 mg/L, 水平分布呈現(xiàn)由灣內(nèi)向灣外逐漸遞減的趨勢; 秋季研究海域COD污染水平高于春季; COD對富營養(yǎng)化的貢獻范圍為42.1%～64.7%, 平均貢獻為(50.3 ± 6.7)%, 貢獻隨著富營養(yǎng)化指數(shù)的增加而減小; COD與鹽度、pH存在顯著負相關(guān), 而與DIN、 SiO32--Si存在顯著正相關(guān)。COD時空分布主要受陸地徑流、陸源輸入和水動力過程的影響, COD是影響欽州灣海域富營養(yǎng)化的重要因素, 但并非決定性因子, 富營養(yǎng)化程度加重時來自營養(yǎng)鹽的貢獻表現(xiàn)更為突出。

COD; 分布特征; 影響因素; 富營養(yǎng)化貢獻; 欽州灣

隨著廣西北部灣經(jīng)濟區(qū)的大力開發(fā), 欽州灣作為重點開發(fā)建設(shè)海灣之一, 海灣周邊經(jīng)濟和增養(yǎng)殖業(yè)得到迅速發(fā)展。據(jù)廣西入海污染源調(diào)查統(tǒng)計資料顯示[1-2],經(jīng)陸源排放進入該灣的有機污染物量已由 1984年的35 679 t/a上升到1998年的85 754 t/a, 由此導(dǎo)致海灣水中COD的濃度從1984年的0.43 mg/L升高至1998年的2.63 mg/L[3]。此外, 有害赤潮頻繁發(fā)生, 2011年4月欽州灣曾發(fā)生兩次赤潮, 且間隔時間不到一周。近年來研究表明, 富營養(yǎng)化是引發(fā)近海水域有害赤潮的物質(zhì)基礎(chǔ)[4-5]?；瘜W(xué)需氧有機物可以為浮游植物生長提供碳源, 直接促進浮游植物的生長, 因此 COD與赤潮之間存在密切的關(guān)系[6]。有研究發(fā)現(xiàn), COD對富營養(yǎng)化指數(shù)評價的貢獻率高達82%[7]。

目前, 對欽州灣海水中的營養(yǎng)鹽[8-10]、重金屬[11-12]均有很多文獻報道, 但有關(guān)COD的研究很少[13], 且尚未見有關(guān)COD時空分布及對欽州灣海水富營養(yǎng)化貢獻方面的研究報道。因此, 開展對整個欽州灣海域COD分布特征的分析, 并對其影響因素以及海水富營養(yǎng)化貢獻的探討, 這將有助于深入了解該灣富營養(yǎng)化產(chǎn)生的原因, 為有效防治欽州灣富營養(yǎng)化、有害赤潮的發(fā)生等海洋環(huán)境問題提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與分析

2010年4月(春季)和9月(秋季)對欽州灣進行現(xiàn)場調(diào)查, 根據(jù)欽州灣的自然環(huán)境特點, 共布設(shè)15個調(diào)查站位(見圖 1), 使用 Niskin采水器采集表層海水?；瘜W(xué)需氧量(COD)水樣采集后加入 2～3滴濃H2SO4固定并冷藏保存, 在實驗室應(yīng)用堿性高錳酸鉀法測定。營養(yǎng)鹽水樣先用0.45 μm醋酸纖維濾膜過濾, 再用 0.3%CHCl3固定并冷藏保存, 用 UNICO 2000分光光度計(美國尤尼柯光度計公司生產(chǎn)), 按照《海洋監(jiān)測規(guī)范》(GB17378-2007)[14]中的要求測定溶解無機態(tài)營養(yǎng)鹽–亞硝酸鹽(-N)、硝酸鹽()、銨鹽(-N)、磷酸鹽(-P)及硅酸鹽(-Si)。溶解無機氮(DIN)為-N、-N和-N三者之和, 溶解無機磷(DIP)為-P。葉綠素a(Chl-a)水樣采集后經(jīng)0.7 μm(Whatman, GF/F)濾膜過濾后, 用鋁箔包裹冷凍保存, 待返回實驗室后將濾膜取出, 以90%丙酮水溶液在暗處萃取24 h, 利用F-4500熒光分光光度計(日本日立公司生產(chǎn))測定。石油烴水樣使用不銹鋼采水器采集, 加入 HCl溶液調(diào)至pH4.0以下, 且避光4℃保存, 用石油醚萃取后利用F-4500熒光儀測定?，F(xiàn)場采樣站位的水溫、鹽度(S)、pH和溶解氧(DO)參數(shù)應(yīng)用YSI6920多功能水質(zhì)分析儀(美國YSI公司生產(chǎn))現(xiàn)場測定。

圖1 欽州灣調(diào)查海區(qū)采樣站位圖Fig. 1 Sampling stations in the Qinzhou Bay

1.2 數(shù)據(jù)處理方法

采用Surfer8.0軟件繪制COD水平分布圖; 數(shù)據(jù)處理使用SPSS19.0軟件, 顯著性水平α= 0.05, 本文中數(shù)據(jù)均以算術(shù)平均值±標準偏差(±SD)表示。

2 結(jié)果與分析

2.1 COD水平分布特征

調(diào)查期間, 欽州灣海域表層COD的平均濃度為(1.21 ± 0.55) mg/L, 濃度范圍為0.57～2.38 mg/L(表1)。其中春季COD平均濃度為(1.10 ± 0.52) mg/L, 濃度范圍為0.57～2.38 mg/L, 水平分布呈現(xiàn)由灣內(nèi)向灣外, 由近岸向遠岸逐漸遞減的趨勢(圖2a), 最高濃度值出現(xiàn)在茅嶺江口外的2站位。秋季COD的平均濃度為(1.31 ± 0.57) mg/L, 濃度范圍為0.62～2.11 mg/L,水平分布表現(xiàn)出明顯的灣內(nèi)高于灣外的特征(圖 2b),與鹽度的變化特征相反, 最高值出現(xiàn)在內(nèi)灣近岸的4站位?？傮w上, COD水平分布趨勢呈現(xiàn)較一致的變化規(guī)律, 均為灣內(nèi)高、灣外低, 近岸高、遠岸低(圖 2),但其濃度在春季和秋季兩個季節(jié)的表層與表層之間存在顯著差異(P＜0.05)。

2.2 欽州灣海域COD污染評價

表1 欽州灣海域各調(diào)查站位COD的含量( mg/L)Tab. 1 The content of COD in the Qinzhou Bay (mg/L)

圖2 欽州灣海域春季(a)、秋季(b)COD的水平分布(mg/L)Fig. 2 The horizontal distribution of COD (mg/L) in the Qinzhou Bay in spring (a) and autumn (b)

COD是反映水體有機物污染程度的重要綜合性指標之一[15-16]。COD污染評價通常采用周愛國等[17]提出的單因子污染指數(shù)(Pi)法, 其計算公式如下:

式中Ci和Si分別為COD實測數(shù)據(jù)和評價標準值, 本研究以我國國家Ⅰ類海水水質(zhì)標準COD ≤ 2 mg/L評價[18]。當(dāng)Pi＞ 1時, 視為超標準水質(zhì)已經(jīng)受到污染; 當(dāng)Pi≤ 1時, 表明水質(zhì)未受到污染, 水體受污染程度隨Pi值的增大而加重。COD的污染評價計算結(jié)果見表2所示。

表2 欽州灣海域COD污染評價Tab. 2 The pollution evaluation of COD in the Qinzhou Bay

由表 2可見, 該調(diào)查海域 COD污染指數(shù)范圍為0.28～1.19, 均值為0.60 ± 0.27。其中, 春季COD污染指數(shù)范圍為0.28～1.19, 平均污染指數(shù)為0.55 ± 0.26, 超標率為 10%; 而秋季 COD污染指數(shù)相對較高, 范圍在0.31～1.06, 平均指數(shù)為0.66 ± 0.29, 超標率達到30%。總體來說, 調(diào)查期間欽州灣水域仍處于國家Ⅰ類水質(zhì)正常范圍, 只有局部水域超標受污染。圖3顯示, 欽州灣海域已受到化學(xué)耗氧有機物不同程度的污染, 且主要集中在灣內(nèi)。春季該灣表層海水整體上未受到化學(xué)耗氧有機物的污染, 只有茅嶺江口外的2站位Pi＞ 1, 超過國家Ⅰ類水質(zhì)標準。秋季相比較春季, 研究海域COD超標率明顯增加, 超標準的水域主要出現(xiàn)在茅嶺江口、旅游度假區(qū)和貝類養(yǎng)殖區(qū)一帶水域(2、4、5站位), 而灣口至灣外的其他站位均未出現(xiàn)超標現(xiàn)象, COD污染指數(shù)較低。

圖3 欽州灣海域COD污染指數(shù)Fig. 3 Pollution indexes of COD in the Qinzhou bay

2.3 富營養(yǎng)化指數(shù)及COD對富營養(yǎng)化的貢獻

為了綜合調(diào)查研究海域富營養(yǎng)化程度, 本文根據(jù)COD和營養(yǎng)鹽調(diào)查數(shù)據(jù), 應(yīng)用綜合指數(shù)方法計算調(diào)查海域富營養(yǎng)化指數(shù)(E)[19], 其計算公式如下:

式中,CCOD、CDIN和CDIP分別為COD、DIN和DIP的濃度, 單位均為mg/L。當(dāng)該指數(shù)E≥ 1時, 表示海域水體已呈富營養(yǎng)化狀態(tài),E值越大, 富營養(yǎng)化程度越嚴重。

由于E計算公式中COD與各營養(yǎng)鹽參數(shù)之間為相乘關(guān)系, 直接計算其貢獻率較為困難, 故將公式(1)進行變形后取以10為底的對數(shù), 得公式為:

lg4500E= lg100CDIN+ lg100CCOD+ lg100CDIP(3) COD對E的貢獻可表示為:

富營養(yǎng)化指數(shù)E及COD對富營養(yǎng)化的貢獻ECOD(%)計算結(jié)果見表3。

表3 欽州灣海域富營養(yǎng)化指數(shù)及COD對富營養(yǎng)化的貢獻Tab. 3 The eutrophication index and COD contribution to eutrophication in the Qinzhou Bay

由表3可見, 該研究海域富營養(yǎng)化指數(shù)E范圍在0.13～43.9, 均值為10.3 ± 14.2; COD對富營養(yǎng)化的貢獻ECOD(%)范圍為 42.1%～64.7%, 均值為(50.3 ± 6.7)%。其中, 春季表層海水中E范圍為 0.13～16.1,平均值為4.72 ± 5.53,ECOD(%)范圍為43.6%～64.2%,平均值為(51.4 ± 5.7)%。秋季時, 表層海水中E范圍為0.19～43.9, 平均值為15.8 ± 17.9,ECOD(%)范圍為42.1%～64.7%, 平均值為(49.1 ± 7.6)%。春季E的平均值遠低于秋季, 但ECOD(%)平均值卻略高于秋季,這說明就整個欽州灣而言, 秋季的富營養(yǎng)化程度較春季要高, 但 COD對海水富營養(yǎng)化的貢獻率卻要低。由圖4可見, 春、秋季欽州灣表層海域E≥ 1的站位分別占整個調(diào)查海域的47%和73%, 且COD對富營養(yǎng)化的貢獻在春、秋兩季的表層與表層之間存在顯著差異(P＜0.05), 其貢獻的時空差異除了主要受營養(yǎng)鹽時空分布差異影響外, 還與藻類活動、沉積物再懸浮有關(guān)[20]。另外,ECOD(%)隨著E的升高呈現(xiàn)逐漸下降的趨勢(圖 4), 且在秋季表現(xiàn)的尤為明顯。李磊等[20]發(fā)現(xiàn)長江口鄰近海域COD對富營養(yǎng)化的貢獻也隨著富營養(yǎng)化指數(shù)的增加而減少。在貧營養(yǎng)條件(E＜1時)下ECOD(%) 尚能維持在50%以上,但當(dāng)E超過1時,ECOD(%)基本上下降至50%以下(圖4), 這表明富營養(yǎng)化程度加重時來自營養(yǎng)鹽的貢獻更為突出, 這與王顥等[6]對東海赤潮高發(fā)區(qū)海域COD與赤潮關(guān)系研究的結(jié)論相一致。

圖 4 春季、秋季欽州灣海域 COD對富營養(yǎng)化指數(shù)的貢獻Fig. 4 The contribution of COD to the eutrophication in the Qinzhou Bay in spring and autumn

3 討論

3.1 欽州灣海域COD的來源分析及與環(huán)境因子的關(guān)系

由欽州灣海域 COD與鹽度之間的相關(guān)分析(表4)可見, 春、秋季表層海水中 COD與鹽度均存在顯著的負相關(guān)性(P＜0.001), 表明陸地河流輸入以及陸源排放對該灣COD的分布起著重要影響, 在一定程度上甚至是決定性因子。春、秋季研究海域COD與DIN、-Si均存在顯著的正相關(guān)性(P＜0.01), 而與 pH存在顯著的負相關(guān)性(P＜0.001)。此外, 春季COD與石油烴還存在顯著的正相關(guān)(P＜0.01), 秋季COD與DIP存在較顯著的正相關(guān)(P＜0.05)。

COD作為陸源排海的主要污染物之一, 主要來自排海量大、處理率低的沿岸工農(nóng)業(yè)廢水和生活污水, 其共同特征是混濁度大, 含有大量懸浮物、膠體物、沉淀物、纖維素和溶解的有機質(zhì), 在污水排放量大的時候, 影響尤為顯著[15-16]。近年來研究發(fā)現(xiàn), 河流輸入是欽州灣入海污染源的最主要部分, 入海污染物以有機物(COD)和營養(yǎng)鹽為主[21], 本研究中COD與鹽度的顯著負相關(guān)性也充分證實了這一點。COD與DIN、-Si的正相關(guān)性表明了三者之間的同源性, 秋季DIP也表現(xiàn)出相同的來源, 陸地徑流輸入和陸源排放是其主要來源, COD在一定程度上表征了陸源排海帶來的營養(yǎng)鹽量[20]。春、秋季研究海域COD與pH表現(xiàn)顯著負相關(guān)性, 浮游植物的死亡腐爛降解釋放大量的內(nèi)源性化學(xué)耗氧有機物, 很可能是導(dǎo)致pH下降的重要原因[22]。此外, 春季COD與石油烴的正相關(guān)性也達到顯著性水平(P＜0.01),表明該季度月人工合成的有機化合物和石油制品可能是通過污水排放或交通工具的泄漏等人為因素導(dǎo)致該海域COD的污染[23-24]。

3.2 欽州灣海域COD的空間分布及富營養(yǎng)化貢獻

表4 欽州灣海域COD與環(huán)境因子的相關(guān)關(guān)系(n = 15)Tab. 4 The correlations of COD content with environment factors in the Qinzhou bay (n = 15)

欽州灣海域水動力過程較為復(fù)雜, 潮流以往復(fù)流運動形式為主, 漲潮時流向偏北, 落潮時流向偏南, 是廣西沿海港灣中平均漲落潮流速最大的海灣[25],且該灣內(nèi)水動力過程主要受茅嶺江(年均徑流量19.6億 m3)和欽江(年均徑流量 14.8億m3)較強徑流的推動作用, 灣頸至灣外又屬強流區(qū), 對污染物的遷移擴散極為有利[26]?；瘜W(xué)耗氧有機物隨茅嶺江和欽江進入灣內(nèi)河口區(qū)并向灣頸外部擴展, 圖2所示的春、秋季COD的空間分布也清楚印證了這一特征。與其他研究海域相比較, 本研究海域COD對富營養(yǎng)化的貢獻高于渤海海區(qū)[27](平均貢獻率為25%左右), 低于東海赤潮高發(fā)區(qū)[28](平均貢獻率為82%), 與長江口鄰近海域相近[20](平均貢獻率為46.53%), 表明調(diào)查期間欽州灣海域COD對富營養(yǎng)化的貢獻處于中等水平(平均貢獻率為50.3%)。COD是影響該海區(qū)富營養(yǎng)化的重要因素, 但并非決定性因子, 尤其是在富營養(yǎng)化程度加重時, 營養(yǎng)鹽的貢獻顯得尤為突出(圖4)。近年來的監(jiān)測結(jié)果顯示, 欽州灣水質(zhì)主要污染因子為無機氮和磷酸鹽以及 COD[29-30], 河流輸入營養(yǎng)鹽通量的增加, 將導(dǎo)致海灣營養(yǎng)鹽濃度和結(jié)構(gòu)變化,大大增加了欽州灣發(fā)生赤潮的生態(tài)風(fēng)險[31]。因此, 政府有必要進一步采取措施加強對該海灣N、P營養(yǎng)鹽和 COD污染物的排放, 控制其入海通量, 防止欽州灣水質(zhì)污染加重及富營養(yǎng)化發(fā)生的關(guān)鍵所在。

4 結(jié)論

(1) 受陸地徑流、陸源輸入和水動力過程的影響,春、秋季欽州灣海域表層COD水平分布均呈現(xiàn)出灣內(nèi)高于灣外, 近岸高于遠岸的趨勢, 但其濃度在春季和秋季兩個季節(jié)的表層與表層之間存在顯著差異。調(diào)查期間欽州灣表層海水整體上未受到化學(xué)耗氧有機物污染, 只有局部水域超標受污染, 秋季 COD超標率高于春季, 且受污染區(qū)域均出現(xiàn)在灣內(nèi)。

(2) 欽州灣海域春、秋季表層海水中COD與鹽度、pH之間均存在顯著負相關(guān), 而與DIN、-Si均存在顯著正相關(guān)。此外, 春季 COD與石油烴存在顯著的正相關(guān), 秋季COD與DIP存在較為顯著的正相關(guān)關(guān)系。

(3) COD 對富營養(yǎng)化的貢獻ECOD(%)范圍為42.1%～64.7%, 平均貢獻為(50.3 ± 6.7)%, 其貢獻在春、秋兩季的表層與表層之間存在顯著差異。與其他研究海域相比, 本研究海域 COD 對富營養(yǎng)化的貢獻處于中等水平, COD是影響欽州灣海域富營養(yǎng)化的重要因素, 但并非決定性因子, 當(dāng)富營養(yǎng)化程度加重時來自營養(yǎng)鹽的貢獻表現(xiàn)更為突出。

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(本文編輯: 康亦兼)

Temporal and spatial distributions of COD and its contribution to the eutrophication in the Qinzhou Bay

YANG Bin1,2, ZHONG Qiu-ping2, LU Dong-liang1,2, LIN Mei-fang2, LI Shang-ping2
(1. Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China; 2. Key Laboratory of Beibu Gulf Marine Protection and Development of Guangxi Universities, Qinzhou University, Qinzhou 535099, China)

Feb., 27, 2013

COD; distribution characters; influencing factors; contribution to the eutrophication; Qinzhou Bay Abstract: Based on the investigation data in the Qinzhou Bay in April (spring) and September (autumn) of 2010, the distribution characteristics of chemical oxygen demand (COD) and its influencing factors were studied. The pollution level was evaluated, and its contribution to the eutrophication in the study area was analyzed. Meanwhile, the main source of COD, the relationship between COD and environmental factors were also discussed. The results showed that the average concentration of COD was (1.21 ± 0.55) mg/L, with a range from 0.57 mg/L to 2.38 mg/L . The distribution of COD was characterized by a decreasing tendency from the upper bay to the outside bay in spring and autumn. The pollution level of COD in autumn was higher than that in spring. The range of contribution to the eutrophication was from 42.1% to 64.7%, and the mean value was (50.3 ± 6.7)%. The contribution decreased with the increase of eutrophication index. During the survey period, the content of COD showed a negative correlation with salinity and pH, while a positive correlation with DIN and-Si. The temporal and spatial distributions of COD were affected by the land runoff, terrestrial input and hydrodynamic process. COD was an important factor contributing to eutrophication, but was not the decisive factor., When the eutrophication degree increased, the contribution of nutrient to the eutrophication became more dramatic.

X17

A

1000-3096(2014)03-0020-06

10. 11759/hykx20130227005

2013-02-27;

2013-06-06

廣西自然科學(xué)基金項目(2010GXNSFA013063, 2010GXNSFE013006); 廣西教育廳科研項目(201106LX546)

楊斌(1983-), 男, 安徽合肥人, 講師, 博士研究生, 主要從事海洋化學(xué)研究, 電話: 0532-66782005, E-mail: yangb0829@ 163.com; 鐘秋平(1964-), 通信作者, 電話: 0777-2696585, E-mail: zhqp02@163.com