劉新春，鐘玉婷，何清，陸輝，霍文

塔克拉瑪干沙漠腹地與北緣城市近地面臭氧質(zhì)量濃度分布特征

劉新春1,2，鐘玉婷1,2，何清1,2，陸輝1,2，霍文1,2

1. 中國(guó)氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所 新疆樹(shù)木年輪生態(tài)實(shí)驗(yàn)室/中國(guó)氣象局樹(shù)輪年輪理化研究重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室，新疆 烏魯木齊 830002；2. 中國(guó)氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所 塔克拉瑪干沙漠大氣環(huán)境觀測(cè)試驗(yàn)站，新疆 塔中 841000

高濃度臭氧對(duì)人體健康造成傷害，還會(huì)影響植物生長(zhǎng)；臭氧也是一種重要的溫室氣體，影響全球氣候變化。本文利用塔克拉瑪干沙漠腹地塔中地區(qū)2010年6月1日至2012年12月31日和北緣城市庫(kù)爾勒2010年7月1日至2012年12月31日地表臭氧質(zhì)量濃度連續(xù)觀測(cè)數(shù)據(jù)，結(jié)合PM10和氣象資料，對(duì)地表臭氧質(zhì)量濃度的日、周、月、季節(jié)與不同天氣條件下日變化特征進(jìn)行了分析，同時(shí)探討了影響臭氧變化的主要因素。結(jié)果表明，（1）臭氧質(zhì)量濃度日變化具有明顯的單峰型日變化規(guī)律，夜間變化平緩，白天變化劇烈。09:00前后達(dá)到最低值，18:00前后達(dá)到最高值，出現(xiàn)時(shí)間稍遲于沿海城市。（2）臭氧質(zhì)量濃度變化具有周末效應(yīng)現(xiàn)象。最高值出現(xiàn)在星期日，最低值出現(xiàn)在星期三；星期一至星期三濃度逐漸降低，星期四又逐漸上升。（3）塔中最高月平均濃度出現(xiàn)在2010年6月，質(zhì)量濃度為89.6 μg·m-3，最低質(zhì)量濃度出現(xiàn)在2012年12月，為22.1 μg·m-3；庫(kù)爾勒最高月平均質(zhì)量濃度出現(xiàn)在2010年8月，為82.1 μg·m-3，最低為2012年12月的12.5 μg·m-3。月平均質(zhì)量濃度以6月份為中心對(duì)稱分布，兩邊月份逐漸降低。（4）春、夏季臭氧質(zhì)量濃度較高，秋季和冬季明顯低于春季和夏季，與沿海大中型城市變化特征基本一致。（5）4種天氣中，日變化最劇烈的是晴天，其次為小雨天氣，陰天較平緩。沙塵天氣出現(xiàn)前，臭氧質(zhì)量濃度變化較小，沙塵天氣開(kāi)始后質(zhì)量濃度下降，且下降速度較快。（6）輻射變化具有單峰型日變化規(guī)律，臭氧質(zhì)量濃度變化明顯晚于輻射變化，太陽(yáng)輻射的強(qiáng)弱直接影響光化學(xué)反應(yīng)速度，從而導(dǎo)致臭氧質(zhì)量濃度的變化；臭氧質(zhì)量濃度日變化與PM10質(zhì)量濃度日變化具有相反變化趨勢(shì)，但在時(shí)間變化上有一定的滯后性，臭氧質(zhì)量濃度變化明顯早于PM10的變化。（7）晴天少云的天氣情況下臭氧質(zhì)量濃度明顯要高于陰雨（雪）天，氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速、風(fēng)向、日照時(shí)數(shù)共同影響近地面臭氧質(zhì)量濃度的變化，臭氧污染的發(fā)生是多種因素共同作用的結(jié)果。

地面臭氧；氣象因子；對(duì)比分析；塔克拉瑪干沙漠；庫(kù)爾勒

國(guó)內(nèi)外專家對(duì)本底站及大型城市的臭氧質(zhì)量濃度變化進(jìn)行了廣泛的研究。2009─2010年Schipa、Pulikesi和Kannari（Schipa等，2009；Pulikesi等，2009；Kannari等，2010）研究發(fā)現(xiàn)意大利南部、印度南部以及日本沿海城出現(xiàn)了臭氧的周末效應(yīng)現(xiàn)象。James（2010）等利用NCAR TUV模式和LaRC零維光化學(xué)箱式模式模擬分析了美國(guó)得克薩斯州氣溶膠和云對(duì)光化臭氧生成以及光化學(xué)反應(yīng)的影響，氣溶膠和云的共同作用使得使臭氧的凈生產(chǎn)率下降為8 ppb·h-1（James等，2010）。朱毓秀、徐家騮、陳世儉、吳有恒、朱彬、漏嗣佳、白建輝、劉玉徹等研究了相關(guān)氣象因子對(duì)臭氧污染形成作用，指出高濃度臭氧的產(chǎn)生是氣象因子綜合的結(jié)果，受到高壓系統(tǒng)的影響，晴天少云，地面氣溫升高，日照持續(xù)，輻射總量較大，相對(duì)濕度低，溫度垂直梯度和理查遜數(shù)較大，易產(chǎn)生高濃度的臭氧（朱毓秀等，1994；徐家騮等，1994；陳世儉等，1995；吳有恒等，2009；朱彬等，2004；漏嗣佳等，2010；白建輝等，2001；劉玉徹等，2006）。劉潔等的研究表明上甸子本底站地面臭氧質(zhì)量濃度與同期的氣象條件關(guān)系密切，具有明顯的季節(jié)和日變化規(guī)律（劉潔等，2006）。唐文苑等研究發(fā)現(xiàn)徐家匯地區(qū)工作日比周末臭氧質(zhì)量濃度高（唐文苑等，2009）。唐貴謙等人研究表明北京城市大氣光化學(xué)污染物在夏、秋季是臭氧產(chǎn)生的首要?dú)鈶B(tài)污染物（唐貴謙等，2010）。陳玲等研究表明東莞市臭氧達(dá)標(biāo)率為99.05%，臭氧質(zhì)量濃度在1 d中呈明顯的單峰型變化規(guī)律（陳玲等，2010）。

針對(duì)沙漠腹地開(kāi)展沙塵氣溶膠的研究較多（劉新春等，2011；劉新春等，2011），有關(guān)沙漠周邊城市尤其是沙漠腹地臭氧方面的文獻(xiàn)較少：何清等研究表明烏魯木齊冬季臭氧在垂直高度上具有明顯的變化規(guī)律；南疆沙漠腹地塔中秋季邊界層在垂直高度上同樣具有明顯的日變化規(guī)律（何清等，2010；何清等，2010）。劉新春初步研究了塔克拉瑪干沙漠腹地近地表臭氧變化的基本特征（劉新春等，2013）。本文利用塔克拉瑪干沙漠腹地塔中氣象站和沙漠北緣的庫(kù)爾勒2010至2012年近3 a的臭氧連續(xù)觀測(cè)資料，同時(shí)結(jié)合PM10和氣象資料比較分析了沙漠腹地和城市臭氧的變化特征及影響臭氧變化的主要因素。為清晰了解和深入研究沙漠腹地和城市臭氧分布特征和影響因素奠定基礎(chǔ)。

1 研究方法

1.1觀測(cè)地點(diǎn)

本實(shí)驗(yàn)觀測(cè)地點(diǎn)選在塔中氣象站（38o58′ N, 83o39′E, 海拔1090 m）和庫(kù)爾勒市氣象局（41o45′N, 86o08′E, 海拔931.5 m）。塔中氣象站建立在深入沙漠近200 km的塔克拉瑪干沙漠腹地，塔克拉瑪干沙漠年平均氣溫10～12 ℃，年較差最大可達(dá)30～35 ℃；年降水量非常小，一般在15～60 mm之間，但是年蒸發(fā)量卻很大，一般年蒸發(fā)量在1500～3500 mm之間。植被稀少，沙源豐富，絕大部分地面裸露，只在壟間地有零星的檉柳（Tamarix ramosissima）灌叢、蘆葦（Phragmites australis）、駱駝刺（Alhagi sparsifolia Shap）和胡楊（Populus euphratica Oliv）等分布。主要為流動(dòng)風(fēng)沙土，土體干燥(土壤水分含量不足0.5%)、結(jié)構(gòu)松散，表層裸露呈流動(dòng)狀，極易產(chǎn)生風(fēng)蝕，因而風(fēng)沙活動(dòng)頻繁。庫(kù)爾勒市地處歐亞大陸和新疆腹心地帶，東部為庫(kù)魯克山和博斯騰湖，北部為天山霍拉山，位于孔雀河沖積、洪積平原上，南距塔克拉瑪干沙漠直線距離僅70 km。由于北部和東面有霍拉山和庫(kù)魯克山的阻擋，北方冷空氣和焉耆盆地的濕潤(rùn)空氣進(jìn)入庫(kù)爾勒市的勢(shì)力明顯減弱。庫(kù)爾勒市光熱資源豐富，氣溫日較差和年較差比較大，空氣干燥，降水少，風(fēng)沙天氣多，且蒸發(fā)量大。庫(kù)爾勒屬暖溫帶大陸性干旱氣候，總?cè)照諗?shù)2990 h，無(wú)霜期平均210 d，年平均氣溫11.4 ℃，最低為–28 ℃，年平均降水量58.6 mm，年最大蒸發(fā)為2788.2 mm，主導(dǎo)風(fēng)向東北風(fēng)。

1.2觀測(cè)儀器與方法

臭氧儀器分別安裝在塔中氣象站辦公樓屋頂和庫(kù)爾勒市氣象局辦公樓頂，采樣桿離屋頂垂直距離為1.5 m，采樣口視角開(kāi)闊，周圍無(wú)任何建筑物及樹(shù)木遮擋。塔中整個(gè)采樣口垂直離地距離在5.0 m左右；庫(kù)爾勒采樣口與地面垂直距離在15.0 m左右。臭氧觀測(cè)儀器均采用澳大利亞Ecotech公司生產(chǎn)的ML／EC9810型臭氧分析儀，量程0～400 ppbv，精度和最低檢出限為1.0 ppbv，噪音為0.5 ppbv，量程漂移≤0.5%讀數(shù)(24 h)，零點(diǎn)漂移≤0.001 ppmv(24 h)，響應(yīng)時(shí)間為20 s，該儀器符合美國(guó)EPA要求。臭氧儀每天24 h在線連續(xù)觀測(cè)，數(shù)據(jù)輸出使用卡爾曼濾波處理，數(shù)據(jù)采集頻率為1 min，每半年使用Thermo 49 ips型紫外光度計(jì)法臭氧校準(zhǔn)儀對(duì)臭氧分析儀的零點(diǎn)和量程以及多點(diǎn)線性校準(zhǔn)標(biāo)定工作。觀測(cè)數(shù)據(jù)通過(guò)公式（1），將體積混合比換算成臭氧的質(zhì)量濃度，即：

式中T為觀測(cè)時(shí)空氣氣溫，大氣壓?jiǎn)挝粸镻a。塔中輻射儀為荷蘭Kipp&Zonen公司生產(chǎn)，架設(shè)在塔中80 m梯度探測(cè)系統(tǒng)鐵塔下方1.5 m。庫(kù)爾勒PM10質(zhì)量濃度資料由Thermo RP 1400 a型PM10自

動(dòng)監(jiān)測(cè)儀監(jiān)測(cè)，該儀器與臭氧儀器安裝在同一個(gè)觀測(cè)房間，進(jìn)氣管通過(guò)軟管轉(zhuǎn)接伸到屋頂之上，離屋頂約1.5 m高，距離地面高度約15.0 m，儀器安裝點(diǎn)地形視野開(kāi)闊，觀測(cè)數(shù)據(jù)具有代表性。

1.3數(shù)據(jù)處理

本實(shí)驗(yàn)選擇觀測(cè)時(shí)間為：塔中自2010年6月1日開(kāi)始，2012年12月31日結(jié)束；庫(kù)爾勒從2010年7月1日開(kāi)始，2012年12月31日結(jié)束。儀器選擇每1 min觀測(cè)一次，其中塔中2010年8月6-9日，2010年9月12-18日，2010年12月2-8日，由于觀測(cè)站停電造成觀測(cè)中斷；2011年3月22日至10月13日，由于觀測(cè)儀器出現(xiàn)故障，返廠維修造成數(shù)據(jù)缺失，其余觀測(cè)時(shí)段都是連續(xù)的。庫(kù)爾勒2010年7月9-11日，2010年9月4-5日，2010年9月28日至10月2日，2011年6月2-4日，由于觀測(cè)站停電造成觀測(cè)中斷；2011年12月28日至2012年2月7日，2012年3月1日至4月30日由于觀測(cè)儀器出現(xiàn)故障，返廠維修造成數(shù)據(jù)缺失，其余觀測(cè)時(shí)段都是連續(xù)的。對(duì)塔中和庫(kù)爾勒臭氧觀測(cè)的原始數(shù)據(jù)進(jìn)行了檢查，剔除明顯有誤的數(shù)據(jù)（主要是濃度為負(fù)數(shù)和缺測(cè)的數(shù)據(jù)），數(shù)據(jù)的完整率分別為98.1%和96.1%。本文輻射數(shù)據(jù)采用的是小時(shí)平均數(shù)據(jù)；PM10質(zhì)量濃度資料為每5 min觀測(cè)1次，觀測(cè)時(shí)間為2011年1月1日至2011年12月31日，觀測(cè)期間儀器正常，所有的觀測(cè)數(shù)據(jù)首先求得小時(shí)和日平均濃度，最后得到月平均值；其它氣象數(shù)據(jù)資料均來(lái)自新疆維吾爾自治區(qū)氣象局信息中心。

2 結(jié)果分析

2.1地面臭氧質(zhì)量濃度變化比較分析

2.1.1 地面臭氧質(zhì)量濃度日變化特征

觀測(cè)期間內(nèi)，塔中臭氧日平均質(zhì)量濃度在33.8～65.3 μg·m-3；庫(kù)爾勒臭氧日平均質(zhì)量濃度在2.7～104.6 μg·m-3，城市中汽車尾氣、工業(yè)排放對(duì)臭氧質(zhì)量濃度的影響更加強(qiáng)烈，造成城市和沙漠臭氧質(zhì)量濃度變化范圍顯著。從圖1上可以看出，不論是塔中還是庫(kù)爾勒臭氧質(zhì)量濃度日變化具有明顯的單峰型變化規(guī)律，且夜間變化平緩，白天變化劇烈。臭氧質(zhì)量濃度在09:00前后達(dá)到最低值，夜間濃度下降速度比較平緩；日出后隨著太陽(yáng)輻射強(qiáng)度的逐漸增強(qiáng)，大氣光化學(xué)反應(yīng)逐漸增強(qiáng)，臭氧作為光化學(xué)反應(yīng)的二次污染產(chǎn)物，其質(zhì)量濃度逐漸上升。塔中和庫(kù)爾勒最低值都出現(xiàn)在09:00前后，其中塔中為33.8 μg·m-3，庫(kù)爾勒為34.3 μg·m-3，是最高值的近1/2。塔中在09:00-12:00間臭氧質(zhì)量濃度上升較劇烈，而庫(kù)爾勒09:00-13:00上升較劇烈。經(jīng)過(guò)平穩(wěn)上升階段后于18:00前后臭氧質(zhì)量濃度達(dá)到每天的最高值，其中塔中為65.3 μg·m-3，庫(kù)爾勒66.2 μg·m-3，兩者最高值濃度基本接近。太陽(yáng)輻射強(qiáng)是臭氧形成的重要因素，由于新疆日出時(shí)間晚于沿海城市；因此，臭氧質(zhì)量濃度最高值與最低值出現(xiàn)的時(shí)間稍微滯后于其他沿海城市（北京、濟(jì)南、上海）。

圖1 塔中與庫(kù)爾勒地面臭氧質(zhì)量濃度日變化Fig. 1 Diurnal variation of hourly mean ozone concentrations at Tazhong and Korla

2.1.2 地面臭氧質(zhì)量濃度周變化特征

從圖2上可以看出，塔中與庫(kù)爾勒地面臭氧質(zhì)量濃度變化都具有周末效應(yīng)，變化范圍基本接近。最高值都出現(xiàn)在星期日，其中塔中為50.8 μg·m-3，庫(kù)爾勒為51.5 μg·m-3；最低值同樣出現(xiàn)在星期三，塔中為46.7 μg·m-3，為47.4 μg·m-3。從整個(gè)星期來(lái)看，星期一至星期三濃度逐漸降低，星期四開(kāi)始又逐漸上升，星期日上升到最高值，但周內(nèi)臭氧質(zhì)量濃度變化幅度很小，最高值與最低值都只相差了4.1 μg·m-3。目前對(duì)“臭氧周末效應(yīng)”產(chǎn)生原因沒(méi)有普適的科學(xué)解釋，這是由于不同地區(qū)臭氧周末效應(yīng)有其不同的特征和規(guī)律。近地面臭氧作為一種光化學(xué)產(chǎn)物，其產(chǎn)生與臭氧前體物排放情況、局地的氣象條件以及光化學(xué)反應(yīng)有關(guān)，其濃度變化由一系列復(fù)雜的物理化學(xué)反應(yīng)控制。低層大氣臭氧還會(huì)受到地區(qū)經(jīng)濟(jì)結(jié)構(gòu)、城市居民經(jīng)濟(jì)活動(dòng)特點(diǎn)、局地污染物排放特征影響。塔中與庫(kù)爾勒市地面臭氧質(zhì)量濃度同其他沿海城市臭氧質(zhì)量濃度變化存在差別。與沿海城市相比，該地區(qū)工業(yè)生產(chǎn)和機(jī)動(dòng)車輛排放相對(duì)較少，經(jīng)濟(jì)發(fā)展相對(duì)落后，因此周末效應(yīng)并不突出。

圖2 塔中與庫(kù)爾勒地面臭氧質(zhì)量濃度周變化Fig. 2 Weekly variation of daily mean ozone concentrations at Tazhong and Korla

2.1.3 地面臭氧質(zhì)量濃度月平均變化特征

從圖3上可以看出，2010年觀測(cè)值明顯高于

2011年和2012年。在觀測(cè)期間內(nèi)，不論是塔中還是庫(kù)爾勒臭氧質(zhì)量濃度變化都以6月份為中心對(duì)稱分布，兩邊月份逐漸降低，同時(shí)1-5月變化幅度比7-12月變化較為平緩。塔中最高月平均濃度出現(xiàn)在2010年6月，其濃度為89.6 μg·m-3，其次為2010年7月的86.7 μg·m-3，2011年3月平均濃度為80.0 μg·m-3，最低月平均濃度出現(xiàn)在2012年12月，濃度為22.1 μg·m-3，最高值與最低值相差67.5 μg·m-3，是最低值的4.1倍。庫(kù)爾勒臭氧質(zhì)量濃度最高月平均濃度出現(xiàn)在2010年8月，其濃度為82.1 μg·m-3，其次為2010年7月的81.9 μg·m-3，2012年7月平均濃度為64.7 μg·m-3；最低月平均濃度出現(xiàn)在2012年12月，其濃度為12.5 μg·m-3，最高值與最低值相差69.6 μg·m-3，是最低值的6.6倍。

圖3 塔中與庫(kù)爾勒地面臭氧質(zhì)量濃度月變化Fig. 3 Variations of monthly mean ozone concentrations at Tazhong and Korla

圖4 塔中與庫(kù)爾勒地面臭氧質(zhì)量濃度季節(jié)變化Fig. 4 Variations of seasonal mean ozone concentrations at Tazhong and Korla

2.1.4 地面臭氧質(zhì)量濃度季節(jié)變化特征

以3-5月為春季，6-8月作為夏季，9-11月作為秋季，12月至翌年2月為冬季。從圖4上看出，春季和夏季是四季中地面臭氧質(zhì)量濃度較高的兩個(gè)季節(jié)，其中夏季最高，春季次之，秋季和冬季明顯低于春季和夏季，這種變化特征與沿海大中城市變化基本一致。具體來(lái)看，2011和2012年2個(gè)地區(qū)臭氧質(zhì)量濃度季節(jié)變化基本一致。2011年中，塔中春季最高為80.0 μg·m-3，冬季低于秋季，分別為47.1 μg·m-3和34.3 μg·m-3；庫(kù)爾勒夏季最高為50.7 μg·m-3，春季略低于夏季為47.2 μg·m-3，冬季略低于秋季，分別為29.9和22.1 μg·m-3。2012年塔中與庫(kù)爾勒變化比較接近，夏季最高，濃度相差1.1 μg·m-3，冬季濃度最低分別為22.2和20.9 μg·m-3。春季和秋季數(shù)據(jù)同樣相差較小，分別為42.1、47.8 μg·m-3和31.6、32.6 μg·m-3。春季、夏季太陽(yáng)輻射強(qiáng)和氣溫高等因素，導(dǎo)致光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈，這是地表臭氧質(zhì)量濃度具有明顯四季變化特征的主要原因。

表1 2010年7月塔中與庫(kù)爾勒地面氣象要素觀測(cè)結(jié)果與臭氧質(zhì)量濃度日平均值Table 1 Monitoring results of surface meteorological elements and ozone daily average in July, 2010 at Tazhong and Korla

2.1.5 不同天氣條件下地面臭氧質(zhì)量濃度日變化特征

為研究沙漠腹地和城市不同天氣條件下地面臭氧質(zhì)量濃度的日變化規(guī)律，對(duì)塔中和庫(kù)爾勒觀測(cè)點(diǎn)分別從2010年7月份中挑選了4種不同的天氣條件，具體為，塔中：7月1日（陰天）、7月2日（間歇小雨）、7月14日（晴天）和7月15日（沙塵暴）；庫(kù)爾勒：7月22日（陰天）、7月6日（間歇小雨）、7月16日（晴天）和7月15日（浮塵），具體信息見(jiàn)表1。整體來(lái)看，由于選取的時(shí)間都在7月份，因此，4種天氣日變化中不論是塔中是還庫(kù)爾勒最高臭氧小時(shí)平均濃度基本接近，塔中大致在100 μg·m-3附近變化，庫(kù)爾勒在110 μg·m-3附近變化。小時(shí)平均濃度最低值差別很大，塔中沙塵暴發(fā)生時(shí)最低為22.0 μg·m-3，而陰天最低為63.2 μg·m-3；庫(kù)爾勒浮塵天氣時(shí)最低為28.6 μg·m-3，而小雨天最低為33.9 μg·m-3。4種天氣中，日變化最劇烈的是晴天，其次為小雨天氣，變化特征是日出之前變化劇烈，日出后變化幅度較小。陰天臭氧質(zhì)量濃度日變化相對(duì)平緩，塔中小時(shí)平均濃度略高于庫(kù)爾勒。塔中最高小時(shí)平均濃度（出現(xiàn)在01:00，其值為103.2 μg·m-3）與最低小時(shí)濃度（出

現(xiàn)在23:00，其值為63.2 μg·m-3）僅相差40.0 μg·m-3；庫(kù)爾勒最高小時(shí)平均濃度（出現(xiàn)在18:00，其值為96.2 μg·m-3）與最低小時(shí)濃度（出現(xiàn)在04:00，其值為41.4 μg·m-3）相差了54.8 μg·m-3。沙塵天氣日變化特征是，沙塵天氣出現(xiàn)前，臭氧小時(shí)質(zhì)量濃度變化較小，而從沙塵天氣發(fā)生時(shí)濃度下降明顯。塔中沙塵暴（發(fā)生時(shí)段為21:30-23:50）開(kāi)始時(shí)臭氧質(zhì)量濃度開(kāi)始下降，并且下降速度較快，從最高21:00最高值93.1 μg·m-3很快下降到23:00的22.0 μg·m-3。庫(kù)爾勒浮塵（發(fā)生時(shí)段為17:50-23:35）自15:00開(kāi)始臭氧質(zhì)量濃度下降，從最高值120.6 μg·m-3很快下降到23:00的74.2 μg·m-3，下降了46.4 μg·m-3。臭氧質(zhì)量濃度在沙塵天氣過(guò)程中下降速率較快的可能原因是：沙塵氣溶粒子吸附了大氣中的大量臭氧從而明顯減少了大氣中臭氧的含量，這有需要更多觀測(cè)實(shí)例進(jìn)行驗(yàn)證。

圖5 塔中與庫(kù)爾勒不同天氣條件下地面臭氧質(zhì)量濃度日變化Fig. 5 Diurnal variations of hourly mean ozone concentrations in different weather condition at Tazhong and Korla

2.2地面臭氧質(zhì)量濃度變化的影響因素分析

影響近地面臭氧質(zhì)量濃度變化的因素非常多，且非常復(fù)雜，其中氣象條件是影響近地面臭氧質(zhì)量濃度變化的因素之一（其中太陽(yáng)輻射、平均氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)向和風(fēng)速等），它通過(guò)影響NOx的生物排放，光化學(xué)環(huán)境和大氣環(huán)流等直接影響著臭氧的變化，其對(duì)臭氧的影響程度遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了臭氧前體物（NOx、VOCs等）的影響。影響光化學(xué)反應(yīng)的紫外輻射、氣溶膠粒子等都可以直接或間接影響臭氧的生成。本文中選擇了塔中的輻射觀測(cè)資料（總輻射、紫外輻射A和紫外輻射B）及庫(kù)爾勒氣溶膠PM10質(zhì)量濃度觀測(cè)資料，分析其對(duì)臭氧質(zhì)量濃度的日變化產(chǎn)生的影響。

2.2.1 太陽(yáng)輻射對(duì)塔中地表臭氧質(zhì)量濃度變化的影響

由于太陽(yáng)輻射特別是紫外輻射的強(qiáng)度決定著大氣邊界層生成臭氧的光化學(xué)過(guò)程的變化，所以輻射是決定臭氧質(zhì)量濃度變化的重要因素。從圖6可以看出，臭氧質(zhì)量濃度日變化與輻射變化趨勢(shì)基本接近，都是單峰型日變化規(guī)律，但在時(shí)間變化上有一定的滯后性。臭氧質(zhì)量濃度最低值出現(xiàn)在日出后2小時(shí)（09:00）左右，最低濃度（33.8 μg·m-3），12:00之前臭氧質(zhì)量濃度迅速增加，12:00以上上升速度緩慢，18:00前后臭氧質(zhì)量濃度達(dá)到最高值（65.38 μg·m-3），明顯晚于輻射的變化，隨后濃度逐漸下降，說(shuō)明臭氧在大氣中有一個(gè)聚集過(guò)程。輻射變化在隨著太陽(yáng)的升起，07:00開(kāi)始逐漸上升，中午14:00達(dá)到最高值（總輻射為679.7 W·m-2，紫外輻射A為33.1 W·m-2，紫外輻射B為1.2 W·m-2），比臭氧最高值出現(xiàn)的時(shí)間早4個(gè)小時(shí)。太陽(yáng)輻射強(qiáng)度與地面臭氧質(zhì)量濃度變化密切相關(guān)，太陽(yáng)輻射的強(qiáng)弱直接影響光化學(xué)反應(yīng)速度，從而導(dǎo)致臭氧質(zhì)量濃度的變化。

圖6 塔中地面臭氧質(zhì)量濃度與輻射日變化的關(guān)系Fig. 6 Comparison of diurnal variations of hourly mean ozoneconcentrations and solar radiation at Tazhong

2.2.2 氣溶膠PM10對(duì)庫(kù)爾勒地表臭氧質(zhì)量濃度變化的影響

2004年起中美科學(xué)家聯(lián)合開(kāi)展了東亞對(duì)流層氣溶膠研究觀測(cè)計(jì)劃(Li等，2007)，定量分析了中國(guó)部分地區(qū)氣溶膠的特征及其對(duì)地表太陽(yáng)短波輻射和紫外輻射的影響，發(fā)現(xiàn)在中國(guó)北部地區(qū)氣溶膠對(duì)太陽(yáng)輻射有顯著的衰減作用（Xia等，2007；Xia等，2008）。從圖7可以看出，臭氧質(zhì)量濃度日變化與PM10質(zhì)量濃度日變化具有明顯的相反變化趨勢(shì)，即PM10質(zhì)量濃度升高則臭氧質(zhì)量濃度降低，反之亦然。但在時(shí)間變化上有一定的滯后性，臭氧質(zhì)量濃度變化明顯早于PM10的變化。臭氧質(zhì)量濃度最低值出現(xiàn)在日出后2 h（9:00）左右，最低濃度為26.0 μg·m-3，此后濃度逐漸上升，18:00前后臭氧質(zhì)量濃度達(dá)到最高值（54.5 μg·m-3），明顯早于PM10的變化，隨后濃度逐漸下降，說(shuō)明臭氧在大氣

中聚集過(guò)程早于PM10的聚集過(guò)程。PM10變化在06:00達(dá)到最低（211.8 μg·m-3），隨后開(kāi)始逐漸上升，10:00前后到達(dá)第一個(gè)峰值（349.1 μg·m-3），隨后逐漸降低，14:00達(dá)到二個(gè)低值（220.9 μg·m-3），隨后又逐漸上升，20:00達(dá)到第二個(gè)峰值（350.7 μg·m-3），比臭氧最高值出現(xiàn)的時(shí)間晚2 h。臭氧質(zhì)量濃度與PM10濃度日變化曲線表現(xiàn)出明顯的相反的變化趨勢(shì)。

圖7 庫(kù)爾勒市地面臭氧質(zhì)量濃度與PM10日變化的關(guān)系Fig. 7 Diurnal variations of ozone concentrations and PM10concentrations at Korla City

2.2.3 氣象要素對(duì)地表臭氧質(zhì)量濃度變化的影響

臭氧的產(chǎn)生主要受高壓天氣的控制，總云量代表天空中云的多少，由于云能削減達(dá)到地面的太陽(yáng)輻射，而紫外輻射是產(chǎn)生臭氧的一個(gè)很重要的原因，因此，晴天少云的天氣下臭氧質(zhì)量濃度明顯要高于陰雨天，但由于季節(jié)不同，這種變化又各異。平均風(fēng)速越大，臭氧質(zhì)量濃度相對(duì)較低，說(shuō)明其不利于臭氧質(zhì)量濃度的升高。相對(duì)濕度與天氣有著直接的關(guān)系，晴天相對(duì)濕度明顯低于雨雪天，因此，相對(duì)濕度越高，臭氧質(zhì)量濃度相對(duì)較低，與臭氧質(zhì)量濃度的變化成負(fù)相關(guān)，表明其不利于臭氧質(zhì)量濃度的升高。而溫度越高臭氧質(zhì)量濃度越高，說(shuō)明高溫更有利于臭氧的生成，這主要是因?yàn)楦邷啬艽龠M(jìn)光化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行。日照時(shí)數(shù)理應(yīng)與臭氧質(zhì)量濃度成正比關(guān)系，但在本文選擇的特殊觀測(cè)日與臭氧質(zhì)量濃度的變化關(guān)系并不明顯?？傊?，相對(duì)濕度、風(fēng)速、風(fēng)向、日照日數(shù)都會(huì)影響近地面臭氧質(zhì)量濃度的變化，但總的來(lái)說(shuō)，臭氧污染的發(fā)生是多種因素共同作用的結(jié)果。

3 結(jié)論

（1）塔中、庫(kù)爾勒地面臭氧日平均濃度分別在33.8～65.3和2.7～104.6 μg·m-3范圍內(nèi)變化。日變化具有明顯的單峰型日變化規(guī)律，且夜間變化平緩，白天變化劇烈。臭氧質(zhì)量濃度都在09:00前后達(dá)到最低值；塔中在09:00-12:00間臭氧質(zhì)量濃度上升較劇烈，而庫(kù)爾勒9:00-13:00上升較劇烈；經(jīng)過(guò)平穩(wěn)上升階段后于18:00前后臭氧質(zhì)量濃度達(dá)到每天的最高值，兩者濃度最高值基本接近。最高值與最低值出現(xiàn)的時(shí)間稍微滯后于其他沿海城市。

（2）塔中與庫(kù)爾勒市地面臭氧質(zhì)量濃度變化都具有周末效應(yīng)，變化范圍基本接近。最高值均出現(xiàn)在星期日，分別為50.8和51.5 μg·m-3；最低值出現(xiàn)在星期三，塔中為46.7 μg·m-3，庫(kù)爾勒為47.4 μg·m-3。星期一至星期三濃度逐漸降低，星期四開(kāi)始又逐漸上升，星期日上升到最高值，但變化幅度不顯著，不相同與沿海城市。

（3）2010年觀測(cè)值均明顯高于2011年和2012年，月平均值以6月份為中心對(duì)稱分布，兩邊月份逐漸降低，1-5月份變化幅度比7-12月份變化較為平緩。塔中最高月平均濃度出現(xiàn)在2010年6月，其濃度為89.6 μg·m-3，最低濃度出現(xiàn)在2012年12月，為22.1 μg·m-3；庫(kù)爾勒最高月平均濃度出現(xiàn)在2010年8月，為82.1 μg·m-3，最低濃度為2012年12月的12.5 μg·m-3。

（4）春季和夏季是四季中地面臭氧質(zhì)量濃度較高的2個(gè)季節(jié)。夏季最高，春季次之，秋季和冬季明顯低于春季和夏季，與沿海大中城市變化基本一致。2011和2012年2個(gè)地區(qū)臭氧質(zhì)量濃度季節(jié)變化基本一致。春季、夏季太陽(yáng)輻射強(qiáng)和氣溫高等因素導(dǎo)致光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈，這是地表臭氧質(zhì)量濃度具有明顯四季變化特征的主要原因。

（5）4種天氣日變化中不論是塔中是還庫(kù)爾勒最高臭氧小時(shí)平均濃度基本接近，塔中大致在100 μg·m-3附近變化，庫(kù)爾勒在110 μg·m-3附近變化。日變化最劇烈的是晴天，其次為小雨天氣，陰天臭氧質(zhì)量濃度日變化相對(duì)平緩，沙塵天氣出現(xiàn)前，臭氧小時(shí)質(zhì)量濃度變化較小，從沙塵天氣發(fā)生時(shí)濃度下降明顯。臭氧質(zhì)量濃度在沙塵天氣過(guò)程中下降速率較快的可能原因是：沙塵氣溶粒子吸附了大氣中的大量臭氧從而明顯減少了大氣中臭氧的含量。

（6）臭氧質(zhì)量濃度日變化與輻射變化趨勢(shì)基本接近，都是單峰型日變化規(guī)律，但在時(shí)間變化上有一定的滯后性。輻射變化隨著太陽(yáng)的升起，07:00開(kāi)始逐漸上升，中午14:00達(dá)到最高值，比臭氧最高值出現(xiàn)的時(shí)間早4個(gè)小時(shí)。太陽(yáng)輻射強(qiáng)度與地面臭氧質(zhì)量濃度變化密切相關(guān)，太陽(yáng)輻射的強(qiáng)弱直接影響光化學(xué)反應(yīng)速度，從而導(dǎo)致臭氧質(zhì)量濃度的變化。臭氧質(zhì)量濃度日變化與PM10質(zhì)量濃度日變化具有明顯的相反變化趨勢(shì)，但在時(shí)間變化上有一定的滯后性，臭氧質(zhì)量濃度變化明顯早于PM10質(zhì)量濃度的變化2 h。臭氧質(zhì)量濃度與PM10質(zhì)量濃度日變化曲線明顯表現(xiàn)出相反的變化趨勢(shì)。

（7）晴天少云的天氣下臭氧質(zhì)量濃度明顯要高于陰雨天的濃度，但由于季節(jié)不同，這種變化又各異。相對(duì)濕度、風(fēng)速、風(fēng)向、日照日數(shù)都會(huì)影響近地面臭氧質(zhì)量濃度的變化，臭氧污染的發(fā)生是多種因素共同作用的結(jié)果。

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Study on Surface Ozone Concentration Change between the Desert Hinterland and Northern Margin Urban

LIU Xinchun1,2, ZHONG Yuting1,2, HE Qing1,2, LU Hui1,2, HUO Wen1,2
1. Xinjiang Laboratory of Tree Ring Ecology/Key Laboratory of Tree-ring Physical and Chemical Research of China Meteorological Administration, Institute of Desert Meteorology, China Meteorological Administration, Urumqi 830002, China; 2. Taklimakan Station of Desert Atmosphere and Environment Observation and Experiment, Tazhong 831000, China

High surface ozone concentration caused harm to human health and also could affect the plant growth. Ozone was a kind of important greenhouse gas and affected the global climate change. Based on the automatic continuous observation data of surface ozone concentration from June 1, 2010 to December 31, 2012 and July 1, 2010 to December 31, 2012 in the Taklimakan Desert hinterland and northern margin urban Korla, and combining with PM10and meteorological data, the variation characteristics of surface ozone concentration at scales of day, week, month, season and the daily variation under different weather conditions were analyzed, the main factors affecting the ozone concentration variation were discussed too. Results showed that: (1) The daily variation of hourly mean ozone concentration was characterized by single peak with gentle changes during the night and dramatic

surface ozone; meteorological factor; comparative analysis; Taklimakan Desert; Korla

P421; X16

A

1674-5906（2014）07-1148-08

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41375162；41175017)）；中國(guó)沙漠氣象科學(xué)研究基金項(xiàng)目（Sqj2012011）；新疆氣象局科學(xué)技術(shù)研究與應(yīng)用技術(shù)開(kāi)發(fā)項(xiàng)目(MS201408)

劉新春（1977年出生），男，副研究員，碩士，主要從事大氣環(huán)境科學(xué)及相關(guān)學(xué)科研究。E-mail: liuxinchun2001@163.com

2014-05-08

劉新春，鐘玉婷，何清，陸輝，霍文. 塔克拉瑪干沙漠腹地與北緣城市近地面臭氧質(zhì)量濃度分布特征[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2014, 23(7): 1148-1155.

LIU Xinchun, ZHONG Yuting, HE Qing, LU Hui, HUO Wen. Study on Surface Ozone Concentration Change between the Desert Hinterland and Northern Margin Urban[J].Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(7): 1148-1155.

臭氧是自然大氣中的重要組成部分，是氧的同素異形體，與人類的生存環(huán)境息息相關(guān)。在自然大氣中平流層中的臭氧占90%，其余10%的臭氧分布在對(duì)流層。在平流層中的臭氧可以吸收對(duì)生物有害的紫外輻射，對(duì)流層中適量的臭氧對(duì)大氣清潔起到有益的作用，其中臭氧具有強(qiáng)氧化性，近地面臭氧對(duì)人體健康和植物的生長(zhǎng)有極具危害的作用。大氣中自然環(huán)境下的臭氧含量很低，由人類活動(dòng)導(dǎo)致的一定范圍的臭氧質(zhì)量濃度的微小變化，將會(huì)使得這種自然狀態(tài)受到很大的沖擊。近地面臭氧少量來(lái)源于向下傳輸?shù)膶?duì)流層，其他絕大部分來(lái)自少量的天然源和大量的人為源（氮氧化物NOX和揮發(fā)性有機(jī)物VOCS）在光照條件下，經(jīng)一系列光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物（劉峰等，2008），其濃度與氣象條件密切相關(guān)。

臭氧的生成條件為晴天少云、紫外輻射較強(qiáng)、溫度較高、相對(duì)濕度較低以及風(fēng)速較小的天氣，其中紫外輻射是最關(guān)鍵的因素，而氣溶膠可以直接吸收、散射、反射太陽(yáng)短波輻射以及大氣長(zhǎng)波輻射（唐孝炎等，2006），會(huì)影響大氣中光化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)程，從而影響臭氧的生成（鄧雪嬌等，2010）。臭氧是機(jī)動(dòng)車尾氣排放、化學(xué)過(guò)程及氣象條件共同作用的結(jié)果。

changes during the day at Tazhong and Korla. The lowest concentration was at 09:00 and the highest was at 18:00. Comparing with other cities, the time delayed. (2) Ozone concentration variation has a weekend effect phenomenon. The weekly variation of ozone concentration decreased from Monday to Wednesday with the lowest in Wednesday, and increased after Thursday with the highest in Sunday. (3) The highest monthly average concentration was 89.6 μg·m-3in June of 2010, and the lowest was 22.1 μg·m-3in January of 2012 at Tazhong. And the highest monthly average concentration was 82.1 μg·m-3in August of 2010, and the lowest was 12.5 μg·m-3in December of 2012 at Korla. The ozone concentration reduced with June as the center every year. (4) Ozone concentration in spring and summer was higher than in autumn and winter. The variation trend agreed with other large and medium-sized cities. (5) Under four different kinds of weather conditions, the ozone concentration varied the most dramatically in sunny day, followed by in little rain day, and varied gently in cloudy day. The ozone concentration varied inconspicuously before sand weather, and dropped rapidly when sand weather beginning. (6) The daily variation of radiation was also characterized by single peak, and the variation was significantly earlier than the ozone concentration variation. The sun radiation intensity had a direct influence on the photochemical reaction speed, further, leading to the variation of ozone concentration. The daily variation of PM10concentration was obvious contrary trend with the ozone concentration variation. The variation was significantly earlier than the PM10concentration. (7) The daily average ozone concentration of clear day was higher than that it in slight rain day (snow day). The variation of near surface ozone concentration could also be affected by the meteorological factors such as temperature, relative humidity, wind speed, the direction of the wind and the sunshine hours. So many factors working together led to ozone pollution.