程念亮等

摘要利用2013年我國(guó)各城市PM2.5濃度數(shù)據(jù)及查找大量文獻(xiàn)，對(duì)我國(guó)細(xì)顆粒物的污染現(xiàn)狀及重點(diǎn)城市細(xì)顆粒物來(lái)源解析工作進(jìn)行了初步研究。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，我國(guó)PM2.5濃度水平較高且空間差異較大，呈現(xiàn)明顯的時(shí)空分布特征；PM2.5濃度高值區(qū)主要分布在華北平原、四川盆地、長(zhǎng)三角地區(qū)，華北地區(qū)年均濃度在80 μg/m3左右，各城市PM2.5濃度季節(jié)變化基本為冬季>春季>秋季>夏季；燃煤源、工業(yè)源、汽車(chē)尾氣是對(duì)PM2.5有明顯貢獻(xiàn)的主要排放源類，機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)的大多在10%～30%。

關(guān)鍵詞中國(guó)；PM2.5；源解析；污染特征

中圖分類號(hào)S181.3；X511文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼A文章編號(hào)0517-6611（2014）15-04721-04

AbstractUsing PM2.5 concentration data of 2013 in China and referring a lot of literature， we preliminary studied the pollution of fine particulate matter and summarized PM2.5 source apportionment in the key cities in China. PM2.5 showed significant spatial and temporal distribution； high surface concentrations of PM2.5 concentrated mainly in the North China Plain， the Sichuan Basin， Yangtze River Delta； the average annual concentration of PM2.5 were about 80 μg/m3 in North China Plain； Seasonal changes in the concentration of PM2.5 were winter> spring> autumn> summer； fired sources， industrial sources， vehicle exhaust were the major source of PM2.5； motor vehicle exhaust mostly contributed 10%-30%.

Key wordsChina； PM2.5； Source apportionment； Pollution characteristics

隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展、城市化進(jìn)程的加快和工業(yè)規(guī)模的擴(kuò)大，區(qū)域性大氣污染日益嚴(yán)重[1]。近年來(lái)在我國(guó)多個(gè)地區(qū)接連出現(xiàn)以細(xì)顆粒物為特征污染物的灰霾天氣，對(duì)能見(jiàn)度、公眾健康和城市景觀構(gòu)成巨大威脅[2-3]。以2013年一季度為例，京津冀乃至整個(gè)華北地區(qū)出現(xiàn)了嚴(yán)重的大范圍大氣污染現(xiàn)象，污染范圍最大時(shí)超過(guò)100萬(wàn)km2。細(xì)顆粒物是造成此次灰霾現(xiàn)象的主導(dǎo)因素，它由直接排入空氣中的一次微粒和二次微粒組成，一次微粒主要是由塵土性微粒和植物、礦物燃料燃燒產(chǎn)生的炭黑粒子組成，二次微粒主要由硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽等組成，其污染作用往往超過(guò)傳統(tǒng)的大氣污染物[4]。2012 年新修訂的GB3095-2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[5]將PM2.5納入常規(guī)空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)，這也是我國(guó)首次制定PM2.5標(biāo)準(zhǔn)。監(jiān)測(cè)表明我國(guó)很多城市PM2.5年均濃度超過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，研究大氣中PM2.5的污染水平及特征具有十分重要的意義，并可為進(jìn)一步研究其來(lái)源及防治措施提供理論依據(jù)。

使用科學(xué)的源解析方法來(lái)判斷PM2.5來(lái)源是控制和治理的關(guān)鍵，大氣顆粒物來(lái)源解析主要是定性或定量識(shí)別大氣顆粒物的來(lái)源。我國(guó)源解析研究起步較晚，20世紀(jì)80 年代后期才開(kāi)始進(jìn)行源解析的相關(guān)研究[6]。目前源解析方法主要有源清單法、源模型法、受體模型法以及源模型和受體模型聯(lián)用的方法，我國(guó)目前以受體模型解析手段為主。2013年通過(guò)的國(guó)家《大氣顆粒物來(lái)源解析技術(shù)指南（試行）》[7]中分階段對(duì)城市、城市群及區(qū)域源解析工作提出了要求。筆者利用2013年環(huán)保重點(diǎn)城市細(xì)顆粒物濃度數(shù)據(jù)、查找大量文獻(xiàn)，對(duì)我國(guó)細(xì)顆粒物的污染現(xiàn)狀、水平及重點(diǎn)城市細(xì)顆粒物來(lái)源解析工作進(jìn)行總結(jié)，以期為管理部門(mén)提供全面有效的信息，采取必要的應(yīng)急措施以最大限度減輕PM2.5污染的不利影響。

1資料與方法

74個(gè)城市在2013年P(guān)M2.5濃度數(shù)據(jù)來(lái)源于綠色和平組織[8]，綠色和平從國(guó)家環(huán)保部和地方環(huán)保部門(mén)的公開(kāi)信息平臺(tái)上收集了這些城市所有站點(diǎn)2013年全年每日每小時(shí)的PM2.5數(shù)據(jù)，在此基礎(chǔ)上按算術(shù)平均的方法分別計(jì)算出不同城市的PM2.5年均值。這74座城市是第一批實(shí)施《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB3095-2012）的城市，較其他城市有更完整和連續(xù)的PM2.5監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。其他部分城市細(xì)顆粒物濃度及源解析結(jié)果引自文獻(xiàn)及相關(guān)研究報(bào)告。季節(jié)劃分為春季（3～5月）、夏季（6～8月）、秋季（9～11月）、冬季（12月～次年2月）。

2結(jié)果與分析

2.1我國(guó)PM2.5濃度分布

2.1.1空間分布。新《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》PM2.5年均濃度是35.0 μg/m3為達(dá)標(biāo)，綠色和平組織2013年發(fā)布的74座空氣質(zhì)量排名城市中，邢臺(tái)市年均濃度最高，達(dá)155.0 μg/m3，?？谑心昃鶟舛茸畹?，達(dá)25.6 μg/m3，近92%的城市的空氣PM2.5年均濃度達(dá)不到國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，其中32座城市的PM2.5年均濃度是國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的2倍以上，而排行前10名的城市PM2.5年均濃度幾乎是國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的3倍以上。經(jīng)統(tǒng)計(jì)，我國(guó)北部城市年均濃度約為89.9 μg/m3，南部城市年均濃度約為59.4 μg/m3，東部城市年均濃度約為70.6 μg/m3，中部城市年均濃度約為76.6 μg/m3，西部城市年均濃度約為59.9 μg/m3（圖1），可見(jiàn)，北部城市年均濃度最大，南部城市細(xì)顆粒物年均濃度最小，中部省份亦凸顯出空氣污染問(wèn)題，西安、鄭州、武漢、成都、合肥、太原等城市的PM2.5年均濃度也均達(dá)到了國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的2倍以上。

PM2.5濃度的年均值分布采用克里格（Kriging）插值法對(duì)全國(guó)PM2.5年均濃度進(jìn)行空間插值，克里格（Kriging）插值法建立在半變異函數(shù)理論分析基礎(chǔ)上，是對(duì)有限區(qū)域內(nèi)變量取值進(jìn)行無(wú)偏最優(yōu)估計(jì)并應(yīng)用廣泛的一種方法[9]。從圖2可以看出，在空間分布上，PM2.5濃度相對(duì)較高的地區(qū)往往覆蓋較大的區(qū)域范圍，呈現(xiàn)明顯區(qū)域性特征，高值區(qū)主要分布在華北平原、四川盆地、湖北省東部、湖南省北部、長(zhǎng)三角地區(qū)。這些地區(qū)經(jīng)濟(jì)較發(fā)達(dá)，人口較為集中，污染物排放量較大；四川盆地主要受地形及氣象條件影響，污染物不易擴(kuò)散；華北地區(qū)冬季燃煤量較大，逆溫頻繁，混合層高度較低，空氣污染狀況較重，春季沙塵頻發(fā)，細(xì)顆粒物濃度也較高，整個(gè)地區(qū)PM2.5平均濃度均達(dá)80 μg/m3以上，這與美國(guó)國(guó)家航空和太空管理局NASA發(fā)布的全球空氣質(zhì)量地圖[10]描繪的結(jié)果一致，高值中心超過(guò)了100 μg/m3。我國(guó)南部地區(qū)受東亞季風(fēng)及頻繁的降水影響，顆粒物平均濃度較低；西部地區(qū)源排放較少，細(xì)顆粒物平均濃度不算太高。由于74個(gè)站點(diǎn)多集中在我國(guó)東部及沿海地區(qū)，在邊界及西部地區(qū)插值結(jié)果與實(shí)測(cè)結(jié)果難免有所差異，在這里不過(guò)多描述。

2.2重點(diǎn)城市源解析結(jié)果 PM2.5來(lái)源廣泛，燃煤、汽車(chē)、烹飪油煙、農(nóng)村燒柴燒秸稈等均是其直接來(lái)源，形成一次顆粒物；煤、油燃燒后排放氣體中的二氧化硫、氮氧化物以及人們?cè)跈C(jī)動(dòng)車(chē)使用、油品加工與溶劑使用過(guò)程中產(chǎn)生的揮發(fā)性有機(jī)物，這些物質(zhì)在空氣中產(chǎn)生物理、化學(xué)反應(yīng)，形成無(wú)機(jī)顆粒物和有機(jī)顆粒物，統(tǒng)稱為二次顆粒物。 顆粒物來(lái)源解析通常采用的方法包括受體模型法、源清單法、擴(kuò)散模式模擬法以及源模型和受體模型聯(lián)用。源清單法是根據(jù)各種排放源在一定的時(shí)間跨度和空間區(qū)域內(nèi)向大氣中排放大氣污染物的量的集合，識(shí)別對(duì)受體有貢獻(xiàn)的主要排放源；源模型法是從污染源出發(fā)，根據(jù)各種污染源源強(qiáng)資料、氣象資料和大氣化學(xué)過(guò)程，估算污染源對(duì)受體的貢獻(xiàn)；受體模型法是從受體出發(fā)，根據(jù)大氣顆粒物的化學(xué)、物理、生物等信息估算各類污染源對(duì)受體的貢獻(xiàn)，主要包括基于源和受體成分譜的CMB模型和僅基于受體成分譜的統(tǒng)計(jì)模型；源模型和受體模型聯(lián)用法是聯(lián)合應(yīng)用2種模型，互補(bǔ)短長(zhǎng)，使解析結(jié)果更合理。目前受體模型在國(guó)內(nèi)使用比較廣泛，國(guó)內(nèi)相關(guān)源解析文獻(xiàn)及報(bào)告中47%使用CMB模型[6]。為更好形象地說(shuō)明我國(guó)各城市PM2.5的來(lái)源，筆者查找了已發(fā)表的有關(guān)我國(guó)各城市PM2.5源解析文獻(xiàn)及研究報(bào)告，簡(jiǎn)要總結(jié)了各城市PM2.5源解析結(jié)果。

從圖3可以看出，盡管各城市采用不同的源解析方法，追溯不同污染源的貢獻(xiàn)率具體數(shù)值不同，但該地區(qū)細(xì)顆粒物主要來(lái)源還是當(dāng)?shù)嘏欧牛饕ㄈ济涸?、工業(yè)源、汽車(chē)尾氣、揚(yáng)塵、二次源，其中燃煤源、工業(yè)源、汽車(chē)尾氣3種污染源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)率最大，各種污染源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)率主要與當(dāng)?shù)啬茉唇Y(jié)構(gòu)、經(jīng)濟(jì)發(fā)展及氣象條件有關(guān)。圖3引用文獻(xiàn)中汽車(chē)尾氣對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)在10%～50%，多數(shù)在10%～30%，經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展、城市化進(jìn)程迅速的地區(qū)機(jī)動(dòng)車(chē)的貢獻(xiàn)較高。以北京市為例，機(jī)動(dòng)車(chē)對(duì) PM2.5的貢獻(xiàn)為22%，這與賀克斌等的研究成果北京市機(jī)動(dòng)車(chē)的排放對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)約為22%～25%[28]、胡敏等的研究成果機(jī)動(dòng)車(chē)的排放對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)為13%～20%[29-32]基本一致，這些研究成果與北京市環(huán)保局最近剛發(fā)布的2012～2013年度PM2.5來(lái)源綜合解析結(jié)果（北圖3不同城市PM2.5源解析結(jié)果京市全年P(guān)M2.5來(lái)源中區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)約占28%～36%，當(dāng)?shù)匚廴九欧咆暙I(xiàn)占64%～72%，在當(dāng)?shù)匚廴矩暙I(xiàn)中機(jī)動(dòng)車(chē)約占31.1%）[33]相差不大，各研究成果有所差異主要是因?yàn)镻M2.5成分的多變性、采用的方法、研究者的主觀因素等多方面的原因造成的。同時(shí)應(yīng)注意各地區(qū)污染現(xiàn)狀不同、源解析結(jié)果不同、經(jīng)濟(jì)發(fā)展不同，不能單純地強(qiáng)調(diào)該地區(qū)PM2.5減排，還應(yīng)繼續(xù)做好多項(xiàng)污染物協(xié)同減排及區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控工作，以減少大氣復(fù)合性污染。

由于至今尚沒(méi)有一份完整的國(guó)家大氣污染排放源清單，這些源解析方法是否適用于我國(guó)污染面廣、污染來(lái)源多樣、污染影響重疊的情況，是否結(jié)合當(dāng)?shù)貙?shí)際情況選擇了最適宜的方法，顆粒物解析結(jié)果是否合理，造成目前PM2.5的來(lái)源解析研究有較大不確定性[34-35]；如何將多種源解析方法有效結(jié)合，形成可信度較高的綜合源解析結(jié)果，降低各環(huán)節(jié)帶來(lái)的偏差，還需進(jìn)一步驗(yàn)證、評(píng)估、研究。

3結(jié)論

（1）我國(guó)PM2.5呈現(xiàn)明顯的時(shí)空分布特征，PM2.5濃度高值區(qū)主要分布在華北平原、四川盆地、長(zhǎng)三角地區(qū)，華北地區(qū)年均濃度在80 μg/m3左右，各城市PM2.5濃度季節(jié)變化基本為冬季>春季>秋季>夏季。

（2）燃煤源、工業(yè)源、汽車(chē)尾氣是對(duì)PM2.5有明顯貢獻(xiàn)源的主要排放源類，機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)大多在10%～30%。

（3）只有進(jìn)行系統(tǒng)的、大規(guī)模的研究監(jiān)測(cè)，才能對(duì)我國(guó)PM2.5的污染狀況有清楚的認(rèn)識(shí)，由于缺乏詳細(xì)的PM2.5源清單，加之源解析工作采用的方法不同，不確定性較大。

參考文獻(xiàn)

[1] 任陣海，萬(wàn)本太，蘇福慶，等.當(dāng)前我國(guó)大氣環(huán)境質(zhì)量的幾個(gè)特征[J].環(huán)境科學(xué)研究，2004，17（1）：1-6.

[2] 王瑋，湯大鋼，劉紅杰，等.中國(guó)PM2.5污染狀況和污染特征的研究[J].環(huán)境科學(xué)研究，2000，13（1）：1-5.

[3] 中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站.2010年灰霾試點(diǎn)監(jiān)測(cè)報(bào)告[EB/OL].（2011-07-04）[2011-10-19].http：//www.cnemc.cn/publish/106/news/news_18191.html.

[4] 唐孝炎，張遠(yuǎn)航，邵敏，等.大氣環(huán)境化學(xué)[M].北京：高等教育出版社，2006：425-428.

[5] 環(huán)保部.GB 3095-2012 環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[S].北京：中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社，2012.

[6] 鄭玫，張延君，閆才青，等.中國(guó)PM2.5 來(lái)源解析方法綜述[J].北京大學(xué)學(xué)報(bào)：自然科學(xué)版，2011（3）：1-7.

[7] 環(huán)保部.環(huán)發(fā)[2013]92號(hào)大氣顆粒物來(lái)源解析技術(shù)指南（試行）[S].北京：中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社，2013.

[8] 綠色和平.發(fā)布74個(gè)城市2013年P(guān)M2.5年均濃度排名[EB/OL].[2014-01-02].http：//news.qq.com/a/20140109/013303.htm.

[9] DAVIS J C.Statistics and Data Analysis in Geology[M].3rd Edition.New York：John Wiley&Sons，Inc，2002：57-61.

[10] 全球空氣質(zhì)量地圖[EB/OL].http：//www.nasa.gov/topics/earth/features/health-sapping.html.

[11] 中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院.重污染城市環(huán)境空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)管理關(guān)鍵技術(shù)研究[R].北京：中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，2012.

[12] 焦艷.上海城區(qū)大氣PM2.5濃度及氣溶膠光學(xué)特性的觀測(cè)研究[D].青島：中國(guó)海洋大學(xué)，2013.

[13] 魏玉香，銀燕，楊衛(wèi)芬，等.南京地區(qū)PM2.5污染特征及其影響因素分析[J].環(huán)境科學(xué)與管理，2009，34（9）：29-34.

[14] 王文帥.哈爾濱市采暖期大氣顆粒物組分源解析[D].哈爾濱：哈爾濱工業(yè)大學(xué)，2009.

[15] 楊凌霄.濟(jì)南市大氣 PM2.5污染特征來(lái)源解析及其對(duì)能見(jiàn)度的影響[D].濟(jì)南：山東大學(xué)，2008.

[16] 姬洪亮.天津市PM10和PM2.5污染特征及來(lái)源解析[D].天津：南開(kāi)大學(xué)，2011.

[17] 王同桂.重慶市大氣PM2.5污染特征及來(lái)源解析[D].重慶：重慶大學(xué)，2007.

[18] 賴森潮.廣州城市大氣氣溶膠PM10和PM2.5污染特征研究[D].廣州：中山大學(xué)，2002.

[19] 嚴(yán)向宏.上海寶山區(qū)大氣細(xì)顆粒氣溶膠PM2.5特征研究與源解析[D].上海：華東理工大學(xué)，2011.

[20] 包貞，馮銀廠，焦荔，等.杭州市大氣PM2.5和PM10污染特征及來(lái)源解析[J].中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)，2010，26（2）：44-48.

[21] 肖致美，畢曉輝，馮銀廠，等.寧波市環(huán)境空氣中PM10和PM2.5來(lái)源解析[J].環(huán)境科學(xué)研究，2012，25（5）：549-555.

[22] 黃輝軍，劉紅年，蔣維楣，等.南京市 PM2.5 物理化學(xué)特性及來(lái)源解析[J].氣候與環(huán)境研究，2006，11（6）：713-722.

[23] 陳濤.成都市中心城區(qū)細(xì)粒子來(lái)源解析研究[D].成都：西南交通大學(xué)，2009.

[24] 易帆.城市大氣中可吸入顆粒物的來(lái)源分析[D].武漢：華中科技大學(xué)2004.

[25] 楊天智.長(zhǎng)沙市大氣顆粒物PM2.5化學(xué)組分特征及來(lái)源解析[D].長(zhǎng)沙：中南大學(xué)，2010.

[26] 張學(xué)敏，莊馬展.廈門(mén)市大氣細(xì)顆粒物 PM2.5源解析的研究[J].廈門(mén)科技，2007（3）：41-43.

[27] 中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院.典型地區(qū)大氣灰霾特征與控制途徑預(yù)研究[R].北京：中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，2013.

[28] 賀克斌，楊復(fù)沫，段鳳魁，等.大氣顆粒物與區(qū)域復(fù)合污染[M].北京：科學(xué)出版社，2011：165-185.

[29] 胡敏.北京大氣細(xì)粒子和超細(xì)粒子理化特征，來(lái)源及形成機(jī)制[M].北京：科學(xué)出版社，2009.

[30] 于娜，魏永杰，胡敏，等.北京城區(qū)和郊區(qū)大氣細(xì)粒子有機(jī)物污染特征及來(lái)源解析[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2009，29（2）：243-251.

[31] 朱先磊，張遠(yuǎn)航，曾立民，等.北京市大氣細(xì)顆粒物PM2.5的來(lái)源研究[J].環(huán)境科學(xué)研究，2005，18（5）：1-5.

[32] 宋宇，唐孝炎，方晨，等.北京市大氣細(xì)粒子的來(lái)源分析[J].環(huán)境科學(xué)，2002，23（6）：11-16.

[33] 北京市環(huán)保局.北京市正式發(fā)布PM2.5來(lái)源解析研究結(jié)果[EB/OL].（2014-04-16）[2014-04-19].http：//www.bjepb.gov.cn/bjepb/323265/340674/396253/index.html.

[34] 朱坦，吳琳，畢曉輝，等.大氣顆粒物源解析受體模型優(yōu)化技術(shù)研究[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2010，30（7）：865-870.

[35] 郝明途，侯萬(wàn)國(guó)，屈小輝，等.大氣顆粒物二重源解析技術(shù)的方法改進(jìn)[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2005，25（2）：138-141.