宋曉娟, 賀心然 , 陳斌林, 曹廣林, 曹 雷, 馬玉琴

(1. 河海大學(xué) 環(huán)境學(xué)院, 江蘇 南京 210098; 2. 連云港市環(huán)境監(jiān)測中心站, 江蘇 連云港 222001; 3. 連云港市環(huán)境保護(hù)局, 江蘇 連云港 222001; 4. 連云港市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究所, 江蘇 連云港 222001)

重金屬是具有潛在危害的重要污染物, 它不能被微生物分解, 可在生物體內(nèi)富集, 并通過食物鏈危害人類健康。研究表明, 通過各種途徑進(jìn)入水環(huán)境中的重金屬, 絕大部分迅速轉(zhuǎn)移到懸浮物和沉積物中[1-2], 因此, 無論是追蹤重金屬的污染源, 還是了解金屬污染物的擴(kuò)散, 主要依賴于對沉積物的研究。河口海域是陸地與海洋的交接地帶, 具有多種環(huán)境功能和生態(tài)價(jià)值, 同時(shí)也是受人類活動影響較明顯的地帶。研究河口沉積物中重金屬的污染狀況, 可深入了解污染物在不同介質(zhì)中的分布特征和遷移轉(zhuǎn)化, 明確污染來源, 對河口海域的良性發(fā)展具有重要意義[3-5]。

灌河地處海州灣南部, 在江蘇省燕尾港注入南黃海, 灌河口具有優(yōu)良的建港條件, 對鄰近地區(qū)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展起到重要作用[6-7]。近幾年, 隨著江蘇沿海大開發(fā)政策的落實(shí), 臨海工業(yè)獲得了飛速發(fā)展, 該海域沿岸新建了多個(gè)工業(yè)園區(qū)。經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展, 必將對生態(tài)環(huán)境構(gòu)成嚴(yán)重威脅[8], 該海域的環(huán)境污染也日益受到關(guān)注[9-12]。為及時(shí)跟蹤重金屬的污染狀況, 本研究對灌河口海域及其入海河段以及鄰近的埒子河口海域表層沉積物進(jìn)行了采集, 分析了重金屬含量, 并進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評估, 確定可能存在生態(tài)危害的區(qū)域, 為灌河口海域及沿岸的污染治理、環(huán)境管理以及經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和決策依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

2011年4月在灌河口海域布設(shè)13個(gè)站位(H01-13), 為便于比較分析, 同時(shí)對其入海河段和鄰近的埒子河口海域進(jìn)行了采樣分析。用抓斗式采樣器采集了表層沉積物樣品(0～20 cm)。樣品編號后放入預(yù)處理的聚乙烯袋中, 密封運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室, 陰暗處0～4℃保存。

1.2 樣品分析

樣品在潔凈室內(nèi)冷凍干燥(FDS5512型冷凍干燥機(jī), ILSHIN公司)后研磨過60目篩, 采用標(biāo)準(zhǔn)方法測定。Cu、Pb、Zn、Cd和Cr用鹽酸-硝酸-高氯酸消解, 采用電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS, 美國ThermoFisher X Series Ⅱ 型)測定[13]。Hg和As用濃鹽酸、濃硝酸(3+1)混合溶液水浴消解, 采用原子熒光光譜(9230型AFS, 北京吉天儀器公司)測定[14]。

圖1 采樣位置圖 Fig. 1 Map of sampling sites

1.3 質(zhì)量控制

聚乙烯袋預(yù)先用硝酸溶液(1+2)浸泡2～3 d, 用超純水淋洗干凈、晾干[15]備用。采樣和分析過程中所用采樣器及玻璃器皿均用硝酸溶液浸泡, 并用超純水沖洗干凈后低溫烘干。實(shí)驗(yàn)所用試劑均為優(yōu)級純, 實(shí)驗(yàn)用水為超純水。分析過程中采用平行樣、密碼樣和標(biāo)樣監(jiān)控精密度和準(zhǔn)確度, 相對誤差分別小于10%、10%和5%。

1.4 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法

1.4.1 H?kanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法[2]:

式中:Ci是單個(gè)重金屬的污染系數(shù);C是表層沉積物重金屬濃度值;Cn為背景值。Ei是重金屬的潛在生態(tài)危害系數(shù);Ti是重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)。RI是多種重金屬的潛在生態(tài)危害指數(shù)。Hg、Cr、Cu、Zn、Pb、Cd和As的Ti值[16]分別為: 40、2、5、1、5、30、10; 為便于同其他海域的研究結(jié)果相比較, 本研究仍采用未受污染(即工業(yè)化前與現(xiàn)代文明前)沉積物中重金屬含量為背景值[2], 分別為: 0.25、90、50、175、70、1.0和15 mg/kg。Ei、RI與污染程度的關(guān)系如表1所示[2]。

1.4.2 沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法(Sediment Quality Guidelines, SQGs)

SQGs的基礎(chǔ)是沉積物的生物效應(yīng)數(shù)據(jù)庫(biological effect database for sediments, BEDS), BEDS通過現(xiàn)場研究、毒性測試和平衡分配模型建立沉積物中目標(biāo)污染物與生物效應(yīng)的定量關(guān)系。SQGs已被證明是評估淡水、港灣和海洋沉積物質(zhì)量的有用工具, 常用的評價(jià)形式為: 當(dāng)沉積物中某種重金屬的濃度低于效應(yīng)范圍低值(ERL), 表明生物毒性效應(yīng)很少發(fā)生; 高于效應(yīng)范圍中值(ERM)時(shí), 表明生物毒性效應(yīng)將頻繁發(fā)生; 如果介于二者之間, 生物毒性效應(yīng)會偶爾發(fā)生[17-19]。

表1 Ei、RI與污染程度的關(guān)系 Tab. 1 The potential ecological risk factors (Ei) and potential ecological risk indexes (RI) for different pollution levels

1.4.3 加拿大沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法

本研究采用加拿大魁北克省2006年頒布的沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[20]對表層沉積物的重金屬污染開展評價(jià), 該標(biāo)準(zhǔn)包含5個(gè)閾值, 分別為生物毒性影響的罕見效應(yīng)濃度值(the rare effect level, REL)、臨界效應(yīng)濃度值(the threshold effect level, TEL)、偶然效應(yīng)濃度值(the occasional effect level, OEL)、可能效應(yīng)濃度值(the probable effect level, PEL)和頻繁效應(yīng)濃度值(the frequent effect level, FEL), 7種重金屬的上述5個(gè)閾值見表2。

2 結(jié)果與討論

2.1 表層沉積物中重金屬濃度及分布

28個(gè)站位分析統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)詳見表3。灌河口海域表層沉積物不同重金屬濃度由高至低依次為:Zn＞Cr＞Cu＞Pb＞As＞Cd＞Hg。其中Zn和Cd的濃度明顯高于其入海河段, Hg、Cu、Pb和As的濃度略高于入海河段, 但Cr相反在入海河段略高。當(dāng)污染物通過河流徑流進(jìn)入河口區(qū)域后, 由于水流平面擴(kuò)散和海水頂托作用, 流速迅速減慢, 大量泥沙迅速沉積, 重金屬被沉積物吸附后也隨之沉積[21], 因此河口海域重金屬等污染物的濃度一般要高于其入海河段。從變異系數(shù)看, 灌河口海域Cd的變異系數(shù)較大, 說明Cd受外界污染和人為擾動的影響可能性較大。埒子河口海域重金屬Cr的濃度是灌河口海域的3.5倍, 是夏曾祿等[22]1987年調(diào)查江蘇沿海濱海土壤背景值的4倍, 其余6種重金屬的濃度都明顯低于灌河口海域及其入海河段。埒子河口海域沿岸目前尚無較大的污染源, 監(jiān)測數(shù)據(jù)也表明該海域表層沉積物重金屬污染程度總體低于灌河口海域, 但Cr的污染來源尚需查明。

表3 表層沉積物重金屬的分析統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù) Tab. 3 Statistical characteristics of heavy metal concentrations in surface sediments from different areas

灌河口海域表層沉積物Hg的濃度變化不大, 分布規(guī)律不明顯。Cr等其余六種重金屬的分布特征基本一致, 高濃度值均出現(xiàn)在H07、H05和H04等站位, 并以此為中心向四周逐漸降低。張東生等[23]研究指出, 灌河口門處有沙咀, 根基在口門左岸, 并向西北延伸, 而沙咀形成的重要原因是泥沙自東南向西北的不斷輸運(yùn)。因此, 重金屬吸附在易沉降的顆粒中排放入海后, 也會受到東南向西北潮流的影響, 在H07、H05和H04等站位沉降較多, 并隨潮流的擴(kuò)散向四周逐漸降低。其中, Cr和Cd的分布特征如圖2所示。

黃家祥等[10]2005年對灌河口海域表層沉積物重金屬的累積特征進(jìn)行了研究, 陳斌林等[11]2005年也對連云港近岸海域5種重金屬的污染進(jìn)行了評價(jià), 陳秀開等[12]2008年對海洲灣近海沉積物6種重金屬的分布特征進(jìn)行了分析, 結(jié)果表明(表4): 2005～2008年間, 灌河口海域表層沉積物重金屬濃度變化不大, 但本次調(diào)查重金屬的濃度均有升高, 特別是Hg、Zn和Cd的濃度升高明顯; 與國內(nèi)其他幾個(gè)海域(表4)比較可知, 灌河口海域表層沉積物中Cu和Pb的濃度處于中等水平, 低于長江口、廈門灣和珠江獅子洋等海域, 高于小窯灣、渤海灣、膠州灣、欽州灣等海域。其余五種重金屬的濃度都相對較高: Zn的濃度在表4所列海域中處于最高水平, Hg的濃度僅低于珠江獅子洋海域; Cr、Cd和As的濃度也僅低于約兩個(gè)海域, 而高于其余大部分海域的濃度。

圖2 灌河口海域表層沉積物Cr和Cd的濃度分布 Fig. 2 Spatial distributions of Cr and Cd in surface sediments from Guan River Estuary

表4 國內(nèi)部分海域表層沉積物重金屬含量及海洋沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[24] Tab. 4 Concentrations of heavy metals in surface sediments from different estuaries in China and the standard levels

與夏曾祿等[22]1987年調(diào)查的背景值相比較, Hg、Zn、Cu、As等4種重金屬的濃度均上升1倍以上, 其中Hg的富集系數(shù)已高達(dá)3.44, 說明可能存在新的污染來源。通過綜合比較說明: 2008年以來, 由于灌河沿岸經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展, 特別是化工園區(qū)的排污, 該海域以Zn、Hg、Cu和As等為主的重金屬污染不斷加重。

2.2 重金屬污染評價(jià)

2.2.1 海洋沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)評價(jià)法

按照江蘇省海域功能區(qū)劃, 灌河口和埒子河口海域執(zhí)行國家《海洋沉積物質(zhì)量》[24]二類標(biāo)準(zhǔn)(表4)。評價(jià)表明: 灌河口海域表層沉積物中Cu、Pb、Hg、Cr和As的濃度均低于二類標(biāo)準(zhǔn)限值, 但Zn和Cd分別在H05和H04超過了二類標(biāo)準(zhǔn)限值, 導(dǎo)致灌河口海域沉積物質(zhì)量不能滿足標(biāo)準(zhǔn)的要求。埒子河口海域Cr的濃度較高, 9個(gè)站位中僅有3個(gè)符合二類標(biāo)準(zhǔn), 最高濃度出現(xiàn)在H16, 劣于三類標(biāo)準(zhǔn)限值, 其余重金屬的濃度均低于二類標(biāo)準(zhǔn)限值, 由于Cr的污染嚴(yán)重導(dǎo)致該海域沉積物質(zhì)量不能滿足標(biāo)準(zhǔn)的要求。

2.2.2 潛在生態(tài)危害指數(shù)法

重金屬的潛在生態(tài)危害系數(shù)(Ei)和潛在生態(tài)危害指數(shù)(RI)的計(jì)算結(jié)果見表5。所有站位不同重金屬的Ei值均低于40, 表明表層沉積物中的7種重金屬均處于“輕微”生態(tài)危害水平。灌河口海域不同重金屬Ei平均值由高至低順序?yàn)? Hg＞As＞Cd＞Cu＞ Pb＞Cr＞Zn, Hg和As的Ei平均值分別為17.85和11.88, 是該海域的主要潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)因子。灌河入海河段重金屬Ei值排序與灌河口海域一致, 除Cr的Ei略高于灌河口海域, 其余六種重金屬的Ei均低于灌河口海域。埒子河口海域重金屬Ei值順序?yàn)? As ＞Hg＞Cr ＞Cu＞Cd＞ Pb＞Zn。Cr的Ei值明顯高于灌河口海域及其入海河段, 其余六種重金屬均低于灌河口海域及其入海河段。As和Hg的Ei值在埒子河口海域最高, 分別為7.21和5.87, 但均低于灌河口海域。從RI值可知, 兩個(gè)海域和入海河段中表層沉積物重金屬均屬于 “輕微”生態(tài)危害水平,RI值排序?yàn)? 灌河口海域＞灌河入海河段＞埒子河口海域。

表5 各海域表層沉積物重金屬的Ei和RI值 Tab. 5 Potential ecological risk factors and risk indices of heavy metals in surface sediments from different areas

雖然國內(nèi)其他典型海域(表5)表層沉積物中重金屬也均處于“輕微”生態(tài)危害水平, 但不同的重金屬潛在生態(tài)危害系數(shù)有所不同。灌河口海域Zn的Ei值明顯高于比較地四個(gè)海域, Hg的Ei值也較高, 僅低于珠江獅子洋海域, 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平相對較高, 其余重金屬的Ei值在不同海域地或高或低, 處于中等風(fēng)險(xiǎn)水平。

2.2.3 沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法

表6列出7種重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)指標(biāo)和本次監(jiān)測評價(jià)結(jié)果。28個(gè)站位中均有不同種類的重金屬的濃度大于ERL, 表明各站位均存在潛在的生物毒性效應(yīng)。其中灌河口海域: Zn在H05的濃度超過了ERM, 表明該站位Zn的生物毒性效應(yīng)會頻繁發(fā)生; Zn在H04等4個(gè)站位、As在全部13個(gè)站位、Cu在H07等7個(gè)站位、Cr在H07等4個(gè)站位以及Cd在H04站位的濃度均介于ERL和ERM之間, 即在不同的站位其相應(yīng)重金屬的生物毒性效應(yīng)會偶爾發(fā)生; Pb和Hg 在13個(gè)站位的濃度均低于ERL, 表明該海域目前以Pb和Hg為主的生物毒性效應(yīng)很少發(fā)生。灌河入海河段: As在全部6個(gè)站位、Cr在R02站位的濃度均在ERL和ERM之間, 表明灌河入海河段以As為主的生物毒性效應(yīng)會偶爾發(fā)生; 在R02站位以Cr為主的生物毒性效應(yīng)會偶爾發(fā)生。埒子河口海域: 首先是重金屬Cr, 在H16站位的濃度大于ERM, 表明在H16站位以Cr為主生物毒性效會頻繁發(fā)生, 其余8個(gè)站位的濃度介于ERL和ERM之間, 其生物毒性效應(yīng)會偶爾發(fā)生; 其次是重金屬As, 除H22外8個(gè)站位的濃度介于ERL和ERM之間, 表明埒子河口海域以As為主的生物毒性效會偶爾發(fā)生; 另外, Cu在H20站位的生物毒性效應(yīng)會偶爾發(fā)生。

2.2.4 加拿大沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法

根據(jù)加拿大沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[20]設(shè)定的5個(gè)閾值對灌河口等海域表層沉積物中的重金屬污染進(jìn)行評價(jià), 把7種重金屬中至少有一種是超過低值標(biāo)準(zhǔn)的站位編號列于表7中, 從而將各站位的污染程度區(qū)分在各閾值之間。結(jié)果表明在灌河口海域, H01等7個(gè)站位(54%)的重金屬濃度介于TEL和OEL之間, 即這7個(gè)站位所在區(qū)域?qū)ι锂a(chǎn)生不良影響的概率較低; H03等4個(gè)站位的重金屬濃度介于OEL和PEL之間, 其中Zn、Cu和As對生物產(chǎn)生不良影響的概率較高。H04和H05則由于Zn的污染較重, 以Zn為主的不良生物效應(yīng)可能發(fā)生甚至頻繁發(fā)生, 因此需開展Zn的污染來源調(diào)查和底質(zhì)生態(tài)修復(fù)研究工作。在灌河入海河段, R01等5個(gè)站位(83%)的重金屬濃度介于TEL和OEL之間, 即這5個(gè)站位所在區(qū)域?qū)ι锂a(chǎn)生不良影響的概率較低; R06站位As的不良生物影響會偶然發(fā)生。在埒子河口海域, 僅H22一個(gè)站位的重金屬濃度介于TEL和OEL之間; 其余站位均由于Cr的污染較重, 在不同的站位生物毒性效應(yīng)會偶然發(fā)生、甚至頻繁發(fā)生, 說明埒子河口海域需要開展Cr的底質(zhì)生態(tài)修復(fù)研究工作。

表6 表層沉積物中重金屬的質(zhì)量基準(zhǔn)評價(jià)表 (mg/kg) Tab. 6 Quality assessment guidelines to heavy metals in different sites (mg/kg)

表7 各海域表層沉積物重金屬的污染程度分析 Tab. 7 Analysis of pollution degree of heavy metals in surface sediments of different areas

由4種評價(jià)方法可見: 按國家《海洋沉積物質(zhì)量》[24]二類標(biāo)準(zhǔn)限值, 灌河口海域個(gè)別站位Zn和Cd超標(biāo), 埒子河口海域Cr約70%的站位超標(biāo)。但該方法是依據(jù)功能區(qū)劃而進(jìn)行的評價(jià), 是為環(huán)境管理需求服務(wù)的, 功能區(qū)劃調(diào)整后標(biāo)準(zhǔn)限值隨之改變, 和重金屬的潛在生態(tài)危害不是直接相關(guān)的。其他三種方法側(cè)重對生物的潛在生態(tài)危害進(jìn)行評價(jià)。H?kanson生態(tài)危害指數(shù)法表明, 灌河口海域表層沉積物重金屬總體均處于“輕微”生態(tài)危害水平, 但該評價(jià)方法得出的結(jié)論與選用何種背景值為參考直接相關(guān)。加拿大沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法與SQGs法評價(jià)結(jié)論基本一致, 但略嚴(yán)于SQGs法。這是因?yàn)榧幽么蟪练e物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法是在SQGs法客觀評價(jià)的基礎(chǔ)上, 同時(shí)考慮了自然條件、經(jīng)濟(jì)狀況、技術(shù)水平、社會發(fā)展、生態(tài)保護(hù)需求等多方面的因素, 進(jìn)行綜合決策并服務(wù)于環(huán)境管理的科學(xué)評價(jià)方法。

3 小結(jié)

⑴ 灌河口海域表層沉積物Zn、Cr、Cu、Pb、As、Cd和Hg的平均濃度依次為: 161、70.1、34.4、29.7、17.8、0.32和0.11 mg/kg, 其中Zn和Cd的濃度明顯高于其入海河段, Hg、Cu、Pb和As的濃度略高于入海河段。同國內(nèi)部分海域相比, Zn的濃度最高、Hg處于較高水平, Cr、Cd等5種重金屬處于中等或中等偏上水平。除Hg外其他重金屬的分布均受到灌河口沙咀的影響, 以H07等站位為高濃度中心向四周逐漸降低。Cd在不同站位濃度的變異系數(shù)較大, 表明其受外界污染或人為擾動影響的可能性較大。

⑵與背景值相比, 灌河口海域表層沉積物中Hg、Zn、Cu、As等4種重金屬的濃度均有明顯上升, 特別是Hg的濃度上升較高, 富集系數(shù)為3.44, 可能存在新的污染源。綜合分析表明: 2008年以來, 以Hg為主的重金屬濃度持續(xù)升高, Zn、Hg、Cu和As等的污染不斷加重。埒子河口海域Cr的濃度明顯高于灌河口海域和江蘇沿海濱海土壤背景值, 需查明污染來源。

⑶ 評價(jià)表明: 灌河口海域因Zn和Cd超標(biāo), 埒子河口海域因Cr超標(biāo), 均不能滿足《海洋沉積物質(zhì)量》[24]的要求; H?kanson生態(tài)危害指數(shù)法表明, 灌河口海域表層沉積物重金屬均處于“輕微”生態(tài)危害水平,Ei值由高到低為: Hg＞As＞Cd＞Cu＞Pb＞Cr＞Zn; SQGs法表明: 灌河口海域依次以As、Cu、Zn和Cr為主的潛在生物毒性效應(yīng)會偶爾發(fā)生, Zn在H05站位的生物毒性效應(yīng)會頻繁發(fā)生; 加拿大沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法表明: Zn、Cu、As對生物產(chǎn)生不良影響的概率較高, 其中Zn的不良生物效應(yīng)可能發(fā)生甚至頻繁發(fā)生。埒子河口海域以Cr為主的潛在生物毒性效應(yīng)顯著, Cr在不同站位的生物毒性效應(yīng)會偶然發(fā)生、甚至頻繁發(fā)生。

⑷ 研究表明灌河口海域需開展Zn、Cu、As、Hg的污染來源調(diào)查, 及時(shí)減少其源排放, 防止污染事件發(fā)生。H05等站位需開展Zn污染的底質(zhì)生態(tài)修復(fù)研究工作。埒子河口海域需開展Cr的底質(zhì)生態(tài)修復(fù)研究工作。

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