劉 楠, 趙長春, 孫 瑤, 王 新, 李 野, 端木慶鐸

(長春理工大學(xué) 理學(xué)院, 長春 130022)

由于薄膜材料的制備工藝較復(fù)雜, 因此薄膜的制備周期較長. 通過計(jì)算機(jī)模擬技術(shù)對薄膜沉積狀態(tài)及微觀生長過程的模擬, 可使薄膜的生長過程更直觀, 且易于操控[1-5]. 計(jì)算機(jī)模擬使用Monte Carlo算法, 類似于有限元的計(jì)算方法, 即在不規(guī)則圖形上, 劃分若干網(wǎng)格, 通過計(jì)算網(wǎng)絡(luò)面積, 求得不規(guī)則圖形面積, 網(wǎng)格劃分越密集, 計(jì)算結(jié)果越逼近實(shí)際面積[6-8]. 本文采用Monte Carlo方法, 對氣相沉積Cu薄膜的初期生長進(jìn)行計(jì)算機(jī)模擬.

1 算法的實(shí)現(xiàn)

1.1 模型概述 本文模擬氣相沉積Cu薄膜生長初期粒子在基底表面的遷移成核過程, 未考慮基底對粒子的作用力. 即僅考慮粒子間的相互作用, 并以此作為粒子遷移方向或遷移終止的基本判定條件.

假設(shè)基底平面為方形格的二維結(jié)構(gòu), 每個(gè)小方格的橫縱序數(shù)即為小方格的坐標(biāo)(x,y). 在基底上每次僅遷移一個(gè)粒子, 已被判定遷移終止的粒子位置保持不變[9-10].

圖1 單一粒子的最近鄰位置和次近鄰位置Fig.1 Nearest position and nearer position around a single particle

單個(gè)粒子可在基底上的8個(gè)位置運(yùn)動(dòng), 分別為4個(gè)距其最近的位置一、二、三、四和4個(gè)次近鄰位置1、2、3、4, 如圖1所示. 該粒子只能向遷移幾率最大的最近鄰位置遷移, 若其中2個(gè)或2個(gè)以上位置為該粒子遷移后的位置, 則向等幾率的其中一個(gè)位置遷移[11].

1.2 基本流程 計(jì)算機(jī)模擬程序的基本流程如下:

1) 設(shè)置薄膜原子結(jié)合能(Cu薄膜的原子結(jié)合能為0.2 eV)、 基底溫度和最大遷移步數(shù)N等物理量;

2) 隨機(jī)產(chǎn)生坐標(biāo)(x,y)表示一個(gè)Cu粒子沉積在基底的某一位置上, 即該粒子的初始位置;

3) 判斷是否沉積. 若粒子蒸發(fā), 則執(zhí)行操作2);

4) 記錄粒子沉積的初始能量E, 判定粒子是否穩(wěn)定. 若粒子穩(wěn)定, 則執(zhí)行操作7);

5) 判斷粒子行走步數(shù)n是否大于最大遷移步數(shù)N. 若n>N, 則執(zhí)行操作7);

7) 記錄該穩(wěn)定粒子的位置參量, 并繪圖分析.

1.3 基底結(jié)構(gòu) 模型的基底設(shè)置為100×100二維方形格, 即初始方形格數(shù)量為10 000, 該數(shù)量可根據(jù)需要通過改變二維方形格邊長進(jìn)行更改, 并利用周期性邊界條件建立. 當(dāng)基底為某一具體材料時(shí), 該基底結(jié)構(gòu)不一定為方形格.

1.4 周期性邊界條件 模型采用周期性邊界條件, 即假設(shè)在基底上設(shè)置的方形格無限重復(fù)延展至整個(gè)基底. 若粒子從方形格的左邊界躍遷出, 則等同于該粒子從方形格的右邊界的同一位置躍遷入; 反之亦然. 該周期性邊界條件可判定粒子遷移是否終止[12-13].

1.5 原子間的作用勢 本文原子間的相互作用選用Lennard-Jones勢. Lennard-Jones勢的表達(dá)式為

其中:r為相互作用原子間的距離;σij表示原子半徑;Eij表示原子結(jié)合能[14].

2 結(jié)果與討論

2.1 粒子個(gè)數(shù)對Cu薄膜生長初期的影響 當(dāng)溫度為300 K, 最大遷移步數(shù)為5, 粒子個(gè)數(shù)分別為100,700,4 000和7 000時(shí), Cu薄膜生長初期的表面模擬形貌如圖2所示. 由圖2可見, 隨著沉積粒子數(shù)的增加, 基底表面的粒子團(tuán)簇逐漸增大至覆蓋整個(gè)方形格, 由此可知, 當(dāng)粒子繼續(xù)沉積時(shí), 將填充基底表面未被填充的溝道狀區(qū)域, 從而形成連續(xù)薄膜, 部分粒子在基底表面的粒子上方沉積, 形成第二層、 第三層、 …、 第N層薄膜, 最終達(dá)到所需的薄膜厚度.

圖2 Cu薄膜生長初期的表面模擬形貌Fig.2 Early growth simulation of Cu films

2.2 最大遷移步數(shù)對Cu薄膜生長初期的影響 當(dāng)溫度為300 K, 沉積粒子數(shù)為1 000, 最大遷移步數(shù)分別為2,5,10,20時(shí), Cu薄膜生長初期的模擬結(jié)果如圖3所示. 由圖3可見, 在溫度不變的條件下, 隨著最大遷移步數(shù)的增大, 團(tuán)簇逐漸增大, 團(tuán)簇?cái)?shù)量逐漸減小, 且團(tuán)簇分布逐漸稀疏.

圖3 最大遷移步數(shù)對Cu薄膜生長初期的影響Fig.3 Influence of maximum migration number on the early growth of Cu film

當(dāng)最大遷移步數(shù)較小時(shí), 粒子具有的能量較大, 整個(gè)薄膜結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定, 隨著最大遷移步數(shù)的增加, 粒子遷移頻繁, 使粒子聚堆沉積, 由于粒子均向能量低的末位置遷移, 從而保證了全局能量最低原則, 因此當(dāng)遷移步數(shù)較大時(shí), 粒子沉積的薄膜結(jié)構(gòu)相對穩(wěn)定.

2.3 沉積溫度對Cu薄膜生長初期的影響 1 000個(gè)Cu粒子在不同溫度下的模擬結(jié)果如圖4所示. 由圖4可見, 當(dāng)溫度較低時(shí), 粒子成零散狀分布在基底表面, 隨著溫度升高, 粒子形成團(tuán)簇, 薄膜成島狀生長. 這是由于當(dāng)溫度較低時(shí), 粒子的能量較小, 限制了最大遷移步數(shù), 當(dāng)溫度升高時(shí), 粒子具有較高能量, 在基片表面的遷移步數(shù)增加, 以達(dá)到最穩(wěn)定的狀態(tài)所致.

圖4 沉積溫度對Cu薄膜生長初期的影響Fig.4 Influence of deposition temperature on the early growth of Cu film

綜上, 本文利用周期性邊界條件, 將一個(gè)100×100的二維方形格點(diǎn)陣作為基底, 粒子間的相互作用采用Lennard-Jones勢描述, 根據(jù)薄膜生長理論及Monte Carlo模型建立了模擬氣相沉積Cu薄膜生長初期的二維模型, 并模擬了Cu薄膜的生長過程. 結(jié)果表明: 當(dāng)沉積粒子數(shù)逐漸增加時(shí), 基底表面的粒子團(tuán)簇結(jié)構(gòu)逐漸增大, 形成了溝道形狀區(qū)域, 當(dāng)粒子繼續(xù)沉積時(shí), 將填充整個(gè)基底形成連續(xù)薄膜; 計(jì)算機(jī)模擬的最大遷移步數(shù)對薄膜初期生長的影響較大, 在溫度不變的條件下, 隨著最大遷移步數(shù)的增加, 團(tuán)簇逐漸增大, 團(tuán)簇?cái)?shù)量逐漸減小, 且團(tuán)簇分布逐漸稀疏. 即當(dāng)遷移步數(shù)較大時(shí), 粒子沉積的薄膜結(jié)構(gòu)能量相對穩(wěn)定; 隨著溫度升高, 粒子具有較高能量, 粒子在基片上的遷移由零散狀形成團(tuán)簇, 薄膜呈島狀生長.

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