劉新春，鐘玉婷，何 清，楊興華，艾力·買買提明

（1.中國氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所,新疆樹木年輪生態(tài)實(shí)驗(yàn)室/中國氣象局樹木輪年輪理化研究重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室，新疆 烏魯木齊，830002；2.塔克拉瑪干沙漠大氣環(huán)境觀測(cè)試驗(yàn)站，新疆 塔中 841000）

黑碳?xì)馊苣z（BC）是大氣氣溶膠的重要組成部分，其粒徑一般在0.01～1 μm 之間，來源于任何含碳物質(zhì)的不完全燃燒。其主要來源可分為自然源和人為源兩種，自然源排放如火山爆發(fā)、森林大火等具有區(qū)域性和偶然性；而人為源排放，如煤、石油等化石燃料燃燒、生物質(zhì)燃燒、汽車尾氣等是長(zhǎng)期和持續(xù)的，也成為大氣中BC 的主要來源。有研究證實(shí)BC的直接輻射驅(qū)動(dòng)因子超過了CH4，對(duì)全球氣候變暖貢獻(xiàn)了15%～30%[1]，成為全球大氣系統(tǒng)中僅次于CO2的增溫組分[2]。中國區(qū)域BC 的排放量占到全球排放總量的1/4，成為區(qū)域乃至全球氣候與環(huán)境變化的一個(gè)重要驅(qū)動(dòng)因子[3]。由于BC 能降低能見度、直接和間接的影響氣候效應(yīng)、改變平流層臭氧和光化學(xué)煙霧、參與全球生物地球化學(xué)循環(huán)等，并能對(duì)人體產(chǎn)生危害，因此BC 的研究越來越受到科學(xué)家的關(guān)注[4-6]。

國外早在20世紀(jì)70年代就出現(xiàn)了BC 的系統(tǒng)測(cè)量[7]，到目前為止開展了包括南極、北極等地區(qū)的廣泛觀測(cè)[7-10]。國內(nèi)有關(guān)BC 的工作開展較晚，20世紀(jì)90年代開始，BC 的觀測(cè)實(shí)驗(yàn)在我國才逐步展開。湯潔等[11]1991年在我國臨安大氣本底污染監(jiān)測(cè)站進(jìn)行過短期的BC 濃度觀測(cè)；1992—1997年，王庚辰等[12]在北京市北郊觀測(cè)BC 的濃度；1992—1994年，湯潔等在青海西寧市西南方向約90 km 海拔3 810 m 的瓦里關(guān)山地區(qū)，進(jìn)行本底地區(qū)大氣BC 濃度的觀測(cè)，至今已得到一些有價(jià)值的研究結(jié)果[11]。目前，有關(guān)新疆氣溶膠方面的研究很多[13-15]，但有關(guān)BC 的研究較少[16-17]，而BC 在今后相當(dāng)長(zhǎng)的一段時(shí)期內(nèi)仍然是重要污染物，尤其從每年的10月、開始至翌年4月采暖期間BC 濃度顯著增高。因此，研究我國西部BC 濃度的變化及其對(duì)地區(qū)大氣環(huán)境的影響，對(duì)西部地區(qū)經(jīng)濟(jì)、社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展等均有重要實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

烏魯木齊城市大氣BC 觀測(cè)點(diǎn)自2009年7月開始進(jìn)行連續(xù)觀測(cè)，本文選擇2009年冬季觀測(cè)數(shù)據(jù)重點(diǎn)分析了BC 濃度的日、周、月的變化特征，為城市環(huán)境監(jiān)測(cè)部門開展BC 的監(jiān)測(cè)積累了實(shí)際經(jīng)驗(yàn)，為保護(hù)居民身體健康提供了背景資料，為開展城市和區(qū)域大氣化學(xué)以及氣溶膠特征研究奠定了基礎(chǔ)，積累了相關(guān)的科學(xué)數(shù)據(jù)。

1 觀測(cè)方法

1.1 觀測(cè)儀器和方法

觀測(cè)儀器為美國瑪基科學(xué)公司（Magee Scientific Co，USA）生產(chǎn)的AE-31 黑碳儀，該儀器可以連續(xù)實(shí)時(shí)觀測(cè)BC 的質(zhì)量濃度。儀器詳細(xì)工作原理及資料處理方法見文獻(xiàn)[11，16]。本文采用黑碳儀標(biāo)準(zhǔn)通道（880 nm）的采樣結(jié)果作為BC 質(zhì)量濃度的代表值，該儀器平均每5min 獲取一組BC 濃度數(shù)據(jù)。

1.2 觀測(cè)地點(diǎn)

觀測(cè)站點(diǎn)位于烏魯木齊市，采樣地點(diǎn)設(shè)在烏魯木齊市市區(qū)偏東的自治區(qū)氣象局業(yè)務(wù)樓7 樓樓頂（43.47°N，87.39°E，海拔948.1 m），儀器安裝在樓頂?shù)拇髿獬煞钟^測(cè)房?jī)?nèi)，采樣管穿過觀測(cè)房房頂1.5 m（觀測(cè)站房高3.1 m）。觀測(cè)點(diǎn)地勢(shì)開闊，四周沒有明顯的BC 污染排放源，能夠較好地代表城市中心的大氣狀況。采樣時(shí)間為2009年12月1日—2010年2月28日。

1.3 觀測(cè)數(shù)據(jù)處理與質(zhì)量控制

大氣中黑碳?xì)馊苣z濃度較低，儀器記錄濃度單位為ng·m-3，我們?cè)谟?jì)算濃度小時(shí)平均值時(shí)將單位換算為μg·m-3。由于儀器本身的不穩(wěn)定，黑碳儀進(jìn)行觀測(cè)時(shí)在一定時(shí)間內(nèi)會(huì)輸出一些尺度從幾分鐘到半小時(shí)左右的劇烈峰值變化的數(shù)據(jù)，如果是變化幅度由幾十或幾百突然變化到上萬的數(shù)據(jù)，將其刪除；儀器自動(dòng)換膜時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù)出現(xiàn)負(fù)值，數(shù)據(jù)處理時(shí)進(jìn)行剔除。做日平均值分析時(shí)剔除日有效記錄小于18 h 的天數(shù)。經(jīng)過數(shù)據(jù)質(zhì)量控制后，2009年12月1日—2010年2月28日，期間共獲得有效5 min 數(shù)據(jù)24 706 組，數(shù)據(jù)中除了儀器自動(dòng)跳帶和對(duì)儀器進(jìn)行清理維護(hù)缺測(cè)外，儀器未出現(xiàn)故障，5 min 資料完整率為95.3%。由5 min 滑動(dòng)平均計(jì)算得到小時(shí)平均數(shù)據(jù)總有效觀測(cè)時(shí)數(shù)達(dá)2 147 h，小時(shí)資料完整率為99.4%。

2 分析與結(jié)果

2.1 黑碳?xì)馊苣z濃度變化特征

2.1.1 黑碳?xì)馊苣z濃度日和逐日變化

2009年12月1日—2010年2月28日，共獲取小時(shí)平均數(shù)據(jù)2147 組，BC 質(zhì)量濃度在0.753～48.896 μg·m-3范圍內(nèi)變化，平均值為12.370±7.859 μg·m-3（圖1）；其日平均值在2.685～26.691 μg·m-3范圍內(nèi)變化，平均值為12.442±5.407 μg·m-3，觀測(cè)期間日平均質(zhì)量濃度最大值（1月31日）是最小值（1月7日）的9.94 倍（圖2）。

圖1 可以看出BC 濃度的日變化具有明顯的雙峰值特征，其峰值區(qū)主要出現(xiàn)在上午（8:00—12:00）和夜間（18:00—22:00），谷值區(qū)分別出現(xiàn)在凌晨（22:00—8:00）和下午（12:00—18:00）。在觀測(cè)期間兩個(gè)峰值分別為上午10:00 的13.612 μg·m-3和晚上20:00 的15.868 μg·m-3，谷值分別出現(xiàn)在凌晨4:00 的9.147 μg·m-3和下午17：00 的11.62 μg·m-3，白天BC 質(zhì)量濃度明顯高于夜晚。

早晨7:00 開始，BC 濃度逐漸升高，由于此時(shí)段為上班高峰期，市區(qū)機(jī)動(dòng)車輛增加，交通來源BC 排放量增加，BC 濃度顯著升高；同時(shí)由于該時(shí)段正處于日出之后，大氣層結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，混合層高度相對(duì)偏低，不利于大氣污染物質(zhì)的稀釋擴(kuò)散，容易造成BC濃度偏高。下午17:00 左右為全天BC 濃度低值時(shí)段，隨著太陽輻射的不斷增強(qiáng)，地面的增溫速度明顯高于大氣的增溫速度，空氣對(duì)流強(qiáng)烈，有利于污染物的擴(kuò)散，此外相對(duì)于一天的上下班高峰期，午后供暖強(qiáng)度減弱，同時(shí)人為活動(dòng)明顯降低，機(jī)動(dòng)車排放量降低，是午后BC 濃度出現(xiàn)低值的重要原因。自下午17:00 開始，BC 濃度明顯增加，20:00 出現(xiàn)高值，濃度升高的主要原因是此時(shí)段正處于下班高峰期，來往的機(jī)動(dòng)車排放量增加，其次是居民烹飪活動(dòng)、燒烤及取暖。因此，氣象條件和人為活動(dòng)都會(huì)影響到BC 濃度的變化。

圖1 2009年冬季黑碳?xì)馊苣z濃度日變化

圖2 為黑碳?xì)馊苣z濃度逐日分布情況，從圖中可知黑碳?xì)馊苣z濃度曲線分布具有2～3 d 到數(shù)天不等的急劇上升變化，最高峰值可達(dá)20.0 μg·m-3以上，這種周期變化與天氣過程活動(dòng)周期基本吻合，反映了該地區(qū)大氣受明顯的污染氣團(tuán)影響。在峰值的間歇期間，黑碳?xì)馊苣z日平均濃度一般保持在2.6～10.7 μg·m-3范圍內(nèi)。圖上還可以看出，標(biāo)準(zhǔn)偏差變化顯著，主要表現(xiàn)在黑碳?xì)馊苣z濃度急劇變化日期，通過查詢?cè)加^測(cè)數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，標(biāo)準(zhǔn)誤差較大時(shí)，前后兩天天氣變化劇烈，污染狀況差別非常大。通過天氣資料查詢，低值區(qū)天氣狀況良好，大多數(shù)為降雪之后的晴好天氣，降雪對(duì)大氣氣溶膠具有明顯的清除作用；而高值區(qū)基本上天氣狀況較差，大部分早晚出現(xiàn)濃霧天氣，加劇了大氣中的氣溶膠聚集。

圖2 黑碳?xì)馊苣z濃度逐日變化

2.1.2 黑碳?xì)馊苣z濃度周變化

表1 為黑碳?xì)馊苣z周平均濃度變化情況。最高值出現(xiàn)在周日，為13.721 μg·m-3，最低值出現(xiàn)在周三，為11.221 μg·m-3，從周一至周四BC 濃度整體呈降低趨勢(shì)，周五開始BC 濃度逐漸增加，但總體變化幅度并不大。一周中，黑碳?xì)馊苣z濃度最大值和最小值差異較大，其中星期一至星期天中最大值出現(xiàn)在星期五為48.896 μg·m-3，較低的星期六也達(dá)到了36.242 μg·m-3；最小值出現(xiàn)在星期天為0.753 μg·m-3，最大的星期二也只有1.852 μg·m-3。由于周一和周五是一周始末，上下班高峰期時(shí)機(jī)動(dòng)車明顯增加，BC 排放量增大，大氣中BC 濃度不斷累積，但具有一定的滯后性，因此在隨后的時(shí)段內(nèi)濃度逐漸升高。由于黑碳儀安裝在烏魯木齊市人口集中城市中心區(qū)，該區(qū)域聚集了辦公、商業(yè)、娛樂等多種場(chǎng)所，人為活動(dòng)頻繁，同時(shí)距離觀測(cè)點(diǎn)約300 m 遠(yuǎn)處，有一條車流量大的城市外環(huán)路，這可能也是造成BC 濃度較高的一個(gè)重要原因。

表1 黑碳?xì)馊苣z周平均濃度變化 μg·m-3

2.1.3 黑碳?xì)馊苣z本底濃度及頻次分布

大氣成分的本底濃度是指能夠反映某一尺度區(qū)域內(nèi)處于均勻混合狀態(tài)的某種成分的大氣濃度，而均勻混合狀態(tài)僅是一種理想狀態(tài)，因此，一般認(rèn)為所謂本底濃度也就是不受局地源匯直接影響的大氣成分的濃度[19]。單就BC 而言，其主要來源是生物和化石燃料不完全燃燒，大氣清除過程主要是干、濕沉降。烏魯木齊市BC 濃度變化受中、遠(yuǎn)距離輸送影響不大，因此，該地區(qū)最具代表性大氣狀況下的BC 濃度即可反映出烏魯木齊的本底狀況。

本文采用最大頻數(shù)濃度法[11]獲得了本底BC 濃度。根據(jù)圖3 所示，對(duì)BC 小時(shí)平均濃度的出現(xiàn)頻數(shù)分布（頻數(shù)統(tǒng)計(jì)步長(zhǎng)為0.5 μg·m-3）進(jìn)行擬合，其光滑外廓曲線的最高點(diǎn)即為最大出現(xiàn)頻數(shù)濃度反映了該地區(qū)最具代表性大氣狀況下的BC 濃度，可以代表該地區(qū)BC 濃度的本底濃度。圖3 中最大出現(xiàn)頻次所對(duì)應(yīng)濃度值為6.146 μg·m-3，通過相關(guān)文獻(xiàn)查找，西寧市秋冬季本底濃度為2.3 μg·m-3[19]，而作為背景清潔點(diǎn)瓦里關(guān)地區(qū)（大氣本底站）秋冬季的BC背景濃度僅0.057 μg·m-3[26]，烏魯木齊市BC 本地濃度是其107.8 倍；當(dāng)然本文統(tǒng)計(jì)的是烏魯木齊冬季本底濃度，濃度相應(yīng)高于秋冬季本底濃度，但這也反映了烏魯木齊城市大氣中BC 濃度非常高，冬季污染較嚴(yán)重。

圖3 黑碳?xì)馊苣z小時(shí)平均濃度的頻次分布

2.2 黑碳?xì)馊苣z濃度與API 指數(shù)的關(guān)系

圖4 是烏魯木齊市黑碳?xì)馊苣z日平均濃度變化與空氣污染指數(shù)API 對(duì)比曲線，從圖可以看出：BC日平均濃度為12.442±5.407 μg·m-3，其變化范圍為2.685～26.691 μg·m-3；API 指數(shù)在57～448 之間變化，其中50～100 表明空氣質(zhì)量良好，大于300，則表明空氣重污染，指數(shù)越大表明空氣污染越重；實(shí)測(cè)BC質(zhì)量濃度與API 指數(shù)的變化趨勢(shì)基本一致，其相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.660（圖5），這表明了碳黑氣溶膠是可吸入顆粒物中的重要組成部分。

圖4 2009年冬季黑碳?xì)馊苣z濃度與API 指數(shù)逐日變化

圖5 黑碳?xì)馊苣z濃度與API 指數(shù)的關(guān)系

2.3 黑碳?xì)馊苣z濃度與PM 濃度的關(guān)系

圖6 為黑碳和PM 質(zhì)量濃度日變化關(guān)系，數(shù)據(jù)分析表明：BC日平均濃度為12.442±5.407 μg·m-3，其變化范圍為2.685～26.691 μg·m-3；PM10日平均濃度為195.8±75.5 μg·m-3，濃度變化范圍為51.8～406.1 μg·m-3，PM2.5日平均濃度為162.2±65.5 μg·m-3，濃度變化范圍為38.8～350.4 μg·m-3，PM1.0日平均濃度為145.7±59.5 μg·m-3，濃度變化范圍為33.4～310.9 μg·m-3。分別將BC 與PM10，PM2.5和PM1.0日平均濃度進(jìn)行相關(guān)分析，發(fā)現(xiàn)烏魯木齊BC 與PM10，PM2.5和PM1.0日平均濃度在0.001 水平上均呈正相關(guān)（n=90），其線性相關(guān)系數(shù)分別為0.526，0.538 和0.548。由于BC 是大氣氣溶膠的重要組成部分，其粒徑一般在0.01～1 μm 之間，本文通過公式BC 質(zhì)量濃度/PM 質(zhì)量濃度分別計(jì)算BC 在PM10，PM2.5和PM1.0中所占的百分比含量，計(jì)算結(jié)果分別約占6.8%，8.2%和9.2%，由此可見黑碳是PM 的重要組成部分并且顆粒物粒徑范圍越小黑碳的貢獻(xiàn)率越高。本研究表明，由于烏魯木齊城區(qū)周圍生物質(zhì)燃燒很少，而烏魯木齊城區(qū)黑碳小時(shí)濃度變化與交通狀況密切相關(guān)，由此可推斷冬季烏魯木齊黑碳主要來源于機(jī)動(dòng)車尾氣及城市集中供暖燃煤等，部分來源于工業(yè)燃煤等其他污染源。

圖6 黑碳?xì)馊苣z濃度與PM 質(zhì)量濃度的關(guān)系

2.4 黑碳?xì)馊苣z濃度與氣象要素的關(guān)系

對(duì)2009年冬季BC 濃度和氣象要素日平均氣溫、相對(duì)濕度以及風(fēng)速變化進(jìn)行了計(jì)算分析。結(jié)果表明，BC 濃度的變化與氣象要素具有一定的關(guān)系，其中相對(duì)濕度和氣溫最為明顯。烏魯木齊冬季空氣濕度相對(duì)較高，相對(duì)濕度越高，BC 濃度相對(duì)較高；空氣濕度越大，大氣中細(xì)小顆粒物更容易聚集，空氣污染更加嚴(yán)重。相對(duì)濕度和BC 濃度變化趨勢(shì)基本一致，峰值和谷值對(duì)應(yīng)較吻合?？諝鉁囟茸兓梢苑从吵鰵馊苣z濃度的變化趨勢(shì)，溫度降低表明由天氣過程出現(xiàn)，不利于氣溶膠的擴(kuò)散，因而BC 濃度增加；氣溫升高，一般為天氣轉(zhuǎn)暖，表明晴好天氣來臨，有利于大氣中氣溶膠的擴(kuò)散和輸送，對(duì)應(yīng)BC 質(zhì)量濃度降低。烏魯木齊冬季風(fēng)速變化比較小，很少出現(xiàn)大風(fēng)天氣，因而烏魯木齊冬季風(fēng)速大小變化對(duì)BC 濃度的影響并不明顯。大氣氣壓的變化同樣反映天氣的變化，氣壓降低一般伴隨天氣過程的發(fā)生，大氣壓變小對(duì)應(yīng)污染天氣的發(fā)生，因而BC 濃度相應(yīng)增加。

2.5 與其他城市觀測(cè)結(jié)果的比較

表2 為烏魯木齊城市BC 濃度與國內(nèi)外部分地區(qū)對(duì)比結(jié)果。查閱文獻(xiàn)發(fā)現(xiàn)，完全針對(duì)冬季BC 濃度研究的文獻(xiàn)并不多見，因此表2 中觀測(cè)數(shù)據(jù)也未完全按照冬季進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，本文中僅做參考之用。烏魯木齊大氣BC 冬季平均濃度為12.442±5.407 μg·m-3，變化范圍為2.685～26.691 μg·m-3，與國內(nèi)外部分城市相比，烏魯木齊冬季BC 濃度相對(duì)較高，是西寧市的3 倍，其他城市觀測(cè)時(shí)間不全是冬季，難以比較。究其原因，烏魯木齊屬于煤煙型城市是全國乃至世界上大氣污染最為嚴(yán)重的城市之一，冬季燃煤供暖污染尤為嚴(yán)重。與國內(nèi)外郊區(qū)相比，烏魯木齊BC 濃度也非常高，遠(yuǎn)高于瓦里關(guān)本底站及南極觀測(cè)的結(jié)果。數(shù)據(jù)表明烏魯木齊冬季的城市污染相對(duì)較重，大量化石燃料燃燒，增加了含碳污染物的排放，加上不利的氣象條件，對(duì)產(chǎn)生地域性黑碳質(zhì)量濃度差異有很大影響。

表2 烏魯木齊城市BC 濃度與國內(nèi)外部分地區(qū)結(jié)果對(duì)比

3 結(jié)論

利用烏魯木齊2009 冬季BC 質(zhì)量濃度觀測(cè)資料，同時(shí)結(jié)合國內(nèi)外其他區(qū)域的觀測(cè)結(jié)果，分析了烏魯木齊市冬季BC 濃度變化特征，得出以下結(jié)果：

（1）烏魯木齊BC 濃度變化較大，BC 質(zhì)量濃度與API 指數(shù)的變化趨勢(shì)基本一致，相關(guān)系數(shù)為0.660。

（2）BC 濃度的日變化具有明顯的雙峰值特征，其峰值區(qū)主要出現(xiàn)在上午和夜間，谷值區(qū)出現(xiàn)在凌晨和下午；周BC 平均濃度的變化為從周一到周四呈總體降低趨勢(shì)，星期四達(dá)到每周的最低值，周五開始逐漸增加，總體的變化幅度不大，工作日和周末差別較小。

（3）烏魯木齊BC 小時(shí)平均濃度出現(xiàn)頻數(shù)符合對(duì)數(shù)正態(tài)分布，冬季本底濃度為6.146 μg·m-3，反映了烏魯木齊城市大氣中BC 濃度高，冬季污染嚴(yán)重。BC 與PM10，PM2.5和PM1.0日平均濃度均呈正相關(guān)。

（4）烏魯木齊城市冬季BC 氣溶膠濃度高于國內(nèi)外部分城市，明顯高于較為潔凈的邊遠(yuǎn)地區(qū)，遠(yuǎn)高于瓦里關(guān)本底站及南極觀測(cè)的結(jié)果。

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