張 勇，孫景貴，邢樹(shù)文，趙克強(qiáng)，邱殿明

1.吉林大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，長(zhǎng)春 130061

2.中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所，北京 100037

3.吉林大學(xué)學(xué)報(bào)編輯部，長(zhǎng)春 130026

0 引言

興蒙造山帶東緣廣泛發(fā)育大型、中型及小型以鉬為主的斑巖型礦床20余個(gè)，已成為我國(guó)第二大鉬礦資源地和被關(guān)注與研究的熱點(diǎn)地區(qū)。前人[1-3]先后對(duì)該區(qū)已發(fā)現(xiàn)的礦床開(kāi)展了礦床地質(zhì)和成礦年代學(xué)等方面研究；盡管取得了一定的成就，但一直以來(lái)缺乏對(duì)該區(qū)典型礦床流體包裹體的研究。

新華龍鉬礦床位于興蒙造山帶東緣，是近年來(lái)發(fā)現(xiàn)的一個(gè)典型斑巖型鉬礦床。目前該礦床研究程度較低，以往工作主要側(cè)重礦床地質(zhì)特征[4]、巖石地球化學(xué)和成礦年代學(xué)，系統(tǒng)的流體包裹體研究尚未見(jiàn)相關(guān)報(bào)道。流體包裹體是研究斑巖型礦床的一個(gè)重要方面，通過(guò)對(duì)流體包裹體研究可獲得與成礦有關(guān)的流體溫度、鹽度、成分等重要信息。為了深入揭示該礦床的流體性質(zhì)和成礦關(guān)系，在野外調(diào)查的基礎(chǔ)上，對(duì)礦床含礦石英脈中流體包裹體進(jìn)行了巖相學(xué)、顯微測(cè)溫和激光拉曼光譜分析，探討了與成礦有關(guān)的流體性質(zhì)和成礦機(jī)制，以期為該礦及區(qū)域礦床成因認(rèn)識(shí)和指導(dǎo)地質(zhì)找礦工作提供參考。

1 區(qū)域地質(zhì)背景

新華龍鉬礦床位于吉林省延邊朝鮮族自治州安圖縣（圖1）[5]。大地構(gòu)造位置處于興蒙造山帶東緣，夾于西伯利亞板塊、華北板塊和太平洋板塊之間，該區(qū)早中生代受西伯利亞板塊、華北板塊和古亞洲洋的相互作用，經(jīng)歷了古亞洲洋的閉合。在古亞洲洋閉合后的中、新生代，興蒙造山帶與北部的蒙古-鄂霍茨克和東部的太平洋板塊相互作用，導(dǎo)致本區(qū)構(gòu)造十分復(fù)雜[6]，發(fā)育一系列深大的EW 向和NNE向斷裂構(gòu)造，為幔源物質(zhì)上升提供了良好的通道。區(qū)內(nèi)發(fā)育的地層主要有古生界石炭系上統(tǒng)山秀嶺組、二疊系下統(tǒng)青龍村群[7]、中生界白堊系下統(tǒng)屯田營(yíng)組[8]和新近系船底山組。山秀嶺組為一套淺海相類(lèi)復(fù)理石建造，青龍村群為一套變質(zhì)海相火山-沉積巖系，屯田營(yíng)組主要由一套安山質(zhì)火山熔巖和凝灰角礫巖組成，船底山組由多次噴發(fā)作用形成的橄欖玄武巖、氣孔狀玄武巖組成。區(qū)內(nèi)出露的侵入巖有海西期閃長(zhǎng)巖-花崗閃長(zhǎng)巖-二長(zhǎng)閃長(zhǎng)巖，印支期輝石巖-輝長(zhǎng)巖-花崗閃長(zhǎng)巖-二長(zhǎng)花崗巖以及燕山期花崗巖等[9]。區(qū)內(nèi)與礦床有成因關(guān)系的斷裂構(gòu)造多呈NE向、NW向展布，主要有NE向集安-松江斷裂和NW向富爾河斷裂、古洞河和金銀別超殼斷裂等（圖1）。強(qiáng)烈復(fù)雜的構(gòu)造、巖漿作用使得該區(qū)域成為興蒙造山帶東緣重要的內(nèi)生金屬成礦區(qū)之一。

2 礦床地質(zhì)特征

礦區(qū)內(nèi)出露的地層主要有二疊系下統(tǒng)青龍村群和第四系（圖2a）。侵入巖主要為海西期花崗閃長(zhǎng)巖、印支期二長(zhǎng)花崗巖、燕山期二長(zhǎng)花崗巖和花崗閃長(zhǎng)斑巖（作者待發(fā)表），還見(jiàn)有閃長(zhǎng)玢巖脈狀小侵入體。與成礦相關(guān)的花崗閃長(zhǎng)斑巖位于礦區(qū)中部，斑巖體平面呈渾圓形，長(zhǎng)軸長(zhǎng)1040m，短軸平均長(zhǎng)680m，延深大于500m，出露面積約0.68km2，呈50°～60°展布，傾角為30°～35°[4]。巖石呈淺灰白色，斑狀結(jié)構(gòu)，塊狀構(gòu)造。斑晶主要由斜長(zhǎng)石、鉀長(zhǎng)石、石英、黑云母組成，基質(zhì)為細(xì)晶質(zhì)的石英，此外還有少量榍石和磁鐵礦等副礦物。

圖1 研究區(qū)區(qū)域地質(zhì)圖（據(jù)文獻(xiàn)[5]修改）Fig.1 Regional geological map of molybdenum deposits in study area（modified from reference[5]）

圖2 新華龍鉬礦床地質(zhì)簡(jiǎn)圖Fig.2 Geological map of the Xinhualong Mo deposit

鉬礦體呈近東西向展布，平面形態(tài)為不規(guī)則狀，空間上總體呈不規(guī)則的厚板狀（圖2b），礦體由中心部位向外至邊部變薄。礦體長(zhǎng)1000m，平均寬605 m，平均厚42.1m，礦石品位一般為0.035%～0.336%，最高1.36%。平面上Mo品位中東部較高，南北及西部較低。垂向上Mo品位中上部較高，下部較低，主要富集于礦體的中心部位[4]。

礦石呈浸染狀構(gòu)造（圖3a）和細(xì)（網(wǎng)）脈狀構(gòu)造（圖3b），主要礦石礦物為輝鉬礦（圖3c）、磁鐵礦（圖3d）、黃銅礦（圖3e）、黃鐵礦（圖3f）和閃鋅礦等，主要脈石礦物為石英、長(zhǎng)石、黑云母及少量角閃石。圍巖蝕變主要有硅化（圖3g）、鉀化、絹云母化、綠泥石化、綠簾石化和碳酸鹽化（圖3h）等。蝕變分帶特征比較明顯，從內(nèi)到外大致為鉀化帶→硅化帶-絹云母化帶→泥化帶→青磐巖化帶。成礦過(guò)程可劃分為熱液期和表生期，根據(jù)礦物組合及相互穿插關(guān)系，將熱液期劃分為5個(gè)成礦階段：石英-浸染狀輝鉬礦階段（石英＋浸染狀輝鉬礦＋黃鐵礦）（Ⅰ）、石英-網(wǎng)脈狀輝鉬礦階段（石英＋網(wǎng)脈狀輝鉬礦＋黃鐵礦）（Ⅱ）、石英-黃鐵礦-黃銅礦階段（石英＋黃鐵礦＋黃銅礦）（Ⅲ）、石英-多金屬硫化物階段（石英＋黃鐵礦＋黃銅礦＋閃鋅礦等）（Ⅳ）和石英-碳酸鹽化階段（石英＋碳酸鹽＋螢石）（Ⅴ），鉬礦化的蝕變類(lèi)型和分帶特征表明，新華龍鉬礦床為一個(gè)典型的斑巖型礦床。

3 流體包裹體

3.1 研究方法

在對(duì)礦床地質(zhì)特征野外研究的基礎(chǔ)上，本次研究工作選取成礦期內(nèi)與硫化物密切共生的石英脈為樣品（圖3i），對(duì)樣品中的流體包裹體展開(kāi)巖相學(xué)觀察，劃分包裹體類(lèi)型，選擇有代表性的流體包裹體進(jìn)行顯微測(cè)溫和激光拉曼探針?lè)治觥ｏ@微測(cè)溫實(shí)驗(yàn)在吉林大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院地質(zhì)流體實(shí)驗(yàn)室完成，測(cè)溫所用儀器為L(zhǎng)inkamTHM600型冷熱臺(tái)，低溫部分誤差±0.1℃，高溫部分誤差為±2℃。包裹體測(cè)溫時(shí)首先用人造25%CO2-H2O及純水包裹體（國(guó)際標(biāo)樣）進(jìn)行系統(tǒng)校正，然后進(jìn)行測(cè)溫實(shí)驗(yàn)。在升溫過(guò)程中，當(dāng)氣泡逐漸變小并劇烈跳動(dòng)時(shí)，將升溫速度設(shè)定為1℃／min，以便準(zhǔn)確記錄均一溫度；在冰點(diǎn)和籠形物融化溫度附近，將升溫速度設(shè)定為0.1℃／min。

3.2 流體包裹體特征

根據(jù)鏡下觀察的結(jié)果，包裹體以原生為主，其次為次生和假次生包裹體。本研究選擇原生包裹體，包裹體大小不一，一般為2～10μm，個(gè)別達(dá)15μm，包裹體的形態(tài)有近圓狀、橢圓狀、長(zhǎng)條狀和不規(guī)則狀等（圖4）。根據(jù)室溫條件下包裹體的相態(tài)和成分，劃分為4種類(lèi)型。

A類(lèi) 純氣相包裹體（V）：室溫下大多呈橢圓狀或不規(guī)則狀，約占包裹體總數(shù)的5%，一般為2～10μm，顏色較深，多為灰黑色或黑灰色。

B類(lèi) 純液相包裹體（L）：該類(lèi)型包裹體數(shù)量較少，約占包裹體總數(shù)的5%，主要為透明無(wú)色，室溫下大多呈不規(guī)則狀，普遍較小，一般為4～8μm，成群或均勻分布于石英礦物中。

C類(lèi) 氣液兩相包裹體（L＋V）：主要為透明無(wú)色-灰色，室溫下大多呈橢圓形，普遍較小，一般為2～8μm，個(gè)別達(dá)20μm，氣液比為10%～30%，加熱均一為液相。另外，在包裹體冷凍-升溫過(guò)程中可觀察到含CO2籠合物包裹體。

D類(lèi) 含子晶多相包裹體（L＋V＋S）：該類(lèi)型包裹體約占包裹體總數(shù)的5%，呈不規(guī)則狀，大小為4～15μm。子晶礦物分2類(lèi)：①呈立方體狀，大小為4～6μm，加熱消失，主要為石鹽；②呈圓狀或不規(guī)則狀，大小為5～15μm，拉曼光譜測(cè)定可能為CaCO3或KAlSi3O8。

3.3 流體包裹體的溫度、鹽度、密度

本次測(cè)溫工作主要是針對(duì)C類(lèi)和D類(lèi)。利用Potter等[10]、劉斌和段光賢[11]公式獲得氣液兩相包裹體的鹽度和密度；對(duì)于含CO2籠合物的包裹體，由籠合物的溶化溫度，利用Collions[12]所提供的溫度與鹽度關(guān)系表獲得；對(duì)于含子礦物多相包裹體，鹽度由 Hall等[13]提供的方程獲得，密度利用劉斌[14]公式求得。

顯微測(cè)溫結(jié)果表明，流體包裹體均一溫度為172～385℃（表1），不同類(lèi)型包裹體的溫度范圍變化較大（圖5a）。D類(lèi)包裹體的溫度最高，C類(lèi)包裹體次之，反映了不同類(lèi)型的包裹體可能捕獲于不同的成礦階段。

C類(lèi)包裹體均一溫度為172～381℃（圖5a），冰點(diǎn)變化范圍為-21～-10.9℃，對(duì)應(yīng)的鹽度范圍為14.94%～23.36%（圖5b），密度為0.86～0.99 g／cm3；含CO2籠合物包裹體在常溫下表現(xiàn)為兩相，籠合物融化溫度（Tm（cla））為4.0～5.3℃，對(duì)應(yīng)的鹽度為8.51%～10.48%（圖5b），整體均一溫度為274～369℃，密度為0.70～0.85g／cm3。

D類(lèi)包裹體均一溫度范圍為272～385℃（圖5a），對(duì)應(yīng)的鹽度為35.79%～45.44%（圖5b），密度為1.07～1.08g／cm3。

圖3 新華龍鉬礦礦物集合體和礦石手標(biāo)本照片及顯微照片F(xiàn)ig.3 Photographs and photomicrographs of ore veins and mineral assemblages from the Xinhualong Mo deposit

圖4 新華龍鉬礦床流體包裹體顯微照片F(xiàn)ig.4 Microphotographs of fluid inclusions of the Xinhualong Mo deposit

表1 新華龍鉬礦床流體包裹體特征及參數(shù)Table1 Characteristics and parameters of fluid inclusions in quartz from the Xinhualong Mo deposit

3.4 包裹體捕獲壓力及深度估算

根據(jù)流體的溫度和鹽度范圍，成礦的壓力計(jì)算采用邵潔蓮[15]經(jīng)驗(yàn)公式，計(jì)算壓力為28.17～59.54 MPa。研究礦床成礦深度主要是通過(guò)地質(zhì)學(xué)方法進(jìn)行定性測(cè)算和通過(guò)溫度、壓力梯度進(jìn)行計(jì)算。本次采用靜水壓力體系，假設(shè)水的密度為1.0g／cm3，求得礦床成礦深度為2.82～5.95km。

3.5 流體包裹體激光拉曼光譜分析

本次包裹體激光拉曼光譜測(cè)定在北京核工業(yè)地質(zhì)測(cè)試分析研究中心完成，所用分析儀器為L(zhǎng)abRAM HR800顯微激光拉曼光譜儀，波長(zhǎng)為532 nm，Yag晶體倍頻固體激光器，掃描范圍100～4200cm-1，激光束斑≥1μm，掃描時(shí)間為10s。

本次主要對(duì)典型的流體包裹體進(jìn)行了單個(gè)流體包裹體的激光拉曼探針?lè)治觥７治鼋Y(jié)果表明：氣液兩相包裹體中氣相成分為CO2、H2O和CH4（圖6a）；含子晶多相包裹體氣相成分為CO2、H2O、CH4和N2（圖6b、c），液相成分為 H2O（圖6d），呈立方體狀透明子礦物為石鹽，不規(guī)則的子礦物主要為CaCO3（圖6e）和 KAlSi3O8（圖6f、g、h）。

4 氫-氧同位素分析

本次對(duì)新華龍鉬礦床石英中的氫氧同位素進(jìn)行了研究。首先對(duì)石英進(jìn)行粉碎，干燥后挑選純度大于99%的石英；δ18O分析采用BrF5法，分析精度為±0.2‰；δD測(cè)試采用爆裂法取水，鋅還原法制氫。氫氧同位素測(cè)試在中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所完成，實(shí)驗(yàn)儀器為Finnigan-MAT253質(zhì)譜儀，分析精度為±0.2‰。共測(cè)試了3件樣品氧同位素及其氫同位素，分析結(jié)果見(jiàn)表2。礦床3件樣品的δ18O值變化范圍為7.0‰～10.3‰；包裹體中水δD值范圍為-89‰～-74‰，根據(jù)所測(cè)得3件樣品中流體包裹體的均一溫度平均值，計(jì)算的與石英平衡水的氧同位素為1.69‰～4.99‰。

圖5 新華龍鉬礦床流體包裹體均一溫度、鹽度直方圖Fig.5 Histograms of homogenization temperatures（a），salinity（b）of fluid inclusions from the Xinhualong Mo deposit

圖6 新華龍鉬礦床石英流體包裹體激光拉曼光譜Fig.6 Raman spectrograms of fluid inclusions in quartz from the Xinhualong Mo deposit

表2 礦床氫氧同位素實(shí)驗(yàn)分析結(jié)果Table2 Oxygen and hydrogen isotope date of Xinhualong Mo deposit

5 討論

5.1 成礦流體特征及來(lái)源

本次研究表明，流體包裹體的均一溫度范圍為172～385℃，主要集中在270～360℃（圖5），顯示為中高溫屬性。成礦流體的鹽度為8.51%～45.44%，為中高鹽度。激光拉曼光譜分析表明，流體的氣體成分主要為CO2、H2O、CH4和N2，流體包裹體中含有少量子礦物，熱液富含揮發(fā)分，中高溫、中高鹽度等性質(zhì)顯示其可能為巖漿來(lái)源。

熱液中的CO2主要有3種來(lái)源：沉積碳酸鹽的熱解和溶解、地層有機(jī)質(zhì)的氧化和脫氫基作用、地幔源[17]。N2的來(lái)源亦有有機(jī)質(zhì)分解、含鉀礦物的分解和深源地幔N2的排氣作用等3種可能。另外，該礦床的成礦時(shí)代為侏羅紀(jì)（（171.6±1.6）Ma，作者待發(fā)表），佐證了其流體具有來(lái)源巖漿的屬性。

圖7 新華龍鉬礦床δDV-SMOW-δ18 OH2O圖解（據(jù)文獻(xiàn)[18]修改）Fig.7 The diagram ofδDV-SMOW-δ18 OH2Ofrom Xinhualong Mo deposit（modified from reference[18]）

氫、氧同位素能夠判斷成礦過(guò)程中流體的性質(zhì)和來(lái)源。Ross等[18]總結(jié)并重新計(jì)算分析了全球主要的斑巖型和脈型鉬礦床中不同礦物氫氧同位素值（圖7a），按照350℃和550℃將典型礦床分成4類(lèi)：1）富氟的斑巖型相礦床；2）貧氟的斑巖型鉬礦床；3）與淺成熱液有關(guān)的斑巖型鉬礦床；4）與侵入巖有關(guān)的熱液脈型鉬礦床。重新計(jì)算結(jié)果表明：1）在350℃條件下，貧氟的斑巖型鉬礦床、與淺成熱液有關(guān)的斑巖型鉬礦床和與侵入巖有關(guān)的熱液脈型鉬礦床成礦流體以巖漿水和大氣水混合為主，流體的δD和δ18O值變化范圍較大，分別為-173‰～-15‰和-8.6‰～10.2‰。2）在550℃條件下，富氟的斑巖型鉬礦床成礦流體主要為巖漿水，流體的δD和δ18O值范圍分別為-173‰～-41‰和-5.4‰～13.8‰。

野外和室內(nèi)研究表明，該鉬礦床中螢石發(fā)育很少，屬貧氟型的鉬礦床。氫、氧同位素?cái)?shù)據(jù)顯示，石英中的δDV-SMOW值為-89‰～-74‰，δ18OH2O值為1.69‰～4.99‰。δD值小于長(zhǎng)英質(zhì)巖漿水[19]，在δD-δ18O圖解上，氫、氧同位素投點(diǎn)落在長(zhǎng)英質(zhì)巖漿水左下方，距大氣降水線較遠(yuǎn)（圖7b），與國(guó)外典型的斑巖型鉬礦床、侵入巖有關(guān)的熱液脈型鉬礦床表現(xiàn)出一定的相似性。氫、氧同位素組成表明，研究區(qū)鉬礦床早期成礦流體以巖漿水為主，后期有大氣水的加入。

綜上所述，新華龍鉬礦床成礦流體主要以巖漿水為主，后期有大氣水的加入。

5.2 成礦機(jī)制

Burnham等[20]研究認(rèn)為，含礦流體或初始水溶液的鹽度在n%～20%、溫度在＜800～1000℃、壓力在50～150MPa條件下，常發(fā)生不混溶或流體沸騰作用。流體的不混溶作用使原始均勻流體發(fā)生不混溶分離，分成物理或化學(xué)性質(zhì)不同的兩種或兩種以上的不均勻流體，破壞了體系原有的平衡狀態(tài)，是造成成礦元素沉淀并富集成礦的重要因素，為成礦的重要機(jī)制之一[21-22]。

礦床流體包裹體的物相、均一方式及礦床地質(zhì)特征等均表明新華龍鉬礦床的成礦流體曾發(fā)生過(guò)沸騰作用。礦床液相包裹體、氣相包裹體和含子礦物多相包裹體密切共存（圖4）；富氣相的包裹體均一為氣相，富液相的包裹體均一為液相；氣液兩相包裹以液相均一為主，相同的均一溫度范圍內(nèi)，鹽度相差較大[23]（圖8）。另外，礦床普遍由角礫狀礦體和細(xì)脈浸染型礦體組成，表明礦區(qū)斑巖型鉬礦床流體在演化過(guò)程中發(fā)生了沸騰或不混溶作用，流體沸騰作用是金屬硫化物大量沉淀的主要機(jī)制。

圖8 新華龍鉬礦床流體包裹體鹽度-均一溫度圖Fig.8 Salinity versus homogenization temperature for fluid inclusions from the Xinhualong Mo deposit

6 結(jié)論

通過(guò)對(duì)新華龍鉬礦床流體包裹體的研究，初步得出以下幾點(diǎn)認(rèn)識(shí)：

1）新華龍鉬礦床可劃分為5個(gè)礦化階段，即石英-浸染狀輝鉬礦階段、石英-網(wǎng)脈狀輝鉬礦階段、石英-黃鐵礦-黃銅礦階段、石英-多金屬硫化物階段和石英-碳酸鹽化階段。流體包裹體的均一溫度為172～385℃，鹽度為8.51%～45.44%。從早階段到晚階段成礦流體的溫度具有規(guī)律的演化，均一溫度分別為360～390℃、270～350℃、250～260℃、220～230℃、170～190℃。其中：含子礦物多相包裹體均一溫度為272～385℃，鹽度為35.79%～45.44%，密度為1.07～1.08g／cm3；氣液兩相包裹體均一溫度為172～381℃，鹽度為8.51%～23.36%，密度為0.70～0.99g／cm3。成礦深度估算顯示，成礦深度為2.82～5.95km，成礦深度均值為3.9km。

2）成礦流體為中高溫，中高鹽度，氣體成分以H2O、CO2、N2和CH4為主的巖漿水；后期有大氣水的加入。成礦過(guò)程中流體發(fā)生過(guò)沸騰，流體沸騰是導(dǎo)致新華龍鉬礦床中輝鉬礦沉淀的重要機(jī)制。

在包裹體測(cè)溫和成分測(cè)定工作中，得到吉林大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院地質(zhì)流體實(shí)驗(yàn)室王可勇老師、王力老師、王琳琳老師和核工業(yè)北京地質(zhì)研究院張敏老師的諸多幫助，在此表示衷心感謝。

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