李 冬,劉麗倩,吳 迪,張功良,高偉楠,張 昭,張 杰,2 (.北京工業(yè)大學(xué),水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程北京市重點(diǎn)實驗室,北京 0024；2.哈爾濱工業(yè)大學(xué),城市水資源與水環(huán)境國家重點(diǎn)實驗室,黑龍江 哈爾濱 50090)

亞硝化-厭氧氨氧化是近幾年來出現(xiàn)的一種新型生物脫氮技術(shù).與傳統(tǒng)生物脫氮技術(shù)相比,具有耗氧量低、無需外加碳源、運(yùn)行費(fèi)用低等諸多優(yōu)勢[1-2].亞硝化,作為厭氧氨氧化的的前處理工藝,對于其能否成功應(yīng)用于常溫條件下的生活污水具有重要意義.近年來國內(nèi)外學(xué)者對亞硝化生物脫氮研究取得了很多成果.但是大部分以消化上清液[3-4]、垃圾滲濾液[5]等高溫、高氨氮的污水[6-7]為研究對象.隨著亞硝化工藝的廣泛推廣應(yīng)用,其在常溫、低氨氮污水方面的研究也值得深入探索.本試驗以常溫、低氨氮的污水為研究對象,研究了不同接種污泥、不同啟動策略以及不同水質(zhì)下亞硝化的啟動效率及效果對比,以期為常溫下低氨氮污水亞硝化的快速啟動提供技術(shù)方法及基礎(chǔ)數(shù)據(jù).

1 材料與方法

1.1 試驗方案

試驗采用 5個柱形有機(jī)玻璃容器,徑深比約為 1:1,體積均為 35L,通過對比實驗,研究不同接種污泥、不同限氧策略、不同水質(zhì)對于常溫低氨氮條件下亞硝化啟動的影響,具體如表 1 所示.

表1 試驗用反應(yīng)器及試驗方案Table 1 The parameters of four reactors

1.2 試驗用水

試驗中1#、2#、3#反應(yīng)器用水為人工模擬的污水,在自來水中投加(NH4)2SO4、NaHCO3(補(bǔ)充堿度)以及適量微量元素.4#反應(yīng)器用水為北京市某小區(qū)化糞池水經(jīng)A/O除磷工藝處理后出水,5#反應(yīng)器用水為北京市某小區(qū)化糞池出水.各水質(zhì)如表2所示.

表2 試驗用水水質(zhì)(mg/L)Table 2 The water quality of the influent (mg/L)

1.3 分析項目與方法

氨氮、亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮等均采用國標(biāo)法測定.反應(yīng)器設(shè)置在線監(jiān)測儀器,實時監(jiān)測、控制溶解氧(DO)、pH等.DO、pH值、ORP、電導(dǎo)率等采用WTW便攜式測定儀Multi3430i及在線監(jiān)測儀Oxi296、pH296等.反應(yīng)器每天運(yùn)行2個周期,通過實時監(jiān)控系統(tǒng)控制,利用氨氮完全氧化出現(xiàn) pH值拐點(diǎn)[8],在氨氮完全氧化時停止曝氣,結(jié)束周期,以防止延時曝氣.

定義亞硝化率為反應(yīng)過程中生成的亞硝酸鹽氮與生成的亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮之和的比值,計算公式如(1)所示.以亞硝化率連續(xù)7個周期超過90%作為亞硝化啟動成功標(biāo)志.

式中:Δ CNO2?,Δ CNO3?分別為進(jìn)出水亞硝酸鹽氮,硝酸鹽氮的濃度差,mg/L.

定義氨氮轉(zhuǎn)化負(fù)荷為單位質(zhì)量的污泥單位時間內(nèi),轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽或者硝酸鹽的氨氮質(zhì)量,單位為 kgN/(kgMLSS?d).

周期實驗及接種污泥初始亞硝化率按如下方法進(jìn)行:取少量接種污泥于 1L燒杯中,加入自來水 1L、(NH4)2SO4、NaHCO3(補(bǔ)充堿度)適量,攪拌均勻,使污泥濃度達(dá)到 3000mg/L左右,氨氮濃度為(75.0±5.0)mg/L,pH 值在 7.50～8.00范圍內(nèi),溫度為室溫(22.1±2.0)℃.在燒杯底部安置連接氣泵的曝氣砂頭若干,打開氣泵曝氣并控制燒杯內(nèi)溶解氧濃度為0.30mg/L,每隔0.5h取水樣測定氨氮、亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮濃度,并實時監(jiān)測pH值、DO的變化直到氨氮完全消耗后停止曝氣,其亞硝化率作為接種污泥的初始亞硝化率.

2 結(jié)果與討論

2.1 反應(yīng)器運(yùn)行效果

反應(yīng)器1#～5#運(yùn)行效果如圖1～圖5所示.

圖1 1#反應(yīng)器運(yùn)行效果Fig.1 The operational performance of reactor 1

圖2 2#反應(yīng)器運(yùn)行效果Fig.2 The operational performance of reactor 2

1#反應(yīng)器接種污泥來自北京市A污水處理廠硝化污泥,采用人工配水,接種后直接限氧運(yùn)行,控制溶解氧濃度為0.30mg/L.其接種污泥初始亞硝化率為50%,說明該接種污泥具有一定的亞硝化性能.可利用AOB與NOB對溶解氧的親和力不同,通過限氧控制,實現(xiàn)初步的亞硝酸鹽氮積累.在 1～14周期里,污泥處于低氧條件的適應(yīng)期,沉降效果下降,處理效果并不穩(wěn)定.隨著在限氧條件下的持續(xù)馴化,亞硝化率逐漸升高.在經(jīng)過14個周期(7d)的馴化后,氨氮基本完全氧化,同時亞硝化率從初始的50%上升至 90%,并此后一直穩(wěn)定維持在 90%以上,氨氮轉(zhuǎn)化負(fù)荷從0.181kgN/(kgMLSS?d)上升到0.381kgN/(kgMLSS?d).1#反應(yīng)器通過人工配水,進(jìn)水氨氮濃度(85.0±5.0)mg/L,在全程限氧的啟動策略下,實現(xiàn)了常溫條件下 21個周期(10d)的亞硝化快速啟動.這比彭趙旭等[9]試驗中SBR反應(yīng)器通過接種初始亞硝酸鹽積累率為28%的活性污泥,控制低溶解氧及反應(yīng)時間,運(yùn)行60個周期后達(dá)到 50%以上的亞硝化率,160個周期后接近80%的亞硝化率要快很多.

圖3 3#反應(yīng)器運(yùn)行效果Fig.3 The operational performance of reactor 3

圖4 4#反應(yīng)器運(yùn)行效果Fig.4 The operational performance of reactor 4

圖5 5#反應(yīng)器運(yùn)行效果Fig.5 The operational performance of reactor 5

2#～5#反應(yīng)器接種污泥均來自北京市B污水處理廠硝化污泥.接種污泥初始未發(fā)現(xiàn)亞硝酸鹽氮的積累,初始亞硝化率幾乎為0%,為全程硝化污泥.

2#采用與 1#相同的配水方案與啟動策略,在限氧(DO為0.30mg/L)條件下運(yùn)行.然而在經(jīng)過了58個周期的培養(yǎng),未見出水中有亞硝酸鹽氮積累.在周期試驗里,也未見亞硝酸鹽的積累現(xiàn)象.氨氮轉(zhuǎn)化負(fù)荷也較低,在 0.028～0.069 kgN/(kgMLSS?d)范圍內(nèi).2#反應(yīng)器通過人工配水,進(jìn)水氨氮濃度(85.0±5.0)mg/L,在全程限氧的啟動策略下,歷經(jīng)58個周期(29d)仍未實現(xiàn)亞硝化啟動.

3#反應(yīng)器接種污泥與 2#相同,但采用高-低梯度限氧的啟動策略.在初期的污泥馴化中,控制溶解氧濃度為0.70mg/L.然而在20個周期的運(yùn)行中,出水中并沒有出現(xiàn)亞硝酸鹽氮的積累,氨氮全部轉(zhuǎn)化為硝酸鹽氮.從第 21周期開始降低溶解氧濃度至0.30mg/L,出水中隨即出現(xiàn)少量的亞硝酸鹽氮積累(6.03mg/L).隨后,出水中亞硝酸鹽氮的濃度呈遞增趨勢,出水中硝酸鹽氮的濃度則越來越小.運(yùn)行至第54周期,亞硝化率穩(wěn)定在60%以上,運(yùn)行至第77周期,亞硝化率達(dá)到 90%以上,標(biāo)志著亞硝化啟動的成功.此后3#反應(yīng)器一直穩(wěn)定的維持在90%以上的高亞硝化率.溶解氧的降低并未使氨氮轉(zhuǎn)化負(fù)荷下降,3#反應(yīng)器在110個周期的運(yùn)行中氨氮轉(zhuǎn)化負(fù)荷一直穩(wěn)定維持在 0.100kgN/(kgMLSS?d)左右.3#反應(yīng)器接種全程硝化污泥,采用人工配水,進(jìn)水氨氮濃度(85.0±5.0) mg/L,在高-低梯度限氧的啟動策略下,在 21個周期出現(xiàn)了初始的亞硝化效果,在 84個周期(42d)運(yùn)行后實現(xiàn)了常溫條件下亞硝化啟動.張璐[10]在常溫 SBR反應(yīng)器全程硝化污泥的馴化中運(yùn)行40多個周期都未出現(xiàn)亞硝酸鹽的積累,而后通過提高反應(yīng)器溫度至28～30℃,在21d后達(dá)到最大亞硝化率85%.本試驗在常溫下通過采用高-低梯度限氧的啟動策略使亞硝化率在 77周期后達(dá)到 90%以上,節(jié)省了能源,縮短了啟動周期,達(dá)到了高效穩(wěn)定的亞硝化率.

4#反應(yīng)器采用北京某小區(qū)化糞池水經(jīng) A/O除磷工藝處理出水作為進(jìn)水啟動亞硝化,進(jìn)水中COD 為(43.05±12.35)mg/L.在限氧條件(DO 為0.30mg/L)下運(yùn)行32個周期后出水未出現(xiàn)亞硝酸鹽氮的積累.周期試驗中,也未檢測到亞硝酸鹽的積累.4#反應(yīng)器采用A/O二級出水,進(jìn)水氨氮濃度(85.0±5.0)mg/L,在全程限氧的啟動策略下,16d(32個周期)內(nèi)未能實現(xiàn)亞硝化啟動.

5#反應(yīng)器采用北京某小區(qū)化糞池水啟動亞硝化,進(jìn)水中 COD 達(dá)到(303.12±35.00)mg/L.仍采用限氧(DO為0.30mg/L)策略馴化污泥.運(yùn)行至第3周期亞硝化率達(dá)到60%,運(yùn)行至第2d第4個周期后達(dá) 90%以上.郭建華等[11]采用 SBR反應(yīng)器,接種全程硝化污泥,以家屬區(qū)化糞池污水為處理對象,通過實時控制策略經(jīng) 30d的培養(yǎng)亞硝化率達(dá)到90%以上.本試驗采用限氧(DO為0.30mg/L)啟動的策略更加高效.此后的近 30個周期,一直穩(wěn)定維持 95%以上的高亞硝化率.5#反應(yīng)器采用北京某小區(qū)化糞池水,成功并且迅速地在常溫、低氨氮條件下啟動了亞硝化.

2.2 初始接種污泥性狀對亞硝化啟動的影響

1#反應(yīng)器在低氧條件下短期內(nèi)迅速達(dá)到了穩(wěn)定而高效的亞硝化率,而 2#反應(yīng)器在同樣條件下下經(jīng)過了 29d58個周期的培養(yǎng)后一直未出現(xiàn)亞硝酸鹽的積累.比較兩組實驗的異同發(fā)現(xiàn),1#反應(yīng)器接種污泥初始亞硝化率約為 50%;2#反應(yīng)器接種污泥初始亞硝化率幾乎為 0%,為全程硝化污泥.可見,接種污泥的初始亞硝化率對于亞硝化啟動的快慢具有決定性因素.初始亞硝化率高,其組分中 AOB/NOB已占據(jù)優(yōu)勢,在 DO為0.30mg/L的適宜 AOB生存條件下培養(yǎng),可在極短的時間內(nèi)獲得亞硝化的成功啟動.

一般條件下,硝化活性可定義為單位污泥在單位時間內(nèi)氧化的NH4+-N和NO2--N的量[12],因此可以用氨氮轉(zhuǎn)化的污泥負(fù)荷來衡量硝化活性.在相同溶解氧下,1#反應(yīng)器在經(jīng)過 10個周期的培養(yǎng)后氨氮轉(zhuǎn)化負(fù)荷維持在 0.250～0.380kgN/(kgMLSS·d),而 2#反應(yīng)器氨氮污泥負(fù)荷僅為0.028～0.069kgN/(kgMLSS·d),遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于 1#,說明 2#與 1#反應(yīng)器接種污泥相比硝化活性很低或者硝化細(xì)菌的數(shù)量少.而限氧條件更抑制了 2#反應(yīng)器內(nèi)活性污泥中硝化細(xì)菌的增殖及活性的提高,從而導(dǎo)致2#反應(yīng)器在近60個周期的培養(yǎng)中未出現(xiàn)亞硝化效果.可見,接種污泥的氨氮轉(zhuǎn)化負(fù)荷對于亞硝化的啟動,亦具有重要影響.

對比結(jié)果說明接種污泥初始亞硝化率和氨氮轉(zhuǎn)化負(fù)荷對于亞硝化的實現(xiàn)起重要作用.若接種污泥初始就有亞硝化效果且氨氮污泥負(fù)荷較高,說明污泥中硝化細(xì)菌活性較高,在低溶解氧條件下很快就能啟動亞硝化;若接種污泥表現(xiàn)出沒有硝酸鹽的積累,而且氨氮污泥負(fù)荷較低,可能是其硝化細(xì)菌含量少且活性不高,僅通過簡單的低溶解氧條件下馴化中很難啟動亞硝化.

2.3 啟動策略對亞硝化啟動的影響

2#和 3#反應(yīng)器接種污泥相同,均來自北京市 B污水廠.在相同的配水條件下運(yùn)行,但在溶解氧的控制上采取了不同的策略.2#反應(yīng)器在運(yùn)行期間一直維持低溶解氧(DO 為 0.30mg/L)的限氧模式,而3#反應(yīng)器在運(yùn)行期間經(jīng)歷了高(DO 為 0.70mg/L)-低(DO為0.30mg/L)梯度限氧2個階段.

2#反應(yīng)器在 29d58個周期的低氧馴化中未出現(xiàn)亞硝化效果.而 3#反應(yīng)器在高氧階段的馴化恰恰改善了接種污泥的初始缺點(diǎn).Bernet等[13]的研究表明,在低溶解氧條件下,AOB和NOB的增長率都受到了限制,但在相同溶解氧條件下,AOB的增長率總是大于 NOB的增長率.在 DO為 0.30mg/L時,AOB的增長速率為其最大生長率的50%左右,NOB的增長速率為其最大生長率的20%左右;而DO為0.70mg/L時,AOB的增長速率提升至其最大生長率的70%左右,NOB的增長速率僅提升至其最大生長率的 35%左右.當(dāng)DO≥1.00mg/L后NOB的生長率超過其最大生長率的 50%,而 AOB的生長率并沒有得到更大的提高.因此選擇適中溶解氧濃度0.70mg/L作為3#反應(yīng)器篩選微生物的主要控制條件.在本試驗中,3#反應(yīng)器在DO為0.70mg/L的條件下運(yùn)行的10d20個周期中,污泥的硝化活性顯著提高,AOB和 NOB的增長率都得到了提高,數(shù)量逐漸增多,這表現(xiàn)為氨氮污泥負(fù)荷的逐漸提高.但 AOB的增長速率大于 NOB的增長速率,正常穩(wěn)定的硝化系統(tǒng)中建立的AOB和NOB的平衡關(guān)系正在逐漸被打破.當(dāng)在第21周期降低溶解氧至DO為0.30mg/L,對溶解氧具有更強(qiáng)親和力的AOB優(yōu)先獲得了溶解氧,NOB由于缺少溶解氧使硝化作用減弱,從而限制了硝酸鹽的產(chǎn)生,出現(xiàn)了亞硝酸鹽的積累現(xiàn)象.試驗中從降低溶解氧的第11d(第21周期)開始出現(xiàn)6mg/L的亞硝酸鹽積累.在隨后的低氧馴化中每個周期的亞硝酸鹽積累量呈遞增趨勢,直至第39d第77周期亞硝化率達(dá)到90%,標(biāo)志著亞硝化的成功啟動.也說明此時在 3#反應(yīng)器內(nèi)與NOB相比,AOB已成為優(yōu)勢菌種.

Dangcong[14]等的研究表明,AOB具有承受溶解氧的波動的能力,而 NOB并不能.這也可能是本試驗中 3#在經(jīng)過溶解氧的波動后而造成亞硝酸鹽氮積累的一個原因.

對于初始亞硝化率和氨氮轉(zhuǎn)化負(fù)荷較低的接種污泥,可通過高-低梯度溶解氧的控制策略,實現(xiàn)亞硝化的啟動.

2.4 C/N比對亞硝化啟動的影響

以 2#、4#和 5#反應(yīng)器為對象,分析不同 C/N比進(jìn)水對亞硝化的啟動的影響.

由表1和表2的數(shù)據(jù)可以看出,2#反應(yīng)器配水運(yùn)行,COD值為0.4#反應(yīng)器所用A/O生物除磷工藝二級出水C/N比為0.40～0.93,5#反應(yīng)器所用北京某小區(qū)化糞池出水 C/N 比為 3.50～5.34.反應(yīng)器 2#和4#在多個周期培養(yǎng)后未出現(xiàn)硝酸鹽的積累,而 5#反應(yīng)器在 1～2個周期后成功啟動亞硝化并能穩(wěn)定運(yùn)行的結(jié)果說明對于接種全程硝化的污泥,高C/N比的化糞池出水比低C/N比的AO生物除磷工藝二級出水及無COD的污水更有利于亞硝化的實現(xiàn).

在生物脫氮過程中,微生物的活性對脫氮效率有很大影響.合適的營養(yǎng)物質(zhì)濃度能促進(jìn)微生物的良好生長,提高其活性進(jìn)而提高脫氮效率.在影響微生物的各類營養(yǎng)元素中,碳和氮尤其關(guān)鍵,其比值對微生物的生長也有直接的關(guān)系.

有機(jī)負(fù)荷的提高,異養(yǎng)菌因生物合成作用增加了氨氮攝取量,導(dǎo)致硝化細(xì)菌可利用的底物減少,活性降低;而且隨著異養(yǎng)菌的增殖和活性的提高,硝化細(xì)菌與氨氮的親和力下降;隨著異養(yǎng)菌的迅速增殖,硝化菌被大量的異養(yǎng)菌包裹在污泥顆粒內(nèi)部,使得氨氮向亞硝化菌之間的傳遞阻力增大[15].以上這些機(jī)理都能導(dǎo)致亞硝化速率的下降.而 Steinmüller等[16]在研究中發(fā)現(xiàn)有機(jī)物對硝化細(xì)菌的活性有激發(fā)作用.Mosquera-Corral等[17]也發(fā)現(xiàn),當(dāng) SHARON反應(yīng)器中進(jìn)水加入醋酸濃度為0.2gTOC/L時,出水中亞硝酸鹽氮百分比增大;當(dāng)加入醋酸濃度為 0.3gTOC/L時出水中亞硝酸鹽氮百分比下降 10%.閻佳[18]研究表明有機(jī)碳源對亞硝酸鹽氮氧化菌的抑制作用明顯強(qiáng)于對好氧氨氧化菌的抑制作用,因此,在一定濃度范圍內(nèi),有機(jī)碳源的存在將有利于亞硝酸鹽氮的積累.

以上研究表明進(jìn)水中保持合適濃度的有機(jī)物將有利于亞硝酸鹽氮的積累.有機(jī)物濃度過高,造成異養(yǎng)菌大量增殖確會嚴(yán)重減少污泥中硝化菌的比例,而且在對底物和溶解氧的競爭中使硝化細(xì)菌處于劣勢,從而導(dǎo)致亞硝化率的下降.保持合適濃度的有機(jī)物,不僅不會降低氨氮的轉(zhuǎn)化率,而且會使氨氧化菌的活性高于硝化菌,提高亞硝化率.但對于合適有機(jī)物濃度的界定并不一致.

3 結(jié)論

3.1 在低氧(DO為0.30mg/L)、人工配水為低氨氮[(85.0±5.0)mg/L]及COD值為0的條件下,接種具有一定亞硝化效果污泥的反應(yīng)器能在短期內(nèi)成功啟動亞硝化;接種初始亞硝化率接近0的硝化污泥,采用直接限氧策略在短期內(nèi)不能實現(xiàn)亞硝化.應(yīng)采用高低梯度限氧(DO為0.70,0.30mg/L)的啟動策略,使硝化細(xì)菌大量增殖后再控制低氧條件以達(dá)到淘汰NOB富集AOB的目的,實現(xiàn)亞硝化的快速啟動.

3.2 在低溶解氧(DO 為 0.30mg/L)條件下,接種全程硝化污泥,采用C/N比在3.50～5.34范圍內(nèi)的污水作為進(jìn)水能實現(xiàn)亞硝化的快速啟動.而采用C/N比在0.40～0.93范圍內(nèi)的A/O生物除磷工藝二級出水及COD值為0的水作為進(jìn)水在短期的馴化中不能實現(xiàn)亞硝化.

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