劉 馬 林
(清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院,北京 100084)
流化床作為一種化工中常見(jiàn)的反應(yīng)器,特別適宜用于有氣相、液相和固相等多相存在的非均相化學(xué)反應(yīng)過(guò)程,是自20世紀(jì)50年代以來(lái)逐漸發(fā)展并形成的一門(mén)獨(dú)立的化工學(xué)科分支。因?yàn)槠鋫鳠峥?、混合均勻等?yōu)良特征,在工業(yè)生產(chǎn)中得到了廣泛應(yīng)用,在核燃料循環(huán)過(guò)程中也有很多流化床技術(shù)的具體實(shí)踐。在早期的文獻(xiàn)中對(duì)此也有所報(bào)道[1],一些書(shū)籍也涉及了這方面的評(píng)述[2],最近的一些應(yīng)用進(jìn)展則散見(jiàn)于一些核能科技類和化工類學(xué)術(shù)期刊,現(xiàn)有報(bào)道尚未有很好的總結(jié)和評(píng)述。本文擬對(duì)鈾燃料工業(yè)中涉及的流化床技術(shù)進(jìn)行全面綜述,包括鈾礦石浸析、鈾化學(xué)轉(zhuǎn)化、鈾同位素富集、壓水堆燃料元件制備、高溫氣冷堆燃料元件制備、乏燃料后處理、鈾燃料工業(yè)三廢處理以及新型流化床核反應(yīng)堆設(shè)計(jì)等過(guò)程,梳理出核燃料工業(yè)中流化床的種類、范圍、優(yōu)缺點(diǎn),并結(jié)合具體應(yīng)用過(guò)程評(píng)價(jià)了流化床的改造設(shè)計(jì)過(guò)程以及可能的改進(jìn)和發(fā)展方向,為開(kāi)發(fā)更好的流化床應(yīng)用技術(shù)提供研究范圍和基礎(chǔ),也為促進(jìn)核燃料工業(yè)和流態(tài)化學(xué)科的交叉發(fā)展提供借鑒和參考。
鈾循環(huán)過(guò)程以反應(yīng)堆為中心,劃分為堆前部分(前段)和堆后部分(后段),包括礦石開(kāi)采-粉碎浸析-轉(zhuǎn)化-富集-燃料元件制造-核電站-乏燃料儲(chǔ)存-回收利用以及高放廢物儲(chǔ)存,如圖1所示。從開(kāi)采鈾資源開(kāi)始,開(kāi)采出來(lái)的鈾礦石需經(jīng)過(guò)粉碎、精選,一般礦石中鈾品位都比較低,需要用化學(xué)轉(zhuǎn)化法將鈾浸析出來(lái)并濃集、純化。天然鈾的235U含量為0.7204%,為了濃縮至燃料元件的水平(一般大于2%),需要進(jìn)行鈾同位素濃縮。鈾濃縮工廠以 UF6為原料,因此需要先將浸析出來(lái)的濃縮液脫硝處理,然后進(jìn)行還原、氫氟化和氟化轉(zhuǎn)變?yōu)?UF6,即鈾的轉(zhuǎn)化過(guò)程。在鈾的濃縮工廠中,UF6中的235U含量被濃縮至一定程度,富集后的UF6再轉(zhuǎn)化成UO2粉末,送至元件制造廠進(jìn)行燒結(jié)、封裝、組裝制成燃料元件。然后燃料元件送至核電廠進(jìn)行裂變發(fā)電。發(fā)電結(jié)束后的燃料元件稱為乏燃料,需要進(jìn)行后處理,包括直接封存和循環(huán)使用兩種選擇。直接封存即對(duì)乏燃料直接包裝或經(jīng)切割后包裝,然后送到深地層的最終處置庫(kù)永久儲(chǔ)藏起來(lái)。更可持續(xù)發(fā)展的方法是循環(huán)使用,即將乏燃料中的鈾和钚分離并凈化到所含裂變產(chǎn)物的放射性低到人們可以接近的水平,再將高放廢物固化掩埋處理。除了上述鈾(钚)循環(huán)方式以外,還有快中子增殖堆的鈾-钚循環(huán)方式及釷-鈾循環(huán)方式等,目前核燃料工業(yè)主要涉及前者,本綜述也限定于鈾(钚)循環(huán)過(guò)程。
圖1 核燃料循環(huán)過(guò)程各個(gè)階段示意圖
流化床浸析是一種常見(jiàn)的采用液體溶劑從礦石等固體物質(zhì)中將可溶性物質(zhì)溶解提取出來(lái)的方法[3]。對(duì)于鈾礦石而言,因?yàn)橐话闫渲锈櫰肺欢急容^低,需要采用酸或堿進(jìn)行浸析。首先將一定品位的含鈾礦石粉碎成粉末狀,然后從流化床頂部供料,浸析液體從流化床底部供給,這樣含鈾粉末就會(huì)和浸析液體逆向流動(dòng),充分接觸,使得鈾充分溶解在浸析液之中。浸析是在液固流化床進(jìn)行的,如圖 2所示。上部分是一個(gè)放大直徑的分離層,從而粉末顆??梢猿浞殖两?。這種流化床浸析裝置比起攪拌釜浸析設(shè)備而言機(jī)構(gòu)簡(jiǎn)單,沒(méi)有轉(zhuǎn)動(dòng)內(nèi)構(gòu)件,同時(shí)液固逆流操作浸析效率高,在鈾礦石浸析中得到廣泛的應(yīng)用。
圖2 流化床浸析
針對(duì)不同的礦石顆粒特性,為提高浸析效率,提出了改進(jìn)的流化床類型[3]。例如,因?yàn)殁櫟V石粉末粒徑的大小不同而設(shè)計(jì)了分步浸析流化床裝置,大顆粒在第一步沉降,然后小顆粒被夾帶至第二步繼續(xù)沉降分離;另外,為了防止粉末顆粒返混而設(shè)計(jì)了多級(jí)流化床,專門(mén)設(shè)置了液體通道等。雖然目前鈾礦石浸析已發(fā)展到原位浸析等各種方式,但受地質(zhì)和水文限制,流化床浸析仍是一種重要的鈾礦提純方法。
浸析得到的硝酸鈾酰產(chǎn)品溶液經(jīng)萃取純化后需要進(jìn)行脫硝處理,變成鈾的氧化物,通常有ADU濕法[將硝酸鈾酰 UO2(NO3)2·6H2O(uranium nitrate hexahydrate,UNH)在氨水中轉(zhuǎn)換成重鈾酸銨(NH4)2U2O7(ammonium diuranate,ADU),然后再氧化成UO3]、AUC濕法[將硝酸鈾酰在氨水中通入 CO2,在 60 ℃左右轉(zhuǎn)換成三碳酸鈾酰銨(NH4)4UO2(CO3)3(ammonium uranium carbonate,AUC),然后再氧化成 UO2]以及 UNH干法(直接熱解成UO3)。干法相對(duì)而言流程短,產(chǎn)生廢物少,效率高于前兩種方法,因而被廣泛研究而得到應(yīng)用[4]。脫硝的目的是制得UO2粉末,用于下一步的氫氟化[5-6],得到UF4,然后進(jìn)一步氟化得到UF6[7]。UF6是常規(guī)條件下鈾的氣態(tài)化合物,可用于進(jìn)一步的同位素235U富集濃縮,得到一定濃度235UF6,從而進(jìn)行下一步的燃料元件制造。所以總體化學(xué)方程式為式(1)~式(4)[8]。
因?yàn)閁O2粉末的氫氟化高度依賴粉末的粒徑分布,因此在脫硝還原制備UO2粉末過(guò)程中需要很嚴(yán)格的控制。通常脫硝處理是在一種特殊設(shè)計(jì)的氣固流化床中進(jìn)行的[9-12],如圖 3所示,先在流化床中放置一定量的鈾氧化物作為晶種,先通入流化氣,使晶種在反應(yīng)器內(nèi)處于良好的流化狀態(tài),然后啟動(dòng)內(nèi)外加熱控制系統(tǒng),使床內(nèi)達(dá)到脫硝溫度(一般為300 ℃)。濃縮的硝酸鈾酰溶液通過(guò)計(jì)量泵輸送至噴霧噴嘴,進(jìn)行至流化床內(nèi)形成微小液滴。液滴噴涂在晶種上,經(jīng)加熱、蒸發(fā)、分解,最終實(shí)現(xiàn)脫硝制備出鈾產(chǎn)品。脫硝反應(yīng)的尾氣進(jìn)行過(guò)濾、冷凝、冷卻等凈化工序,合格后排空。
圖3 流化床脫硝反應(yīng)器[10]
圖4 還原(a)、氫氟化(b)以及氟化(c)流化床反應(yīng)器[2]
還原、氫氟化以及氟化工序也都是典型的氣固反應(yīng),適合采用氣固流化床進(jìn)行[13-14],典型的流化床裝置如圖4所示。通常采用固相從流化床頂部進(jìn)料,氣相從底部通入,進(jìn)行逆向接觸,充分利用流化床混合均勻、傳熱性能好等優(yōu)點(diǎn)。因?yàn)?個(gè)工序的產(chǎn)物以及反應(yīng)特性不同,流化床的設(shè)計(jì)有很大的區(qū)別,例如還原、氫氟化步驟的目標(biāo)產(chǎn)物都是固體,而氟化產(chǎn)物為氣體,因此其出料口設(shè)計(jì)不同[15],而氫氟化因?yàn)榛瘜W(xué)反應(yīng)平衡的限制,一般設(shè)置為兩級(jí)流化床。另外還有學(xué)者對(duì)振動(dòng)流化床在還原步驟的應(yīng)用進(jìn)行了深入研究,認(rèn)為其具有更低的初始流化速度和更大的床層空隙率,并且流化穩(wěn)定,具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)[16]。
制得UF6需要進(jìn)行同位素富集,傳統(tǒng)有離心分離、氣體滲透等方法,最新發(fā)展的有激光分離法,這些過(guò)程均是單一氣相參與,不涉及流化床應(yīng)用。經(jīng)富集后,235U含量到一定要求(不同類型的堆型要求核燃料的成分也不一致,壓水堆一般為3%)的235UF6需要進(jìn)一步處理,制備出符合各種類型反應(yīng)堆需要的燃料元件。這一步驟包括UF6先轉(zhuǎn)化成ADU再氧化的ADU濕法,先轉(zhuǎn)化成AUC再氧化的AUC濕法以及IDT(integrated dry route)方法。IDT方法主要是 UF6在 650~700 ℃下通過(guò)熱水解還原反應(yīng)生產(chǎn)固態(tài)UO2粉末,總的化學(xué)方程式為式(5)。
這是一個(gè)比較特別的氣固反應(yīng),反應(yīng)物都是氣體,而產(chǎn)物是固體,可以在流化床中進(jìn)行。一般情況下,UF6先熱水解還原反應(yīng)生成UF4和UO3,然后再斷開(kāi)UF6氣源,繼續(xù)通入水蒸氣和H2,反應(yīng)繼續(xù)進(jìn)行,最后生成UO2粉末。然后粉末再經(jīng)過(guò)造粒、陶瓷化、車削,制備出符合要求的UO2芯塊,經(jīng)過(guò)包殼、封裝、組裝,最后生產(chǎn)出UO2陶瓷型燃料元件。需要指出的流化床熱水解制得的粉末顆粒流動(dòng)性差,燒結(jié)成粒較難,是干法值得改進(jìn)的方向,因此ADU、AUC濕法應(yīng)用依然比較廣泛。
另外還有其它類型化合物的燃料元件,例如UC型、UN型、UCO型、UCN型、UAl型等[17],涉及的多是氣固反應(yīng)。例如UCN型制備就是在1450℃的流化床中加入U(xiǎn)O2和C粉末,然后從流化床底部通入N2進(jìn)行反應(yīng)[18],方程式如式(6)。
因?yàn)閼?yīng)用最廣泛的就是UO2陶瓷型燃料元件,其它類型的燃料元件多是學(xué)術(shù)探索,其使用的具體流化床類型,目前多借鑒制備UO2的反應(yīng)器,如何進(jìn)一步開(kāi)發(fā)和優(yōu)化,特別是工業(yè)規(guī)模的高效流化床是未來(lái)的研究發(fā)展方向。
燃料元件包殼材料 Zr合金的制備過(guò)程中也涉及流化床應(yīng)用。一般自然界存在的含鋯礦石為鋯石(ZrSO4,主要)或斜鋯石(baddeleyite,ZrO2),其中往往還有鉿(Hf),這是一種吸收中子的金屬元素,所以在Zr的提煉過(guò)程中必須將Hf去除。通常采用氯化的方法,先將礦石變成ZrCl4,然后再用Mg還原成金屬Zr(類似金屬Ti的冶煉過(guò)程,工業(yè)上稱為Kroll Process)。鋯石或斜鋯石的氯化過(guò)程是典型的氣固反應(yīng),適合采用氣固流化床進(jìn)行,屬于金屬Zr的冶煉工業(yè)范疇。
高溫氣冷堆(high temperature gas cooled reactor,簡(jiǎn)稱HTR)是一種新堆型,其具有固有安全性,被認(rèn)為最可能實(shí)現(xiàn)的第四代堆型之一。HTR與傳統(tǒng)壓水堆不同,它使用氦氣(He)作冷卻劑,使用的燃料元件有球形和柱狀兩種,目前兩種燃料元件都是基于TRISO(Tristructural-isotropic)包覆顆粒的不同封裝形式。所以其燃料元件的制備和水堆明顯不同,制備流程主要步驟包括核芯制備、TRISO包覆顆粒制備和燃料元件制備3個(gè)工序。核芯制備是采用溶膠凝膠法制備的[19]。首先是用硝酸將富集235U到一定程度(10%~17%)的U3O8粉溶解,如式(7)。
形成UO2(NO3)2水溶液后,添加一些高聚物,改變黏度和表面張力,然后用稀氨水預(yù)固化,如式(8)。
然后進(jìn)入特殊設(shè)計(jì)的滴球系統(tǒng)進(jìn)行滴球成型,液滴直徑約為1.8 mm,液滴墜入下方濃氨水,迅速固化,形成成型顆粒,如式(9)。
固體(NH4)2U2O7顆粒直徑大約 1 mm,經(jīng)過(guò)陳化、洗滌、干燥,然后在氧氣中焙燒,除去硝及其它雜質(zhì),如式(10)。
得到固體UO3顆粒直徑約為0.75 mm,再用氫氣進(jìn)行還原,如式(11)。
得到UO2顆粒,最后在高溫爐中進(jìn)行煅燒,就制成了高溫氣冷堆需要的UO2核芯陶瓷顆粒,直徑為0.5 mm。需要指出的是,目前的高溫燃料元件制備工藝中溶解、預(yù)固化步驟是在攪拌釜中進(jìn)行,焙燒、還原、煅燒3個(gè)步驟都是在固定床中進(jìn)行的,如圖5所示,主要原因是防止含鈾顆粒流化碰撞、表面磨損出現(xiàn)粉末。但是隨著工藝的不斷優(yōu)化,當(dāng)顆粒磨損可以控制,固定床的溫度均勻性不易實(shí)現(xiàn)、反應(yīng)速度慢等成為主要矛盾時(shí),可以考慮采用流化床進(jìn)行焙燒、還原、煅燒,更容易實(shí)現(xiàn)氣固均勻接觸以及化學(xué)反應(yīng)的均勻性。
第二個(gè)工序即包覆顆粒制備則是一個(gè)典型的氣固噴動(dòng)流化床過(guò)程,是化工中流化床化學(xué)氣相沉積(fluidized-bed chemical vapour deposition,F(xiàn)B-CVD)的具體應(yīng)用[20-21]。目前采用的是一種多入口式雙錐度噴動(dòng)流化床,為了在實(shí)際生產(chǎn)中更換方便而進(jìn)行了特殊的二次氣腔設(shè)計(jì),其所用設(shè)備如圖6所示。
TRISO包覆顆粒由核燃料UO2 核芯陶瓷顆粒、疏松熱解碳層(buffer)、內(nèi)致密熱解碳層(IPyC)、碳化硅層(SiC)和外致密熱解碳層(OPyC)組成。上述包覆層在設(shè)計(jì)溫度下可以很好地阻止裂變產(chǎn)物逸出燃料顆粒,是保證HTR核電站安全的第一道屏障。因此,如何制備高質(zhì)量的包覆顆粒是建設(shè)高溫氣冷堆核電站的首要任務(wù),而系統(tǒng)研究氣固噴動(dòng)流化床中的顆粒運(yùn)動(dòng)和流體力學(xué)行為是制備出高性能包覆顆粒以及包覆工藝規(guī)模放大的必然要求。本文作者所在課題組最近開(kāi)展了這方面的工作,對(duì)包覆過(guò)程中的動(dòng)態(tài)壓力變化以及顆粒噴動(dòng)流化行為進(jìn)行了深入研究[22-23]。
圖5 焙燒固定床反應(yīng)器和內(nèi)部設(shè)計(jì)
圖6 包覆爐:噴動(dòng)流化床[21]和噴嘴設(shè)計(jì)
第三個(gè)工序主要是顆粒和石墨粉體的混合、壓制、碳化、純化以及車削成型過(guò)程,均是固相參與過(guò)程,除原材料石墨粉體制備外,目前燃料元件制備工藝流程中均采用固定床,不涉及流化床應(yīng)用。
乏燃料后處理是一種更為節(jié)約資源的核燃料循環(huán)方式。例如,從壓水堆卸出的乏燃料中,235U的含量仍有 0.85%左右,高于天然鈾,而且每噸乏燃料中還含有約10 kg的钚(Pu),其中可作為核燃料的239Pu和241Pu約占7 kg。因此,如將這些易裂變核素分離出來(lái),作為燃料返回反應(yīng)堆,既可節(jié)約天然鈾,又可節(jié)約分離功。后處理包括燃料元件解體、可利用物UO2(PuO2)的提取以及高放射性廢物的固化掩埋等過(guò)程。其中UO2(PuO2)的提取通??刹捎孟跛岬热芙夥θ剂希缓笥萌軇姿崛□?,TBP,tri-butyl-phosphate)進(jìn)行萃取和樹(shù)脂進(jìn)行離子交換處理,通常稱為 PUREX(plutoniumuranium extraction)過(guò)程,目前采用較多。這是一個(gè)僅液相參與的過(guò)程,可在攪拌釜或萃取柱中進(jìn)行,但是這個(gè)過(guò)程的一個(gè)問(wèn)題是產(chǎn)生高放射性的廢水,帶來(lái)了新的環(huán)境問(wèn)題。
另一種UO2(PuO2)的提取方法是氟化提純法,不存在廢水問(wèn)題,即將乏燃料先進(jìn)行氟化,變成氣態(tài)UF6、PuF6,然后再分離提純。這種方法類似富集操作前的前處理步驟,也是一種氣固化學(xué)反應(yīng),適合在氣固流化床中進(jìn)行。此處流化床設(shè)計(jì)和前處理過(guò)程最大的區(qū)別就是在乏燃料氟化的過(guò)程中同時(shí)還包括放射性產(chǎn)物的分離過(guò)程。目前對(duì)乏燃料后處理的研究因涉及核武器原材料Pu的富集過(guò)程,在各國(guó)都是絕對(duì)保密技術(shù),公開(kāi)發(fā)表的論文較少涉及反應(yīng)器設(shè)計(jì),因此流化床在此過(guò)程中的應(yīng)用報(bào)道很少。
鈾燃料工業(yè)中涉及的化學(xué)反應(yīng)有很多種,副產(chǎn)物也很多,必須進(jìn)行很好的處理,才能提高核燃料制備過(guò)程的環(huán)境相容性。在環(huán)保意識(shí)越來(lái)越受重視的今天,三廢處理的工藝在不斷地被開(kāi)發(fā)、優(yōu)化和改進(jìn),流化床技術(shù)也被廣泛應(yīng)用其中[24]。這方面多是屬于環(huán)境保護(hù)領(lǐng)域廢物處理的通用技術(shù)在鈾燃料工業(yè)的具體應(yīng)用,例如流化床焚燒爐和流化床離子交換吸收塔就是其中典型的例子。
流化床焚燒爐在處理固體廢物,例如工業(yè)垃圾和城市垃圾方面早有應(yīng)用[25],其在核燃料工業(yè)三廢處理中的典型應(yīng)用即是含石墨類燃料元件的燃燒處理。例如,高溫氣冷堆燃料元件制備過(guò)程中產(chǎn)生的熱解碳副產(chǎn)物、包覆顆粒及燃料元件廢品、次品及不合格品均可以通過(guò)流化床焚燒爐實(shí)現(xiàn)U和石墨的分離[26],從而回收 U原料。另外,乏燃料處理中PUREX過(guò)程使用后的TBP及離子交換樹(shù)脂可以通過(guò)流化床焚燒處理,然后尾氣和粉塵通過(guò)硝酸和HF酸吸收,達(dá)到減少固體廢物、回收放射性元素 Pu及U的目的。
流化床逆流離子交換吸收塔可用于回收廢水中的鈾成分,因其適應(yīng)性廣、處理量大、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、加工維修方便、操作性能穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn),在鈾礦山含鈾廢水和鈾礦石浸出液回收和處理中得到關(guān)注[27]。吸附塔在運(yùn)轉(zhuǎn)過(guò)程中,塔中的樹(shù)脂呈流化狀態(tài),固液兩相充分接觸,充分利用了流化床的優(yōu)點(diǎn),實(shí)現(xiàn)了鈾資源高效吸收和回收??傮w而言,核燃料工業(yè)三廢處理流化床技術(shù)目前還不像其它核工業(yè)環(huán)節(jié)研究得如此深入,高效率及規(guī)模化技術(shù)還有很多發(fā)展的空間。
上述各節(jié)對(duì)核燃料工業(yè)的整個(gè)過(guò)程中每個(gè)步驟都進(jìn)行了闡述,唯獨(dú)缺少核燃料工業(yè)的中心步驟——核電站。這是因?yàn)槟壳笆褂米钇毡榈暮朔磻?yīng)堆中,核燃料都是作為一個(gè)固定組件被安裝在反應(yīng)堆之中,冷卻劑作為流體流過(guò)反應(yīng)堆帶走裂變熱量,整個(gè)反應(yīng)堆相當(dāng)于化工過(guò)程中的“固定床”反應(yīng)器,只是流體相和固體相之間不存在物質(zhì)交換(化學(xué)反應(yīng)),只存在熱量交換,因此目前常規(guī)核電站不涉及流態(tài)化過(guò)程。
但是隨著核電站設(shè)計(jì)思路的發(fā)展,目前將“固定床”核電站改成“流化床”核電站的可能性被廣泛研究[28-29]。在流化床核反應(yīng)堆中球形核燃料顆粒被冷卻劑流化懸浮起來(lái),裂變熱量被迅速帶走。這種反應(yīng)堆有很多優(yōu)點(diǎn),例如熱量傳遞快、不存在局部熱點(diǎn)、可以模塊化建造等,當(dāng)然其最突出優(yōu)點(diǎn)就是在事故情況下,如果冷卻劑無(wú)法正常進(jìn)入反應(yīng)堆內(nèi),球形核燃料顆粒自然就無(wú)法被流化,受重力作用核燃料就會(huì)迅速下落至反應(yīng)堆下方容器,實(shí)現(xiàn)非能動(dòng)的自然停堆,因此核反應(yīng)堆的安全性大大提高,從根源上杜絕了堆芯融化事故。目前此種類型反應(yīng)堆還只是科學(xué)研究階段,有各種設(shè)計(jì)構(gòu)想,如圖7所示。雖然這種構(gòu)想離真正工業(yè)應(yīng)用還有一段距離,但隨著對(duì)核反應(yīng)堆安全性要求的不斷提高,這種固有安全的“流化床”反應(yīng)堆代表一種未來(lái)發(fā)展方向。
圖7 一種噴動(dòng)流化床核反應(yīng)堆概念設(shè)計(jì)[30]
本文對(duì)流化床在鈾燃料循環(huán)過(guò)程中的應(yīng)用進(jìn)行了系統(tǒng)總結(jié)。流化床作為一種強(qiáng)化氣固、液固、氣液接觸的手段,具有傳熱快、多相接觸和混合均勻、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、無(wú)機(jī)械轉(zhuǎn)動(dòng)內(nèi)構(gòu)件、易清洗等特征,特別適宜用于有氣相、液相和固相等多相存在的非均相化學(xué)反應(yīng)過(guò)程,是自20世紀(jì)50年代以來(lái)逐漸發(fā)展并形成的一門(mén)化工學(xué)科分支。最近在傳統(tǒng)流化床的基礎(chǔ)上又發(fā)展了很多新的類型,如磁性流化床、聲場(chǎng)流化床等,并在很多工業(yè)過(guò)程中都得到了各個(gè)廣泛應(yīng)用[31-32]。通過(guò)本文總結(jié)可以發(fā)現(xiàn),流化床技術(shù)在鈾燃料循環(huán)工業(yè)各個(gè)環(huán)節(jié)中都有用武之地。無(wú)論是用于浸析的液固流化床,還是用于還原、氧化的氣固流化床,都是利用了流化床的上述優(yōu)點(diǎn)。通過(guò)總結(jié)還可以發(fā)現(xiàn),除第一步流化床浸析為液固流化床外,其它流化床多為氣固流化床,這是因?yàn)樵诤巳剂瞎I(yè)中應(yīng)盡量避免三廢,特別廢水的產(chǎn)生,在可能的情況下盡量不要引入其它相及化學(xué)物質(zhì)。氣固流化床在鈾燃料工業(yè)中的廣泛應(yīng)用使得氣固流化床的基礎(chǔ)研究成為鈾燃料工業(yè)相關(guān)反應(yīng)器設(shè)計(jì)中必不可少的前提條件,例如流化床內(nèi)顆粒的時(shí)空分布、顆粒聚團(tuán)行為、氣固接觸效率、氣固傳質(zhì)和傳熱以及反應(yīng)物的平均停留時(shí)間分布等。
在未來(lái)鈾燃料工業(yè)的流化床基礎(chǔ)研究中,還需要特別注意流化床具有很明顯的放大效應(yīng)。鈾燃料工業(yè)因?yàn)槠渥陨硖厥庑裕谝环N工業(yè)尺度的流化床的類型研究成功后,多是采用生產(chǎn)線并行建設(shè)進(jìn)行規(guī)模放大,較少考慮其幾何放大問(wèn)題。目前國(guó)內(nèi)核電站的規(guī)模還比較小,這種多條生產(chǎn)線的并行建設(shè)往往可以滿足要求,所以目前流化床的放大效應(yīng)在核燃料工業(yè)中還不是很凸顯。但是隨著核電的發(fā)展,需要在其發(fā)電量增加的過(guò)程中要不斷地提高其經(jīng)濟(jì)效益,這就需要考慮流化床的規(guī)模放大而不是并行建設(shè)。另外如果研究新型的高效流化床,也需要考慮其從實(shí)驗(yàn)室規(guī)模到工業(yè)規(guī)模放大的問(wèn)題。例如對(duì)于高溫氣冷堆包覆顆粒的制備,目前HTR-PM示范電站的燃料元件需求量為每年 30萬(wàn)個(gè)球形燃料元件,并行建設(shè)目前的包覆顆粒生產(chǎn)線就會(huì)影響其經(jīng)濟(jì)效益,所以必須考慮包覆顆粒制備噴動(dòng)流化床的規(guī)模放大問(wèn)題。這也是流化床技術(shù)在鈾燃料工業(yè)中高效利用必須關(guān)注的發(fā)展方向。核燃料是一個(gè)綜合多學(xué)科的學(xué)科,核燃料循環(huán)過(guò)程涉及材料、化工、環(huán)境、核物理以及電氣類學(xué)科,因此其中流化床的應(yīng)用和設(shè)計(jì)有其自身特性。一個(gè)最簡(jiǎn)單的例子就是富集濃縮后UO2顆粒的堆積需要考慮核臨界體積的問(wèn)題,流化床放大規(guī)模也受到類似的限制,另外對(duì)于其中的粉塵收集、處理也需要考慮放射性問(wèn)題,所以核燃料工業(yè)中流化床的應(yīng)用和其它行業(yè)還有一些明顯的區(qū)別,這也是鈾燃料工業(yè)中流化床設(shè)計(jì)和應(yīng)用必須特殊考慮的問(wèn)題。
目前,我國(guó)核能發(fā)電量占總發(fā)電量的比例(1.8%)相比較世界平均水平(14%)還很低,隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,在能源總需求量不斷增加和能源結(jié)構(gòu)不斷調(diào)整的情況下,核能的發(fā)展還大有空間。《中國(guó)的能源政策(2012)》白皮書(shū)指出,發(fā)展核電對(duì)優(yōu)化能源結(jié)構(gòu)、保障國(guó)家能源安全具有重要意義,并提出安全高效發(fā)展核電的目標(biāo)。國(guó)家在核能發(fā)展上的投入也在不斷增加,國(guó)務(wù)院2006年批準(zhǔn)的16個(gè)科技重大專項(xiàng)之一就是“大型先進(jìn)壓水堆及高溫氣冷堆核電站”。作為核電工業(yè)的基礎(chǔ),核燃料與材料的制備工藝優(yōu)化和工程實(shí)踐研究非常關(guān)鍵,而化工流化床技術(shù)作為鈾燃料循環(huán)工業(yè)中廣泛使用的重要技術(shù),對(duì)于高效、綜合、安全利用鈾資源具有重要意義,特別是針對(duì)我國(guó)核能的快速發(fā)展和世界核能發(fā)展趨勢(shì),一些新的問(wèn)題和要求(例如核電站規(guī)模化的發(fā)展、安全性的提高、環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)的提高等)會(huì)不斷對(duì)鈾燃料工業(yè)中流化床技術(shù)提出更高的要求,值得學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的高度重視。
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