姜郡亭，劉瓊玉

（工業(yè)煙塵污染控制湖北省重點實驗室，江漢大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，湖北 武漢 430056）

大氣細顆粒物源解析技術(shù)研究進展

姜郡亭，劉瓊玉

（工業(yè)煙塵污染控制湖北省重點實驗室，江漢大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，湖北 武漢 430056）

對國內(nèi)外用于細顆粒物源解析的受體模型的最新研究進展進行了綜述，詳細介紹了化學(xué)質(zhì)量平衡法、主成份分析法、因子分析法、正交矩陣因子分解法等源解析方法的原理、應(yīng)用實例及其特點，展望了細顆粒物源解析方法的發(fā)展趨勢。

細顆粒物；源解析；受體模型；研究進展

PM2.5也稱細顆粒物，是指空氣動力學(xué)直徑小于或等于2.5 μm的大氣顆粒物。與粗顆粒物（空氣動力學(xué)直徑2.5～10 μm）相比，PM2.5直徑小、比表面積大，易于富集空氣中的有毒重金屬、酸性氧化物、有機污染物、細菌和病毒，并可進入人的肺部和心血管等組織，對人體健康的危害遠比粗顆粒物大。大氣PM2.5是由直接排入空氣中的一次微粒和空氣中的氣態(tài)污染物通過一系列復(fù)雜的光化學(xué)轉(zhuǎn)化生成的二次微粒組成，其來源主要可分為自然源、人為源和二次粒子。由于PM2.5對人體健康的危害性及其復(fù)雜的來源，同時對大氣能見度、氣候條件有不利影響，因此對空氣中PM2.5濃度的監(jiān)測并對其來源進行解析顯得尤為重要。本文概述了常用顆粒物源解析方法的原理、應(yīng)用實例及其特點，并展望了該領(lǐng)域的發(fā)展趨勢和研究熱點。

1 國內(nèi)外源解析技術(shù)概述

源解析技術(shù)是用來對大氣顆粒物來源進行定量和定性分析的技術(shù)。該技術(shù)現(xiàn)己作為一種重要的手段，應(yīng)用于城區(qū)、區(qū)域乃至全球的大氣環(huán)境研究。從1960年代中期美國科學(xué)家的開創(chuàng)性工作算起，源解析研究和應(yīng)用已有超過40年的歷史。早期的源解析工作都集中在美國，現(xiàn)在這一技術(shù)方法已在世界范圍得到了廣泛的認可和應(yīng)用，其手段也變得多種多樣。源解析技術(shù)研究方法的數(shù)學(xué)模型主要可分為兩種：一種是以污染源為對象的擴散模型（Diffusion model），另一種是以污染區(qū)域為對象的受體模型（Receptor model）。

擴散模型是早期評估污染源影響的主要方法，該模型中的許多變量在時空變化上是隨機而復(fù)雜的，彼此之間互不獨立。對于風(fēng)揚塵、汽車尾氣等移動源和面源，由于難于收集準(zhǔn)確而全面的污染源資料，其擴散模型難以處理；對于由氣態(tài)污染物轉(zhuǎn)化來的硫酸鹽等二次顆粒物以及諸如海鹽等自然來源的氣溶膠也難以納入擴散模型［1］。擴散模型的應(yīng)用需要顆粒物擴散過程中詳細的氣象參數(shù)以及顆粒物在大氣中遷移轉(zhuǎn)化的重要特征參數(shù)，而取得這些參數(shù)并把握其規(guī)律十分復(fù)雜和困難，因而也限制了擴散模型的廣泛應(yīng)用和發(fā)展。受體模型被認為是現(xiàn)階段所有源解析工具中最有價值的模型，它利用在源和受體點測量的氣態(tài)物質(zhì)和顆粒物的物理、化學(xué)特征來鑒別受體濃度的來源并定量確定源的貢獻［2］。與擴散模型相比，受體模型不依賴于排放源排放條件、氣象、地形等數(shù)據(jù)，不用追蹤顆粒物的遷移過程，避開了應(yīng)用擴散模型遇到的困難。美國、日本等國的研究人員1970年代開始將研究方向由排放源轉(zhuǎn)移到受體，來進行大氣顆粒物的源解析，近年來取得了較大的發(fā)展，現(xiàn)己開發(fā)出多種受體模型，包括化學(xué)質(zhì)量平衡（Chemical Mass Balance，CMB）、主成分分析（Primary Component Analysis，PCA）、因子分析（Factor Analysis，F(xiàn)A）、正交矩陣因子分解（Postive Matrix Factorization，PMF）等，其中CMB和PCA兩種受體模型受到美國環(huán)保局（EPA）的認可和推薦［3］，我國國家環(huán)保局1993年下發(fā)的《城市環(huán)境綜合整治規(guī)劃編制技術(shù)大綱》中，明確規(guī)定使用受體模型進行城市顆粒物污染源解析工作，所用受體模型也主要指CMB［4］。

相對于國外大氣顆粒物源解析技術(shù)研究而言，我國分析技術(shù)及源解析方法還不太成熟。近幾年隨著我國空氣污染問題日益突顯，大氣顆粒物源解析技術(shù)日益受到國內(nèi)學(xué)者的廣泛關(guān)注，許多學(xué)者開展了混合塵源解析方法［5-6］、受體模型優(yōu)化技術(shù)［7-8］及“二重源解析”技術(shù)［9］等方面的研究，特別在CMB模型的應(yīng)用方面，南開大學(xué)在1990年代中期開發(fā)出中文版受體模型軟件NKCMB。近年來，北京、廣州、南京、長沙、濟南、武漢、寧波、杭州、烏魯木齊、西安、天津、哈爾濱等主要城市采用受體模型源解析方法進行了PM10、PM2.5的源解析工作［10-22］，取得了初步成果。

受體模型源解析方法之間最主要的差異是在使用受體模型方法之前對于污染源情況的掌握程度，它的兩個極端方法是CMB和多元模型。CMB模型假定知道所有相關(guān)污染源的排放物的組成，從排放源到受體認為源成分譜是基本不變的，而目前國內(nèi)源成分譜普遍缺乏。FA嘗試以在單一受體點的觀察為基礎(chǔ)來解析來源，因為在對源和源成分譜了解之前，軟件執(zhí)行這一類型的分析已經(jīng)十分的容易和詳細，所以這些工具得到了廣泛的使用，然而，因子分析存在的一個普遍問題是得到的主成分或者因子是排放源的混合體，與明顯獨立的源成分譜是相對立的。源特征隨時間變化也是受體模型的一個局限［23］。因此，源解析模型解法和相關(guān)程序等基礎(chǔ)性研究需進一步加強，同時還需擴展受體模型在能見度、有害物質(zhì)研究中的應(yīng)用。

2 國內(nèi)外源解析技術(shù)研究進展

2.1 CMB法在PM2.5源解析中的應(yīng)用

CMB法的基本原理是質(zhì)量守恒。CMB受體模型根據(jù)各種排放源的顆粒組成，將顆粒物的濃度分解為一組由各種源貢獻的組合，解出各種源對顆粒物中各種元素的濃度貢獻。

CMB法在解析污染源數(shù)目多的體系中較為優(yōu)越，在多來源體系中，解析結(jié)果與實際情況比較吻合。因而CMB受體模型是開展大氣顆粒物來源研究，為大氣顆粒物污染防治決策提供科學(xué)依據(jù)的重要技術(shù)方法。國內(nèi)外很多城市己經(jīng)用該法成功對大氣顆粒物進行PM2.5源解析工作。部分地區(qū)運用CMB模型的源解析結(jié)果如表1所示。

表1 部分地區(qū)運用CMB模型得到PM2.5源解析結(jié)果

由于顆粒物的復(fù)雜來源，不同源類之間存在著較為嚴(yán)重的共線性的問題，比如揚塵與建筑塵、土壤風(fēng)沙塵，在運用CMB法進行源解析時，同一組數(shù)據(jù)可能會得出多種結(jié)果；同時，還需要對可能來源的化學(xué)成分譜進行測量，要求成分譜全面，且對有機物的降解因子要求準(zhǔn)確，往往花費大量財力和人力。因此，CMB法在顆粒物源解析的應(yīng)用中存在局限性，需要進一步完善。為解決CMB法在顆粒物源解析的應(yīng)用中存在的問題，南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院提出了二重源解析技術(shù)，該技術(shù)科學(xué)地將不同的CMB模型計算結(jié)果定量的聯(lián)系在一起，融合了CMB模型的技術(shù)優(yōu)勢，使用了多個不同的源解析結(jié)果，在不同層次上對顆粒物進行了多次源解析，解決了CMB模型沒有解決的技術(shù)難題［24］。

2.2 FA法在PM2.5源解析中的應(yīng)用

FA法是多元統(tǒng)計分析方法的一種，是把一些具有復(fù)雜關(guān)系的變量或樣品歸結(jié)為數(shù)量較少的幾個綜合因子的一種多元統(tǒng)計方法。FA的目的就是從實測數(shù)據(jù)（作為變量）出發(fā)，根據(jù)他們之間的相關(guān)關(guān)系，從全局變量數(shù)據(jù)中綜合、歸納出最少數(shù)目的公因子，計算出因子模型中的各個因子載荷。常見的有主因子分析（Principal Factor Analysis，PAF）和目 標(biāo) 轉(zhuǎn) 移 因 子 分析（Target Transformation Factor Analysis，TTEA）。

FA法對各種有機污染源的成分譜以及顆粒物中成分降解情況要求較低，用于分析源數(shù)目少的體系很成功。王靜［28］運用FA法對北京昌平區(qū)跨奧運期間PM2.5中水溶性無機物種的主要來源解析得出分別為二次源（38.69%）、燃燒源（24.14%）和土壤源（23.45%）。Bzdusek等［29］運用FA法對芝加哥東南部的多環(huán)芳烴（PHAs）來源進行解析，得到煉焦?fàn)t占到47%，交通源45%，居民木材和煤的燃燒只占2.3%。王同桂［30］運用FA法對重慶市主城3區(qū)PM2.5來源進行分析，結(jié)果說明重慶市地區(qū)PM2.5的主要來源可以概括為土壤源、燃煤塵、金屬冶煉塵和汽車尾氣4種，其中燃煤塵始終居首，達到65%。

FA法因為缺乏環(huán)境數(shù)據(jù)，往往得出比那里真實存在的更多的信息，存在一個普遍的問題是得到的因子或合成成分代表的是排放源的混合體，與明顯獨立的源成分譜是截然相反的。

2.3 PCA法在PM2.5源解析中的應(yīng)用

PCA法作為一種把原來多個指標(biāo)化為少數(shù)幾個互不相關(guān)的綜合指標(biāo)的多元統(tǒng)計方法，廣泛應(yīng)用于大氣污染物的源解析過程中［31］。解析方法如下：采樣獲得各元素的質(zhì)量濃度值，進行因子分析。首先選取主成分即主要源的個數(shù)，個數(shù)的判據(jù)是使這幾個主成分能解釋方差的80%以上，進而對矩陣作最大方差旋轉(zhuǎn)，獲取因子負荷矩陣，即某一主成分的元素負荷矩陣，再結(jié)合因子質(zhì)量濃度隨時間和粒徑的變化曲線、各種氣象條件推斷出主成分的種類。

李劍東［31］運用PCA法對長沙市郊區(qū)PM2.5進行源解析得出該地區(qū)PM2.5的主要來源主要有6類，按其貢獻率大小依次為：二次顆粒物（27.8%）、土壤揚塵（24.1%）、工業(yè)排放（16.4%）、家用燃油（16.1%）、垃圾焚燒（11.0%）和交通排放（5.8%）。楊天智［13］運用PCA法對長沙市PM2.5來源進行解析得出長沙市主要污染源對PM2.5的貢獻率百分比分別為：土壤揚塵（38.2%）、二次顆粒物（21.0%）、交通排放（11.6%）、柴油機排放（11.1%）、煤燃燒（10.8%）和垃圾焚燒（7.2%）。李偉芳［32］運用PCA法對天津市PHAs進行解析得出其主要來源為化石燃料燃燒、生物質(zhì)燃燒和石油揮發(fā)3類源，能解釋總方差的90%以上。

PCA法不需要事先了解具體的污染源排放情況，而且可以辨識一些很重要但是被遺漏掉的源，經(jīng)常被用在一定程度上可以發(fā)生相互反應(yīng)的元素的分析上。當(dāng)顆粒物中某些元素不可得，或者一種元素是幾種污染源的標(biāo)志元素時，解釋污染源類型時主觀性相對較強，PCA法不能很好的分開協(xié)同作用的源，且需要大量的受體樣本，主成分負荷矩陣中可能存在負數(shù)［31］。

2.4 PMF法在PM2.5源解析中的應(yīng)用

PMF法是近年來出現(xiàn)的一種有效、新穎的顆粒物源解析方法，和其他方法相比，具有不需要測量源成分譜、分解矩陣中元素非負、可以利用數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)偏差來進行優(yōu)化等優(yōu)點，因而被廣泛應(yīng)用于顆粒物源解析中。

Song等［33］運用PMF法對北京VOCs解析得出的7個貢獻源和貢獻率分別為：汽油機廢氣和汽油蒸氣（52%）、石油化工產(chǎn)品（20%）、液化石油氣（11%）、天然氣（5%）、油漆（5%）、柴油機（3%）、生物排放（2%）；Hector［34］對智利Tocopilla的PM2.5來源解析得出：3個監(jiān)測點的PM2.5源貢獻率分別為：硫酸鹽（50%，50%，50%）、化肥排放（16%，21%，10%）、煤和殘油燃燒（15%，15%，4%）、海鹽粒子（5%，6%，16%）、銅礦冶煉（4%，5%，15%）、混合塵源（11%，7%，4%）。陳濤［35］運用PMF法對成都市中心城區(qū)PM2.5來源進行解析得出各個污染源的貢獻率如下：城市揚塵（23.5%）、土壤揚塵（14.6%）、建筑塵（13.4%）、燃煤塵（10.6%）、道路塵（8.1%）。楊凌霄［36］用PMF法對濟南市的PM2.5來源進行解析時得出：濟南市山東大學(xué)監(jiān)測點的PM2.5來源及年均貢獻值分別為：道路揚塵和機動車尾氣（15.0%）、工業(yè)排放源（15.1%）、燃煤（13.6%）、土壤塵源（19.0%）、二次源（20.0%）、生物質(zhì)燃燒（17.7%）；而濟南市苗圃點的PM2.5來源及年均貢獻值分別為：道路揚塵和機動車尾氣（16.0%）、工業(yè)排放源（17.5%）、燃煤（18.7%）、土壤塵源（22.8%）、二次源（19.5%）、生物質(zhì)燃燒（17.8%）。

與PCA法相似，當(dāng)顆粒物上某些元素不可獲得或者一種元素是幾種源的標(biāo)識元素時，解釋污染源類型的主觀性比較強，PMF法也不能很清晰地分開協(xié)同作用的源。

2.5 混合方法

當(dāng)選擇一種模型進行源解析工作時，比較各種受體模型的優(yōu)劣，結(jié)果表明沒有一種方法是盡善盡美的。通過對模擬數(shù)據(jù)及實測數(shù)據(jù)的處理得出，對于源數(shù)目少的體系，F(xiàn)A法、示蹤元素法回歸分析很成功，對于源數(shù)目多的體系，CMB法顯得優(yōu)越些。因此，現(xiàn)在己經(jīng)出現(xiàn)了多種方法的聯(lián)合使用，相互取長補短，并取得了較好的效果。Chen等［37］復(fù)合運用PMF，UNMIX，和EV-CMB混合方法，對美國明尼蘇達州城區(qū)和郊區(qū)PM2.5進行源解析，分別得出了污染源的貢獻值，城區(qū)污染源貢獻率為：二次硝酸鹽（28%）、二次硫酸鹽（27%）、汽油機尾氣（21%）、柴油機尾氣（13%）、土壤塵（5%）、富含鈣塵（4%）、生物質(zhì)燃燒煙塵（3%）、二次有機碳（2%）、海鹽（1%）；郊區(qū)污染源貢獻率為：二次硫酸鹽（41%）、二次硝酸鹽（28%）、生物質(zhì)燃燒（13%）、煤燃燒（6%）、土壤塵（5%）、富含鈣塵（5%）、汽油車尾氣（4%）、海鹽（4%）、二次有機碳（＜1%）和角巖礦塵。

3 結(jié)語與展望

從1960年代中期美國科學(xué)家的開創(chuàng)性工作算起，源解析研究和應(yīng)用己經(jīng)有超過40年的歷史。近幾十年來，大氣顆粒物的源解析技術(shù)取得了很大的進步，其中受體模型的廣泛應(yīng)用，為我們對大氣顆粒物的污染采用針對性的治理措施提供了很重要的依據(jù)。我國雖然在這方面起步較晚，但是也取得了一些成績，北京、上海、廣州等人口集中的大城市的大氣顆粒物監(jiān)測系統(tǒng)已經(jīng)初步形成規(guī)模。2012年2月29日，我國國家環(huán)保部發(fā)布最新的空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)［38］，將于2016年1月1日開始實施，其中增設(shè)了PM2.5的濃度限值。與此同時，政策制定者需要準(zhǔn)確的知道顆粒物的來源和他們對環(huán)境中顆粒物濃度的貢獻值，然后結(jié)合健康風(fēng)險，來制定和實施保護人體健康和環(huán)境的政策?？梢灶A(yù)見，各地都將加大對PM2.5的源解析研究和監(jiān)測力度，未來顆粒物源解析對象將逐漸從粗顆粒物轉(zhuǎn)向細顆粒物。由于單一受體模型進行源解析的局限性，亟需加強源解析復(fù)合模型的應(yīng)用研究。另外，詳實的源成分譜對于準(zhǔn)確的解析出顆粒物的來源具有十分重要的意義，亟需完善源成分譜的建立工作。

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（責(zé)任編輯：葉 冰）

PM2.5正式定名為“細顆粒物”

2013年4月19日，全國科學(xué)技術(shù)名詞審定委員會與外語中文譯寫規(guī)范部際聯(lián)席會議專家委員會聯(lián)合發(fā)布：PM2.5（particulate matter）的中文名定為“細顆粒物”（fine particulate matter），并向社會各界推薦使用。它的定名解決了長期以來對PM2.5的中文名詞的使用和翻譯不統(tǒng)一的問題。

細顆粒物來源十分復(fù)雜，既有燃煤，燃油機動車尾氣、道路揚塵、建筑施工揚塵、工業(yè)粉塵，餐飲油煙、垃圾焚燒、秸稈焚燒直接排放的細顆粒物，也有空氣中SO2、NOx和揮發(fā)性有機物，經(jīng)過復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化生成的二次細顆粒物。吸煙釋放的煙霧、蚊香燃燒、蟲螨等物質(zhì)的動力學(xué)直徑均在2.5 μm以下，按規(guī)范也屬于細顆粒物范疇。

細顆粒物控制的難點在于其粒徑太小、質(zhì)量輕，使得靜電力、離心力、慣性力等的作用十分微弱，難以使用常規(guī)的除塵器進行凈化。對細顆粒物進行末端控制屬于大氣污染治理的重要領(lǐng)域，其基本原理是首先使細顆粒物粒徑增大，然后再去除，這種使細顆粒物粒徑增大的技術(shù)稱為凝并技術(shù)。另外，細顆粒物的高效除塵技術(shù)包括電袋復(fù)合式除塵技術(shù)、濕式電除塵技術(shù)、覆膜表面過濾技術(shù)、靜電纖維增強除塵技術(shù)等，這些技術(shù)通過對傳統(tǒng)除塵器結(jié)構(gòu)的改進或者使用新材料，來提高細顆粒物的去除效率。

Research Progress on Source Apportionment of Fine Particulate Matter in Atmosphere

JIANG Jun-ting，LIU Qiong-yu
（Hubei Key Laboratory of Industrial Fume and Dust Pollution Control，School of Chemistry and Environmental Engineering，Jianghan University，Wuhan 430056，Hubei，China）

The home and abroad latest research progress on receptor model which is used for the source apportionment of fine particulate matter PM2.5is summarized.The principles，applica?tions，features of chemical mass balance，principal component analysis，factor analysis，positive matrix factorization such source apportionment methods are introduced in detail.Meanwhile，the development tendency of source apportionment for fine particulate matter is forecasted.

fine particulate matter；source apportionment；receptor model；research progress

X513

：A

：1673-0143（2013）06-0021-06

2013－09－06

武漢市科技攻關(guān)項目（201250499145-7）；江漢大學(xué)高層次人才科研啟動經(jīng)費資助（2012020）

姜郡亭（1990—），男，碩士生，研究方向：大氣污染控制。