邊 博，吳海鎖，徐志榮，王惠中，姜偉立

(1:江蘇省環(huán)境科學研究院，南京 210036)

(2:河海大學環(huán)境學院，南京 210098)

隨著我國對飲用水水源地保護的日益重視，水源地周邊的點源污染得到了有效的遏制.面源污染的影響比例和危害越來越突出，特別是以水庫型水源地為主的中小城鎮(zhèn)，其周邊的農村生活污水、稻田排水等農業(yè)面源污染通過降雨或地表徑流的方式對水源地水質造成嚴重的危害[1-2].該類污染的特點主要體現在初期來水污染物濃度高、負荷大，需要凈化處理;而后期來水水量較大，污染程度低可直接排放進入水源地.對于這類污染的控制常通過過程削減技術來降低入庫進水的污染程度，其中較為常用的是前置庫技術，通過在水源地水庫前設置前置庫(或滯留塘)對初期來水進行截留、沉降、吸附、降解等方式凈化水質后排入水源地水庫[3].

目前對于前置庫并無明確、統一的定義，一般認為利用水庫存在的從上游到下游的水質濃度變化梯度特點，將水庫分為一個或若干個子庫與主庫相連，通過對前置子庫中污染物的凈化，實現以低污染水質溢流入庫，以保證或改善主庫水源的水質.對于前置庫研究可追溯到1950s 后期，國外一些學者如德國的 Uhlmann[4]、丹麥的 Nyholm[5]、前捷克的 Fiala[6]等將其應用于水庫的富營養(yǎng)化治理及流域面源污染控制，并提出了一系列前置庫的設計參數及氮、磷等營養(yǎng)鹽凈化機理.在我國的研究雖然起步較晚，但已應用于滇池[7-8]、太湖[9-10]等流域的面源污染控制，水庫富營養(yǎng)化防治[11-12]，河道水環(huán)境治理[13]等方面.

早期的前置庫主要通過調節(jié)來水的滯水時間，達到沉降污染物及泥沙的作用，并未涉及到根據來水的特點以及水生植物、水生動物等生態(tài)修復技術的使用條件.因地制宜地構建前置庫分區(qū)凈化系統，便于提高對來水中氮、磷等營養(yǎng)鹽的去除效果.近年來隨著農業(yè)面源污染的加劇，水源地來水中氮、磷含量顯著增加，使得傳統的前置庫系統在氮、磷凈化效果上凸顯不足，尤其表現在冬季低溫條件[14-15]，如段偉等[11]研究發(fā)現冬季銨態(tài)氮(NH4+-N)、總氮(TN)的去除速率遠低于夏季，僅為夏季的1/4 左右.為此，國內外學者提出采用透水壩、生物強化等工程技術與傳統前置庫系統進行組合[11，14，16-17]，充分發(fā)揮物理攔截吸附及生物凈化作用，提升前置庫對氮、磷等營養(yǎng)鹽凈化效果.

因此，本文結合溧陽市塘馬水庫水質安全保障工程背景及來水中污染物特征，從技術集成角度出發(fā)，引入潛流人工濕地和由生物載體填料構建的強化凈化分區(qū)，改進了傳統的前置庫系統，因地制宜地構建了復合型前置庫分區(qū)凈化系統，并在實驗室尺度下探討復合型前置庫系統及各功能區(qū)對面源污染中SS、氮、磷等凈化效果及規(guī)律，確定了復合型前置庫去處污染物最優(yōu)的工況參數，為前置庫凈化系統在溧陽市塘馬水庫水質安全保障工程中的應用提供科學依據.

1 試驗材料與方法

1.1 復合型前置庫系統室內模型的建立

復合型前置庫系統由6 個功能區(qū)構成，分別是沉淀區(qū)(A)、淺水區(qū)(B)、深水區(qū)(C)和(D)、潛流人工濕地(E)、強化凈化區(qū)(F)，其工藝流程如圖1a 所示，其中前4 個功能區(qū)(A，B，C，D)構成傳統型前置庫系統.考慮到傳統型前置庫對氮、磷的凈化作用不足，引入潛流人工濕地(E)，進一步強化營養(yǎng)鹽物質的去除.在經過人工濕地處理后，預計水中氮、磷濃度降低到一定程度，可能屬于低氮、磷條件，引入強化凈化區(qū)的目的是強化對低氮、磷時的水質凈化.復合型前置庫的室內模型采用有機玻璃自制，其示意圖及相關設計參數如圖1b 所示.其中，除B 區(qū)深度為0.20 m 外，其它功能區(qū)深度均為0.30 m.

另外，考慮到在冬季(12月初-1月中旬)開展試驗，因此在B 區(qū)、C 和D 區(qū)、E 區(qū)分別種植較耐寒植物菖蒲、伊樂藻及蘆葦，其中，B 區(qū)植物為菖蒲，C 和D 區(qū)為伊樂藻，E 區(qū)為蘆葦，其相應的種植密度分別為50 株/m2、25 叢/m2、36 叢/m2及55 株/m2.而在有生物載體填料構成的F 區(qū)則水面鋪滿多孔圓柱型填料(d×h:15 mm×5 mm，并設19 個多孔)，鋪設厚度約為40 mm，并通過潛水泵曝氣，強度約為1.8 L/min.

1.2 試驗水質及分析

根據江蘇省溧陽市塘馬水庫來水水質(TN:2 ～8 mg/L;NH4+-N:0.8 ～ 3.0 mg/L;SS:20 ～ 50 mg/L;TP:0.8 ～2.8 mg/L;CODCr:20 ～90 mg/L)，相應地配置一定濃度的室內模擬廢水，放于內置攪拌裝置的140 L 供水桶內，并設置攪拌轉速為45 轉/min，以防止模擬廢水濃度不均一及 SS 沉降.供水桶內的潛水泵以0.28 m3/d 的供水流速向前置庫室內模型供水.另外，模擬廢水中SS 采用江蘇某湖底泥配置，底泥含水率和有機質含量分別為 39.28%和 2.72%，d(10)、d(50)、d(90)分別為 2.236、15.042 和 53.091 μm;而氮、磷等營養(yǎng)鹽則通過硝酸鈉、氯化銨、磷酸二氫鉀和葡萄糖分析純試劑進行配置，控制進水濃度為現場最高來水濃度的1.5 倍且基本不含有機氮、磷，同時試驗過程中也模擬了不同濃度配水間歇條件下連續(xù)運行對污染物去除率基本穩(wěn)定時，分析系統對污染物的去除規(guī)律.

試驗通過為期1 個月的連續(xù)運行直到F 區(qū)生物膜生長，按照不同濃度配水條件，當系統出水水質基本穩(wěn)定后，分階段對室內配置的模擬廢水進行處理，每隔12 h 或24 h 采集各功能區(qū)出水水樣，根據《水和廢水監(jiān)測分析方法(第四版)》[18]分別測定 SS、TN、NH4+-N、CODCr、TP、TDP 指標.其中 NH4+-N、NO3--N、TDP 為過0.45 μm醋酸纖維濾膜后測定.水樣中顆粒粒徑采用激光光透式粒度儀(Mastersize 2000，Malvern Instruments Ltd，UK)測定.

圖1 復合型前置庫系統工藝流程(a)及結構(b)Fig.1 Process flow (a)and schematic diagram (b)of an integrated pre-dam

1.3 表征指標與計算

為了更有效地表征復合型前置庫系統的凈化效率，分別設定了總體去除率(η)、各功能區(qū)單獨去除率(δ)、各功能區(qū)累積去除率(φ)、各功能區(qū)對污染物去除貢獻率(λ)及單位面積去除貢獻率(ε)，計算公式為:

式中，(Cout)F為F 區(qū)出水濃度(mg/L);Cin為進水濃度(mg/L);(Cout)i為某功能區(qū)的出水濃度(mg/L);(Cin)i為某功能區(qū)的進水濃度(mg/L);i 為某個功能區(qū);Ai為某功能區(qū)的面積(m2);Qi為某功能區(qū)的去除量(mg);∑Qi為總的去除量(mg).

2 結果

2.1 室內復合型前置庫系統對SS的凈化效果

復合型前置庫系統中SS 總體去除率隨滯水時間的增加而增加，且在滯水12 h 后，SS 去除率可高達80%以上，在滯水48 h 后能達90%左右，這表明復合型前置庫系統對SS 起到良好的凈化效果，但同時也反映出長時間滯水(＞48 h)并未能大幅提高SS 總體去除率.其次，各功能區(qū)對SS 的累積去除率與總體去除率呈現相同的規(guī)律，隨滯水時間的增加而增加，且增幅在滯水時間大于48 h 后減緩.最后，對比傳統型前置庫(D 區(qū)累積去除率)及復合型前置庫(F 區(qū)累積去除率)可以明顯發(fā)現，在滯水前36 h 內引入E 區(qū)和F 區(qū)后的復合型前置庫能有效地提高SS 的總體去除率，平均提高了8.51%;而滯水后的36 h 也能平均提高3%左右(圖2a).

A 區(qū)在SS 去除過程中呈現主要作用，其貢獻率高達66.8%;其次是B 區(qū)和E 區(qū)，各自貢獻率均高于10%，且B 區(qū)略高于E 區(qū)，而F 區(qū)最低，僅為1.48%.而相對區(qū)單位面積貢獻率而言，A 區(qū)最高，而E 區(qū)明顯高于B 區(qū)，約是B 區(qū)的2 倍，體現出其高效的單位貢獻率.而對于各功能區(qū)的單獨去除率亦呈現與單位面積貢獻率相似的規(guī)律，A 區(qū)最高，E 區(qū)明顯高于B 區(qū)(圖2b).另外，圖2b 更為明確地反映出傳統型前置庫與復合型前置庫之間的差異，引入E 區(qū)和F 區(qū)后，其對SS 去除的貢獻率可提高12.5%，且主要作用為E 區(qū).

圖2 不同滯水時間下各功能區(qū)對SS 的累積凈化效果(a)及滯水12 h 后各功能區(qū)的貢獻率、單位面積貢獻率及單獨去除率(b)Fig.2 The influence of retention time on SS removal in pre-dam (a)and contribution rate with retention time of 12 h(b)for different functional areas

從系統整體出水粒徑來看，經過72 h 處理后，出水的SS 粒徑明顯減小且主要集中在5 ～40 μm，可占出水SS 的90.2%.相比進水SS 粒徑而言，粒徑大于40 μm 的顆粒在前置庫中能完全被去除，粒徑小于5 μm的顆粒含量也明顯減少(圖3a).不同功能區(qū)對粒徑去除之間存在差異，在滯水時間為12 h 時，A 區(qū)出水中大顆粒(＞100 μm)完全被去除，而粒徑在30 ～100 μm 之間的顆粒大部分被去除，5 ～30 μm 之間的顆粒部分被去除，而 ＜5 μm 完全未被沉降.而經過 B、C、D 區(qū)后，粒徑大于 40 μm 顆粒完全被去除，5 ～40 μm 顆粒含量明顯增加，意味著顆粒粒徑小于5 μm 部分被截留;而經過E 和F 區(qū)后，出水粒徑中5 ～40 μm 顆粒含量進一步提高;而＜5 μm 顆粒含量進一步降低，表明顆粒粒徑＜40 μm 部分被進一步截留.此外，在滯水時間的作用下，又促使了該部分粒徑的沉降，使得出水粒徑以5 ～40 μm 為主.當然，相比傳統型前置庫，復合型前置庫能夠有效地提高40 μm 以下顆粒的去除率.

圖3 復合型前置庫對SS 去除前后粒徑分布(a)及對不同粒徑段累積去除率(b)Fig.3 SS partical size distribution of inflow and outflow (a)and the removal of different particle sizes (b)in pre-dam

復合型前置庫系統能有效地去除粒徑大于20 μm 的顆粒，平均去除率可達97%以上.而對于小于20 μm的顆粒受滯水時間、功能區(qū)的影響較大，特別是小于10 μm 的顆粒.相比傳統型前置庫系統，E 和F區(qū)的增加，能顯著提高小于15 μm 粒徑段的凈化效果，可提高24%左右.而滯水時間對復合型前置庫系統而言，作用并不明顯，多經過60 h 的處理，粒徑小于15 μm 的顆粒僅提高6.8%的去除率，意味著從SS 去除角度，復合型前置庫系統可大幅度縮短所需的滯水時間，提高系統的處理效率.同時，也反映出小粒徑顆粒在前置庫系統中難以凈化，特別是粒徑段為5 ～20 μm 的顆粒.因此，若要進一步提升復合型前置庫系統對SS 的凈化效果，必須提高對5 ～20 μm 顆粒的去除率(圖3b).

2.2 室內復合型前置庫系統對營養(yǎng)鹽的凈化效果

即使在冬季低溫的條件下，復合型前置庫對氮、磷等營養(yǎng)鹽仍具有良好的凈化效果，CODCr、TN、TP 的最高去除率分別為89.3%、67.2%、68.2%，且隨著滯水時間的增加而增加，但增幅較為平緩.對于氮形態(tài)中的銨態(tài)氮，其極易被復合型前置庫去除，總體去除率可高達97.7%;而對于TDP，與TP 凈化呈現相似的規(guī)律，意味系統中這部分的非溶解態(tài)磷(TP 與TDP 差值)并未隨SS 的沉降而被去除(圖4).

氮、磷等營養(yǎng)鹽累積去除率隨水流沿程的增加而增加.引入E 和F 區(qū)后，明顯提高了營養(yǎng)鹽的去除率，CODCr、TN、NH4+-N、TP 去除率可分別提高 5.82%、6.52%、6.34%、9.29%(圖5a).

圖4 不同滯水時間下復合型前置庫對營養(yǎng)鹽總體去除率Fig.4 Removal efficiency of nutrients with different retention time in pre-dam

圖5 滯水時間1 d 條件下復合型前置庫各功能區(qū)的累積去除率(a)及貢獻率(b)Fig.5 The cumulative removal efficiency (a)and contribution (b)to nutrients in different functional areas with retention time of 1 day

A 區(qū)對營養(yǎng)鹽的去除起主要作用，對不同營養(yǎng)鹽去除貢獻率介于48.0% ～67.2%之間，這與SS 在該區(qū)的去除率相接近，意味著進水后營養(yǎng)鹽可能隨著SS 的沉降而被去除.其次是B 區(qū)，對不同營養(yǎng)鹽去除的貢獻率接近20%，其中對TP 去除的貢獻達20.9%.除A 與B 區(qū)外，D 與E 區(qū)在氮、磷的凈化過程也起到了重要的作用，兩者的貢獻率之和可占20%左右，體現出濕地系統及高種植密度深水區(qū)對氮、磷凈化去除的重要作用.而對于C 與F 區(qū)，對營養(yǎng)鹽的貢獻作用較低，兩者貢獻率平均不及7%;其中C 區(qū)在CODCr、NH4+-N 上明顯體現不足，貢獻率不及2.5%.另外，相比較傳統型的前置庫而言，復合型前置庫在營養(yǎng)鹽去除上并無顯著提高，特別是在CODCr和NH4+-N 去除上，這可能受到溫度等條件的影響(圖5b).此外，只從貢獻率角度不足以反映出功能區(qū)實際效果，考慮到各功能區(qū)的面積不同，引入單位面積貢獻率的概念.

從表1 可明確地看出A、B 與E 區(qū)的重要作用，其中E 區(qū)在氮、磷的去除上體現出了高效性，在TP 方面高于A 區(qū)，TN 方面與A 區(qū)接近.C 和F 區(qū)則分別在CODCr、TN 上體現了明顯的缺陷，這可能與進入該功能區(qū)營養(yǎng)鹽濃度及形態(tài)有關.總體而言，復合型前置庫對營養(yǎng)鹽具有良好的凈化效果.

表1 不同功能區(qū)對營養(yǎng)鹽的單位面積貢獻率(% /m2)Tab.1 The ε value of nutrients with different functional areas

3 討論

3.1 滯水時間的影響

滯水時間(或停留時間)是水處理系統中的重要參數，在前置庫系統中亦是如此，特別是對以去除SS 和TP 為目的設計的前置庫系統[19-20]，其顆粒磷、SS 的沉降需要較長時間.但是在本文中滯水時間僅為12 h 就能對SS 起到良好的去除效果，營養(yǎng)鹽方面亦是如此，滯水1 d 條件下氮、磷、有機物便取得良好的效果，這可能有以下幾方面的原因:1)前置庫系統中原有的低污染的蓄水對高污染的來水起到一定的稀釋緩沖作用;2)SS 吸附作用;3)潛流人工濕地(E)區(qū)及沉水植物作用.其中，稀釋緩沖作用往往被研究者所忽略，但在前置庫容量設計中均會考慮到，人工濕地凈化作用顯而易見，因此不在這里贅敘.而對于SS 吸附作用及沉水植物的作用研究較多[21-22]，其中SS 的沉降所攜帶的營養(yǎng)鹽，并未實質性地去除，仍殘留在A 區(qū)，受到微生物的作用將會釋放，造成嚴重的內源污染.因此，工程措施方面需要對A 區(qū)進行定期的清淤.而沉水植物的吸收作用不可忽視，即使在冬季也能保持較高的凈化作用，對營養(yǎng)鹽的平均貢獻率為10%左右(圖5b)，但受種植密度影響較大.因此需要保證較高的種植密度，同時又需要種植耐寒植物.上述幾個原因使得前置庫系統滯水時間大大縮短，可為1 d.考慮到其可靠性，可在實際工程中選擇較長的滯水時間，可為2 ～3 d，以保證其凈化效果.另外，只從滯水時間因素設計角度考慮是不夠充分的，在實際工程中應多考慮溧陽塘馬水庫的實際情況，特別是最大水力負荷、庫容及所需達到水質等因素，以達到復合型前置庫的最大功效及最優(yōu)設計.

3.2 各功能區(qū)的作用及對工程措施的建議

通過各功能區(qū)對SS、氮、磷、有機物的貢獻率可以明顯地發(fā)現，A、B、E 區(qū)對SS 去除起到重要的作用，而E 區(qū)對有機物的凈化效果上相對A 和B 區(qū)作用并不明顯(圖2b，圖5b)，這可能與進入E 區(qū)的有機物濃度及冬季條件有關.濕地系統凈化有機物能力常受到溫度的影響，低溫條件使其系統活性大幅降低，造成其低效性.而對于C 和F 區(qū)，其并未在有機物、氮、磷、SS 凈化方面起到重要貢獻，因此在工程應用中可適度降低這兩功能區(qū)所占的面積(或庫積).另外，從單位面積貢獻率上也可說明A、B、E 區(qū)的重要作用(圖2b，表1)，因此在實際工程應用中可適當增加這3 個功能區(qū)的面積(或庫容)，增強其凈化效果.對于F 區(qū)的增加，本質上是進一步增加對水中低氮、磷濃度時氮、磷去除率，但室內試驗的結果表明，其提高幅度非常有限，特別是在氮、磷的凈化上，這可能受以下兩方面的影響:1)冬天溫度低的影響，生物膜的活性較低;2)進水水質考慮不足，并未涉及到有機氮、磷，使得微生物對有機氮、磷的貢獻被忽略.但是在對銨態(tài)氮與有機物的凈化上仍有一定的效果，因此，有必要進一步研究進水中含有有機氮、磷及夏季時該功能區(qū)的功效.另外，對于SS 中5 ～20 μm 粒徑顆粒的凈化作用，可以通過增加沉水植物的種植密度及濕地功能區(qū)的面積，進一步降低流速增加沉水植物及濕地填料截留作用.

4 結論

引入潛流人工濕地及強化凈化區(qū)構成復合型前置庫分區(qū)凈化系統，揭示系統對面源主要污染物的去除效果，通過研究得出如下結論:

1)復合型前置庫去除氮、磷、CODCr均具有良好效果，最高可達67.2%、68.2%、89.3%，滯水時間為1 d時，SS 可達到最高去除率的92%左右，2 ～3 d 時，各污染物去除率增加較少并趨于穩(wěn)定，建議在塘馬水庫水質安全保障工程應用中設計滯水時間為2 ～3 d，保證穩(wěn)定的凈化效果.

2)引入E 和F 后，能有效地提高 SS、氮、磷、CODCr的去除效果，分別提高12.5%、6.52%、9.29%、5.82%，貢獻主要來自E 區(qū)，E 區(qū)在對小顆粒(粒徑小于15 μm)的去除方面起著關鍵作用.

3)基于各功能區(qū)的單位貢獻率，建議在塘馬水庫水質凈化工程中適當增大A、B、D 及E 區(qū)的面積，而適當減小C 和F 區(qū)的面積，以提高復合型前置庫的凈化效率及占地面積利用率.

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