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        鐵鹽投加對模擬污水管道系統(tǒng)H2S控制

        2013-04-29 03:37:42王怡等
        土木建筑與環(huán)境工程 2013年5期
        關(guān)鍵詞:鐵鹽硫化物反應(yīng)器

        王怡等

        摘要:

        以人工配制生活污水為進水,室溫條件下采用重力流排水管道反應(yīng)器,研究投加鐵鹽對模擬污水管道中H2S的控制及其可能機理。試驗首先測定了控制反應(yīng)器和鐵鹽投加反應(yīng)器內(nèi)液相S2-濃度的歷時和沿程變化以及H2S氣體的沿程差異,在此基礎(chǔ)上通過靜態(tài)試驗提出鐵鹽投加后污水管道系統(tǒng)的生化反應(yīng)機理并據(jù)此進行了鐵硫物料衡算。結(jié)果表明:在Fe3+投加濃度為30 mg/L時,管道反應(yīng)器出水S2-濃度平均低于1 mg/L,各反應(yīng)槽中H2S氣體濃度平均未超過40 ppm,遠低于控制反應(yīng)器;此時,約有44%的鐵轉(zhuǎn)化為磷酸鐵,且該濃度足以抑制硫酸鹽還原菌的活性。

        關(guān)鍵詞:

        污水管道系統(tǒng);鐵鹽投加;H2S;控制

        生活污水中硫的主要來源是硫酸鹽(SO42- ),其濃度范圍為40~200 mg/L。在污水收集管道中,SO42-可被硫酸鹽還原菌(SulfateReducing Bacteria,簡稱SRB)還原為硫化物,該過程主要發(fā)生在厭氧環(huán)境的沉淀物和生物膜中[1]。HvitvedJacobsen等[2]研究表明,廢水中硫化物的濃度為2.0 mg S2-/L時,污水管道將發(fā)生嚴重腐蝕。Vincke[3]認為修復(fù)管道腐蝕的費用約占污水收集和處理總成本的10%,實際的情況可能更高。液相中的硫化物在適當pH值和溫度下,將以H2S氣體的形式釋放到污水管道上部空間。除了造成腐蝕問題外,釋放出的H2S氣體在空間達到一定濃度時,還會危及管道作業(yè)人員的健康。如美國在1983—1992年間就發(fā)生過29起與H2S有關(guān)的死亡事件,5 500多起與之有關(guān)的中毒事件[4]。在中國,據(jù)不完全統(tǒng)計,2004—2005年僅北京、上海、天津發(fā)生的H2S中毒事故中就有40多人傷亡。為減少污水在管網(wǎng)輸送過程中產(chǎn)生硫化物并釋放H2S氣體,Jiang等[5]提出向污水中加入亞硝酸鹽抑制SRB的活性,Pikaar等[6]試圖通過電化學(xué)法去除污水中的硫化物。近年來,通過投加金屬鹽(鐵、鋅、鉛和銅鹽等)使形成的硫化物以金屬硫化物的形式沉淀下來成為污水管道H2S氣體控制的又一熱點[78],其中鐵鹽的研究較多[910],特別是在大流量的污水管道中[11]。如Zhang等[12]發(fā)現(xiàn),在模擬壓力管道中加入Fe3+鹽,不但能夠沉淀硫化物,而且還能抑制管道生物膜中SRB的活性,使硫酸鹽還原速率減少60%。然而,對于富含SRB菌群的污水管道,鐵鹽投加污水后其中鐵和硫的轉(zhuǎn)化機理目前尚不甚明確。

        王怡,等:鐵鹽投加對模擬污水管道系統(tǒng)H2S控制

        本研究首先在連續(xù)的模擬污水管道反應(yīng)器中投加鐵鹽3個月,測定鐵鹽投加對液相硫化物及氣相H2S濃度的影響。然后,在靜態(tài)試驗結(jié)果基礎(chǔ)上,提出鐵鹽投加對模擬污水管道系統(tǒng)的作用機理并據(jù)此進行了鐵硫的物料衡算。

        1材料與方法

        1.1污水水質(zhì)

        試驗采用人工配制生活污水,具體成分見表1。對于鐵鹽投加反應(yīng)器,為避免鐵鹽與污水中的有關(guān)成分發(fā)生反應(yīng),以FeCl3·6H2O單獨配制含鐵離子的濃溶液,定量連續(xù)加入到進水管道,使進水中Fe3+濃度為30 mg/L。

        1.2模擬重力流污水管道反應(yīng)器及菌源

        試驗采用如圖1所示的2個平行反應(yīng)器,分別作為模擬的控制管道反應(yīng)器和鐵鹽投加管道反應(yīng)器。模擬管道反應(yīng)器為4個串聯(lián)的長方體有機玻璃反應(yīng)槽,反應(yīng)槽內(nèi)尺寸為103 mm×23 mm×20 mm,其中放置為90 mm×12 mm×0.9 mm的不銹鋼試樣片,作為管道生物膜附著載體。反應(yīng)槽頂部加有機玻璃蓋通過橡膠圈密封,在反應(yīng)槽蓋最高位置內(nèi)嵌一直徑10 mm的橡膠片作為氣體采樣口,允許注射器吸取氣體產(chǎn)物進行檢測。反應(yīng)槽安裝于呈一定傾角的角鋼支架上,進出水管分別位于每個反應(yīng)槽的上下端。整個系統(tǒng)室溫運行,蠕動泵定量輸送廢水進入第1個反應(yīng)槽后,依靠重力作用序次進入第2、3、4反應(yīng)槽和出水桶。

        圖1試驗裝置示意圖

        連續(xù)試驗所用菌種為混合菌群,取自西安建筑科技大學(xué)北區(qū)生活污水管道。

        1.3靜態(tài)試驗

        從連續(xù)運行3個月的控制反應(yīng)器和鐵鹽投加管道反應(yīng)器第4槽分別刮取體積為100 mL的生物膜,經(jīng)低頻超聲分散后迅速移至容積為500 mL的可密封錐形瓶內(nèi),分別作為控制瓶和鐵鹽投加瓶。加入合成生活污水(表1)于控制瓶中,加入合成生活污水(表1)及鐵鹽于鐵鹽投加瓶,使兩瓶混合液總體積均為500 mL且鐵鹽投加瓶Fe3+初始濃度為30 mg/L。然后立即密封攪拌,每30 min取樣1次,測定反應(yīng)瓶內(nèi)液相污染物濃度的歷時變化。

        1.4測定方法

        試驗具體項目及方法見表2。

        各槽中硫化物濃度的采樣及測定方法如下:分別從槽1~4的出水口采集水樣(采樣瓶提前3 min充氮氣吹脫);水樣在氮氣包中立即過濾,濾液稀釋10倍后馬上采用亞甲藍法測定。

        此外,對于連續(xù)試驗裝置形成的無機晶體,通過X光粉末衍射(日本理學(xué)D/MAX2400型衍射儀)來描述,對于模擬裝置中形成的氣相H2S,通過氣相色譜法(美國PE Clarus 680氣相色譜儀)來測定。

        2結(jié)果與討論

        2.1連續(xù)試驗中鐵鹽投加對液相S2-濃度的影響

        試驗中通過測定控制反應(yīng)器和鐵鹽投加反應(yīng)器出水中硫離子濃度以及2個反應(yīng)器各反應(yīng)槽中硫離子濃度(圖2),來分析鐵鹽對硫化物產(chǎn)生的影響。

        圖2鐵鹽對反應(yīng)器內(nèi)液相硫離子濃度的影響

        從圖2(a)可以看出,鐵鹽投加反應(yīng)器出水硫化物濃度平均低于1.0 mg/L,而控制反應(yīng)器出水硫化物平均濃度可達4.43 mg/L,約為前者的4倍。在試驗運行45~60 d,兩反應(yīng)器出水硫化物濃度均明顯升高,主要原因在于該時段西安市的氣溫持續(xù)高至30℃以上。實際上,由于城市排水管道深埋地下,管道內(nèi)溫度一般保持在21℃左右,因此,管道污水中硫化物的實際濃度會低于本試驗中的最大值。從圖2(b)可以看出,控制反應(yīng)器中硫化物濃度沿各反應(yīng)槽呈現(xiàn)先增后減趨勢,在第3槽時濃度最高,達7.32 mg/L, 然后在第4槽中減小。該現(xiàn)象的原因在于排水管道屬于推流式反應(yīng)器,上游濃度會在下游累積,但是,當增加到一定程度時,水相的S2-會以H2S(氣相)溢出,因此,第4槽中水相硫化物減少。與此形成明顯對比的是,鐵鹽投加反應(yīng)器各反應(yīng)槽內(nèi)硫化物濃度均遠低于控制反應(yīng)器各槽的對應(yīng)值。

        因此,鐵鹽投加對于管道反應(yīng)器中硫化物的產(chǎn)生,具有明顯的抑制作用。

        2.2鐵鹽投加對模擬管道反應(yīng)器內(nèi)氣相H2S濃度的沿程影響

        模擬管道反應(yīng)器各槽中H2S氣體濃度變化,反映了反應(yīng)器各槽中H2S的釋放。試驗采用直接在各槽的氣體采樣口用注射器吸取氣體,然后通過氣相色譜法測定氣相H2S濃度。4次采樣的平均結(jié)果見圖3。由圖3看出,控制反應(yīng)器及鐵鹽投加反應(yīng)器內(nèi)H2S濃度沿槽均呈增加趨勢,即隨著管線的延長,H2S氣體濃度將增大。盡管在重力流管道反應(yīng)器中,下游的水位低于上游,但是由于H2S氣體比空氣重,因此,釋放的H2S氣體將在下游聚集。然而,鐵鹽投加反應(yīng)器內(nèi)H2S氣體的濃度增加比較緩和,增幅有限;控制反應(yīng)器中H2S氣體的濃度在前3槽中平穩(wěn)增長,至第4槽時高達899.7 mg/L,這與圖2(b)的分析結(jié)果一致。因此,鐵鹽投加降低了模擬排水管道反應(yīng)器各反應(yīng)槽內(nèi)H2S氣體的濃度。

        圖3兩反應(yīng)器各反應(yīng)槽內(nèi)H2S氣體濃度沿程變化

        2.3靜態(tài)試驗結(jié)果及鐵硫轉(zhuǎn)化規(guī)律

        2.3.1靜態(tài)試驗結(jié)果靜態(tài)試驗的設(shè)計,主要是為了描述兩個模擬管道反應(yīng)器內(nèi)微生物在轉(zhuǎn)化與硫相關(guān)的污染物時的規(guī)律,探討鐵鹽投加后系統(tǒng)的鐵硫轉(zhuǎn)化機理(圖4)。

        圖4硫磷鐵濃度在靜態(tài)試驗中的變化

        從圖4(a)可以看出,控制瓶和鐵鹽投加瓶中SO42-濃度隨時間均呈現(xiàn)降低趨勢,但是,控制瓶中SO42-濃度降低速率更大一些,說明控制反應(yīng)器生物膜中的SRB活性較高。圖4(b)進一步證明了以上結(jié)論,因為控制瓶中S2-濃度升高速率明顯高于鐵鹽投加瓶。此外,在鐵鹽投加后,瓶中PO43--P濃度在生化反應(yīng)初始就出現(xiàn)降低,從30 min后緩慢上升,到120 min時基本穩(wěn)定在5.39 mg/L(瓶中PO43-濃度在生化反應(yīng)初始就出現(xiàn)降低,從30 min后緩慢上升,到120 min時基本穩(wěn)定在5.39 mg/L);但是,控制瓶中PO43--P濃度基本保持低速減小趨勢(圖4(c))。最后,在鐵鹽投加瓶中對Fe2+和Fe3+濃度的測定結(jié)果表明(圖4(d)),F(xiàn)e3+濃度在生化反應(yīng)的前30 min大幅度降低,然后小幅升高,至180 min時減至2.22 mg/L,在此過程中,F(xiàn)e2+濃度一直呈小幅增長趨勢。

        2.3.2鐵硫轉(zhuǎn)化機理假設(shè)根據(jù)模擬生活污水中污染物的類型、模擬污水管道生物膜中存在的微生物類型、模擬管道反應(yīng)器出水中出現(xiàn)的淡黃色硫單質(zhì)以及管道沉淀物X光衍射分析結(jié)果(結(jié)果未附),在本試驗條件下,投加鐵鹽后反應(yīng)槽內(nèi)發(fā)生了以下反應(yīng):

        以上所假設(shè)中的1)~3),完全符合生化及化學(xué)反應(yīng)基本原理。對于鐵鹽再次釋放問題(方程8)和9)),Zhang等[12]及Rakmaka等[13]在類似研究中提出該反應(yīng)發(fā)生的可能性[12,13],研究對磷酸鹽的連續(xù)監(jiān)測及靜態(tài)試驗,再次證明了管道系統(tǒng)甚至污水處理廠化學(xué)除磷過程中存在鐵鹽再釋放的可能性,但是,毫無疑問,這種釋放無論是速率還是量都比較小,不是鐵鹽投加后的主導(dǎo)反應(yīng)。

        2.3.3鐵鹽投加后模擬污水管道鐵硫物料衡算根據(jù)管道沉淀物X光衍射分析結(jié)果(數(shù)據(jù)未附),F(xiàn)e在反應(yīng)器主要存在形式為FePO4、Fe3+、Fe2+、FeS及其他。類似地,S在反應(yīng)器中主要存在形式為SO42-、FeS、硫化物(HS-、H2S和 S2-)和單質(zhì)硫(S0)。根據(jù)2.3.2提出的鐵硫轉(zhuǎn)化規(guī)律方程式(4)~(7)及2.3.1測定結(jié)果,按化學(xué)計量關(guān)系獲得鐵硫的物料衡算結(jié)果如表3和表4所示。

        從表3看出,模擬管道反應(yīng)器中鐵鹽主要以磷酸鐵(FePO4)沉淀形式存在,大約占總鐵的4400%。Zhang等[14]發(fā)現(xiàn)pH影響鐵離子和磷酸根的活性,是磷酸鐵沉淀的最主要影響因素,本研究的pH值范圍為6.95~7.41,此時磷酸鐵(FePO4)仍為最主要的沉淀形式。核算結(jié)果表明,F(xiàn)eS沉淀只占總投加鐵量的3.86%,其余大約有32.82%的鐵鹽是以絡(luò)合物形式或者絮凝體的形式存在。Gutierrez等[15]也報道了鐵鹽投加將引起污水中磷的去除,從而與硫化物競爭對鐵的消耗[9]。因此,磷酸鐵沉淀的形成加大了控制H2S氣體時鐵鹽的投加量。

        從表4可知,投加鐵鹽后污水中可測到的以S2-存在的僅占總硫的1.45%,95.30%是以SO42-形式存在的,因此,鐵鹽確實能夠抑制SRB將污水中的SO42-轉(zhuǎn)化為硫化物,從而可以控制污水中的硫酸鹽轉(zhuǎn)化為H2S氣體。

        綜合表3、表4,可以看出鐵鹽投加明顯抑制了模擬污水管道中的SRB活性,使污水中的硫95.30%仍以SO42-形式存在, FeS份額很低,污水中可檢測到S2-僅占總硫的1.45%。

        3結(jié)論

        室溫下通過向模擬污水管道反應(yīng)器投加鐵鹽,發(fā)現(xiàn)采用合成生活污水在Fe3+投加濃度30 mg/L時,反應(yīng)器中液相S2-濃度平均低于1 mg/L,各反應(yīng)槽中H2S氣體濃度平均未超過40 ppm,遠低于控制反應(yīng)器,因此,鐵鹽投加可有效抑制S2-的產(chǎn)生和H2S氣體的釋放。此外,靜態(tài)試驗結(jié)果表明,以上條件投加的鐵鹽,可抑制大約95.30%的硫不被還原,但是約有44.00%的鐵轉(zhuǎn)化為磷酸鐵。

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        (編輯王秀玲)

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