建旭平，耿春女，紀(jì)文芳，蘇玉紅

1.新疆大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，烏魯木齊830046

2.中國(guó)科學(xué)院城市環(huán)境研究所，廈門(mén)361021

3.福建師范大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院，福州350108

砷(arsenic,As)是自然界中廣泛存在的一種類(lèi)金屬元素，具有一定的藥用價(jià)值。同時(shí)，As 及其化合物也是國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)確認(rèn)的一類(lèi)人類(lèi)致癌物[1-4]。As 污染的主要來(lái)源分為天然來(lái)源和人為來(lái)源，其中人為來(lái)源主要包括采礦和工農(nóng)業(yè)活動(dòng)所引起的As 污染[5-6]。我國(guó)對(duì)于As 污染的控制極其重視，生活飲用水中As 的最大允許含量為10 μg·L-1，與世界衛(wèi)生組織(WHO)的標(biāo)準(zhǔn)保持一致[7-8]。

九龍江是福建省僅次于閩江的第2 大河流，流域面積1.47×104km2，位于福建省的西南部，由北溪、西溪和南溪匯合而成。九龍江由廈門(mén)附近海域入海，主要流經(jīng)龍巖和漳州兩市境內(nèi)，是該地區(qū)經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展的重要水資源，其水環(huán)境安全對(duì)于廈門(mén)、漳州和龍巖的經(jīng)濟(jì)發(fā)展和工農(nóng)業(yè)發(fā)展至關(guān)重要[9]。20 世紀(jì)90 年代以來(lái)，規(guī)?；B(yǎng)豬業(yè)已成為九龍江流域農(nóng)業(yè)和農(nóng)村經(jīng)濟(jì)發(fā)展的重要產(chǎn)業(yè)[10]。全流域的生豬出欄數(shù)由1981 年的55 萬(wàn)頭增加到2009 年的389 萬(wàn)頭，增加了6 倍，筆者的現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查數(shù)據(jù)顯示，近年來(lái)出欄數(shù)仍在增加。大部分規(guī)模化養(yǎng)豬場(chǎng)集中分布在靠近河流的地方，雖然政府要求規(guī)?；B(yǎng)豬場(chǎng)配有沼氣池和氧化池，但實(shí)際運(yùn)行中少有維護(hù)，多數(shù)豬糞尿經(jīng)部分處理或未經(jīng)處理直接排放[11]。龍巖市和漳州市政府在2009 年制定了“限豬令”，收到了一定的效果，但是據(jù)調(diào)查，“限豬令”的公眾參與程度(認(rèn)識(shí)、了解和配合情況)僅為36.5%[12]。

As 被確認(rèn)為畜禽營(yíng)養(yǎng)必需的微量元素，動(dòng)物飼料中含As 量低于0.01 ～0.05 mg·kg-1時(shí)，可誘發(fā)缺砷癥，在傳統(tǒng)的豬飼料中，對(duì)氨基苯砷酸及其鈉鹽(阿散酸)、洛克沙胂等砷制劑常作為生長(zhǎng)促進(jìn)劑或預(yù)防、治療附紅細(xì)胞體病的藥物使用[13-14]。然而，由于砷制劑不易被動(dòng)物吸收和消化，會(huì)隨著糞尿排出體外，如果豬糞尿中As 含量過(guò)高，這些豬糞尿直接排放或作為廣大農(nóng)民喜愛(ài)的有機(jī)肥直接施加到農(nóng)田中，必會(huì)影響到當(dāng)?shù)氐沫h(huán)境安全和食品安全，進(jìn)而影響當(dāng)?shù)氐目沙掷m(xù)發(fā)展。

修金生等[13,15]曾對(duì)福建省養(yǎng)豬場(chǎng)飼料和豬糞中以及豬場(chǎng)土壤中的As 含量做了調(diào)查，但是從流域角度出發(fā)，針對(duì)九龍江流域養(yǎng)豬場(chǎng)As 的研究卻很少。本研究以九龍江流域規(guī)模化養(yǎng)豬場(chǎng)為研究對(duì)象，通過(guò)測(cè)定豬飼料、沼氣出液、豬糞中As 含量，比較不同飼料中As 含量，討論沼氣出液和豬糞中As 含量的情況，進(jìn)而計(jì)算豬糞和沼氣出液中As 的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)和養(yǎng)豬業(yè)對(duì)九龍江流域As 的輸入量。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 儀器與試劑

主要儀器:電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS，Agilent 7500cx，美國(guó)Agilent 公司)，原子熒光光譜儀(AFS，AF-640，北京瑞利分析儀器公司)，電熱板消解儀(AIM600，澳大利亞Aim Lab 公司)。

主要試劑:硝酸(分析純，Merck 公司)，鹽酸(優(yōu)級(jí)純，國(guó)藥集團(tuán))和高氯酸(優(yōu)級(jí)純，國(guó)藥集團(tuán))。

1.2 樣品采集和保存

樣品采自9 個(gè)規(guī)?；B(yǎng)豬場(chǎng)(N0 ～N8)，包括豬飼料4 種(S1 ～S4)、沼氣出液8 個(gè)(N1 ～N8)和豬糞19 個(gè)(包括大豬、小豬和母豬豬糞)。飼料和豬糞樣品-20℃保存，沼氣出液中加少量濃硝酸至pH 為2左右，4℃保存。采樣點(diǎn)的分布情況如圖1 所示:其中5 個(gè)點(diǎn)(N0 ～N4)分布在北溪，2 個(gè)點(diǎn)(N7 和N8)分布在西溪，2 個(gè)點(diǎn)(N5 和N6)分布在南溪。

圖1 采樣點(diǎn)分布示意圖Fig.1 Distribution of sampling sites

1.3 樣品的處理和測(cè)定

豬糞和飼料在50℃烘箱中烘干，去除異物后，研磨過(guò)100 目篩，保存。沼氣出液用中速定量濾紙過(guò)濾去除固體殘?jiān)螅?℃保存。

豬糞和飼料用濃硝酸消解，采用ICP-MS 測(cè)定As 的濃度;沼氣出液用王水-高氯酸消解，采用AFS測(cè)定As 的濃度[16-17]。每個(gè)樣品平行做3 次重復(fù)。豬糞和飼料消解時(shí)，用土壤標(biāo)準(zhǔn)參考樣(GBW07401(GSS-1))和灌木枝葉(GBW07603(GSV-2))做全程質(zhì)量控制，回收率在89%到99%之間。沼氣出液消解時(shí)，用超純水配置的As 標(biāo)準(zhǔn)溶液(100 μg·L-1)做全程質(zhì)量控制，回收率為84.3%。

2 結(jié)果(Results)

2.1 飼料中As 含量

由圖2 可知，4 種飼料中As 含量的均值為3.49 mg·kg-1，相互之間存在明顯的差異，母豬復(fù)合預(yù)混合飼料中As 含量最高(7.72 mg·kg-1)，中豬復(fù)合預(yù)混料次之，而乳豬飼料中As 含量最少。其中乳豬濃縮飼料略高于一般的乳豬飼料，一般乳豬飼料中As 含量為0.50 mg·kg-1。

圖2 不同類(lèi)型飼料中As 含量注:S1-母豬復(fù)合預(yù)混合飼料(N5);S2-中豬復(fù)合預(yù)混料(N5);S3-乳豬濃縮飼料(N5);S4-乳豬飼料(N0)。Fig.2 Contents of arsenic in different types of pig feeds

2.2 沼氣出液中As 含量

養(yǎng)豬場(chǎng)沼氣出液中As 含量如圖3 所示，均值為13.45 μg·L-1。養(yǎng)豬場(chǎng)N6 的沼氣出液中As 含量明顯最高(56.13 μg·L-1)，其次為養(yǎng)豬場(chǎng)N7，其余養(yǎng)豬場(chǎng)的沼氣出液的As 含量均較低，養(yǎng)豬場(chǎng)N5 中As 含量最低，為0.5 μg·L-1。

圖3 沼氣出液中As 含量Fig.3 Concentrations of arsenic in fermented liquid

2.3 豬糞中As 含量

9 個(gè)豬場(chǎng)19 個(gè)豬糞中As 含量的測(cè)定值如表1所示，樣品中As 含量的檢出率為100%。不同養(yǎng)豬場(chǎng)豬糞中As 含量的差異較大，最低的是N2，豬糞中As 含量的均值為0.32 mg·kg-1，最高的為N7，豬糞中As 含量均值為50.02 mg·kg-1。此外，養(yǎng)豬場(chǎng)沼氣出液中As 含量和豬糞中As 含量成正相關(guān)(見(jiàn)圖4)，相關(guān)系數(shù)r 為0.766。

表1 豬糞中As 含量Table 1 Contents of arsenic in pig manure

同一養(yǎng)豬場(chǎng)的不同豬糞，As 含量差異也很大，如N7 從13.61 mg·kg-1到114.46 mg·kg-1，相差近10 倍。進(jìn)一步分析了同一養(yǎng)豬場(chǎng)大豬、小豬和母豬豬糞中As 含量的差異(見(jiàn)表2)。除了N6 中大豬豬糞中As 含量大于小豬豬糞中As 含量，其余均是小豬豬糞中As 含量高于大豬豬糞中As 含量，而母豬豬糞中As 含量均介于兩者之間。此外，不同豬場(chǎng)中，同一類(lèi)型豬糞As 的含量在不同豬場(chǎng)中存在明顯差異，如同樣是小豬豬糞，最低的N8 為1.12 mg·kg-1，最高的N7 為114.46 mg·kg-1，相差近100 倍。

圖4 豬糞與沼氣出液中As 含量的相關(guān)性Fig.4 Correlations of arsenic contents contained in pig manure to those in fermented liquid

表2 4 個(gè)養(yǎng)豬場(chǎng)豬糞中的As 含量Table 2 Contents of arsenic in pig manure collected from four pig farms

2.4 豬糞和沼氣出液中As 的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

對(duì)于豬糞和沼氣出液中As 的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的分析，借用國(guó)內(nèi)外沉積物中重金屬污染研究常用的Hakanson 潛在生態(tài)危害指數(shù)法[18-20]，公式如下:

表3 豬糞中As 的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Table 3 Potential ecological risk index for As in pig manure

表4 沼氣出液中As 的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Table 4 Potential ecological risk index for As in fermented liquid

2.5 養(yǎng)豬場(chǎng)對(duì)九龍江流域As 的輸入量

養(yǎng)豬場(chǎng)對(duì)九龍江流域As 的輸入，分為豬糞和豬場(chǎng)廢水2 種途徑。來(lái)自豬糞中的As:要計(jì)算豬糞中As 的含量，首先把豬分成小豬、大豬和母豬，然后分別計(jì)算其豬糞中As 的排放。對(duì)于每一種類(lèi)型，需要分別知道豬的存欄或出欄數(shù)、豬糞產(chǎn)量、飼養(yǎng)天數(shù)和豬糞中As 的平均含量。據(jù)實(shí)地調(diào)查，九龍江流域的養(yǎng)豬場(chǎng)大部分采用自繁自養(yǎng)的方式飼養(yǎng)。2009 年全流域的生豬出欄數(shù)389 萬(wàn)頭[11]，筆者的調(diào)查結(jié)果表明，九龍江流域養(yǎng)豬場(chǎng)生豬出欄數(shù)和母豬存欄數(shù)比值的均值約為14.4(見(jiàn)表5)，故全流域的母豬存欄數(shù)為27 萬(wàn)頭。豬的每天排泄量及糞便中的含水量會(huì)受到諸多因素的影響，如品種、性別、生長(zhǎng)期、喂養(yǎng)飼料和天氣條件等。何余湧等[24]報(bào)道了生豬不同生長(zhǎng)階段的干糞產(chǎn)量，本文以此來(lái)估算豬糞對(duì)九龍江流域中As 的輸入量。母豬飼養(yǎng)天數(shù)取365 d，小豬飼養(yǎng)天數(shù)約為70 d(取哺乳期天數(shù)和保育期天數(shù)之和)，大豬飼養(yǎng)期約為105 d(生長(zhǎng)豬飼養(yǎng)天數(shù)和育肥豬飼養(yǎng)天數(shù)之和)[25]。每種豬糞中As 的含量采用本文調(diào)查的各種豬糞中As 的平均值。根據(jù)以上數(shù)據(jù)，計(jì)算得到九龍江流域小豬、大豬和母豬豬糞中As 的排放量分別為487、963 和220 kg(見(jiàn)表6)，總量為1 670 kg。來(lái)自沼氣出液中的As:每萬(wàn)頭豬產(chǎn)生的沼氣出液量近似等于每萬(wàn)頭豬產(chǎn)生的廢水量，即約為200 m3·d-1[26]，養(yǎng)豬場(chǎng)沼氣出液中As 含量的均值為13.45 μg·L-1，所以由沼氣出液年排放入環(huán)境中的As 為382 kg。

綜上所述，養(yǎng)豬場(chǎng)每年排放As 的總量達(dá)2 052 kg。據(jù)報(bào)道，大多數(shù)地區(qū)的畜禽糞尿水體流失率在30%～40%之間。對(duì)于九龍江流域，有研究表明，該流域養(yǎng)豬場(chǎng)糞肥流失較嚴(yán)重，水體流失率以40%計(jì)[10]，則整個(gè)九龍江流域每年由養(yǎng)豬場(chǎng)排放的As的總量約為821 kg。

表5 養(yǎng)豬場(chǎng)生豬出欄數(shù)和母豬存欄數(shù)的比值Table 5 Ratios of pig output amount to sow inventory in pig farms

表6 養(yǎng)豬場(chǎng)豬糞排放的As 量Table 6 Emissions of arsenic from pig manures

3 討論(Discussion)

福建省自2009 年1 月15 日起實(shí)施《豬雞鴨用飼料產(chǎn)品安全質(zhì)量要求》(DB 35/562—2008)地方標(biāo)準(zhǔn)，規(guī)定As 在配合飼料中的最高含量為2.0 mg·kg-1，在濃縮飼料和添加劑預(yù)混料中的最高允許量為10.0 mg·kg-1[27]。隨機(jī)抽取的4 種飼料中As 含量的均值為3.49 mg·kg-1(表2)，低于杭州市郊規(guī)?；B(yǎng)豬場(chǎng)飼料中As 的均值(5.91 mg·kg-1)[28]，也低于廣州增城市郊規(guī)?；B(yǎng)豬場(chǎng)飼料中As 含量的均值(4.78 mg·kg-1)[29]。并且各種飼料的As 含量均未發(fā)生超標(biāo)的現(xiàn)象，說(shuō)明了漳州市和龍巖市的養(yǎng)殖戶的確嚴(yán)格執(zhí)行了這一標(biāo)準(zhǔn)。

沼氣出液中As 含量的控制標(biāo)準(zhǔn)參考國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《農(nóng)田灌溉水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》(GB 5084—2005)[30]中規(guī)定農(nóng)田灌溉用水，作物種類(lèi)為水作和蔬菜的，As 的含量不得高于50 μg·L-1，作物種類(lèi)為旱作的，As 的含量不得高于100 μg·L-1。漳州和龍巖的養(yǎng)豬場(chǎng)多位于九龍江三級(jí)支流的山區(qū)，沼氣出液多用于農(nóng)戶灌溉自家蔬菜地，養(yǎng)豬場(chǎng)N6 的沼氣出液中As 含量略超標(biāo)，其余均小于50 μg·L-1(圖3)。而生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，養(yǎng)豬場(chǎng)N6 和N7 的沼氣出液生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度較為嚴(yán)重，可見(jiàn)，即使是經(jīng)過(guò)沼氣池處理的豬場(chǎng)廢水，對(duì)環(huán)境也具有一定的風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)加強(qiáng)這兩個(gè)養(yǎng)豬場(chǎng)飼料中As 的監(jiān)測(cè)。

19 個(gè)豬糞中As 的含量范圍為0.32 ～114.46 mg·kg-1，樣品間具有顯著差異(表1)，此結(jié)果與北京朝陽(yáng)區(qū)養(yǎng)豬場(chǎng)的豬糞中As 含量范圍類(lèi)似(0.42 ～119.0 mg·kg-1)[31]。杭州市和廣州增城市規(guī)模化養(yǎng)豬場(chǎng)豬糞中As 含量的變化范圍分別為2.52 ～194.5 mg·kg-1和0.53 ～50.16 mg·kg-1[28-29]，與本文的研究結(jié)果存在差異，但均說(shuō)明了豬糞中As 含量的變化范圍是非常大的，需要引起重視。此外，同一養(yǎng)豬場(chǎng)，小豬豬糞中As 含量一般高于大豬和母豬豬糞中As 含量，這與修金生等[13]報(bào)道的福建省不同類(lèi)型飼料中As 的含量情況一致。豬糞中As 含量控制標(biāo)準(zhǔn)參考《城鎮(zhèn)垃圾農(nóng)用控制標(biāo)準(zhǔn)》(GB 8172—1987)中規(guī)定的As 的最高允許含量為30 mg·kg-1[32]，19 個(gè)豬糞樣品中超標(biāo)的樣品有養(yǎng)豬場(chǎng)N6 的2 個(gè)樣品和養(yǎng)豬場(chǎng)N7 的1 個(gè)樣品，As 含量分別為37.64、41.34 和114.64 mg·kg-1，超標(biāo)率為15.8%，高于修金生等對(duì)福建省規(guī)?；i場(chǎng)豬糞中As 含量的測(cè)定[13]。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，養(yǎng)豬場(chǎng)N6 和N7 豬糞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)分別為中等和強(qiáng)，與用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行比較的結(jié)果類(lèi)似。如果As 含量高的豬糞施用到土壤中，必然會(huì)對(duì)該地區(qū)的生態(tài)環(huán)境造成危害[33]，所以加強(qiáng)對(duì)養(yǎng)豬場(chǎng)豬糞的管理和合理利用是非常有必要的。

根據(jù)2009 年九龍江流域生豬出欄數(shù)，養(yǎng)豬場(chǎng)每年向九龍江流域排放的As 總量為821 kg，近年來(lái)隨著養(yǎng)豬業(yè)的不斷擴(kuò)增，排放量預(yù)計(jì)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于1 000 kg。如果對(duì)養(yǎng)豬業(yè)不加控制，任其發(fā)展，以后每年將會(huì)有更多的As 進(jìn)入九龍江流域，這些As 能否被環(huán)境降解、轉(zhuǎn)化以及利用是一個(gè)值得未來(lái)研究者關(guān)注的問(wèn)題。幸運(yùn)的是，最近幾年有關(guān)部門(mén)已經(jīng)對(duì)生豬養(yǎng)殖業(yè)有所控制，筆者調(diào)研了9 個(gè)養(yǎng)豬場(chǎng)，僅2個(gè)養(yǎng)豬場(chǎng)(N6 和N7)具有一定的風(fēng)險(xiǎn)，大部分養(yǎng)豬場(chǎng)已經(jīng)在推行科學(xué)養(yǎng)殖，固液分離，建立豬糞發(fā)酵和豬場(chǎng)廢水沼氣化處理，力圖實(shí)現(xiàn)立體養(yǎng)殖和零排放?？傊琵埥饔虿糠忠?guī)?；B(yǎng)豬場(chǎng)豬糞和沼氣出液中As 對(duì)水體和土壤具有潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，如不對(duì)其妥善處理，將對(duì)該流域的生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生深遠(yuǎn)的影響。

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