湯潔，卞建民，李昭陽，王農，張楠，張豪

1.吉林大學環(huán)境與資源學院，長春130012

2.吉林省國土規(guī)劃研究室，長春130051

中國幅員遼闊，自然環(huán)境復雜，飲水型砷中毒主要分布在臺灣、新疆、內蒙古、山西和吉林等地，具有分布廣、危害大的特點。飲水型砷中毒是環(huán)境砷中毒的主要類型，目前，在中國發(fā)現(xiàn)飲水型砷中毒主要有原生型(地方性砷中毒)和人為污染型，且以飲用高砷地下水為多。地下水中砷的遷移和富集與沉積環(huán)境、水文地質條件和水化學環(huán)境等關系密切。開展中國高砷區(qū)水化學環(huán)境與砷中毒關系研究，對于有針對性的實施安全飲水工程，防治砷中毒的流行意義重大。鑒于地方性砷中毒分布廣，影響人群多，本文著重分析與沉積環(huán)境有關的地方性砷中毒區(qū)水化學環(huán)境與砷中毒的關系。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 研究區(qū)域

研究區(qū)域包括中國主要飲水型砷中毒區(qū)，即臺灣、新疆、內蒙古、山西和吉林。作者曾親自考察了臺灣、新疆、內蒙古和吉林砷中毒區(qū)，并在內蒙古和吉林開展了較為深入的研究工作。

1.2 樣品采集與處理

在內蒙古河套平原砷中毒區(qū)隨機取水樣161份，進行了總As、As(V)、As(III)含量的測定。從中選擇了98 個水樣進行了腐植酸的測定，另外選擇了12 個重病村和特重病村的水樣進行了一甲基胂(MMA)和二甲基胂(DMA)的測定，用2 個非病區(qū)水樣作對照。在吉林病區(qū)采集地下水樣品186 份，測試了總As、As(V)和As(III)含量，選取了有代表性的潛水和承壓水9 個樣品進行了甲基胂的測試。

采用瞬時采樣法采集水樣，取樣前裝樣瓶用體積分數(shù)為10%的HNO3浸泡3 d，再用自來水和蒸餾水沖洗干凈。取樣時先用待取水洗滌裝樣瓶和塞子3 ～5 次，隨后加入10 mL 體積分數(shù)為10%的HNO3搖勻。樣品貯存于容積為1.5 L 的帶內塞螺口的聚乙烯塑料瓶中，石蠟密封。

水中As(III)和As(V)的測定:取一定量水樣用鹽酸酸化，加硫脲—抗壞血酸使As(V)還原成As(III)，然后用硼氫化鉀氫化致As(III)轉化成AsH3，后又在石英爐中熱解成As0，用原子熒光光度計測定(AFS-9730全自動雙道原子熒光光度計，北京海光儀器公司)總砷含量。用磷酸鹽將水樣的pH 調到6.5，用原子熒光測定As(III)含量，此時As(V)不構成干擾。用總As減去As(III)即得As(V)含量。

水中MMA 和DMA 的分離、富集與測定:取1 L水樣，用氨水和乙酸-乙酰胺緩沖溶液調節(jié)pH約為4.7，過陰離子(717)交換柱，先用低濃度(pH=4.7)緩沖液洗脫As(III)和DMA，后用高濃度緩沖溶液(pH=4.7)洗脫MMA，并收集體積30 mL;同樣，取1 L 水樣用乙酸酸化，過陽離子(732)交換柱，此時DMA 被樹脂吸附，As(V)、As(III)和MMA 被排出，用氨水洗脫DMA，收集體積30 mL。用三酸(硝酸、高氯酸、硫酸)消解有機胂成無機砷，用原子熒光法分別測定MMA 和DMA。

水中腐植酸的測定:采用福林試劑—分光光度法。在野外用250 mL 的蒸發(fā)皿，注入100 mL 的水樣，用水浴進行低溫(60°C)蒸發(fā)，將其附著物用Na4P2O7浸提后進行測定。天然水中的腐植酸是含有-OH、-OCH3、-COOH 等功能團的大分子有機化合物。其中-OH 功能團具有很大的化學活性，采用福林試劑方法可以測定具有-OH 功能團的腐植酸含量。所有樣品均委托吉林大學測試科學實驗中心完成。

2 結果(Results)

2.1 主要飲水型砷中毒病區(qū)的環(huán)境特征

中國飲水型地方性砷中毒(以下簡稱砷中毒)的分布具有明顯的地方性，病區(qū)在沉積環(huán)境上其共性特征。林年豐等[1]按其分布區(qū)的沉積環(huán)境，將砷中毒病區(qū)劃分為中新生代斷陷盆地型、新生代濱海平原型和第四紀沖洪積平原型3 種類型。中新生代斷陷盆地型以內蒙古、山西和吉林為代表，分布廣，影響范圍大;新生代濱海平原型以臺灣嘉義、南臺地區(qū)為代表;第四紀沖洪積平原型以新疆奎屯為代表。各病區(qū)環(huán)境特征見表1。

位于臺灣島西南部的南臺縣和嘉義縣是中國最早發(fā)現(xiàn)砷中毒的地區(qū)，該區(qū)氣候濕潤，為濱海相沉積的還原環(huán)境。在20 世紀50 年代，當?shù)鼐用駥嬎蛟谟倌噘|沉積層中，水砷含量為0.24 ～1.8 mg·L-1，井水不但砷含量高，而且富含有機物質。在對10 萬人的流行病調查中，檢出砷中毒患病率為27.37%，其中烏腳病患者為0.86%，高黑色素沉著18.35%，角化過度7.10%，皮膚癌1.06%[2]。

1980 年后，在新疆奎屯市兵團墾區(qū)證實了砷中毒的流行。墾區(qū)位于天山北麓、準噶爾盆地西南部的山前沖洪積傾斜平原，氣候干旱，蒸發(fā)強烈。該區(qū)飲用深井水的砷含量在0.03 ～0.86 mg·L-1之間波動，砷中毒的檢出率主要發(fā)生在飲水砷含量為0.185～0.850 mg·L-1的人群中，水砷含量大于0.4 mg·L-1的人群砷中毒檢出率明顯增加，小于0.2 mg·L-1的人群未發(fā)現(xiàn)砷中毒現(xiàn)象?？蛪▍^(qū)地下水中不僅砷含量高，礦化度(TDS)和F 含量也較高，導致砷中毒和地氟病流行。對飲高砷水區(qū)居民攝入砷源進行分析發(fā)現(xiàn)，平均每天每人通過飲水攝入砷量占總攝入量的86.2%，其余為通過糧食、蔬菜和空氣攝入的As 量[3]。

表1 中國主要飲水型砷中毒病區(qū)環(huán)境特征Table 1 Environmental characteristic of main arsenism areas of drinking water in China

內蒙古河套平原和呼包(呼和浩特-包頭)盆地是自1990 年后在我國發(fā)現(xiàn)的又一砷中毒病區(qū)，面積約10 000 km2，病區(qū)人口多，病情重，僅河套平原病區(qū)人口達30 萬人。1980 年前后，當?shù)鼐用窦娂娫谧约议T前打手壓井(10 ～20 m)，井水砷含量較高，為0.05 ～7.90 mg·L-1，飲用10 年后，砷中毒爆發(fā)流行。該區(qū)是一個復雜的地球化學環(huán)境，自侏羅紀末期以來形成了巨大的斷陷盆地，沉積了以內陸湖相為主的細粒碎屑沉積物[4]。重病區(qū)主要分布于還原的湖相沉積環(huán)境，不但水砷含量很高，且TDS、硝酸鹽、腐殖質和氟等的含量也很高。砷中毒患者的癥狀不同于臺灣和新疆病區(qū)，患者不但手、腳掌角化嚴重，而且還發(fā)現(xiàn)一些皮膚癌患者。

山西砷中毒病區(qū)主要分布在大同盆地桑干河支流黃水河中下游的山陰縣和應縣。四周環(huán)山，輪廓似半封閉簸箕狀，為由粘土、粉砂土組成的淤泥層湖相沉積環(huán)境，與內蒙古病區(qū)類似。砷中毒區(qū)位于桑干河與黃水河的河間洼地以及洪積-沖湖積交接洼地的湖心區(qū)沉積帶。20 世紀80 年代中期，當?shù)鼐用褚恢憋嬘蒙疃仍?0 m 以內的淺層低砷苦咸水，由于黃河來水量減少，甚至斷流，淺層地下水水位不斷下降，居民陸續(xù)開采20 ～50 m 深的高砷地下水，導致砷中毒流行[5]。

吉林砷中毒病區(qū)主要分布在吉林西部的洮南市和通榆縣，該區(qū)屬北溫帶半干旱大陸性氣候區(qū)。作為中、新生代松遼巨型斷陷盆地的一部分，區(qū)內沉積了厚約5 000 m 的內陸河湖相沉積，形成一個巨大的較完整的含水系統(tǒng)，分布有第四系孔隙潛水和承壓水、新近系大安組、泰康組孔隙裂隙承壓水和白堊系裂隙孔隙承壓水。潛水水氟含量高，當?shù)鼐用穸鄬嬎锤臑榈谒南党袎核?，因局部地區(qū)水砷含量高，砷中毒患者陸續(xù)被檢出，患者主要表現(xiàn)為不同程度的掌跎部角化、皸裂、皮膚色素沉著[6]。

通過剖析各病區(qū)砷中毒流行特點可知，飲水型砷中毒多是由于當?shù)鼐用駥⒃瓉淼蜕榈暮铀驕\層地下水水源改變成深層高砷地下水水源后，經(jīng)過5 ～10年的潛伏期后爆發(fā)流行。

2.2 飲水型砷中毒病區(qū)的水化學特征

病區(qū)的沉積環(huán)境決定了水化學特征和水砷的遷移轉化規(guī)律，揭示病區(qū)水化學特點，有利于分析水砷與砷中毒的關系，為改水防病工作的開展提供依據(jù)。

臺灣病區(qū)飲用水水源為取自更新世晚期中深海海棚沉積的地下水，水井深度一般為95 ～200 m。含水層巖性為青灰色砂質泥巖，夾有機軟泥，為典型的弱還原的有機環(huán)境。水中CO2、H2S、CH4、NH+4等含量較高，且有機軟泥中檢測出麥角鹽(ergot)、三氯甲烷(chloroform)、三氯乙烯(trichloroethylene)等有機化合物[7]。

新疆奎屯高砷區(qū)潛水為HCO3-Ca、HCO3-Ca·Na 型水，承壓水為HCO3·SO4-Na·Ca 型水。含As量高的井水取自深層承壓水，主要的含水層由第四紀的細砂、粉砂及粘土夾層所組成，砷含量一般為0.01 ～0.75 mg·L-1，最高達0.88 mg·L-1，以As(V)為主。水氟含量偏高，為0.2 ～9.4 mg·L-1[8-9]。

內蒙古河套平原為黃河與陰山山脈的狼山之間的沖湖積盆地，地下水富存于一個封閉的構造盆地內的夾有機物、石膏和巖鹽的沉積層中，為有機還原環(huán)境。pH 值介于7.01 ～8.43，大部分為弱堿性水，F(xiàn)e、Mn 含量較高，F(xiàn)e 的最高含量達5.90 mg·L-1。氧化還原電位為-153 ～98 mV，具有較強的還原性，SO2-4和NO-3被還原而濃度較低，水中多以As(III)為主。區(qū)內水化學環(huán)境復雜，特別是在沖湖積中心地帶的第四紀淺部地層中，地下水不僅有高濃度的As 和F，還含有大量的腐殖質和鹽分，高As、高F、高鹽份、高腐植酸的水往往交叉、重疊分布，局部地區(qū)出現(xiàn)大量濃度較高的CH4氣體，自行溢出，可以點燃[10-11]。

山西大同砷中毒區(qū)地下水水砷含量呈現(xiàn)從山前傾斜平原前緣向沖湖積平原的中心遞增的規(guī)律，在盆地中心的河間洼地形成濃縮聚集型砷富集帶。地下水以HCO3型為主，TDS 小于1 g·L-1，水砷含量普遍在0.08 ～0.94 mg·L-1，最高達4.43 mg·L-1[12]。高砷地下水主要富集在20 ～150 m 承壓孔隙水中，含水層為湖相粉砂、細砂層，較多淤泥質和腐殖質，與內蒙古病區(qū)相似之處在于高砷、高F、高鹽水交叉重疊分布[13-14]。

吉林病區(qū)地下水主要分布在通榆縣和洮南市，2004—2011 年，筆者在該區(qū)連續(xù)開展了大量的調查研究。對地下水化學分析結果表明，地下水中總As含量變化與地下水水化學類型存在一定關系，地下水在從西北部山前沖積、坡積傾斜平原逕流帶-洪積扇前緣過渡帶到低平原區(qū)滯流帶的流動過程中，受到盆地中部向陽、復興隆起帶和大布蘇隆起的阻止，徑流變緩，溶濾作用減弱，蒸發(fā)濃縮作用增強，水化學類型從HCO3-Ca 為主向HCO3-Na·Mg、HCO3-Ca·Na 型過渡，水中TDS 和As 由低變高，總As 濃度隨Fe、Mn、Cl-的質量濃度增加而增加，隨、Se 質量濃度的減少而降低[15]。高砷水主要分布于霍林河、洮兒河盲尾散流地帶，包括洮南市南部和通榆縣的中東部。從垂向變化看，As 主要富集在小于150 m 的含水層中，水As 平均值為0.051 mg·L-1，最高達0.075 mg·L-1，以30 ～150 m井深段As 濃度為高，見表2。

表2 吉林砷中毒重病區(qū)(通榆縣)不同井深的砷含量Table 2 Contents of arsenic of well-water from different depths in severe arsenism areas in Jilin Province(Tongyu County)

從不同病區(qū)地下水水化學環(huán)境看，臺灣、內蒙古和山西為弱還原、還原的富含有機物地下水環(huán)境，吉林、新疆為以無機砷為主地下水環(huán)境。不同的水化學環(huán)境將體現(xiàn)飲水水質的差異，進而影響砷中毒的病情。

2.3 飲水砷與砷中毒的關系

飲用高砷水導致砷中毒已為不爭的事實，但在不同地區(qū)，由于水化學場的差異，水砷的價態(tài)、化合態(tài)不同，影響水砷遷移轉化的條件不同，水砷與砷中毒的相關性也有所差異。砷在水環(huán)境中往往以無機和有機兩種形態(tài)存在，無機砷和有機胂在地下水中主要以As(V)、As(III)和甲基胂、二甲基胂形式存在。機體代謝速度與砷的價態(tài)和形態(tài)有關，目前研究較多的是無機砷，即As(V)的代謝速度大于As(III)，毒性小于As(III)。

2.3.1 總砷與砷中毒

內蒙古砷中毒病區(qū)水砷含量與砷中毒的關系十分明顯，水砷含量越高，砷中毒患病率越高[16]，當水中總砷含量為0.330、0.428、0.542、0.615 和0.740 mg·L-1時，砷中毒發(fā)病率分別為37.10%、44.44%、55.60%、69.20%和73.42%。

新疆奎屯病區(qū)的研究表明，水砷攝入量與砷中毒病情有密切的正相關關系，水砷在0.1 ～0.12 mg·L-1時，潛伏期約為10 年，且病情較輕;水砷在0.2 ～0.4 mg·L-1時，發(fā)病率緩慢上升，有少數(shù)中度病例;水砷在0.4 ～0.45 mg·L-1時，特別是高于0.6 mg·L-1時，發(fā)病率明顯增加，中度和重度病亦較多，還檢出皮膚癌患者[3,17]。

2.3.2 As(III)與砷中毒

As(III)易與酶蛋白質中的巰基(-SH)，胱氨酸中氨基(-NH2)結合，對氧化酶系統(tǒng)產(chǎn)生抑制作用，使機體代謝紊亂、中樞神經(jīng)和末梢神經(jīng)中毒，破壞巰基，促使皮質角化，進而導致砷中毒，As(III)的毒性遠大于As(V)。在吉林病區(qū)(表3)和內蒙古病區(qū)重點分析了水中As(III)和As(V)的含量及分布規(guī)律，并將內蒙古、山西和吉林砷中毒區(qū)地下水總砷及As(III)含量進行對比分析[10-11]，見表3 和表4。

吉林病區(qū)不同含水層的186 個水樣統(tǒng)計結果表明(表3)，各層均有高砷水分布，其中以第四系承壓水總As、As(III)和As(V)的均值最高，但各含水層As(III)含量均較低，無論是As(III)/總As(%)，還是As(III)/As(V)(%)，均低于18%。

表3 吉林省病區(qū)地下水總As、As(III)和As(V)含量對比Table 3 Comparison among contents of total As,As(III)and As(V)in groundwater in arsenism areas in Jilin Province

表4 砷中毒地區(qū)總As 與As(III)含量統(tǒng)計結果Table 4 Statistical results of contents of total As and As(III)in arsenism areas

表4 表明內蒙古和山西兩地總As 含量及As(III)/總As 都明顯高于吉林地區(qū)，且地下水中砷均以As(III)為主，吉林西部高砷地下水中As(V)含量全部大于As(III)含量，這一研究結果揭示了吉林砷中毒病情低于內蒙古和山西病情的原因。潘洪捷等[19]的研究也證明，內蒙古水砷總含量與As(III)含量呈顯著正相關關系，水砷含量在達到或超過國家允許限值0.05 mg·L-1時(As(III)≥0.014 mg·L-1)，地方性砷中毒癥狀出現(xiàn)，長期飲用慢性砷中毒加劇。在僅查到新疆1 個重病點的資料[3]，總砷含量高達0.6 mg·L-1的飲水中，As(III)占總砷的比例僅為4.16%，說明新疆砷中毒區(qū)是一個以As(V)為主的氧化環(huán)境，故其病情亦低于內蒙古。

2.3.3 腐植酸、甲機胂與砷中毒

以往對砷中毒病區(qū)水環(huán)境的研究多側重于水中無機物。1994—1996 年筆者在對內蒙古病區(qū)的調查中發(fā)現(xiàn)，地下水中富含大量的腐植酸和其他有機化合物，水呈黃褐色或黃綠色，具有濃烈的腐殖質氣味和H2S 氣味，有較多的淺井水(10 ～25 m)和深井水(150 ～200 m)含有CH4氣體，從井口自行逸出，可以點燃，這一特殊的水化學特性明顯區(qū)別于其他病區(qū)。受臺灣病區(qū)飲水有機組分研究的啟發(fā)[7]，選擇了12 個重病村的水樣和2 個對照水樣進行了重點測試，結果發(fā)現(xiàn)，在12 個重病村水樣中都測出了腐植酸、甲基胂和二甲基胂，而對照水樣則未檢出。其中甲基胂酸中的砷為46.2 ～237 μg·L-1，一般占總As 量的4.4%～8.0%，個別可達到25.0%，且總砷量中多以As(III)和甲基胂為主[16]。

余孝穎等[20]將臺灣和內蒙古兩地進行了對比研究，證實水樣中的砷濃度和腐植酸的熒光強度均較高，熒光強度、腐植酸與砷濃度、pH 值、TDS 呈正相關關系。但是，它們的紅外光譜和總發(fā)光光譜(total luminescence spectroscopy,TLS)存在差異，內蒙古病區(qū)的腐植酸具有較強的引發(fā)脂質過氧化反應的能力，臺灣病區(qū)的腐植酸對TA98(±S9)菌株具有致突變作用。薛鵬等[18]在山西病區(qū)63 份水樣中的5 份(7.94%)樣品中檢測出甲機胂，含量占總As 的6.09%～12.15%。截止到目前，吉林病區(qū)飲水中還未檢出甲機胂。

3 討論(Discussion)

地方性砷中毒在世界上分布較廣，危害較大，目前已知20 多個國家有不同程度的砷中毒流行，中國是地方性砷中毒較嚴重的國家之一。主要砷中毒病區(qū)發(fā)現(xiàn)并確定的時間順序為臺灣、新疆、內蒙古、山西、吉林，不同病區(qū)的共同點為飲用高砷地下水，但是由于其各自的水化學環(huán)境有所差異，影響了水中砷含量和賦存形態(tài)，進而影響砷中毒的潛伏期和發(fā)病程度。

水化學成因是影響病區(qū)水環(huán)境介質條件和水砷含量的重要因素。各病區(qū)多分布在沉積盆地中心或平原內相對低洼的地帶，飲水水源主要取自中、新生代和第四紀沉積地層中，沖洪積和湖沼相沉積物為砷的富集提供了來源。臺灣砷中毒區(qū)為氣候濕潤的濱海相沉積環(huán)境，其余均分布在干旱半干旱區(qū)，降水量小，氣候干燥，地下水TDS 和pH 值較高，為弱堿性和堿性環(huán)境，堿性條件為砷的解吸、富集創(chuàng)造了條件。

氧化還原條件是砷富集最主要的控制因素。臺灣、內蒙古和山西病區(qū)高砷水區(qū)多為有機質富集的還原環(huán)境，地下水中不僅As(III)含量往往高于As(V)，而且甲基胂和腐植酸含量較高，局部地下水還有H2S、CH4、NH3等氣體。在湖沼相、富含有機質的還原條件下，有利于砷的富集，可促使As(V)還原為As(III)和砷的甲基化，形成甲基砷酸鹽和甲基胂。相對而言，新疆和吉林高砷水區(qū)為氧化的有機質缺乏的環(huán)境，As(V)含量高于As(III)，甲基胂很少或未檢出，病情明顯輕于臺灣、內蒙古和山西病區(qū)。

砷中毒的暴露與發(fā)病程度與飲高砷水的時間和水砷含量、砷的形態(tài)有關，具有較明顯的劑量-效應關系，即飲水水砷含量越高、As(III)和甲基胂含量越高，砷中毒病情越重。已有研究表明，As(V)在機體內被還原成As(III)，代謝速度減緩，同時進行甲基化，砷在體內的活性代謝產(chǎn)物(MMA、DMA、甲基亞砷酸(monomethylarsonous acid,MMAⅢ))是導致機體發(fā)生砷中毒的主要因素，其中，甲基亞砷酸具有比無機砷更強的毒性，可能是重要致病因素之一[21-22]。在以As(III)為主且有甲基胂存在的飲水過程中，無機砷和甲基胂及代謝產(chǎn)物對機體的毒性增強作用值得深入研究。因此，無論是砷中毒流行病調查、風險評估，還是改水防病工程的實施，首先要從砷元素特殊的生物化學性質出發(fā)進行水環(huán)境監(jiān)測，既要監(jiān)測總砷含量，還要監(jiān)測As(III)和甲基胂含量，才能有的放矢地達到防病、治病的目的。

實踐證明，砷的生物半衰期較短，改善環(huán)境、改水防治地方性砷中毒是最有效的途徑之一。飲優(yōu)質低砷水是防病的主要途徑，在摸清水源的水化學特點的基礎上，可將地下水水源改為地表水源或其他水源，或將高砷地下水含水層位改為低砷地下水含水層位，同時要防止次生污染和其他地方性疾病如氟中毒、地方性甲狀腺腫大等地方性疾病的發(fā)生，加強環(huán)境衛(wèi)生教育和疾病防治知識的宣傳、普及。在找不到低砷水源的情況下，可采取水處理措施進行降砷。地方性砷中毒的病因較為復雜，環(huán)境因素尤為重要，砷中毒的研究和防治任重而道遠。

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