陳勁民 李永強(qiáng) 熊正燁 王文華 封余軍 黃存友 湯 照 師文慶

（廣東海洋大學(xué)理學(xué)院 湛江 524088）

隨著核能的發(fā)展和電離輻射源的廣泛應(yīng)用，輻射防護(hù)中的常見(jiàn)問(wèn)題是如何評(píng)價(jià)小劑量低劑量率電離輻射對(duì)人體健康的影響[1–3]。熱釋光劑量計(jì)(TLD)廣泛用于監(jiān)測(cè)人體在輻射場(chǎng)中的劑量當(dāng)量，則對(duì)低輻射場(chǎng)累積劑量測(cè)量用TLD進(jìn)行比較很有必要。

熱釋光劑量計(jì)有 CaSO4:Dy[4]、Li2B4O7:Cu,Ag,P[5]、LiF:Mg,Ti[6]、LiF:Mg,Cu,P[7]、Al2O3:C[8]等(后者可用作熱釋光和光釋光劑量計(jì))。硫酸鈣系列材料的等效原子序數(shù)較大，組織等效性較差，在生物體劑量測(cè)量中應(yīng)用較少；四硼酸鋰系列材料的組織等效性最好，但制備過(guò)程須用鉑金坩堝，成本較高；氟化鋰系列材料組織等效性較好，發(fā)光峰溫較高，穩(wěn)定性好[9]。

目前，LiF:Mg,Ti、LiF:Mg,Cu,P是最為廣泛使用的熱釋光劑量計(jì)；隨著光釋光技術(shù)的發(fā)展，Al2O3:C的使用日益廣泛。然而，評(píng)價(jià)低劑量輻射場(chǎng)對(duì)人體健康的影響，往往需長(zhǎng)達(dá)數(shù)月的累積時(shí)間。本文就LiF:Mg,Ti、LiF:Mg,Cu,P、Al2O3:C熱釋光劑量片對(duì)湛江市區(qū)的輻射本底響應(yīng)，進(jìn)行比較，為T(mén)LD低輻射場(chǎng)累積劑量測(cè)量提供參考依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)方法

LiF:Mg,Ti與LiF:Mg,Cu,P劑量片均為中國(guó)防化研究院產(chǎn)品，前者為4 mm×4 mm×0.8 mm方片，LiF:Mg,Cu,P為Φ4.5 mm×0.8 mm圓片；α-Al2O3:C，美國(guó)藍(lán)道爾公司，5 mm×5 mm×1 mm方片。在湛江進(jìn)行自然輻射本底輻照。

為實(shí)現(xiàn)電子平衡，將退火后的劑量片用聚乙烯塑料袋封裝，并用4.5 mm厚的有機(jī)玻璃板作補(bǔ)償。室溫下避光保存 3、5、7、10、15、30 d，每組 5個(gè)劑量片。用Harshow2000(美國(guó)Thermo Fisher生產(chǎn)）熱釋光讀出器從室溫線(xiàn)性加熱測(cè)量熱釋光，升溫速率 5oC/s。α-Al2O3:C 升溫至 400oC 保溫 40 s退火；LiF:Mg,Ti和 LiF:Mg,Cu,P升溫至 300oC保溫 40 s退火。保存7 d劑量片的典型熱釋光曲線(xiàn)見(jiàn)圖1。

圖1 三種劑量片的熱釋光曲線(xiàn)及其動(dòng)力學(xué)擬合Fig.1 TL glow curves of TLDs and their kinetic fitting.

2 結(jié)果與分析

2.1 比較方法

將每條熱釋光曲線(xiàn)用動(dòng)力學(xué)方程擬合[10]：

式中，I為熱釋光強(qiáng)度，S為德拜頻率因子，E為陷阱中電子的激活能，k為波爾茲曼常數(shù)，T為熱力學(xué)溫度，b為動(dòng)力學(xué)級(jí)數(shù)。所用材料為片材，在加熱過(guò)程中不能保證各部分溫度一致，則討論熱釋光曲線(xiàn)擬合參數(shù)并無(wú)意義，故本文研究熱釋光峰面積所對(duì)應(yīng)輻射劑量的熱釋光響應(yīng)。

2.2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

根據(jù)保存時(shí)間用熱釋光方法[11]測(cè)得年劑量率為0.66 mGy/a，由此確定三種劑量片的劑量。所有劑量片的和熱釋光響應(yīng)數(shù)據(jù)見(jiàn)(表1)。Al2O3:C熱釋光峰面積對(duì)應(yīng)于147oC –286oC的累積，其余兩種劑量片對(duì)應(yīng)于 239oC–298oC 的累積。LiF:Mg,Ti靈敏度較低，保存3d與5 d的熱釋光響應(yīng)不可分辨，故未列入表中。

表1 Al2O3:C、LiF:Mg,Cu,P和LiF:Mg,Ti的熱釋光響應(yīng)數(shù)據(jù)表Table 1 TL response data of Al2O3, LiF:Mg,Cu,P and LiF:Mg,Ti.

2.3 數(shù)據(jù)分析與討論

由圖1，就最低可探測(cè)劑量而言，LiF:Mg,Ti的最大(>10 μGy)，LiF:Mg,Cu,P 次之(約為 2 μGy)，Al2O3:C最低(1–2 μGy)。三種劑量片對(duì)低本底的劑量響應(yīng)曲線(xiàn)見(jiàn)圖2，LiF:Mg,Ti和LiF:Mg,Cu,P的劑量響應(yīng)可用直線(xiàn)擬合；但對(duì)于Al2O3:C劑量響應(yīng)曲線(xiàn)，累積劑量時(shí)間段較長(zhǎng)的熱釋光響應(yīng)有明顯衰退而呈非線(xiàn)性。低劑量(～10 μGy)時(shí)，Al2O3:C 的 TL響應(yīng)約為L(zhǎng)iF:Mg,Cu,P的3倍，較大劑量(>50 μGy)時(shí)，由于時(shí)間較長(zhǎng)，Al2O3:C的響應(yīng)降為L(zhǎng)iF:Mg,Cu,P的2倍左右。

圖2 三種劑量片在低輻射場(chǎng)中的劑量響應(yīng)Fig.2 TL responses of the three TLDs in low radiation field

Al2O3:C的熱釋光溫度低于 LiF，我們用 5 mm×5 mm×1 mm片材測(cè)量的熱釋光溫度已有所偏高[12]，實(shí)際熱釋光溫度則更低，峰溫低于 200oC。因發(fā)光峰溫較低，長(zhǎng)時(shí)間保存會(huì)出現(xiàn)熱釋光衰退[13]。發(fā)光峰溫較低的劑量片都有類(lèi)似情況，Li2B4O7:Cu,Ag,P也有一定衰退[5]，但不如 Al2O3:C明顯。綜合靈敏度和熱釋光衰退因素，用LiF:Mg,Cu,P作低輻射場(chǎng)的累積劑量測(cè)量，是較優(yōu)的選擇。

3 結(jié)語(yǔ)

系統(tǒng)地測(cè)量了 Al2O3:C、LiF:Mg,Ti、LiF:Mg,Cu,P劑量片對(duì)湛江本地的本底輻射的熱釋光響應(yīng)。比較了三種劑量片的熱釋光靈敏度，結(jié)果表明，Al2O3:C靈敏度最高，最低響應(yīng)劑量為 1–2 μGy；LiF:Mg,Cu,P靈敏度與Al2O3:C靈敏度接近，最低響應(yīng)劑量約為2 μGy；LiF:Mg,Ti靈敏度較低，最低響應(yīng)劑量在10 μGy以上。由于Al2O3:C的發(fā)光峰溫較低，當(dāng)時(shí)間較長(zhǎng)時(shí)會(huì)存在熱釋光衰退；LiF:Mg,Cu,P的發(fā)光峰溫較高，較長(zhǎng)時(shí)間范圍內(nèi)都很穩(wěn)定，所以L(fǎng)iF:Mg,Cu,P更適合低輻射場(chǎng)的累積劑量測(cè)量。

致謝 感謝中國(guó)防化研究院的唐開(kāi)勇博士和中山大學(xué)的唐強(qiáng)博士提供劑量片。

1 李世正, 張春梅, 孫俠, 等. 低劑量輻射對(duì)職業(yè)受照射者的健康影響. 中華放射醫(yī)學(xué)與防護(hù)雜志[J], 2000,20(4): 279–281 LI Shizheng, ZHANG Chunmei, SUN Xia,et al.Low-dose radiation effects on the health of occupation exposurer[J]. Chinese Journal of Radiological Medicine and Protection, 2000, 20(4): 279–281

2 陶祖范, 魏履新. 小劑量電離輻射流行病學(xué)研究概況與展望[J]. 中華放射醫(yī)學(xué)與防護(hù)雜志, 1995, 15:162–164 TAO Zufan, WEI Lüxin. An overview and prospect of epidemiology research to low-dose ionizing radiation[J].Chinese Journal of Radiological Medicine and Protection,1995, 15: 162–164

3 漆波, 劉清芳, 王建鋒. 核工廠(chǎng)低劑量電離輻射職業(yè)受照人群癌癥死亡隊(duì)列研究的 Meta分析[J]. 輻射防護(hù),2008, 28(3): 161–169 QI Bo, LIU Qingfang, WANG Jianfeng. Cohort studies on cancer mortality among nuclear workers exposed to low-dose ionizing radiation: A Meta-analysis[J].Radiation Protection, 2008, 28(3): 161–169

4 Hernandez-Medina A, Negron-Mendoza A, Ramos-Bernal S. Temperature effect during the gamma irradiation of CaSO4:Dy[J]. Radiation Measurements, 2010, 45:586–588

5 熊正燁, 張純祥, 唐強(qiáng). 磷光體 Li2B4O7:Cu,Ag,P的熱釋光特性[J]. 科學(xué)通報(bào), 2007, 52: 384–387 XIOMG Zhengye, ZHANG Chunxiang, TANG Qiang.Thermoluminescence characteristics of Li2B4O7:Cu,Ag,P[J]. Chin Sci Bull, 2007, 52: 1776–1779

6 張仲綸, 蘇震, 鄭雁珍, 等. LiF熱釋光劑量計(jì)高劑量測(cè)量方法的研究[J]. 輻射研究與輻射工藝學(xué)報(bào), 1993, 11:136–138 ZHANG Zhonglun, SU Zhen, ZHENG Yanzhen,et al.High dose dosimetry by LiF thermoluminescence dosimeter[J]. J Radiat Res Radiat Process, 1993, 11:136–138

7 羅達(dá)玲, 黃乃明, 張純祥. LiF熱釋光劑量計(jì)的劑量響應(yīng)的研究[J]. 核技術(shù), 1992, 15: 51–58 LUO Daling, HUANG Naiming, ZHANG Chunxiang.Dose response of thermoluminescent lithium fluoride to gamma radiation[J]. Nucl Tech, 1992, 15: 51–58

8 Umisedo N K, Yoshimura E M, Gasparian P B R,et al.Comparison between blue and green stimulated luminescence of Al2O3:C[J]. Radiation Measurements,2010, 45: 151–156

9 SHEN Wenxiu, TANG Kaiyong, ZHU Hongying,et al.New Advances in LiF:Mg,Cu,P TLD (GR-200A) [J].Radiat Prot Dosimetry, 2002, 100(1-4): 357–360

10 XIONG Zhengye, DING Ping, TANG Qiang,et al.Thermoluminescence spectra of lithium tetraborate single crystal[J]. Advanced Materials Research, 2011, 160:252–255

11 熊正燁, 唐強(qiáng), 陳勁民, 等. 湖光巖瑪爾湖的熱釋光斷代[J]. 核技術(shù), 2009, 32(4): 277–280 XIONG Zhengye, TANG Qiang, CHEN Jingmin,et al.Thermoluminescence dating of Huguangyan Maar Lake[J]. Nucl Tech, 2009, 32(4): 278–280

12 楊新波, 李紅軍, 徐軍, 等. α-Al2O3:C晶體的熱釋光和光釋光特性[J]. 物理學(xué)報(bào), 2008, 57: 7900–7905 YANG Xinbo, LI Hongjun, XU Jun,et al.Thermoluminescence and optically stimulated luminescence characteristic s of α-Al2O3:C crystal[J].Acta Physica Sinca, 2008, 57: 5900–7905

13 丁萍, 熊正燁, 王文華, 等. 湖光巖火山灰古劑量的兩種計(jì)算比較[J]. 輻射防護(hù), 2011, 31: 174–177 DING Ping, XIONG Zhengye, WANG Wenhua,et al.Comparison of calculated paleodoses of volcano ash beside Huguang Maar Lake[J]. Radiation Protection, 2011,31: 174–177