王 杰，李克智，郭領(lǐng)軍，李賀軍，李 偉，高全明，李照謙

(1.西北工業(yè)大學(xué) 凝固技術(shù)國家重點(diǎn)實驗室，西安 710072;2.晉西工業(yè)集團(tuán)有限責(zé)任公司 質(zhì)量檢驗中心，太原 030027)

炭布疊層穿刺C/C復(fù)合材料螺栓連接件微觀組織和力學(xué)性能①

王 杰1，李克智1，郭領(lǐng)軍1，李賀軍1，李 偉1，高全明2，李照謙1

(1.西北工業(yè)大學(xué) 凝固技術(shù)國家重點(diǎn)實驗室，西安 710072;2.晉西工業(yè)集團(tuán)有限責(zé)任公司 質(zhì)量檢驗中心，太原 030027)

以炭布疊層穿刺結(jié)構(gòu)作為預(yù)制體，通過熱梯度化學(xué)氣相沉積(TCVI)工藝，制備了C/C復(fù)合材料，并沿不同纖維增強(qiáng)方向加工出C/C復(fù)合材料螺栓。考慮到機(jī)械加工對C/C復(fù)合材料性能的損傷，提出了C/C復(fù)合材料螺栓力學(xué)性能的測試方法，通過自行設(shè)計的模具，對所制備連接件的力學(xué)性能進(jìn)行了測試表征，并利用偏光顯微鏡(PLM)和掃描電子顯微鏡(SEM)，對C/C復(fù)合材料螺栓的微觀組織結(jié)構(gòu)及斷口形貌進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，所制備的螺栓具有較好的抗拉和抗剪能力，沿平行于炭布X-Y面方向(xy向)加工的C/C復(fù)合材料連接件具有較高的力學(xué)性能，螺柱的抗拉強(qiáng)度和剪切強(qiáng)度分別為 52.3 MPa 和 49.8 MPa，圓柱銷剪切強(qiáng)度為 52.2 MPa。

炭/炭復(fù)合材料;螺栓;連接;力學(xué)性能

0 引言

C/C復(fù)合材料是一種新型超高溫結(jié)構(gòu)復(fù)合材料。由于其具有密度低、比模量高、比強(qiáng)度大、耐高溫、耐熱沖擊、生物相容性好等優(yōu)異性能［1-2］，已用于航空航天、機(jī)械制造、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域，如固體火箭發(fā)動機(jī)噴管、喉襯、飛機(jī)剎車盤、高溫緊固件、人工關(guān)節(jié)等［3-4］。然而，對大尺寸、形狀復(fù)雜的C/C復(fù)合材料構(gòu)件的制備，存在成本高、周期長、難以一次編織成型等問題。因此，研究開發(fā)可靠的連接技術(shù)，對C/C復(fù)合材料的應(yīng)用具有重要意義。

C/C復(fù)合材料可采用機(jī)械連接、擴(kuò)散連接、釬焊和膠接等進(jìn)行連接。機(jī)械連接主要采用耐熔金屬或C/C復(fù)合材料螺栓等連接件進(jìn)行連接［4］，這也是目前連接C/C復(fù)合材料的主要方法。然而，對其他幾種連接技術(shù)國內(nèi)外學(xué)者也進(jìn)行了大量研究［5-12］，并逐漸得到更多的關(guān)注，但目前還處于實驗室階段，工程應(yīng)用較少。螺栓連接簡單可靠，裝卸方便，雖然在孔附近存在較大的應(yīng)力集中，但通過合理的機(jī)械設(shè)計，可保證接頭的強(qiáng)度和可靠性。因此，易于在工程實際中應(yīng)用。目前，國外已將C/C復(fù)合材料螺栓用于航空航天部件的連接，并對螺栓連接件力學(xué)性能提出了一些評價測試的方法［13-14］。由于C/C復(fù)合材料制備成本較高，國內(nèi)在高性能C/C復(fù)合材料螺栓的制備、性能測試分析方面研究較少，尚未見有公開文獻(xiàn)報道。因此，制備出高性能C/C復(fù)合材料連接件，可為航空航天工業(yè)特殊構(gòu)件的連接提供一種有效途徑。

本文以制備的C/C復(fù)合材料螺柱、圓柱銷為研究對象，通過自行設(shè)計的模具，對螺柱和圓柱銷的力學(xué)性能進(jìn)行測試分析，研究了加工方向?qū)/C復(fù)合材料螺柱和圓柱銷性能的影響。

1 實驗

1.1 原材料及試樣的制備

實驗以3k纖維穿刺炭布(經(jīng)緯炭纖維布)疊層為預(yù)制體。首先，在N2氣氛保護(hù)下進(jìn)行預(yù)處理;然后，以天然氣作為前驅(qū)體，采用熱梯度化學(xué)氣相沉積(TCVI)工藝在950～1 100℃進(jìn)行致密化，制備了較高密度的C/C復(fù)合材料。C/C復(fù)合材料經(jīng)高溫石墨化處理之后，進(jìn)行機(jī)械加工，分別沿平行于炭布X-Y面方向(xy向)和纖維穿刺Z方向(z向)，加工出C/C復(fù)合材料螺柱、圓柱銷等機(jī)械連接件，C/C復(fù)合材料連接件制備過程如圖1所示。

圖1 C/C復(fù)合材料連接件制備流程圖Fig.1 Preparation process of C/C composite bolts

1.2 性能測試與表征

采用體積法測試制備的炭布疊層C/C復(fù)合材料的密度為1.75 g/cm3。通過Leica DMLP偏光顯微鏡(PLM)，觀察了所制備炭布疊層C/C復(fù)合材料的微觀組織結(jié)構(gòu)。采用自行設(shè)計的夾具，在CMT5304-30kN微機(jī)控制電子萬能試驗機(jī)上，對試樣的力學(xué)性能進(jìn)行測試。在ZEISS SUPRA-55型掃描電鏡(SEM)下，觀察了螺柱剪切斷口形貌。

2 結(jié)果與分析

2.1 連接件力學(xué)性能測試與評價

C/C復(fù)合材料是各向異性材料，不同的加工方法對所制備C/C復(fù)合材料連接件的力學(xué)性能有較大的影響，因此C/C復(fù)合材料本身的強(qiáng)度與C/C復(fù)合材料連接件的性能會有一定差異。為了更好地評價C/C復(fù)合材料連接件本身的性能，本文采用自行設(shè)計的夾具，對沿不同加工方向的C/C復(fù)合材料螺柱和圓柱銷進(jìn)行測試，以便對照分析。

2.1.1 螺柱拉伸性能測試分析

將所制備C/C復(fù)合材料加工成M8標(biāo)準(zhǔn)螺紋，螺紋長度≥25 mm。螺紋拉伸強(qiáng)度測試方法如圖2所示。通過萬能試驗機(jī)夾具將2個鋼螺母分別夾緊，然后加載進(jìn)行拉伸性能測試。螺柱拉伸強(qiáng)度計算式為

式中 σt為螺柱拉伸強(qiáng)度，MPa;F為最大載荷，N;d2為螺紋小徑，mm。

圖2 C/C復(fù)合材料螺柱拉伸性能測試圖Fig.2 Photograph of tensile strength test of C/C composite bolts

實驗測試結(jié)果如表1所示。從表1可看出，炭布疊層C/C復(fù)合材料沿z向和xy向加工的螺柱拉伸性能差異不大，沿2個方向加工的螺柱均有較高的抗拉強(qiáng)度。其中，沿xy向加工的C/C復(fù)合材料螺柱抗拉強(qiáng)度更高一些，為52.3 MPa。在拉伸實驗中，均為螺紋被拉脫，而導(dǎo)致連接的失效。這是由于在螺紋牙處很多炭纖維在機(jī)加時被切斷，C/C復(fù)合材料的整體性受到較大的損傷，螺紋的強(qiáng)度要比C/C復(fù)合材料本身的拉伸強(qiáng)度小很多。圖3為炭布疊層C/C復(fù)合材料螺柱拉伸性能測試曲線。C/C復(fù)合材料屬于脆性材料，但常表現(xiàn)出一定的假塑性［15］。進(jìn)一步分析位移-載荷曲線可知，螺柱承載載荷呈現(xiàn)階梯型上升，反映了螺紋的逐漸破壞。這主要是由于螺柱各圈上的螺紋受力不一樣，第一圈螺紋受拉破壞，后面的螺紋仍能起到承載的作用，不會立即破壞。當(dāng)達(dá)到最大承載力后，螺紋被拉脫，以致完全失效。

表1 C/C復(fù)合材料螺柱拉伸性能測試結(jié)果Table 1 Results of tensile strength of C/C composite bolts

圖3 C/C復(fù)合材料螺柱拉伸測試曲線Fig.3 Curves of tensile test of C/C composite bolts

2.1.2 C/C復(fù)合材料螺柱剪切性能測試分析

C/C復(fù)合材料螺柱剪切強(qiáng)度測試裝置如圖4所示。設(shè)計2個帶有標(biāo)準(zhǔn)M8螺紋孔的L型45#鋼夾具，將C/C復(fù)合材料螺柱與兩夾具螺紋孔相配合，置于帶有導(dǎo)向槽的方形套筒中，夾具裝配好后，在萬能試驗機(jī)上進(jìn)行壓縮剪切測試。

通過試驗機(jī)施加壓力載荷，測試螺柱剪切強(qiáng)度。螺柱剪切強(qiáng)度計算式為

式中 τs為螺柱剪切強(qiáng)度，MPa。

表2為炭布疊層C/C復(fù)合材料螺柱剪切強(qiáng)度測試結(jié)果。從表2中可看出，沿2種方向加工的螺柱剪切強(qiáng)度差異較大。其中，沿xy方向加工的C/C復(fù)合材料螺柱具有較高的剪切強(qiáng)度，為49.8 MPa;而沿z方向加工的C/C復(fù)合材料螺柱剪切強(qiáng)度較小，為20.6 MPa。這主要是由于炭布層間結(jié)合力較弱，雖然有炭纖維的增強(qiáng)作用，但沿z方向加工的螺柱剪切強(qiáng)度仍相對較低。圖5為C/C復(fù)合材料螺柱剪切測試位移-載荷曲線。從圖5可看出，螺柱均成脆性斷裂。

圖4 C/C復(fù)合材料螺柱剪切強(qiáng)度測試圖Fig.4 Photograph of shear strength test of C/C composite bolts

表2 C/C復(fù)合材料螺柱剪切性能測試結(jié)果Table 2 Results of shear strength of C/C composite bolts

圖5 C/C復(fù)合材料螺柱剪切性能測試曲線Fig.5 Curve of shear strength test of C/C composite bolts

2.1.3 C/C復(fù)合材料圓柱銷剪切性能測試分析

C/C復(fù)合材料圓柱銷剪切強(qiáng)度測試裝置和測試方法與螺柱剪切強(qiáng)度的測試類似，所不同的是2個L型45#鋼夾具上為φ8.5 mm圓孔。圓柱銷剪切強(qiáng)度計算式為

式中 τp為圓柱銷剪切強(qiáng)度，MPa;d為圓柱銷直徑，mm。

表3為炭布疊層C/C復(fù)合材料圓柱銷剪切強(qiáng)度測試結(jié)果。從表3可看出，與螺紋剪切強(qiáng)度類似，相對于沿z方向加工的C/C復(fù)合材料圓柱銷，沿xy方向加工的C/C復(fù)合材料圓柱銷具有較高的剪切強(qiáng)度。與螺紋剪切強(qiáng)度相比較，沿2種方向加工的圓柱銷剪切強(qiáng)度接近，但相應(yīng)地都略有提高，這說明經(jīng)過螺紋加工，C/C復(fù)合材料的強(qiáng)度有一定損傷。

表3 C/C復(fù)合材料圓柱銷剪切性能測試結(jié)果Table 3 Results of shear strength of C/C composite straight pins

圖6為C/C復(fù)合材料圓柱銷剪切性能測試位移-載荷曲線圖。從圖6可看出，炭布疊層C/C復(fù)合材料圓柱銷剪切呈典型的脆性破壞。

圖6 C/C復(fù)合材料圓柱銷剪切性能測試曲線Fig.6 Curves of shear strength test of C/C composite straight pins

2.2 微觀組織結(jié)構(gòu)

根據(jù)在偏光顯微鏡(PLM)下呈現(xiàn)出光學(xué)活性強(qiáng)弱的不同。熱解炭可分為各向同性炭(ISO)、暗層(DL)、光滑層(SL)和粗糙層(RL)4種組織［16］。圖7(a)為所制備C/C復(fù)合材料偏光組織照片。從圖7(a)中可看出，所沉積的熱解炭主要是SL組織(黑色箭頭所示)，并存在一部分RL組織(白色箭頭所示)。SL組織的熱解炭沿纖維表面生長，與纖維結(jié)合緊密，在PLM下光學(xué)活性稍弱，呈現(xiàn)明顯的十字消光。RL組織的熱解炭較少，主要圍繞纖維束周圍，在外層生長，在PLM下光學(xué)活性較強(qiáng)。圖7(b)為所制備C/C復(fù)合材料RL組織的微觀形貌。

通過RL組織的SEM照片，進(jìn)一步證實了RL組織的存在，并主要生長在纖維束外表面，厚度約為7 μm。研究表明，C/C復(fù)合材料力學(xué)性能與熱解炭微觀組織結(jié)構(gòu)有關(guān)，光滑層(SL)組織的熱解炭可提高C/C復(fù)合材料的強(qiáng)度，而粗糙層(RL)熱解炭有利于改善C/C復(fù)合材料的韌性［17］。因此，RL組織的存在會對C/C復(fù)合材料螺栓的韌性有一定改善，這與之前螺栓拉伸性能測試曲線表現(xiàn)出一定假塑性的結(jié)果相一致。進(jìn)一步分析圖7(a)可知，RL組織與SL組織界面結(jié)合較弱。經(jīng)過剪切測試后，裂紋會沿RL與SL組織界面擴(kuò)展(黑色線圈所示)，且RL組織熱解炭內(nèi)部也會發(fā)生斷裂(白色線圈所示)。

圖7 C/C復(fù)合材料微觀組織和形貌Fig.7 Morphology of C/C composite

2.3 螺柱剪切斷口形貌

圖8為螺柱剪切斷口形貌SEM照片。圖8(a)和圖8(b)分別為沿xy向和z向加工的螺柱剪切斷口形貌。從圖8(a)中可看出，沿xy向加工的炭布疊層C/C復(fù)合材料螺柱剪切斷口主要為脆性斷裂，同時有一部分纖維拔出與脫粘，呈現(xiàn)出臺階狀的斷裂模式，而從圖8(b)沿z向加工的螺柱剪切斷口較為平整，為明顯的脆性斷裂。圖8(a)可看出，纖維束內(nèi)熱解炭沉積較為致密(白色箭頭所示)，層間還有一些較大的孔隙(白色線圈所示)。這是由于C/C復(fù)合材料炭布鋪層間的間隙較大，進(jìn)行致密化較為困難，這也導(dǎo)致炭布層間界面結(jié)合較弱，抗剪能力較低。因此，沿xy向加工的螺柱，雖然沿z向穿刺的纖維束會對xy向纖維鋪層造成一定的損傷，但仍有較多的纖維束進(jìn)行承載，故剪切強(qiáng)度較高，而沿z方向加工的螺柱，由于層間結(jié)合力較弱，主要靠穿刺纖維承載，剪切強(qiáng)度就相對較低。

圖8 C/C復(fù)合材料螺柱剪切斷口形貌SEM照片F(xiàn)ig.8 Rupture morphology of C/C composite bolts

3 結(jié)論

(1)采用TCVI工藝所制備的炭布疊層C/C復(fù)合材料的熱解炭微觀組織結(jié)構(gòu)為光滑層(SL)和粗糙層(RL)的混合組織，且以光滑層為主。

(2)炭布疊層C/C復(fù)合材料連接件具有較好的力學(xué)性能。其中，沿xy向加工的螺柱綜合性能較為優(yōu)異，抗拉強(qiáng)度和剪切強(qiáng)度均較高，分別為52.3 MPa和49.8 MPa;沿xy向加工的 C/C圓柱銷剪切強(qiáng)度為52.2 MPa。

(3)機(jī)械加工對螺紋處纖維損傷嚴(yán)重，導(dǎo)致螺柱拉伸均為拉脫破壞，但表現(xiàn)出一定的假塑性，不會導(dǎo)致災(zāi)難性破壞;而螺柱剪切主要為脆性斷裂。

［1］Torsten Windhorst，Gordon Blount.Carbon-carbon composites:a summary of recent developments and applications［J］.Material＆ Design，1997，18(1):11-15.

［2］李賀軍.炭/炭復(fù)合材料［J］.新型炭材料，2001，16(2):79-80.

［3］趙渠森.先進(jìn)復(fù)合材料手冊［M］.北京:機(jī)械工業(yè)出版社，2003，5.

［4］郭正，趙稼祥.炭/炭復(fù)合材料的研究與進(jìn)展［J］.宇航材料工藝，1995(5):1-7.

［5］Dadras P，Ngai T T，Mehrotra G M.Joining of carbon-carbon composites using boron and titanium disilicide interlayers［J］.Journal of the American Ceramic Society，1997，80(1):125-132.

［6］Salvo M，Lemoine P，F(xiàn)erraris M，et al.Joining of carbon-carbon composites for thermonuclear fusion applications［J］.Journal of the American Ceramic Society，1997，80(1):206-212.

［7］Isola C，Salvo M，F(xiàn)erraris M，et al.Joining of surface modified carbon-carbon composites using a barium-aluminum-boro-silicate glass［J］.Journal of the European Ceramic Society，1998，18(8):1017-1024.

［8］Masashi Koyama，Hiroshi Hatta，Hiroshi Fukuda.Effect of temperature and layer thickness on these strengths of carbon bonding for carbon-carbon composites［J］.Carbon，2005，43(1):171-177.

［9］馬文利，毛唯，李曉紅，等.采用銀基活性釬料釬焊炭/炭復(fù)合材料［J］.材料工程，2002(1):9-11.

［10］席琛，李賀軍，李克智.鎢酚醛樹脂連接炭/炭復(fù)合材料的工藝研究［J］.炭素技術(shù)，2005，24(2):17-20.

［11］林曉秋，李克智，李賀軍，等.表面改性C/C復(fù)合材料與LAS玻璃陶瓷的連接［J］.航空學(xué)報，2009，30(2):380-384.

［12］強(qiáng)琪，李克智，高全明，等.炭納米管增強(qiáng)YAST微晶玻璃連接C/C復(fù)合材料與LAS陶瓷［J］.固體火箭技術(shù)，2010，33(4):459-462.

［13］McCarthy M A，McCarthy C T，Padhi G S.A simple method for determining the effects of bolt-hole clearance on load distribution in single-column multi-bolt composite joints［J］.Composite Structures，2006，73(1):78-87.

［14］Do-Wan Lim，Tae-Hwan Kim，Jin-Ho Choi，et al.A study of the strength of carbon-carbon brake disks for automotive applications［J］.Journal of the European Ceramic Society，2008，86(1-3):101-106.

［15］Guellali M，Oberacker R，Hoffmann M J.Influence of the matrix microstructure on the mechanical properties of CVI-infiltrated carbon fiber felts［J］.Carbon，2005，43(9):1954-1960.

［16］Bourrat X，Trouvat B，Limousin G，et al.Pyrocarbon anisotropy as measured by electron diffraction and polarized light［J］.Journal of Materials Research，2000，15(1):92-101

［17］Reznik B，Guellali M，Gerthsen D，et al.Microstructure and mechanical properties of carbon-carbon composites with multilayered pyrocarbon matrix［J］.Materials Letters，2002，52(1-2):14-19.

Microstructure and mechanical properties of C/C composite bolts

WANG Jie1，LI Ke-zhi1，GUO Ling-jun1，LI He-jun1，LI Wei1，GAO Quan-ming2，LI Zhao-qian1
(1.State Key Laboratory of Solidification Processing，Northwestern Polytechnical University，Xi＇an 710072，China.2.Quality testing center，Jinxi Industries Group Corporation，Taiyuan 030027，China)

Using laminated carbon cloth with punctured carbon fibers as preform，high density C/C composites were prepared by thermal gradient chemical vapor infiltration(TCVI)technology.C/C composites bolts were fabricated by machining processing along different fiber reinforced direction.The methods were proposed to evaluate mechanical properties of C/C composite mechanical joints and the mechanical properties were measured by special clamps.The microstructure and rupture morphology were observed and analyzed by polarization microscope(PLM)and scanning electron microscope(SEM).The results show that C/C composite bolts machined along the direction of carbon cloth(xy direction)have better mechanical properties.The tensile strength and shear strength of C/C composite bolts are 52.3MPa and 49.8MPa respectively.The shear strength of C/C composite straight pin is 52.2 MPa.

carbon/carbon composites;bolts;joining;mechanical property

TB332

A

1006-2793(2012)02-0248-05

2011-09-10;

2011-10-08。

國家自然科學(xué)基金項目(50832004)，航天支撐技術(shù)基金項目。

王杰(1983—)，男，博士，主要研究方向為C/C復(fù)合材料的連接。

李克智，教授。E-mail:likezhi@nwpu.edu.cn

(編輯:薛永利)