葛良全 鄒功江 谷 懿 李業(yè)強(qiáng) 姜海靜 徐立鵬

（成都理工大學(xué) 地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，成都610059）

壤中氡具有很強(qiáng)的運(yùn)移能力，作為一種示蹤元素被廣泛應(yīng)用在各個(gè)領(lǐng)域，如鈾礦勘探、油氣勘探、工程地質(zhì)、地震預(yù)測等。壤中氡的多種運(yùn)移作用中，擴(kuò)散作用和對流作用至今仍被認(rèn)為是氡運(yùn)移的重要機(jī)制［1］。1987年，О.Б.Нещеткин在小鉆孔中證明了氡氣對流遷移是存在的［2］；1974年Clements曾提出了一維數(shù)學(xué)模型［3］；劉慶成等通過實(shí)驗(yàn)對一維模型運(yùn)用擴(kuò)散對流理論進(jìn)行驗(yàn)證；1993年D.J.Holford等通過對地表裂隙氡氣的運(yùn)移模擬，提出了氡運(yùn)移的二維模型［4］。劉菁華研究了活斷層上覆蓋層壤中氡運(yùn)移的二維模型，并對其進(jìn)行正演研究和反演擬合［5］。程業(yè)勛和劉慶成根據(jù)氡擴(kuò)散作用與對流作用的遷移理論建立了地－空界面兩側(cè)地表介質(zhì)和大氣中氡濃度的定解問題，提出了在地－空界面上氡濃度連續(xù)的邊界條件，并由此推導(dǎo)出壤中氡濃度與大氣氡濃度的數(shù)學(xué)表達(dá)式［6］。以上是在不同空間和不同介質(zhì)情況中，討論氡在穩(wěn)態(tài)條件下運(yùn)移情況；但實(shí)際情況中氡濃度不僅和空間、介質(zhì)有關(guān)，還隨時(shí)間變化有所不同，即非穩(wěn)態(tài)。壤中氡濃度受到壓強(qiáng)和溫度因素的影響，而壓強(qiáng)和溫度隨時(shí)間周期性變化，所以氡濃度也隨時(shí)間發(fā)生變化。1994年美國夏威夷大學(xué)C.Chen和D.M.Thomas，研究非穩(wěn)態(tài)情況下氡運(yùn)移受到土壤水分、土壤溫度、大氣壓、降雨量和風(fēng)速的影響，分別在3個(gè)不同深度測量，對影響因素做出曲線解釋［7］。本文討論了自然條件下氡擴(kuò)散－對流作用，考慮壓強(qiáng)、大氣溫度變化對壤中氡濃度的擾動(dòng)，得到非穩(wěn)態(tài)條件下壤中氡濃度表達(dá)式。

1 定解問題

1.1 壤中氡遷移方程

在天然土壤中含有一定量的放射性核素Ra，它們衰變后會(huì)形成射氣，并影響土壤中射氣濃度的分布規(guī)律。假設(shè)：土壤為無限厚、半無限大空間，土壤中U和Ra元素含量分布均勻。氡的運(yùn)移僅考慮擴(kuò)散、對流作用，且只考慮垂直遷移。取地面向下的方向建立x坐標(biāo)，則在土壤的dx層中（圖1），單位時(shí)間氡量的變化由3部分引起［1］：（1）從底面擴(kuò)散、對流進(jìn)入dx層的射氣流量Q；（2）與從頂面出射的氡射氣流量（Q＋dQ）；（3）dx層中從鐳衰變引起射氣的增加。

其中：N 為壤中氡射氣濃度（Bq／cm3）；S為單位層的表面積（cm2）；Q為從底面流進(jìn)入dx層的射氣流量（Bq／s）；dQ為dx層中氡射氣自身衰變引起的減少；λ為222Rn的衰變常數(shù)（2.1×10－6s－1）；a為土壤單位層厚單位時(shí)間內(nèi)鐳衰變產(chǎn)生的射氣濃度（Bq／cm3·s）。

圖1 半無限介質(zhì)氡運(yùn)移示意圖Fig.1 Diagram of the semi－infinite medium radon transport

對（1）式化簡可得［1］

式中：D為擴(kuò)散系數(shù)，表征氡濃度差引起的氡運(yùn)移能力的參數(shù)；v（t）為對流速度。

根據(jù)多孔介質(zhì)中流體體系連續(xù)介質(zhì)的Cauchy方程，對流速度由下式給出［8］

其中：k為多孔介質(zhì)流體滲透系數(shù)（cm2）；μ為多孔介質(zhì)流體黏滯系數(shù)（Pa·s）；η為流體膨脹系數(shù)；T0和T（t）分別是給定深度下t＝0時(shí)刻和t時(shí)刻的溫度；p0和p（t）分別是給定深度下t＝0時(shí)刻和t時(shí)刻的壓力。

根據(jù)實(shí)驗(yàn)中壓力和溫度數(shù)據(jù)，壓力和溫度都隨時(shí)間呈明顯的周期性變化，其變化周期T＝12 h（圖2）。由于土壤孔隙中氡氣的對流作用是在溫度差和壓力差條件進(jìn)行的，在同一深度處土壤孔隙中氡氣濃度也隨時(shí)間呈周期性的變化，可描述為

式中：Bx和Dx為待定系數(shù)；Bx表示在深度x處氡濃度呈正弦規(guī)律變化的振幅；Dx表示在深度x處在基準(zhǔn)溫度和壓力下的氡濃度值；ω為角頻率，ω＝π／6。對上式求導(dǎo)有

將（5）式代入（2）式可得非穩(wěn)態(tài)條件下土壤中氡濃度的運(yùn)移方程

1.2 邊界條件

（1）當(dāng)土壤深度無限大時(shí)，即x→∞，N（x，t）為確定值。

（2）當(dāng)x＝0時(shí)，N＝0。因?yàn)榭諝庵须睗舛冗h(yuǎn)小于壤中氡濃度，約小3個(gè)數(shù)量級(jí)，在地－空界面上可以認(rèn)為土壤孔隙中氡濃度趨于0。

圖2 1.4m和0.28m深度處土壤空氣中大氣壓力與時(shí)間關(guān)系曲線Fig.2 The curves of the air pressure in soils at the depth of 1.4mand 0.28mvs times

2 壤中氡濃度表達(dá)式

應(yīng)用上述邊界條件對（6）式求解，可得非穩(wěn)態(tài)條件下壤中氡濃度隨時(shí)間和深度變化的數(shù)學(xué)表達(dá)式。

（6）式的一般解為

由邊界條件（1），可得C1＝0；

由邊界條件（2），當(dāng)x＝0時(shí)，N＝0，則

將C1和C2代入（7）式可得

令

（8）式即是在鐳－氡平衡條件下，非穩(wěn)態(tài)壤中氡濃度隨時(shí)間和深度變化的數(shù)學(xué)表達(dá)式。該式表明，在非穩(wěn)態(tài)條件下，壤中氡濃度隨深度的變化可表述為2種變化規(guī)律的合成。其一，由（8）式的第一項(xiàng)，氡濃度隨深度增加呈飽和指數(shù)曲線規(guī)律增長，在x深度處的氡濃度可記為Dx。其二是（8）式第二項(xiàng)，氡濃度隨時(shí)間呈余弦規(guī)律振蕩，其振幅為Ax。該振幅一般由實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)得出，可表述為在x深度處某一段時(shí)間內(nèi)氡濃度變化極差統(tǒng)計(jì)平均值之1／2。

如果考慮氡的積累過程，如把儀器埋入土壤時(shí)，由于工程施工破壞了壤中氡平衡，氡及其子體在一段時(shí)間內(nèi)積累，最后達(dá)到平衡。根據(jù)鐳衰變氡的公式和氡子體積累公式［1］可得

式中：λRaA、λRaB、λRaC分別為氡第一代、第二代和第三代子體半衰期；λRa為Ra的半衰期。

因此，在非穩(wěn)態(tài)條件下，壤中氡濃度隨時(shí)間和深度變化的數(shù)學(xué)表達(dá)式為

3 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

3.1 實(shí)驗(yàn)場地與儀器設(shè)備

壤中非穩(wěn)態(tài)氡濃度監(jiān)測選擇在成都理工大學(xué)校園內(nèi)浮土覆蓋很厚、氣流穩(wěn)定的天然綠地。測量布局見圖3，在垂直方向上，分別距地表0.28m和1.4m的2個(gè)深度布點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)采用本單位自行研制的IED－3000C型土壤連續(xù)測氡儀，并可實(shí)時(shí)測量溫度和壓力參數(shù)，2臺(tái)測量機(jī)組埋入上述2點(diǎn)同時(shí)連續(xù)測量。在埋儀器的同時(shí)取土壤樣，分別測定土壤密度、孔隙度、鈾含量等參數(shù)，參數(shù)值如表1，表中其他參數(shù)為參考有關(guān)文獻(xiàn)得到［9，10］。

圖3 地下氡測量布局圖Fig.3 Arrangement plan of the radon measurement devices in soils

3.2 參數(shù)設(shè)定

3.2.1 N0氡濃度的確定

N0表示土壤深處的射氣濃度，當(dāng)x→∞時(shí)，a／λ（記為N0）可表示為

其中：wU為土壤中鈾的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；Kp為鈾鐳平衡系數(shù)；ρ為土壤密度（g／cm3）；α為射氣系數(shù)；n為土壤孔隙度。

3.2.2 A 值的確定

在0.28m和1.4m深度處A值的大小是利用該深度處自然產(chǎn)狀條件下長期監(jiān)測氡濃度變化極差數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)平均獲得。根據(jù)20d壤中氡濃度連續(xù)監(jiān)測結(jié)果，A0.28和 A1.4值分別為 192 和327，如表1所示。

3.3 結(jié)果與分析

將（3）式和（12）式代入（8）式，可得：

再將（13）式和（9）式代入（11）式，可獲得在非穩(wěn)態(tài)條件下，0.28m和1.4m深度處壤中氡濃度隨時(shí)間變化的數(shù)學(xué)表達(dá)式。

圖4是140cm深度處500h實(shí)驗(yàn)觀測氡濃度值與理論預(yù)測值變化散點(diǎn)圖。圖中黑點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)觀測氡濃度值，紅點(diǎn)為根據(jù)（11）式計(jì)算的理論預(yù)測氡濃度預(yù)測值。統(tǒng)計(jì)表明：在500h間隔內(nèi)，實(shí)驗(yàn)觀測壤中氡濃度值與理論預(yù)測值的相關(guān)系數(shù)為0.62。在氡積累過程中，理論值比實(shí)測值低，這是因?yàn)樵趯?shí)際儀器測量中會(huì)測到周圍的α粒子；而模型是在理想化的情況下，從0開始積累α粒子，所以氡積累過程實(shí)測值比理論值要高。64h到254h之間，擬合情況很好，平均相對誤差僅為－0.15%，說明（11）式可以表示壤中氡濃度的變化情況，進(jìn)一步說明，壤中氡受到溫度和壓強(qiáng)的影響，隨時(shí)間周期性變化，與（6）式確定的周期相符合。254h到342h之間，理論值高于實(shí)測值，平均相對誤差高達(dá)30%，這主要是因?yàn)樵诖似陂g因下雨造成土壤濕度增大，土壤孔隙被水充填，影響氡的運(yùn)移所致。在342h與400h期間，因天氣下雨而停止監(jiān)測工作；402h后如圖2，實(shí)測值分布在理論值周圍。

表1 壤中非穩(wěn)態(tài)氡運(yùn)移參數(shù)一覽表Table 1 Related parameters of the radon migration in soils

圖4 140cm深度氡濃度隨時(shí)間變化曲線Fig.4 The curves of the concentration of radon in soils at 140cm depth vs times

4 結(jié)論

a.在擴(kuò)散和對流作用下，考慮壤中氡濃度受到大氣壓力的影響因素，建立了非穩(wěn)定條件下壤中氡運(yùn)移的定解問題，確定了壤中氡濃度隨時(shí)間和深度變化的數(shù)學(xué)表達(dá)式。

b.在鐳－氡平衡條件下，非穩(wěn)態(tài)壤中氡濃度隨深度的變化可表述為2種變化規(guī)律的合成：（1）氡濃度隨深度增加呈飽和指數(shù)曲線規(guī)律增長；（2）氡濃度隨時(shí)間呈余弦規(guī)律振蕩，其振幅為Ax，可表述為在x深度處某一段時(shí)間內(nèi)氡濃度變化極差統(tǒng)計(jì)平均值之1／2。

c.經(jīng)天然產(chǎn)狀條件下壤中氡濃度的監(jiān)測數(shù)據(jù)驗(yàn)證表明，在500h連續(xù)測量時(shí)間內(nèi)，理論預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)觀測值的變化規(guī)律基本吻合，相關(guān)系數(shù)為0.62。

［1］成都地質(zhì)學(xué)院三系.放射性方法勘查［M］.北京：原子能出版社，1978：172－180.

［2］НещеткинОБ.氡遷移的機(jī)制問題［J］.國外鈾礦地質(zhì)，1987（2）：42.

［3］Holford D J，Schery S D，Wilson J L，et al.Modeling radon transport in dry cracked soil［J］.Journal of Geophysical Research，1993，98（B1）：567－580.

［4］Owczarski P C，Holford D J，F(xiàn)reeman H D，et al.Effects of changing water content and atmospheric pressure on radon flux from surfaces of five types［J］.Geophysical Research Letters，1990，17（6）：817－820.

［5］劉菁華.活斷層上覆蓋層中氡遷移的數(shù)值模擬及反演擬合［D］.長春：吉林大學(xué)檔案館，2006.

［6］劉慶成，程業(yè)勛，章曄.環(huán)境中氡運(yùn)移理論與計(jì)算方法研究［J］.物探與化探，1998，22（2）：149－152.

［7］Chen C，Thomas D M，Green R E J.Modeling of radon transport in unsaturated soil［J］.Geophys Res，1995，100（B8）：15517－15525.

［8］J.貝爾.多孔介質(zhì)流體動(dòng)力學(xué)［M］.北京：中國建筑工業(yè)出版社，1983.

［9］賈文懿，方方，周蓉生，等.氡及其子體向上運(yùn)移的內(nèi)因團(tuán)簇現(xiàn)象［J］.成都理工學(xué)院學(xué)報(bào)，1999，26（2）：171－175.

［10］樂仁昌，賈文懿，吳允平，等.氡運(yùn)移實(shí)驗(yàn)研究與氡團(tuán)簇運(yùn)移機(jī)理［J］.輻射防護(hù)，2002，22（3）：175－181.