陳曉秋，楊端節(jié)，李 冰

環(huán)境保護部 核與輻射安全中心，北京 100082

2011年3月11日，日本本州東海岸附近海域發(fā)生里氏9.0級地震，并引發(fā)了強烈的海嘯，受地震與海嘯的襲擊，福島第一核電廠發(fā)生了嚴重核事故(INES 7級)，造成放射性物質(zhì)向大氣環(huán)境的大規(guī)模釋放。

在核事故應(yīng)急響應(yīng)過程中，為了更好地保護公眾和環(huán)境，及時采取應(yīng)對措施，首先需要對事故過程中氣載放射性物質(zhì)釋放的源項進行研判。而不幸的是，福島第一核電廠受地震及海嘯襲擊后，機組設(shè)備及信息傳輸系統(tǒng)損傷嚴重，無法及時獲取事故機組的重要安全參數(shù)，難以通過堆芯損傷狀態(tài)進行事故釋放源項的分析。但是，在事故期間，廠區(qū)內(nèi)及其周邊環(huán)境監(jiān)測設(shè)施的γ空氣劑量率監(jiān)測系統(tǒng)能夠正常運轉(zhuǎn)，且事故發(fā)生幾天后日本開展了大量的放射性核素空氣濃度監(jiān)測，這為利用環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)反推事故釋放源項提供了條件。

利用環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)進行事故釋放源項估算的準確性取決于事故釋放的進程、事故釋放期間的大氣彌散條件以及對合適監(jiān)測點位和監(jiān)測數(shù)據(jù)的篩選。本工作根據(jù)日本所發(fā)布的福島第一核電廠廠區(qū)內(nèi)和周圍環(huán)境監(jiān)測點的監(jiān)測結(jié)果，結(jié)合事故釋放過程及釋放期間的大氣擴散狀況，進行綜合分析后選擇了3月15日福島第一核電廠以南11 km處，以及3月18日福島第一核電廠以南30 km處這兩個監(jiān)測點的環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)(包括環(huán)境γ空氣劑量率和放射性核素的空氣濃度等)，對福島第一核電廠3月26日前131I和137Cs的氣載釋放源項進行初步評估。

1 福島第一核電廠釋放過程

3月11日14∶46地震發(fā)生時，福島第一核電廠1號機組、2號機組和3號機組正處于反應(yīng)堆滿功率運行狀態(tài)，4號機組、5號機組和6號機組處于反應(yīng)堆定期檢修中，其中4號機組的燃料已轉(zhuǎn)送乏燃料池。地震發(fā)生后，1—4號機組廠房的完整性喪失，相繼出現(xiàn)了如下可能與放射性物質(zhì)釋放相關(guān)的事件，本工作分機組按照時間順序摘要如下[1]。

1)福島第一核電廠1號機組

3月12日15∶36發(fā)出爆炸音，推測發(fā)生氫氣爆炸，事后證實反應(yīng)堆廠房嚴重損毀。

2)福島第一核電廠2號機組

3月14日11∶01，伴隨3號機組反應(yīng)堆廠房的爆炸，反應(yīng)堆廠房的屋頂墻壁出現(xiàn)了開口；

3月15日00∶00，開始排汽；06∶10，有爆炸音同時抑壓水池腔室壓力降低；06∶20左右，可能是抑壓水池腔室發(fā)生了事故；

3月21日18∶22，冒出白煙；

3月22日07∶11，白煙減少至幾乎不可見的程度。

3)福島第一核電廠3號機組

3月14日11∶01，3號機組反應(yīng)堆廠房附近發(fā)生爆炸；

3月16日08∶30，3號機組冒出水蒸氣樣白煙；

3月21日15∶55，冒出灰色的煙；

3月21日17∶55，確認煙開始減少；

3月22日07∶11，灰煙轉(zhuǎn)變?yōu)榘谉?，推測冒煙朝著結(jié)束的方向發(fā)展；

3月23日16∶20，反應(yīng)堆廠房冒出稍顯黑色的煙；23∶30，3號機組反應(yīng)堆廠房的冒煙停止。

4)福島第一核電廠4號機組

3月15日06∶14，確認4號機組操作區(qū)域的墻壁部分破損；09∶38，反應(yīng)堆廠房3層附近發(fā)生火災(zāi)；11∶00左右員工確認火自行熄滅；

3月16日05∶45，再次發(fā)生火災(zāi)。

圖1 福島第一核電廠廠區(qū)內(nèi)監(jiān)測點的γ空氣劑量率

根據(jù)日本公布的福島第一核電廠廠區(qū)內(nèi)各監(jiān)測點的γ空氣劑量率的測定結(jié)果[2](見圖1)，最大劑量率為11 930 μSv/h ，出現(xiàn)在3月15日的正門附近，且3月15日—16日廠區(qū)的劑量率一直維持在較高水平，表明該時間段內(nèi)放射性物質(zhì)的釋放對總釋放量的貢獻最大，如此高的釋放率與2號機組抑壓池爆炸和4號機組的廠房損傷有關(guān)。

2 氣載釋放期間的氣象條件及污染物分布

為反映出放射性物質(zhì)事故釋放在局地的擴散情況，并為根據(jù)γ空氣劑量率及空氣活度濃度監(jiān)測值反推源項提供大氣彌散因子，有必要進行局地小尺度氣象條件的模擬。

利用中尺度天氣系統(tǒng)數(shù)值預(yù)報模式WRFV2.2.1和擴散模式CALPUFF進行了事故期間大氣輸送和擴散情況的模擬[3]。采用的計算條件：美國環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)發(fā)布的1°×1° FNL全球分析資料作為輸入數(shù)據(jù)，網(wǎng)格水平格距2 km，共50×50個格點。CALPUFF模擬區(qū)域水平分辨率和水平網(wǎng)格設(shè)置與WRF一致，模擬時間為2011年3月15日08時(協(xié)調(diào)世界時UTC+9)開始至3月19日，假設(shè)污染物連續(xù)釋放，其釋放率為105g/s。得到各時刻污染物的瞬時濃度分布示于圖2。

由圖1可知，3月15日8時至3月16日24時期間是放射性物質(zhì)大氣釋放水平最高的時段，因此本工作重點關(guān)注了此時氣象場的變化。由圖2中污染物的分布特征可以看出，3月15日午前污染物主要分布在釋放點南偏西的陸地一側(cè)，16時污染物分布轉(zhuǎn)向西偏北方向，夜間又轉(zhuǎn)至南向。由此可以判斷，受氣象場的影響，在16日之前所釋放的氣載放射性物質(zhì)造成了陸地一側(cè)的大范圍污染，而在16日以后釋放的氣載放射性物質(zhì)則主要輸送到釋放點東南的洋面上。通過濃度場分布可得到不同監(jiān)測點位處的大氣彌散因子，可對釋放源項進行推算。

3 大氣環(huán)境釋放源項的評估

3.1 采用環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)的源項推算方法

核素i向環(huán)境的氣載釋放總量Qi為

(1)

其中：Qij為核素i在時間段j向大氣環(huán)境的釋放率，Bq/s；Tj為時間段j的釋放時間，s。

核素i在時間段j向大氣環(huán)境的釋放率可通過監(jiān)測的空氣濃度與大氣彌散因子(即單位釋放率1 Bq/s條件下的空氣濃度)的比值進行推算。

(2)

其中：Mi為核素i的空氣活度濃度，Bq/m3；Ci為核素i的大氣彌散因子，s/m3，可通過上節(jié)模擬的污染物分布而獲得。

在核素的空氣濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)缺失條件下，也可通過監(jiān)測的由煙羽中或/和沉積在地面的某種核素所致的γ空氣劑量率與計算的該核素單位釋放率條件下的γ空氣劑量率之比，推算該核素向環(huán)境的氣載釋放率。

對于某種核素的地面沉積照射，單位釋放率1 Bq/s條件下γ空氣劑量率可通過煙羽在地面的沉積過程計算。沉積的地面假設(shè)為半無限大面源，則空氣γ劑量率為

(3)

圖2 污染物模擬計算的不同時刻瞬時濃度分布

核素的地面沉積密度cgr可以表示為

(4)

其中：C0為核素在單位釋放率1 Bq/s條件下計算的空氣活度濃度，Bq/m3；vd為核素的沉積速率，m/s；λE為核素i的有效去除常數(shù)，λE=λi+λs，1/s；λi為核素i的衰變常數(shù)，1/s；λs為核素i除衰變外的去除常數(shù)，1/s；tb為沉積時間，s。

在結(jié)合大氣擴散模擬計算與環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)進行核素釋放率推算時，應(yīng)注意以下幾點：

(1)根據(jù)氣象條件，在監(jiān)測點位中篩選確定計算位置點，該點應(yīng)在時空分布上與釋放時間及釋放煙云到達時間有較好的對應(yīng)關(guān)系；

(2)篩選監(jiān)測數(shù)據(jù)值時，需要選擇那些時間變化特征明顯并對計算結(jié)果有較大貢獻的那些監(jiān)測資料；

(3)應(yīng)根據(jù)機組狀態(tài)、氣象條件和監(jiān)測結(jié)果的時間變化進行綜合分析，以確定釋放持續(xù)時段。

由前文所述的事故機組的狀態(tài)及廠區(qū)劑量率監(jiān)測數(shù)據(jù)可知，3月15日—16日時間段內(nèi)的釋放對總釋放量的貢獻最大，鑒于早期空氣濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)的缺失，根據(jù)期間的氣象條件，選取福島第一核電廠以南約11 km處的γ空氣劑量率，推算3月15日向環(huán)境的釋放率。從3月18日開始，日本在廠址附近采樣監(jiān)測了放射性核素的空氣濃度，因此，可采用放射性核素空氣濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)推算3月18日向環(huán)境的釋放率。

由于核事故期間，地面沉積照射考慮的主要貢獻核素是131I和137Cs，因為131I和137Cs地面沉積的外照射γ劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)差別很小，因此，不妨先假設(shè)全部按131I進行計算，然后再按實測的相關(guān)空氣濃度數(shù)據(jù)統(tǒng)計進行131I和137Cs的分配。另外，地面沉積照射中，由于濕沉積貢獻相對干沉積較小，計算過程中僅考慮了干沉積的作用，對核素氣載釋放量評估可能造成稍許的影響。

3.2 放射性物質(zhì)大氣釋放率的評估

(1)3月15日大氣釋放率的評估

根據(jù)圖1的福島第一核電廠廠區(qū)內(nèi)各監(jiān)測點γ空氣劑量率的測定結(jié)果，可認為最大量的氣載釋放發(fā)生在3月15日。然而，在3月15日，因沒有空氣濃度的監(jiān)測數(shù)據(jù)，核素的釋放率可通過煙羽飄走后沉積于地面的核素所致γ空氣劑量率的計算值和實測值的比較求出。選擇3月15日23∶00左右發(fā)生的一次大規(guī)模放射性釋放(當時正門附近的空氣γ劑量率高達8 000 Sv/h以上)，來反映3月15日福島第一核電廠的核素釋放狀況?？紤]到當時的氣象條件為偏北風(fēng)，因此選擇距離福島第一核電廠以南約11 km處的監(jiān)測點數(shù)據(jù)進行分析[4]，在此期間該監(jiān)測點有著較為連續(xù)的空氣γ劑量率數(shù)據(jù)(圖3)。

圖3 福島第一核電廠以南約11 km處γ空氣劑量率

由圖3可見，福島第一核電廠以南約11 km處，從3月16日0∶00開始，γ空氣劑量率開始顯著上升，然后，隨著煙羽的逐漸移走，到3月16日9∶00，γ空氣劑量率基本穩(wěn)定。在0∶00—9∶00時間段(9 h)內(nèi)，可以認為事故煙羽經(jīng)過該點時放射性物質(zhì)在地面累積沉積所致γ空氣劑量率約為9×10-6Sv/h。

通過第2節(jié)的局地氣象條件的模擬計算，3月16日在第一核電廠以南約11 km處的大氣彌散因子約為1×10-7s/m3，即131I單位釋放率(1 Bq/s)在此處所致空氣活度濃度約為1×10-7Bq/m3。131I的干沉積速率假設(shè)為0.003 m/s[5]，衰變常數(shù)為9.98×10-7s-1，除衰變外的去除常數(shù)為1.62×10-8s-1 [6]，則由式(4)計算的131I單位釋放率(1 Bq/s)條件下9 h內(nèi)131I干沉積造成的地面沉積密度為9.6×10-6Bq/m2，131I地面沉積γ外照射劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)為1.37×10-12(Sv·h-1)/(Bq·m-2)，則由式(3)計算的131I干沉積所致的γ空氣劑量率為1.3×10-17Sv/h。

由此推算第一核電廠3月15日131I的大氣釋放率為6.8×1011Bq/s，即2.4×1015Bq/h。

(2)3月18日大氣釋放率的評估

通過第2節(jié)的局地小尺度氣象條件的模擬計算，3月18日在計算點(福島第一核電廠以南30 km)處的彌散因子約為1×10-9s/m3，即131I單位釋放率(1 Bq/s)條件下，在計算點處所致空氣活度濃度為1×10-9Bq/m3。計算點附近測量的空氣活度濃度約為33 Bq/m3，由式(2)推算的福島第一核電廠3月18日131I的大氣釋放率為3.3×1010Bq/s，即1.2×1014Bq/h。

(3)3月12日至3月26日的大氣釋放量的估算

對福島第一核電廠3月12日至3月26日期間氣載釋放源項進行初步評估，可假定以高釋放率(取3月15日的推定值2.4×1015Bq/h)持續(xù)釋放了1 d估算，其余13 d的釋放率均按照3月18日的釋放率(1.2×1014Bq/h)估算。則由式(1)計算的3月12日至3月26日的大氣釋放總量為9.5×1016Bq。按已有的核素濃度測量數(shù)據(jù)，131I與137Cs的氣載釋放量比例可粗略取為10計算，則131I和137Cs氣載釋放量分別為8.6×1016Bq和8.6×1015Bq。

日本內(nèi)閣府原子力安全委員會(NSC)及日本原子力研究開發(fā)機構(gòu)(JAEA)通過大氣彌散計算結(jié)果(即單位釋放率所致的空氣濃度)與環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)的對比，進行了釋放率的逆推算，給出3月12日至4月6日期間福島第一核電站各反應(yīng)堆放射性物質(zhì)大氣釋放量的評估結(jié)果，即131I為1.5×1017Bq，137Cs為1.2 ×1016Bq[7]，本工作估計的氣載釋放量約為JAEA評估值的60%。

4 結(jié)論與建議

本工作從福島第一核電廠各核電機組的事故進程出發(fā)，結(jié)合大氣彌散條件和環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)對福島第一核電廠在事故過程中放射性核素大氣釋放總量進行了評估?？偨Y(jié)如下：

(1)在缺乏核事故大氣釋放源項直接測量結(jié)果的情況下，將核事故應(yīng)急環(huán)境監(jiān)測結(jié)果和大氣彌散模擬結(jié)果相結(jié)合，可在一定的可信度上反推相應(yīng)釋放時刻的釋放源項。

(2)利用放射性核素的空氣濃度和γ空氣劑量率監(jiān)測結(jié)果，計算的3月12日至3月26日131I和137Cs氣載釋放量分別為8.6×1016Bq和8.6×1015Bq。

(3)大規(guī)模釋放期間出現(xiàn)了較強的雨雪過程，本工作僅考慮干沉積而未考慮濕沉積地面照射的影響，可能對131I和137Cs氣載釋放量評估造成稍許影響。

(4)釋放量最大的3月15日缺乏空氣濃度監(jiān)測的數(shù)據(jù)，采用γ空氣劑量率數(shù)據(jù)進行推算，會進一步加大對釋放源項評估的不確定性。

盡管有著很大的不確定性，但在發(fā)生嚴重事故條件下，當難以根據(jù)堆芯狀態(tài)確定事故源項的情況下，采用環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)反推事故源項對于應(yīng)急決策及公眾劑量評估方面是一個非常重要的手段。因此，需要進一步研究利用環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)反推事故源項的技術(shù)，并將這種功能納入到核事故放射性后果評價系統(tǒng)中。

[1]日本経済産業(yè)省原力安全·保安子院.地震被害情報(第94報)(4月15日08時00分現(xiàn)在)[OL].http:∥www.meti.go.jp/press/2011/04/20110415002/20110415002-1.pdf,2011-04-15.

[2]日本政府原子力災(zāi)害対策本部.原子力安全に関するIAEA閣僚會議に対する日本國政府の報告書-東京電力福島原子力発電所の事故について-[OL].http:∥www.kantei.go.jp/jp/topics/2011/iaea_houkokusho.html,2011-06-07.

[3]朱好，蔡旭暉，張宏升，等.內(nèi)陸丘陵河谷地區(qū)小風(fēng)條件下的大氣擴散模擬研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報，2011，31(3):613-623.

[4]東京電力株式會社.福島第二原子力発電所の現(xiàn)狀について【午後3時00分時點】[OL].http:∥www.tepco.co.jp/cc/press/betu11_j/images/110316d.pdf,2011-03-16.

[5]U.S.Nuclear Regulatory Commission.RASCAL 4: Description of Models and Methods[R].USA: U.S.Nuclear Regulatory Commission,2010.

[6]International Atomic Energy Agency.Generic Mo-dels for Use in Assessing the Impact of Discharges of Radioactive Substances to the Environment,IAEA Safety Reports Series No.19[R].Vienna: IAEA,2001.

[7]Masamichi Chino,Hiromasa Nakayama,Haruyasu Nagai,et al.Preliminary Estimation of Release Amounts of131I and137Cs Accidentally Discharged From the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Into the Atmosphere[J].J Nucl Sci Tech,2011,48 (7): 1 129-1 134.